KR20040104657A - 전기화학 전지 스택 어셈블리 - Google Patents

전기화학 전지 스택 어셈블리 Download PDF

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Abstract

바람직하게 스탬핑된 전도성 인터커넥트 시트 또는 페룰 상에 평행하게 정렬된 박막으로서 부착된, 음극과 양극 사이에 배치된 전해질을 가지는 관형 전기화학 전지의 복수 스택. 상기 스택에 의하면, 하나 이상의 전기화학 전지의 오작동시에도 전체 스택이 손상되지 않는다. 단순화된 가스 매니폴딩, 가스 재활용, 감소된 작동 온도 및 개선된 열 분포를 통하여 스택 효율이 증진된다.

Description

전기화학 전지 스택 어셈블리 {ELECTROCHEMICAL CELL STACK ASSEMBLY}
끊임없이 증가하는 동력에 대한 요구와 온실 및 기타 연소 가스의 대기 축적으로 인하여, 전기 생산을 위한 대체 에너지원의 개발이 자극되어 오고 있다. 연료 전지는 예컨대 전기 생성을 위한 효율적인 저-오염 기술의 잠재성을 보유한다. 상기 공정에서는 수반되는 연료의 연소가 없기 때문에, 연료 전지는 보일러 또는 노 및 증기 구동 터빈에 의한 전형적인 전기 생성시에 통상 생산되는 오염물질을 창출하지 않는다.
불행히도, 현재 연료 전지로부터의 전기 에너지 생산 비용은 화석 연료로부터의 동일한 전기 생산 비용 보다 몇 배 높다. 생산되는 전기 킬로와트당 고비용의 자본 및 작동으로 인하여 연료 전지 생성 시스템의 상업적 도입이 지연되고 있다.
전형적인 연료 전지는 연료를 이용하여 화학 반응으로부터 화학 에너지를 전기 에너지로 전환시키는 전기화학 소자이다. 연료 전지 내에서 연료(전형적으로 재형성된 메탄으로부터 생산되는 수소)와 산화제(전형적으로 공기중의 산소) 사이에 일어나는 전기화학 반응을 통하여 전기가 생성된다. 이러한 알짜(net) 전기화학 반응은 이온 전도성 전해질막, 전기 전도성 전극 및 연료 또는 산소의 증기상 사이의 계면에서 일어나는 전하 전달 단계를 수반한다. 수소 가스를 연료로 사용하도록 고안된 유형의 연료 전지 시스템의 생성물은 물, 열 및 전기뿐이다. 다른 유형의 개발된 연료 전지는 용융된 탄산 연료 전지, 인산 연료 전지, 알칼리 연료 전지, 양자(proton) 교환 막 연료 전지를 포함한다. 연료 전지는 연료의 전기로의 전환에 있어 열-기계 공정보다는 전기 화학적 공정에 의존하므로, 연료 전지는 전형적인 기계적 생성기가 경험하는 Carnot 효율에 의하여 제한되지 않는다.
고체 상태 전기화학 소자는 정상적으로 두 개의 다공성 전극, 음극과 양극, 및 상기 전극 사이에 배치된 조밀한 고체 전해질 막을 포함하는 전지이다. 전형적인 고체 산화물 연료 전지의 경우, 별도의 폐쇄 시스템에서 음극이 연료에 노출되고 양극이 산화제에 노출되어 수소 연료를 이용하여 일어날 수 있는 발열 반응으로 인한 연료와 산화제의 혼합을 방지한다.
전해질 막은 정상적으로 고체 산화물 연료 전지 적용시에 세라믹 산소 이온 도체로 이루어진다. 가스 분리 소자와 같은 다른 적용시, 고체 막은 혼합 이온성전기 전도성 재료 (MIEC: mixed ionic electronic conducting material)로 이루어질 수 있다. 다공성 양극은 전지의 연료 면 상에서 전해질 막과 접촉하고 있는 세라믹, 금속 또는 가장 통상적으로는 세라믹-금속 복합재료(cermet) 층일 수 있다. 다공성 양극은 통상적으로 혼합 이온 및 전기 전도성 (MIEC: mixed ionically and electronically-conductive) 금속 산화물 또는 전기 전도성 금속 산화물(또는 MIEC 금속 산화물)과 이온 전도성 금속 산화물의 혼합물 층이다.
고체 산화물 연료 전지는 약 900℃ 내지 1000℃의 온도에서 정상적으로 작동하여 전해질 막의 이온 전도성을 최대화한다. 적절한 온도에서, 산소 이온은 전해질의 결정 라티스(lattice)를 통하여 쉽게 이동한다. 그러나, 대부분의 금속은 높은 작동 온도 및 통상적인 연료 전지의 산화 환경에서 안정하지 않고, 부서지기 쉬운 금속 산화물로 전환된다. 따라서, 고체 상태 전기화학 소자는 통상적으로 내열성 세라믹 재료로 구성되어 왔다. 그러나, 이러한 재료는 고비용의 경향이 있으며, 고온 및 높은 산화 조건에서 한정된 수명을 가진다. 또한, 사용되는 물질은 열적 스트레스로 인한 층분리(delamination), 전해질을 통한 연료 또는 산화제 침투 및 전지의 생산 및 작동 중 유사한 문제를 피하도록 특정 화학적, 열적 및 물리적 특성을 가져야 한다.
각각의 연료 전지는 비교적 작은 전압을 생성하므로, 일부 연료 전지가 연결되어 시스템의 용량을 증가시킬 수 있다. 그러한 어레이 또는 스택은 일반적으로 관형 또는 평면 디자인을 가진다. 평면 디자인은 통상적으로 전도성 인터커넥트 상에 부착되고 일련으로 스태킹된 평면 음극-전해질-양극을 가진다. 그러나, 평면디자인은 일반적으로 유닛 밀봉과 평면 스택 매니폴딩의 복잡성으로 인하여 상당한 안전성 및 신뢰성 문제를 가진다.
또한, 약 1000℃의 보다 높은 온도에서 작동되는 전형적인 평면 연료 전지의 스택은 전해질의 어느 한 면에 가하여지는 다공성 음극 및 양극과 비교하여 상대적으로 두꺼운 전해질 층을 가지며, 전지의 구조적 지지체를 제공한다. 그러나, 작동 온도를 800℃ 미만으로 하기 위하여, 전해질 층의 두께를 50-500 미크론으로부터 약 5-50 미크론으로 감소시켜 왔다. 이러한 구조에서 얇은 전해질층은 하중(load)을 견디는 층이 아니다. 오히려, 상대적으로 약한 다공성 음극 및 양극이 전지에 대한 하중을 견뎌야 한다. 약한 음극 또는 양극에 의하여 지지되는 평면 연료 전지의 스택은 하중에 의하여 붕괴되기 쉬울 것이다.
긴 다공성 지지 튜브와 전극 및 지지 튜브 상에 배치된 전해질층을 이용하는 관형 디자인은 시스템에 요구되는 실(seal)의 숫자를 감소시킨다. 연료 또는 산화제는 튜브 내 또는 튜브 외부 주위의 채널을 통하여 인도된다. 그러나, 전체 튜브에 대한 전류 수집은 튜브의 외주 상의 작은 영역에서만 일어나므로 전극 상에서 상대적으로 긴 전류 경로로 인하여 관형 디자인은 보다 적은 동력 밀도를 제공한다. 이는 내부 저항 손실을 초래하여 동력 밀도를 제한한다.
또한, 불충분한 반응물 부피가 구멍을 통하여 인도될 경우, 가스가 튜브의 길이를 따라 채널을 통하여 흐름에 따라 반응물의 농도가 종종 감소한다. 음극에서의 감소된 가스 농도는 예컨대 스택 내 전지의 위치에 따라 전지의 전기 아웃풋의 감소를 초래한다. 구멍을 통하여 흐르는 연료 또는 산화제 부피를 증가시키면과량의 반응물이 전기화학 소자의 반응 생성물을 따라 시스템을 배기시킬 것이다. 과량의 반응물은 통상 연소되어 전형적인 소자에서 고체 연료 전지를 위한 작동 열을 제공한다. 시스템을 배기시키고 연소된 과량의 반응물은 구멍의 효율을 더욱 감소시킨다.
반복되는 전지 요소를 가진 평면 스택에 있어서의 또 다른 주요 문제점은 하나의 전지의 파손으로 인하여 전체 스택이 파손된다는 것이다. 이러한 디자인에서의 오작동 전지는 스택의 냉각 및 오작동 전지의 제거 및 단일 전지로의 대체를 요구할 것이다.
따라서, 전형적인 디자인의 고체 상태 전기화학 소자는 제작 비용이 고가이며, 안전성, 신뢰성 및/또는 효율성 문제가 있다.
따라서, 보다 낮은 온도에서 효율적으로 작동 가능하며 저비용의 물질 및 생산 기술을 이용하는, 고체 산화물 연료 전지와 같은 전기화학 소자의 스택 또는 어레이를 제공할 필요가 있다. 연료 전지 및 기타 고체 상태 전기화학 소자의 신뢰성을 증가시키면서 재료 및 제작 비용을 감소시키는 스택 디자인은 이전에 고비용이었으며 사용하기에 비효율적 또는 비신뢰적이었던 소자의 상업화를 허용할 것이다. 본 발명은 상기 및 기타 요구를 충족시키며, 전형적인 소자의 결함을 극복한다.
본원은 2002. 5. 7자로 출원된 미국 가출원 제 60/378.701 호의 우선권을 주장하며, 상기 문헌은 본원에 참조로 통합된다.
본 발명은 미국 에너지부(Department of Energy)에 의하여 수여된 인가 번호 DE-AC03-76F00098 하에 정부 보조하에 행하여진 것이다. 정부는 본 발명에 대한 특정 권리를 가진다.
본 발명은 일반적으로 고체 상태 전기화학 소자 어셈블리, 보다 구체적으로 일련의 스택의 모듈 방식의 평행한 전기화학 전지에 관한 것이다.
본 발명은 단지 예시적인 목적인 도면을 참조로 하여 보다 완전히 이해될 것이다.
도 1은 본 발명에 의한 전기화학 전지 스택의 측면도이다.
도 2는 도 1에 도시된 본 발명의 한 양태의 전기화학 전지 스택의 하나의 관형 전기화학 전지의 측면 상세도이다.
도 3은 도 1에 도시한 양태의 전기화학 전지의 하나의 금속 인터커넥트 플레이트의 상부 평면도이다.
도 4는 본 발명에 의한 하나의 관형 전기화학 전지의 투시도이다.
도 5는 도 4의 선 5-5를 따라 취하여진 한 양태의 관형 연료 전지의 단면도이다.
도 6은 본 발명에 의한 금속 인터커넥트 플레이트를 가진 상부 전기화학 전지와 하부 전기화학 전지 사이의 접합부의 한 양태의 측단면도이다.
도 7은 본 발명에 의한 금속 인터커넥트 플레이트를 가진 상부 및 하부 전기화학 전지 사이의 접합부의 대안적인 양태의 측단면도이다.
도 8은 본 발명에 의한 금속 인터커넥트 플레이트를 가진 상부 및 하부 전기화학 전지 사이의 접합부의 대안적인 양태의 측단면도이다.
도 9는 본 발명에 의한 금속 인터커넥트 플레이트를 가진 상부 및 하부 전기화학 전지 사이의 접합부의 대안적인 양태의 측단면도이다.
도 10은 본 발명에 의한 금속 인터커넥트 플레이트를 가진 상부 및 하부 전기화학 전지 사이의 접합부의 대안적인 양태의 측단면도이다.
도 11은 상부 및 하부 전기화학 전지 사이의 접합부로서 본 발명의 대안적인 양태에서 이용되는 페룰의 투시도이다.
도 12는 도 11의 선 12-12를 따라 취하여진 도 11의 페룰의 단면도이다.
도 13은 상부 및 하부 전기화학 전지 사이의 페룰 접합부의 상세 단면도이다.
도 14는 상부 및 하부 전기화학 전지 사이의 페룰 접합부의 밀봉의 대안적인 양태에 대한 상세 단면도이다.
도 15는 페룰 및 인터커넥트 플레이트를 이용하는 본 발명에 의한 전기화학 스택의 대안적인 양태이다.
발명의 개요
종래 기술과 비교하여 보다 낮은 작동 온도에서 작동가능하며 개선된 연료효율 및 전기 생산을 가지는 관형 전기화학 전지 스택을 위한 장치가 제공된다. 비제한적 실시예를 참조로 하여, 본 발명의 한 측면에 의하면, 인터커넥트 플레이트에 평행하게 연결된 관형 고체 상태 전기화학 전지 어레이의 스택이 제공되며, 상기 어레이는 일련으로 연결되어 있다.
본 발명의 다른 측면에 의하면, 상기 전기화학 소자는 바람직하게 인터커넥트 플레이트에 수직으로 향하도록 위치하는 음극(anode), 양극(cathode) 또는 전해질에 의하여 지지되는 튜브이다.
본 발명의 다른 측면에 의하면, 제1 세트의 관형 전지의 음극 및 제2 세트의 관형 전지의 양극에 연결된 인터커넥트 플레이트가 제공된다.
본 발명의 또 다른 측면에 의하면, 상부 및 하부 전기화학 전지가 페룰에 밀봉되며, 상기 페룰은 인터커넥트 플레이트 또는 열(row) 내의 스택 전기화학 전지에 부착될 수 있다.
본 발명의 한 양태에 의하면, 상기 전기화학 전지층은 압출, 사출 성형, 만드렐(mandel) 상에 부착, 압착, 테이프 캐스팅 등과 같은 임의의 방법에 의하여 튜브로 형성된 제1 전극층을 가진다. 상기 제1 전극은 음극 또는 양극을 제공하는 재료로 형성될 수 있다. 바람직하게, 이온 전도성 재료의 박막 전해질층이 필수적으로 가스 불투과성인 관형 전극에 가하여진다. 다음, 제2 전극층이 상기 전해질의 외부 표면에 가하여진다.
본 발명의 다른 양태에서, 상기 전해질층은 지지체층이 되도록 규모가 정해지고, 제1 전극층이 튜브의 내부에 가하여지며, 제2 전극이 전해질 튜브의 외부에가하여진다.
본 발명의 한 양태에서, 다수의 홀(hole)과 형성된 조인트(joint)가 금속 인터커넥트 플레이트로 펀칭된다. 관형 전기화학 소자가 상기 인터커넥트 홀의 양면에 부착되고 밀봉되어 튜브의 중심을 통하여 연속적이고 바람직하게 가스 불투과성 통로를 형성한다. 상기 인터커넥트 플레이트는 한 관형 전지의 음극 및 다른 관형 전지의 양극과 전기적으로 접촉한다.
본 발명의 목적은 평행 어레이 스택으로 형성될 수 있고 일련으로 연결될 수 있는 전해질 및 전극층의 박막을 가진 관형 전기화학 소자의 평행 어레이를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 어레이 내에 단일 전기화학 소자의 손상시 전체 어레이의 손상을 피하도록 배열된 전기화학 소자의 어레이를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 약 800℃ 미만의 작동 온도를 가지는 고체 산화물 연료 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 내구성, 신뢰성이 있으며 제작하기 용이한 전기화학 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 감소된 비용과 장기간 안정성을 가지는 전기화학 전지 스택을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 열 충격에 내성이 있는 전기화학 전지 스택을 제공하는 것이다.
본 발명의 추가적인 측면 및 이점들이 이하의 명세서 부분에 기재될 것이며,여기서 상세한 설명은 본 발명에 제한을 가하지 않고 본 발명의 바람직한 양태를 완전히 개시하기 위한 것이다.
도면을 상세히 참조하여, 본 발명은 도 1 내지 15에 도시된 장치에서 구체적으로 예시된다. 상기 장치는 본 원에 개시된 기본적 사상으로부터 이탈됨이 없이 배열 및 부품의 세부 사항에 있어서 변화할 수 있는 것으로 이해될 것이다.
도 1을 참조로 하여, 평면 인터커넥트 시트를 가진 전기화학 전지(18)의 평행 어레이의 스택(10)의 한 양태가 도시된다. 도 1에 도시된 양태에서, 50개의 관형 전지의 어레이가 10회의 높이로 스태킹되어 있다. 본 발명은 사실상 임의의 숫자의 튜브를 사용하도록 배열될 수 있으며, 임의의 레벨로 스태킹될 수 있는 것임이 명백하다. 관형 전지화학 전지는 예시를 위하여 원통형 전지로서 도시되지만, 관형 전지는 바람직하게 패킹 밀도 및 스택의 효율을 최대화할 임의의 형상의 단면을 가질 수 있는 것으로 이해될 것이다. 예컨대, 전기화학 전지는 사각형, 오각형, 타원 또는 바람직하게 직사각형 단면을 가질 수 있으며, 전지를 통하여 축 방향으로 작동하는 하나 이상의 채널을 가질 수 있다.
도 2 및 도 3을 또한 참조로 하여, 전기화학 전지 스택(10)은 인터커넥트 플레이트(14)에 장착되는 관형 전기화학 전기의 열(12)을 가진다. 상기 인터커넥트 시트 또는 플레이트(14)는 바람직하게 약 50㎛ 내지 약 5000㎛ 두께를 가지며, 보다 바람직하게 약 100㎛ 내지 약 1000㎛ (0.1 내지 1.0mm) 두께를 가진다.
상기 인터커넥트 플레이트(14)는 바람직하게 금속으로 이루어지며, 복수의 홀(16)을 가진다. 상기 홀(16)의 원주는 바람직하게 각각의 전기화학 전지(18)를 향하고 전지를 누출로부터 밀봉시킬 수 있도록 배치시킬 테두리를 가지고 배치된다. 도 1에 도시되는 바와 같이, 전기화학 전지(18) 어레이 열(12)이 서로 위에 스태킹됨에 따라, 필수적으로 가스 불투과성 전기화학 전지의 연장 튜브(20)가 형성된다. 결과적인 튜브(20)는 가스 공급원에 연결된 매니폴드(manifold)(22,24)에 연결될 수 있다. 가스 공급원은 전기화학 전지의 배열에 따라 연료 또는 산화제일 수 있다.
매니폴드(22,24)는 연료 또는 산화제가 재활용되도록 하여 연료의 역치(threshold) 농도를 최대화하여 음극에서 연료의 최적 농도가 존재할 수 있도록 한다. 마찬가지로, 산화제가 재활용되어 양극에서 농도를 최적화하고 시스템 효율을개선시킬 수 있다. 한 양태에서, 물, 오염물, 부분적으로 반응한 연료, 및 다른 반응 생성물이 스택으로부터 배기된 과량의 연료로부터 분리되고, 연료는 장치의 공급측으로 되돌아간다. 따라서, 전기 생산을 위한 전기화학 소자를 위하여 생산되는 연료를 예컨대 전형적인 연료 전지 스택에서 일어나는 연소로 손실하기 보다 이를 최대 이용함으로써 시스템의 효율이 증가될 수 있다.
전기화학 전지의 어레이 열(12)이 전도성 금속 인터커넥트 플레이트(14)에 평행하게 연결될 수 있다. 상기 인터커넥트 플레이트(14)는 일련으로 연결되어 장치의 용량을 증가시킨다. 일련의 어레이 디자인은 동일 활성 면적을 각진 단일 전지의 아웃풋 보다 10% 큰 동력 아웃풋을 생산함으로써 스택 효율을 개선시키는 것으로 보여졌다.
시트(14)를 인터커넥팅하기 위하여 사용되는 금속은 이에 제한되지 않으나 Ni, Cu, Ni 함유 합금, Ni 기재 수퍼합금, Cu 함유 합금, Fe 함유 합금, 스테인레스 스틸, Cr 함유 Fe 기재 합금, Y 또는 La와 같은 반응성 원소를 함유하는 Fe-Cr 합금, AISI304 또는 316과 같은 오스테나이트 스틸(austenitic steel), AISI430 또는 446과 같은 페라이트 스틸(ferritic steel), AI 함유 합금, AI 및 Y와 같은 반응성 원소를 함유하는 Fe-Cr 합금, 0.1 내지 3.0wt% Mn을 함유하는 Fe-Cr 합금, 12-30wt% Cr 함유 Fe-Cr 합금, 16-26wt% Cr 함유 Fe-Cr 합금, 18-22wt% Cr, 0.5-2.0wt% Mn 및 0.1-1.0wt% Y를 함유하는 Fe 기재 합금을 포함한다. 졸-겔 부착, 증착, 플라스마 스프레이, 도금 또는 당업계에 공지된 임의의 기타 수단에 의한 금속의 부분적 또는 전체적인 표면 변경 또한 적합하다. 인터커넥트(14)의 부분적 또는 전체적 금속 표면을 탄화수소 함유 연료를 개질시키기 위하여 사용되는 개질 촉매와 같은 촉매로 코팅하는 것 또한 고려된다.
플레이트(14)를 가진 전기화학 전지(18) 각각의 평행 연결 또한 스택의 신뢰성을 증가시킬 것이다. 통상적인 연료 전지 스택 디자인에서 관측되는 한가지 결함은 제작 중에 일어나는 개별적인 연료 전지 결함 또는 이송 및 취급 중에 일어나는 전지 손상이 모든 전지가 단위 스택으로 설치되고 장치가 활성화될 때까지 명백하지 않다는 것이다. 결함이 있는 전지는 또한 인접하는 전지 성능에 영향을 미칠 수 있다. 또한, 복수 연료 전지의 일련의 물리적 스태킹은 통상적인 스택에서 단일 결함 전지의 새로운 전지로의 대체를 허용하지 않을 것이다. 결과적으로, 단일 전지 결함 또는 손상으로 인하여 전체 스택이 대체되어야 할 것이다.
본 발명의 관형 전기화학 전지 디자인은 하나의 전기화학 전지(18)의 결함 또는 손상으로 전체 스택의 손상을 초래하지 않을 것이다. 하나의 전지의 비효율성 또는 손상은 전지 열(12)의 전체적 아웃풋을 약간 감소시킬 뿐 전지 열 또는 인접 열내 인접 전기화학 전지(18) 생산에 영향을 미치지 않는다. 인터커넥트 플레이트를 경유한 중첩으로 인하여 전류가 열(12)내 많은 다른 평행 전지 중 하나를 통하여 전도된다.
또한, 작은 관형 전지들은 상호 비의존적이므로, 장치(10)는 각각의 전지(18)를 손상 위험에 노출시키지 않고 큰 열 구배를 수용할 수 있다. 상기 연료 전지의 화학적 반응 생성물 중 하나는 스택을 통하여 열 구배를 창출하는 열이다. 과량의 열은 스택을 통하여 공기를 블로잉함으로써 또는 다른 온도 조절 방법에 의하여 제거될 수 있다. 도 2에 도시하는 바와 같이 인터커넥트 플레이트가 원통형 연료 전지 열(12)을 포함하는 영역 위로 연장하는 본 발명의 한 양태에서, 스택으로부터의 열은 냉각 핀으로 작용할 수 있는 편평한 금속 인터커넥트(14)를 통하여 제거될 수 있다. 이러한 양태는 과량의 열을 제거하기 위하여 스택을 통하여 블로잉되어야 하는 공기의 양을 감소시킨다. 또한, 복수 금속 열 전도성 시트의 존재로 인하여, 스택 내 열 분포가 균일화될 수 있다. 일분 플레이트의 국소적 냉각은 스택의 전체적인 작동 온도를 정상화할 수 있다.
도 2에 도시하는 바와 같이, 전기화학 전지(18)의 스택(10)은 바람직하게 전기화학 전지(18)의 배열에 따라 연료 또는 산화제를 함유할 수 있는 절연성의 가스 불투과성 하우징(26) 내에 포함된다. 도 2에 도시하는 양태에서, 금속 인터커넥트 플레이트(14)로부터의 열이 스택 내로 도입되기 전에 연료 가스 또는 산화제를 예열시키는데에 사용되는 열 교환기(28)에 사용되어 효율을 개선시킨다.
또한, 세라믹은 장력(tensile force) 보다 훨씬 큰 압축력(compressive force)을 운반할 수 있다. 전형적인 연료 전지 스택에서 사용 중 또는 냉각 주기 중에 가하여지는 장력 및 불규칙한 플레이트는 전해질 크랙 및 파괴를 초래하여 궁극적으로 개별 전지의 파괴를 초래할 수 있다. 따라서, 얇은 전해질 전기화학 전지에 가하여지는 불규칙하거나 과도한 하중은 플레이트가 매우 타이트한 허용오차하에 제작된 경우에도 전지의 층분리(delamination) 또는 파손을 야기할 수 있다. 관형 전기화학 전지(18)는 균일한 크기이며, 인접 전지 열 및 인터커넥트 플레이트로부터 주로 압축력을 받는 것으로 이해될 것이다. 따라서, 관형 전기화학 전지(18)는 내구성 있으며 열 충격에 내성이 있다.
또한, 스택(10)내 전기화학 전지(18) 분포를 변화시켜 스택의 효율을 최적화하고 스택내 존재할 수 있는 열차의 원인이 될 수 있다. 스택의 열(12)내 단위 전지(18)는 동일 크기이거나 동일 전해질, 양극, 음극 및/또는 지지 물질을 함유할 필요는 없다. 예컨대, 연료 전지 스택내에, 세리아 기재 전해질 전지가 보다 낮은 온도 영역 또는 스택내 연료 유입구 또는 출구 근처의 영역에 사용될 수 있고/있거나 양자 전도성 전해질 전지(도핑된 SrCeO3 또는 BaZrO3와 같은)가 내부 영역에 사용될 수 있고/있거나 지르코니아 기재 전해질 전지가 고온 음극 가스 출구 근처에 사용될 수 있다. 이러한 디자인은 보다 높은 전도성 전해질을 사용하여 유입구 근처의 성능을 향상시키고, 유입구 근처의 증기 요구를 감소시키고, 음극 체임버로부터 H2를 제거시켜 연료 면의 물의 부분적 압력을 감소시켜 연료 이용율을 증가시킴으로써 스택의 성능을 개선시킬 수 있다. 각각의 전지(18)의 최적 분포는 특정 연료 선택 및 스택 배열에 의하여 결정될 수 있다. 따라서, 본 발명의 전기화학 전지 스택 어셈블리는 디자인 배열에 있어 큰 유연성을 가진다.
도 4 및 도 5를 참조로 하여, 본 발명의 한 양태에 의한 단일 전기화학 전지(18)가 도시된다. 전기화학 전지(18)는 일반적으로 연료 전지 용도에서 다공성 음극(32)과 양극(34) 사이에 샌드위치된 이온 전도성 전해질(30)을 포함한다. 연료 전지는 전기화학 전지의 예로서 사용되지만, 전기화학 전지는 산소 발생기, syn-가스 발생기 또는 수소 가스 세퍼레이터 및 유사 소자일 수 있는 것으로 이해될 것이다.
전지화학 전지(18)는 음극, 양극 또는 전해질 지지될 수 있다. 전극 지지된 전기화학 전지(18)는 세라믹, 세라믹 금속 복합재료(cermet) 또는 합금 전극 지지체를 가질 수 있다. 한 양태에서, 전지는 Ni-YSZ/YSZ 또는 LSM/YSZ와 같은 2-층으로 제작되며, 상기 2-층의 고온 소결 후 카운터 전극이 가하여진다. 다른 양태에서, 모든 세 개의 층이 가하여지고 하나의 고온 단계에서 소결된다. 예컨대, LSM/YSZ/LSM 또는 LSM/YSZ/Ni-YSZ의 3-층이 하나의 단계에서 소결될 수 있다.
또한, 전극 지지 구조는 또한 상이한 재료 및/또는 미세구조로 이루어진 다층 구조일 수 있으며 단순히 균일 전극이 아닐 수 있는 것으로 이해될 것이다. 예컨대, 양극 지지 디자인은 압출 또는 사출 성형된 다공성 LSM 지지체로 이루어질 수 있고, 여기에 다공성 LSM + YSZ 층이 가하여지며, 상기 층 위에 YSZ 전해질막과 카운터 전극이 가하여진다. 대안적으로, Ni-YSZ와 같은 다공성 촉매층이 페라이트 스틸(ferritic steel)과 같은 다공성 합금층과 YSZ와 같은 전해질층 사이에 위치할 수 있다.
도 4 및 도 5에 예시한 양태는 양극 지지 전기화학 전지(18)이다. 이러한 양태에서, 양극 재료는 사출 성형, 원심 캐스팅, 슬립-캐스팅, 테이프 캐스팅, 압출, 공-압출, 평형 압축(isostatic pressing), 전기영동 부착(electrophoretic deposition), 딥 코팅, 에어로졸 스트레이 및 기타 세라믹 프로세싱 업계에 공지된 방법에 의하여 얇은 튜브로 형성될 수 있으며, 박막 부착에 적합한 다공성 기판 생산을 위하여 분말 야금이 가능하다. 압출 또는 사출 성형은 지지 구조 생산의 바람직한 방법이다. 음극 지지 전기화학 전지(18)가 유사한 방식으로 형성된다. 다른 양태에서, 음극, 전해질 및 양극이 바람직하게 분말화된 금속 또는 세르멧(cermet)으로 이루어진 관형 다공성 지지체 상에 배치된다. 상기 음극, 전해질 및 양극은 바람직하게 다공성 금속 지지체 상에 박막으로서 배치된다.
전기화학 전지(18)의 바람직한 높이는 전극층의 전도성에 의하여 결정된다. 세라믹 지지 구조의 경우, 전기화학 전지(18)의 높이는 바람직하게 1cm 내지 5cm이다. 금속 지지 전기화학 전지 구조의 경우, 전지(18)의 높이는 바람직하게 2cm 내지 10cm이다.
양극 지지 양태에서, 양 전극(34)은 바람직하게 두께 100㎛ 내지 3000㎛의 원통형 또는 직사각형 튜브이다. 그러나, 약 150㎛ 내지 약 2000㎛ 두께의 양극층이 특히 바람직하다. 음극 지지 전기화학 전지에서, 양극(34)은 바람직하게 전해질(30)의 한 표면에 박막으로서 가하여지며, 결합되어 두께 약 50㎛ 내지 1500㎛의 양 전극을 제공한다. 전극 튜브 및 전해질의 선택된 두께는 전극 및 전해질 재료의 열 팽창, 전자 전도성 및 이온 전도성 특성에 따라 변화할 수 있는 것으로 이해될 것이다.
본 발명에 따라 적합한 양 전극(30) 재료는 세르멧 및 세라믹을 포함한다. 에컨대, 기타 적합한 세라믹 성분은 다음을 포함한다:La1-xSrxMnyO3-δ(1≥X≥0.05)(0.95≥y≥1.15)("LSM")(δ는 완전 화학양론으로부터의 작은 편차를 나타내는 값으로서 정의된다), La1-xSrxCoO3-δ(1≥X≥0.10)("LSC"), La1-xSrxFeyO3-δ(1≥X≥0.05)(0.95≤y≤1.15)("LSF"), SrCo1- xFexO3- δ(0.30≥X≥0.20), La0.6Sr0.4Co0.6Fe0.4O3-δ, Sr0.7Ce0.3MnO3- δ, LaMi0.6Fe0.4O3- δ, Sm0.5Sr0.5CoO3- δ, 이트리아 안정화 지르코니아 (YSZ: yttria stabilized zirconia), 스칸디아 안정화 지르코니아(SSZ: scandia stabilized zirconia), (CeO2)0.8(Gd2O3)0.2(CGO), La0.8Sr0.2Ga0.85Mg0.15O2.825(LSGM20-15), (Bi2O3)0.75(Y2O3)0.25및 알루미나.
바람직한 LSM 재료는 La0.8Sr0.2MnO3, La0.65Sr0.30MnO3- δ, 및 La0.45Sr0.55MnO3- δ를 포함한다. 세르메트에 대한 적합한 금속 성분은 전이 금속, Cr, Fe, Ag 및/또는 타입 405 및 4059(11-15% Cr)과 같은 저-크롬 페라이트 스틸(low-chromium ferritic steel)과 같은 합금, 타입 430 및 434(16-18% Cr)와 같은 중-크롬 페라이트 스틸(intermediate-chromium ferritic steel), 타입 442, 446 및 E-Brite(19-30% Cr)와 같은 고-크롬 페라이트 스틸(high-chromium ferritic steel), Cr5Fe1Y와 같은 크롬 기재 합금, 및 Ni2OCr과 같은 크롬 함유 니켈 기재 합금, 및 인코넬 600(Inconel 600)을 포함하는 인코넬 합금(Ni 76%, Cr 15.5%, Fe 8%, Cu 0.2%, Si 0.2%, Mn 0.5%, 및 C 0.08%)이다.
매우 얇은 전해질층(3)은 바람직하게 양극 튜브(34)에 가하여진다. 박막으로서 부착된 이온 및 이온-전기 전도성 재료를 가로지르는 옴(ohmic) 손실 감소로 인하여 박막 세라믹 전해질 및 전극의 사용에 의하여 전기화학 전지의 작동 온도가 감소될 수 있는 것으로 보여졌다. 다음, 한 양태에서 2-층은 공-연소되어 핀홀이 없고 조밀한 다공성 구조의 전극에 잘 결합되는 전해질막을 생성한다. 전해질과 전극 재료의 선택에 있어서 막과 기판 재료 모두의 소결 습성 또한 고려되어야 한다. 예컨대, 선택되는 전극 재료에 따라, 전해질에 충분한 밀도를 부여함으로써 가스가 전해질층을 가로지르는 것을 방지하기 위하여 사용되는 온도 또는 제1 전극을 처리하는 온도와 상이한 온도에서 제2 전극을 연소시키는 것이 필요할 것이다.
박막 제작의 일부 접근은 물리적 증착 기법, 테이프 칼렌더링, 졸-겔 증착, 스퍼터링, 콜로이드 증착, 원심 캐스팅, 슬립-캐스팅, 테이프-캐스팅, 압출, 스크린 프린팅, 브러싱, 테이프 트랜스퍼, 공 압출, 전기영동 증착, 딥 코팅, 에어로졸 스프레이, 진공 침투, 플라스마 증착, 전기화학 증착 및 기타 당업계에 공지된 많은 방법을 포함하여 당업계에 공지되어 있다. 딥 코팅, 에어로졸 스프레이 및 스크린 프린팅이 바람직하다. 충분한 온도로 층을 가열하여 다공성 지지체의 결합과 전해질의 조밀화를 보증하는 것이 필요하다.
박막을 생성하는 많은 방법이 있지만, 콜로이드 증착법을 이용하여 막을 증착하는 것이 바람직하다. 이러한 양태에서, 전해질 재료는 일반적으로 물, 이소프로판올 및 기타 적합한 유기 용매와 같은 액체 매질 내에 분말 재료의 현탁액으로서 제조된다. 상기 현탁액은 다양한 방법, 예컨대, 에어로졸 스프레이, 딥 코팅, 전기영동 증착, 진공 침투 또는 테이프 캐스팅에 의하여 전극층 표면에 가하여질 수 있다. 전형적으로, 원하는 산화물의 그린 막이 그린 또는 부분적으로 연소된 기판 상으로 콜로이드 증착된다. 또한, 상기 막은 전극의 기공내로의 과도한 침투없이 기판 표면에 잘 결합하여야 하며, 전해질과 전극 사이 경계면에서 최소의 분극이 있어야 한다.
상기 콜로이드 공정은 저-비용이며 측정가능하므로 바람직하며, 감소된 온도에서 고-성능의 소자를 생산할 수 있다. 그러나, 다공성 기판 상의 조밀한 전해질층의 콜로이드 증착은 프로세싱 온도에서 재료가 화학적으로 상용성이며 층 사이에 적절한 열 팽창 매치가 있을 것을 요구한다.
고-다공성 전극 기판 상의 약 1㎛ 내지 약 50㎛ 두께의 핀홀 및 크랙이 없는 조밀한 전해질층(30) 및 소자 작동 중에 낮은 오버포텐셜(overpotential)을 보증하기에 적합한 미세구조가 일반적으로 바람직하다. 전형적인 연료 전지 적용을 위하여, 약 10㎛ 내지 약 30㎛ 두께의 전해질층이 바람직하다.
전해질 재료는 바람직하게 이트리아 안정화 지르코니아(YSZ) (예컨대, (ZrO2)x(Y2O3)y, 여기서 0.88≥X≥0.97 이고 0.03≤y≤0.12)와 같은 금속 산화물 (세라믹) 분말의 박막으로 이루어진다. 바람직한 재료는 (ZrO2)0.92(Y2O3)0.08또는 (ZrO2)0.90(Y2O3)0.10이다. 다른 가능한 전해질 재료는 (ZrO2)0.9(Sc2O3)0.1스칸디아 안정화 지르코니아(SSZ), (CeO2)0.8(Gd2O3)0.2(CGO), La0.8Sr0.2Ga0.85Mg0.15O2.825(LSGM20-15) 및 (Bi2O3)0.75(Y203)0.25를 포함한다. 대안적으로, 전해질 재료는 예컨대 SrCo1- xFexO3-δ(0.30≥X≥0.20), La0.6Sr0.4Co0.6Fe0.4O3- δ, Sm0.5Sr0.5CoO3및 La1- xSrxCoO3- δ와 같은 혼합 이온성 전자 도체일 수 있다. 이러한 구조는 또한 예컨대 산소 분리 소자에 사용될 수 있다.
양극 지지 전기화학 전지(18)상의 음 전극(32)은 바람직하게 두께 약 50㎛ 내지 약 500㎛의 박막이다. 그러나, 약 150㎛ 내지 약 300㎛ 두께의 전극층이 바람직하다. 음극 지지 전기화학 전지(18)에서, 약 250㎛ 내지 약 2500㎛ 두께의 음극 튜브가 바람직하다.
전극 및 전해질 재료는 바람직하게 매치되며, 적용되는 재료의 두께는 전극 및 전해질 재료와 인터커넥트 재료의 열 팽창, 전자 전도성 및 이온 전도성 특성에 따라 선택될 수 있다. 또한, 전해질막(30)의 두께는 전해질 재료의 가스 불투과성에 의존하며, 작동 및 정지 온도 범위에 노출시 기계적 완전성, 예컨대 내크랙성을 유지할 수 있다.
상기 인터커넥트 플레이트(14)는 전형적인 전극 및 전해질 재료와 매치되는 열 팽창을 가지는 저비용의 페라이트 스틸 재료로 이루어질 수 있다. 금속 인터커넥트 플레이트(14)는 저비용 기법을 이용하여 펀칭되고 스탬핑되어 전기화학 전지(18)의 상하부 열(12)과 인터커넥트 플레이트(14) 사이에 피팅되는 접합부를 제공할 수 있다.
도 6 내지 도 10을 참조로 하여, 상부 전기화학 전지(36), 하부 전기화학 전지(38) 및 인터커넥트 플레이트(14)내 스탬핑된 홀(16) 디자인을 가지는 스탬핑된 인터커넥트 디자인의 몇몇 양태의 단면이 도시된다. 도 6에서, 인터커넥트 플레이트(14)는 펀칭되고 스탬핑되어 상하부 전기화학 전지(36, 38)을 위한 자리를 제공한다. 도시되는 양태에서, 전기화학 전지(36, 38)는 얇은 전해질(30) 및 외부 음극(32)을 가지며 양극(34)에 의하여 지지된다. 상부 전기화학 전지(36)는 바람직하게 인터커넥트 플레이트(14)의 상부 수직 고리(44)로부터 전지(36)의 음극(32)까지 금속 대 전극 압력 접촉을 가지며, 전지(18)로부터 플레이트(14)까지 전기 접촉을 제공한다. 한 양태에서, 상기 고리(40)는 실링재(sealing material)(42)에 의하여 음전극에 밀봉된다.
관형 하부 전기화학 전지(34)의 내부는 플레이트(14)의 수직 고리(40)를 수용하며, 상기 고리는 도 6에 도시한 양태에서 양극(30)과 접촉한다. 상기 하부 전기화학 전지(34)의 상부 말단은 바람직하게 금속, 유리 또는 세라믹 실(seal)(42)로 인터커넥트 플레이트와 밀봉된다.
개별적인 전기화학 전지(18)의 바람직하게 금속 인터커넥트 시트(14)에의 밀봉은 세라믹, 글라스, 글라스-세라믹, 세르메트(cermet), 합금 브레이즈(alloy braze) 또는 웰드(weld)를 이용하여 달성될 수 있다. 전자 절연성 실(seal)은 바람직하게 알루미나, 실리카 또는 티타니아 함유 세라믹 페이스트 또는 세르메트이다. 상기 전자 전도성 실(seal)은 바람직하게 Ag, Cu 또는 Ni 합금 기재 브레이즈, 또는 알루미나, 실리카 또는 티타니아와 같은 세라믹과 혼합된 브레이징 합금이다. 브레이즈는 호일 또는 페인트로서 적용될 수 있다. 페인트는 전형적으로 스프레이, 브러쉬, 롤러 또는 스크린 프린팅에 의하여 적용된다.
하부 전기화학 전지(38)의 음극(32) 또는 전해질(30)은 인터커넥트 플레이트(14)와 접촉하지 않음을 주목한다. 하부 전기화학 전지(38)와 인터커넥트 플레이트(14)와의 유일한 접촉은 접촉 고리(44)와 양극(34)와의 접촉뿐이다. 또한, 상부 전기화학 전지(36)와 인터커넥트 플레이트(14)와의 유일한 접촉은 음극(32)과의 접촉뿐임을 주목한다. 하부 전기화학 전지(38)의 양극(34) 및 전해질(30)은 바람직하게 글라스 또는 세라믹 실(48)로 인터커넥트 플레이트(14)에 밀봉된다.
도 7 및 도 8은 관형 전기화학 전지(36, 38)의 측면에서 음극과 전기적 접촉을 제공하는 스탬핑된 인터커넥트 플레이트(14)의 대안적인 양태이다. 음극-인터커넥트 심(seam)은 상기한 바와 같이 실링 재료로 밀봉될 수 있다.
도 9 및 도 10은 스프링 실 에지를 이용하는 스탬핑된 인터커넥트(14)의 대안적 양태이다. 이러한 양태에서, 구멍(16)의 스탬핑된 에지는 시트(seat)에 경사져 있으며 상하부 전기화학 전지(36, 38)를 밀봉한다. 압축 실(seal)이 불충분하다면, 앞서 기술한 도 9 및 도 10에 도시된 양태에서 음극 인터커넥트 심(seam)에서 실링 재료를 적용할 수 있다.
도 11 내지 도 15를 참조로 하여, 인터커넥트-전기화학 전지 접합부의 대안적인 양태에 도시된다. 이러한 양태에서, 상하부 전기화학 전지(50, 52)는 페룰(58)의 상하부 환상 홈(54, 56)내로 각각 삽입되고 밀봉될 수 있다. 다음, 페룰(58), 상부 전기화학 전지(50) 및 하부 전기화학 전지(52)는 인터커넥트 시트(14)의 홀(16)내로 삽입되고 페룰(58) 주위의 평면 립(60)으로 시트(14)에 부착된다. 페룰(58)의 외부 립(60)은 금속 시트에 결합하기 위하여 사용될 뿐 아니라 스택내에서 평행 연결을 제공한다.
도 13을 참조로 하여, 페룰(58)과 상하부 전기화학 전지(50, 52)의 접합부의 한 양태가 도시된다. 본 양태에서, 하부 전기화학 전지(52)의 양극(64)이 전자 전도성 실란트(52)를 이용하여 페룰(58)의 홈(56) 내에 밀봉된다. 음극(68)도 전해질(66)도 페룰(58)과 접촉하지 않는다. 상부 전기화학 전지(50)가 페룰(58)의 상부 홈(54) 내로 삽입되고, 양극(64)의 하부 및 측면이 비-전도성 실란트(70)를 이용하여 홈에 밀봉된다. 도 13에 도시한 양태에서, 전기화학 전지(50)의 음극(68)은 페룰(58)의 홈(54) 벽에 전기 전도성 실란트(72)를 이용하여 결합된다.
상하부 전기화학 전지(50, 52)의 페룰(58)에의 밀봉을 보이는 대안적인 양태의 접합부가 도시된다. 이러한 양태에서, 상부 전기화학 전지(50)의 하부 에지가 페룰(58)의 홈(54)내에 배치되며 전기 비-전도성 실란트(74)를 이용하여 밀봉된다. 유사하게, 하부 전기화학 전지(52)가 페룰(58)의 홈(56)내에 배치되고 전기 비-전도성 실란트(74)를 이용하여 밀봉된다.
상부 전기화학 전지(50)의 음극은 전기 전도성 페이스트(78) 또는 유사 전도성 실란트 또는 연결 재료를 이용하여 페룰(58)에 추가로 접합되고 밀봉된다. 상기 전도성 페이스트(76)는 바람직하게 음극(68)으로부터의 전자의 이동을 위한 좋은 접촉을 제공한다. 마찬가지로, 하부 전기화학 전지(52)의 양극(64)은 양극(64)을 페룰(58)과 접촉시키는 전기 전도성 페이스트(78) 등을 가진다.
도 15에 페룰과 인터커넥트 플레이트(14)를 이용한 한 쌍의 복수 전지 스택을 가지는 본 발명의 대안적 양태가 도시된다. 이러한 양태에서, 단일 전기화학 전지가 평행 연결 플레이트 사이에 N 전지로 일련으로 연결될 수 있다 (여기서, N = 1-100, 바람직하게 N=2-10). 도 14에 각각 세 개의 전지 화학 전지를 일련으로 포함하는 (N=3) 두 개의 평행한 튜브 열이 도시된다.
전류를 운반하는 소자는 오픈 조건에서 또는 단락 조건에서 손상될 수 있는 것으로 보여져 왔다. 소자의 손상 모드에 대한 정보를 이용하여 스택 디자인을 추가로 최적화할 수 있다. 단락에 의한 하나의 전지의 손상은 평행 플레이트 사이에위치한 모든 전지를 단락시키지 않을 것이다.
이러한 양태에서, 하부 전기화학 전지(80)는 페룰(58)에 장착 및 밀봉되고, 다음, 상기 페룰은 앞서 기술한 바와 같이 베이스 인터커넥트 플레이트(14)에 밀봉된다. 제2 페룰(58)이 전기화학 전지(80)의 말단에 밀봉된다. 중간 전기화학 전지(82)가 제2 페룰(58) 및 제3 페룰과 전지(82)의 말단에서 밀봉된다. 제2 전지(84)가 제3 페룰에 한 말단에서 밀봉되고 다른 말단에서 제4 페룰에 밀봉된다. 제4 페룰은 인터커넥트 플레이트(14)에 장착된다.
따라서, 상기 전기화학 전지는 인터커넥트 플레이트(14)에 직접 밀봉되거나, 전지는 먼저 페룰(58)에 부착된 다음 플레이트(!4)내로 삽입될 수 있다. 페룰(58)은 전기화학 소자 반복 단위(단일 전지)의 한 말단 또는 양 말단에 적용될 수 있다. 다른 양태에서, 하나의 페룰(58)이 제2 페룰 또는 암/수 연결부(도시되지 않음)를 가진 금속 시트 내로 피팅될 수 있다.
페룰(58) 및 장착된 전기화학 전지의 모듈을 사용하여, 페룰(58) 조성은 인터커넥트 플레이트(14)조성과 상이할 수 있으며, 제작 조건이 변화할 수 있다. 예컨대, 페룰(58)의 관형 전기화학 전지(50, 52)에의 브레이징 또는 결합은 페룰(58)의 인터커넥트 플레이트(14)에의 결합 또는 연결과 분리된 것일 수 있으며, 고-저항성의 경계를 형성하지 않고 인터커넥트 시트(14)로서 알루미나 또는 실리카 형성 합금을 사용할 수 있다.
도 15에 도시되는 개별 관형 전지 또는 일련의 전기화학 전지는 페룰과 전지의 지지 전극 간의 전기 전도성 실(seal)로서 예컨대 AgCuTi 브레이즈를 이용하여Ni 또는 Cu 또는 스테인레스 스틸 페룰(58)로 브레이징될 수 있다. 페이트스, 실란트 및 브레이즈는 사용되는 증착 기법에 따라 (즉, 딥 코팅, 스크린 프린팅, 롤, 브러쉬 등) 인터커넥트 시트(14) 또는 페룰(58) 또는 전기화학 전지(80,82, 84), 또는 이들 성분의 조합에 적용될 수 있다.
도 15에 도시하는 양태에서, 제2 페룰과 전지 간의 비-전도성 실로서 알루미나 페이스트가 사용될 수 있으며; 이 경우, AgCuTi 브레이즈를 사용하여 제2 페룰을 카운터 전극에 연결하여 제1 페룰을 통하여 지지 전극에, 전해질을 통하여 제2 카운터 전극 및 제2 페룰에 전기 경로를 창출할 수 있다.
이러한 구조에서 페룰은 알루미나 형성 합금 인터커넥트 시트(14) (전형적으로 CrAI 및 Y를 함유하며 FeCrAIY로서 통상 디자인된 Fe 기재 합금)에 스폿 웰딩될 수 있다. 웰드의 내부는 산화되지 않을 것이며, 따라서 금속 인터커넥트 시트(14)와 페룰(58)간의 전기 접촉을 유지할 것이다. 이는 전기 절연성 스케일을 형성하는 고온 합금이 웰드 또는 유사 방법에 의하여 전지 또는 일련의 전지에 전기적으로 결합되도록 한다.
유사하게, 알루미나 형성 합금 (예컨대, FeCrAIY)은 FeCrAIY 시트에 웰딩되며 관형 전지에의 가스 플로우를 위한 오프닝 주위에 위치한 예컨대 Ni 또는 Cu 고리의 금속 가스켓(gasket)을 가질 수 있다. 상기 페룰 또는 전지는 상기 FeCrAIY 보다는 금속에 결합 또는 브레이징된다. 이는 인터커넥트 플레이트로서 사용되는 전기 비-전도성 스케일을 통하여 고도의 접착제를 형성하는 합금의 사용을 허용한다.
이상의 기재는 많은 세부 사항을 포함하나, 이들은 본 발명의 범위를 제한하는 것이 아니라 단지 본 발명의 바람직한 양태의 일부의 예시를 제공하기 위한 것으로 해석되어야 한다. 따라서, 본 발명의 범위는 당업자에게 명백한 기타 양태를 모두 포함하며, 본 발명의 범위는 따라서 첨부하는 청구범위에 의해서만 제한되며, 여기서 단수의 구성 요소는 명백히 진술되지 않는 한 "하나 및 단지 하나"를 의미하는 것이 아니라 "하나 이상"을 의미하는 것으로 이해될 것이다. 상기 바람직한 양태의 요소에 대한 당업자에게 공지된 모든 구조적, 화학적 및 기능적 균등물이 명백히 본원에 참조로 통합되며 본 청구범위에 의하여 포함되는 것으로 의도된다. 또한, 소자 또는 방법은 본 발명에 의하여 해결하고자 하는 각각의 및 모든 문제에 접근할 필요는 없다. 또한, 본 명세서의 개시에서 어떠한 요소, 성분 또는 방법 단계도 이들이 청구범위에 명백히 인용되어 있는지 여부와 상관없이 일반에 헌납되는 것을 의도하지 않는다. 본원의 어떠한 청구항 요소도 그 요소가 "~를 위한 수단"이라는 문구를 사용하여 명백히 인용되어 있지 않으면, 35 U.S.C. 112, 제6 문단 규정 하에 해석되지 않을 것이다.
바람직하게 스탬핑된 전도성 인터커넥트 시트 또는 페룰 상에 평행하게 정렬된 박막으로서 부착된, 음극과 양극 사이에 배치된 전해질을 가지는 본 발명의 관형 전기화학 전지의 복수 스택에 의하면, 하나 이상의 전기화학 전지의 오작동시에도 전체 스택이 손상되지 않는다. 단순화된 가스 매니폴딩, 가스 재활용, 감소된 작동 온도 및 개선된 열 분포를 통하여 스택 효율이 증진된다.

Claims (85)

  1. 각각 복수의 구멍을 가지는 복수의 전도성 인터커넥트(interconnect) 플레이트; 및
    상기 인터커넥트 플레이트 사이에 배치되고 밀봉된 복수의 관형 전기화학 전지
    를 포함하며,
    상기 관형 전기화학 전지가 상응하는 구멍을 향하여 배치되어 가스 통로를 형성함을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지가
    다공성 양극(cathode);
    실질적으로 가스 불투과성인 이온 전도성 전해질; 및
    다공성 음극(anode)
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지의 다공성 양극이 전해질층 및 음극층을 지지하도록 규모가 정해지는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 양극이 약 100㎛ 내지 약 3000㎛의 두께를 가지는 다공성 지지체를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  5. 제3항에 있어서,
    상기 양극이 약 150㎛ 내지 약 2000㎛의 두께를 가지는 다공성 지지체를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  6. 제2항에 있어서,
    상기 양극이 LSM, LSC, LSF 및 란튬 스트론튬 코발트 페라이트(Lanthium Strontium Cobalt Ferrite)로 필수적으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 소자 어셈블리.
  7. 제2항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지의 전해질은 양극층 및 음극층을 지지하도록 규모가 정해지는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  8. 제3항에 있어서,
    상기 전해질은 상기 양극 지지체에 가하여지는 약 1㎛ 내지 약 50㎛ 두께의전해질 박막을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  9. 제2항에 있어서,
    상기 전해질은 도핑된 지르코니아, 도핑된 세리아 및 도핑된 란탄 갈레이트(Lanthanum Gallate)로 필수적으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 소자 어셈블리.
  10. 제8항에 있어서,
    상기 음극은 상기 전해질 박막에 가하여지는 박막을 포함하며, 상기 음극의 두께는 약 50㎛ 내지 약 500㎛인 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  11. 제8항에 있어서,
    상기 음극은 상기 전해질층에 가하여지는 약 150㎛ 내지 약 300㎛ 두께의 박막을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  12. 제2항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지의 다공성 음극은 전해질층 및 양극층을 지지하도록 규모가 정해지는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 음극은 약 250㎛ 내지 약 2500㎛의 두께를 가지는 다공성 지지체를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  14. 제2항에 있어서,
    상기 음극은 Ni-YSZ 및 NI-CGO로 필수적으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 소자 어셈블리.
  15. 제1항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지의 길이는 1cm 내지 10cm인 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  16. 제2항에 있어서,
    상기 전기화학 전지는 다공성 금속 지지체를 추가로 포함하며, 상기 양극, 전해질 및 음극은 상기 다공성 금속 지지체 상에 배치되는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  17. 제1항에 있어서,
    상기 인터커넥트 각각은 금속 시트를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  18. 제1항에 있어서,
    상기 인터커넥트 각각은 상기 인터커넥트 내 각각의 구멍의 주변에 복수의 스탬핑된 융기부(ridge)를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  19. 제1항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지와 상기 인터커넥트 플레이트 사이에 적어도 하나의 실(seal)을 추가로 포함하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  20. 제19항에 있어서,
    상기 전기화학 전지와 상기 인터커넥트 사이의 실은 전기 전도성 실(seal)을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전기 스택 어셈블리.
  21. 제19항에 있어서,
    상기 전기화학 전기와 상기 인터커넥트 사이의 실은 전기 절연성 실(seal)을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전기 스택 어셈블리.
  22. 제19항에 있어서,
    상기 실은 브레이즈(braze), 웰드(weld), 세라믹, 글라스 세라믹, 세라믹-금속 복합재료 및 금속으로 필수적으로 이루어지는 물질을 포함하는 것을 특징으로하는 전기화학 소자 어셈블리.
  23. 제1항에 있어서,
    상기 스태킹된 전기화학 전지의 통로를 통하여 가스를 인도하도록 배치된 가스 전도 매니폴드(manifold)를 추가로 포함하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  24. 제23항에 있어서,
    상기 매니폴드 내로 들어가기 전에 가스를 예열하기 위한 수단을 추가로 포함하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  25. 제23항에 있어서,
    상기 스태킹된 전기화학 전지의 통로로부터 가스를 수용하도록 배치된 제2 가스 전도 매니폴드를 추가로 포함하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  26. 제25항에 있어서,
    상기 제2 가스 매니폴드가 미반응 가스로부터 반응 생성물을 분리하도록 배치된 가스 정화기에 작동가능하게 연결되는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  27. 제1항에 있어서,
    상기 스택으로부터 과량의 열을 제거하기 위한 수단을 추가로 포함하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  28. 제27항에 있어서,
    상기 스택으로부터 과량의 열을 제거하기 위한 수단이 상기 인터커넥트 플레이트에 작동가능하게 연결된 열 교환기를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  29. 복수의 구멍을 가지는 베이스 전도성 플레이트;
    제1 열의 관형 전기화학 전지,
    - 상기 각각의 전지는 상기 베이스 플레이트의 상응하는 구멍 및 제1 전도성 인터커넥트 플레이트의 상응하는 구멍을 향하여 위치하는 중심 채널을 가지며, 상기 제1 열의 관형 전지는 상기 베이스 플레이트 및 상기 제1 전도성 인터커넥트 플레이트에 전기적으로 커플링되고 밀봉됨-; 및
    상기 제1 전도성 플레이트의 상응하는 구멍을 향하여 위치하는 중심 채널을 가지는 제2 열의 관형 전기화학 전지,
    - 상기 제2 열의 관형 전지는 상기 제1 전도성 인터커넥트 플레이트에 전기적으로 커플링되고 밀봉되며, 상부 전도성 플레이트 내에 상응하는 구멍을 향하여 위치하며 상기 상부 전도성 플레이트에 밀봉됨-
    를 포함하며,
    상기 제1 열 및 제2 열의 관형 전기화학 전지의 중심 채널이 가스 통로를 형성하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  30. 제29항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지 각각이
    다공성 양극;
    실질적으로 가스 불투과성인 이온 전도성 전해질; 및
    다공성 음극
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  31. 제30항에 있어서,
    상기 전기화학 전지 각각이 다공성 금속 지지체를 추가로 포함하며, 상기 양극, 전해질 및 음극이 상기 다공성 금속 지지체 상에 배치되는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  32. 제31항에 있어서,
    상기 다공성 금속 지지체가 소결되고 분말화된 금속을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  33. 제30항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지의 다공성 양극이 전해질층 및 음극층을 지지하도록 규모가 정해지는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  34. 제30항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지의 다공성 음극이 전해질층 및 양극층을 지지하도록 규모가 정해지는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  35. 제29항에 있어서,
    상기 베이스 플레이트, 상기 인터커넥트 플레이트 및 상기 상부 플레이트가 금속 시트를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  36. 제29항에 있어서,
    상기 베이스 플레이트, 상기 인터커넥트 및 상기 상부 플레이트가 그 안의 구멍의 주변에서 스탬핑된 융기부를 추가로 포함하며,
    상기 융기부는 상기 복수의 전기화학 전지를 맞물리게 하도록 배치되는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  37. 제29항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지와 상기 베이스 플레이트, 상기 인터커넥트 플레이트 또는 상기 상부 플레이트 사이에 적어도 하나의 실(seal)을 추가로 포함하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  38. 제37항에 있어서,
    상기 전기화학 전지와 상기 플레이트 사이의 실이 전기 전도성 실을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  39. 제37항에 있어서,
    상기 전기화학 전기와 상기 인터커넥트 사이의 실이 전기 절연성 실을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  40. 제37항에 있어서,
    상기 실이 브레이즈, 웰드, 세라믹, 글라스 세라믹, 세라믹-금속 복합재료 및 금속으로 필수적으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  41. 제30항에 있어서,
    상기 제1 열의 전기화학 전지의 양극이 상기 인터커넥트 플레이트에 전기적으로 커플링되고, 상기 제2 열의 전기화학 전지의 음극이 상기 인터커넥트 플레이트에 전기적으로 커플링되는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  42. 제30항에 있어서,
    상기 제1 열의 전기화학 전지의 음극이 상기 인터커넥트 플레이트에 전기적으로 커플링되고, 상기 제2 열의 전기화학 전지의 양극이 상기 인터커넥트 플레이트에 전기적으로 커플링되는 것을 특징으로 하는 전기화학 전기 스택 어셈블리.
  43. 각각 음극 접촉 말단 및 양극 접촉 말단을 가지는 복수의 관형 전기화학 전지;
    각각 제1 전기화학 전지의 상응하는 음극 접촉 말단 및 제2 전기화학 전지의 상응하는 양극 접촉 말단에 전기적으로 커플링되도록 배치되는 복수의 페룰(ferrule); 및
    각각 복수의 구멍을 가지는 복수의 인터커넥트 플레이트
    를 포함하고,
    상기 복수의 페룰 및 상기 복수의 전기화학 전지가 상기 구멍을 향하여 위치하며 상기 인터커넥트 플레이트에 장착되는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  44. 제43항에 있어서,
    상기 페룰이 NI, Cu, Au 및 스테인레스 스틸로 필수적으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 소자 어셈블리.
  45. 제43항에 있어서,
    상기 복수의 페룰 및 상기 복수의 인터커넥트 플레이트가 상이한 전도성 물질로 이루어지는 것을 특징으로 하는 전기화학 소자 어셈블리.
  46. 제45항에 있어서,
    상기 복수의 페룰 및 상기 복수의 인터커넥트 플레이트가 매치되는 열 팽창 특성을 가지는 상이한 전도성 물질로 이루어지는 것을 특징으로 하는 전기화학 소자 어셈블리.
  47. 제43항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지 각각이
    다공성 양극;
    실질적으로 가스 불투과성인 이온 전도성 전해질; 및
    다공성 음극
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  48. 제47항에 있어서,
    상기 전기화학 전지 각각이 다공성 금속 지지체를 추가로 포함하며, 상기 양극, 전해질 및 음극이 상기 다공성 금속 지지체 상에 배치되는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  49. 제48항에 있어서,
    상기 다공성 금속 지지체가 소결되고 분말화된 금속을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  50. 제47항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지의 다공성 양극이 전해질층 및 음극층을 지지하도록 규모가 정해지는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  51. 제50항에 있어서,
    상기 양극이 약 100㎛ 내지 약 3000㎛의 두께를 가지는 다공성 지지체를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  52. 제50항에 있어서,
    상기 양극이 약 150㎛ 내지 약 2000㎛의 두께를 가지는 다공성 지지체를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  53. 제47항에 있어서,
    상기 양극이 LSM, LSC, LSF 및 란튬 스트론튬 코발트 페라이트로 필수적으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 소자 어셈블리.
  54. 제47항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지의 전해질이 양극층 및 음극층을 지지하도록 규모가 정해지는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  55. 제47항에 있어서,
    상기 전해질이 상기 양극 지지체에 가하여지는 약 1㎛ 내지 약 50㎛의 두께를 가지는 전해질 박막을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  56. 제47항에 있어서,
    상기 전해질이 도핑된 지르코니아, 도핑된 세리아 및 도핑된 란탄 갈레이트로 필수적으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 소자 어셈블리.
  57. 제55항에 있어서,
    상기 음극이 상기 전해질 박막에 가하여지는 박막을 포함하며, 상기 음극의 두께는 약 50㎛ 내지 약 500㎛인 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  58. 제55항에 있어서,
    상기 음극이 상기 전해질 층에 가하여지는 약 150㎛ 내지 약 300㎛의 두께를 가지는 박막을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  59. 제47항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지의 다공성 음극이 전해질층 및 양극층을 지지하도록 규모가 정해지는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  60. 제59항에 있어서,
    상기 음극이 약 250㎛ 내지 약 2500㎛의 두께를 가지는 다공성 지지체를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  61. 제47항에 있어서,
    상기 음극이 Ni-YSZ 및 NI-CGO로 필수적으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 스택 어셈블리.
  62. 제43항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지의 길이가 약 1cm 내지 약 10cm인 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  63. 제43항에 있어서,
    상기 인터커넥트 플레이트 각각이 금속 시트를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  64. 제43항에 있어서,
    상기 인터커넥트 각각이 그 안의 구멍 주변에 복수의 스탬핑된 융기부를 추가로 포함하며, 상기 융기부는 상기 복수의 전기화학 전지와 맞물리도록 배치되는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  65. 제43항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지와 상기 인터커넥트 플레이트 사이에 적어도 하나의 실(seal)을 추가로 포함하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  66. 제65항에 있어서,
    상기 전기화학 전지와 상기 인터커넥트 사이의 실이 전기 전도성 실을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  67. 제65항에 있어서,
    상기 전기화학 전지와 상기 인터커넥트 사이의 실이 전기 절연성 실을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  68. 제65항에 있어서,
    상기 실이 브레이즈, 웰드, 세라믹, 글라스 세라믹, 세라믹-금속 복합재료 및 금속으로 필수적으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 소자 어셈블리.
  69. 제43항에 있어서,
    상기 스태킹된 전기화학 전지의 통로를 통하여 가스를 인도하도록 배치된 가스 전도 매니폴드를 추가로 포함하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  70. 제69항에 있어서,
    상기 매니폴드 내로 들어가기 전에 가스를 예열하기 위한 수단을 추가로 포함하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  71. 제69항에 있어서,
    상기 스태킹된 전기화학 전지의 통로로부터 가스를 수용하도록 배치된 제2 가스 전도 매니폴드를 추가로 포함하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  72. 제71항에 있어서,
    상기 제2 가스 매니폴드가 미반응 가스로부터 반응 생성물을 분리하도록 배치된 가스 정화기에 작동가능하게 연결되는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  73. 제43항에 있어서, 상기 스택으로부터 과량의 열을 제거하기 위한 수단을 추가로 포함하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  74. 제73항에 있어서,
    상기 스택으로부터 과량의 열을 제거하기 위한 수단이 상기 인터커넥트 플레이트에 작동가능하게 커플링된 열 교환기를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지 스택 어셈블리.
  75. 각각의 전지가 음극 접촉 말단 및 양극 접촉 말단을 가지는, 제1 세트의 관형 전기화학 전지;
    각각의 전지가 음극 접촉 말단 및 양극 접촉 말단을 가지는, 제2 세트의 관형 전기화학 전지; 및
    복수의 구멍 및 상하부면을 가지는 전기 전도성 인터커넥트 시트,
    -상기 인터커넥트 시트의 상부면은 상기 제1 세트의 전기화학 전지의 음극 접촉 말단에 전기적으로 커플링되도록 배치되고, 상기 인터커넥트 시트의 하부면은 상기 제2 세트의 전기화학 전지의 양극 접촉 말단에 전기적으로 커플링되도록 배치됨-
    를 포함하고,
    상기 제1 및 제2 세트의 전기화학 전지는 상기 인터커넥트 시트의 구멍 위에 정렬되어 상기 전기화학 전지 및 상기 인터커넥트 시트를 통하여 가스 통로를 형성하는 것을 특징으로 하는 전기화학 전지의 모듈방식 어셈블리를 위한 모듈(module).
  76. 제75항에 있어서,
    페룰과 함께 상기 제1 세트의 전기화학 전지에 커플링되는 제3 세트의 관형 전기화학 전지를 추가로 포함하는 모듈.
  77. 제75항에 있어서,
    페룰과 함께 상기 제1 세트의 전기화학 전지에 커플링되는 제4 세트의 관형 전기화학 전지를 추가로 포함하는 모듈.
  78. 제75항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지 각각과 상기 인터커넥트 시트 사이에 적어도 하나의 실을 추가로 포함하는 모듈.
  79. 제78항에 있어서,
    상기 전기화학 전지와 상기 인터커넥트 사이의 실이 전기 전도성 실을 포함하는 것을 특징으로 하는 모듈.
  80. 제78항에 있어서,
    상기 전기화학 전지와 상기 인터커넥트 사이의 실이 전기 절연성 실을 포함하는 것을 특징으로 하는 모듈.
  81. 제78항에 있어서,
    상기 실이 브레이즈, 웰드, 세라믹, 글라스 세라믹, 세라믹-금속 복합재료 및 금속으로 필수적으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 모듈.
  82. 제75항에 있어서,
    각각 전기화학 전지의 상응하는 음극 접촉 말단 및 상응하는 양극 접촉 말단에 커플링되는 복수의 페룰을 추가로 포함하는 모듈.
  83. 제82항에 있어서,
    상기 관형 전기화학 전지 각각과 상기 페룰 사이에 적어도 하나의 실을 추가로 포함하는 모듈.
  84. 제83항에 있어서,
    상기 전기화학 전지와 상기 페룰 사이의 실이 전기 전도성 실을 포함하는 것을 특징으로 하는 모듈.
  85. 제83항에 있어서,
    상기 전기화학 전지와 상기 페룰 사이의 실이 전기 절연성 실을 포함하는 것을 특징으로 하는 모듈.
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