PL229881B1 - Nowe piperydyniowe ciecze jonowe z anionem 2-(2,4-dichlorofenoksy) propionianowym oraz sposób ich wytwarzania i zastosowanie jako herbicydy - Google Patents

Nowe piperydyniowe ciecze jonowe z anionem 2-(2,4-dichlorofenoksy) propionianowym oraz sposób ich wytwarzania i zastosowanie jako herbicydy

Info

Publication number
PL229881B1
PL229881B1 PL413163A PL41316315A PL229881B1 PL 229881 B1 PL229881 B1 PL 229881B1 PL 413163 A PL413163 A PL 413163A PL 41316315 A PL41316315 A PL 41316315A PL 229881 B1 PL229881 B1 PL 229881B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
dichlorophenoxy
propionate
piperidinium
ionic liquids
new
Prior art date
Application number
PL413163A
Other languages
English (en)
Other versions
PL413163A1 (pl
Inventor
Juliusz Pernak
Michał NIEMCZAK
Michał Niemczak
Grzegorz Skrzypczak
Agnieszka Biedziak
Tadeusz Praczyk
Original Assignee
Politechnika Poznanska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Poznanska filed Critical Politechnika Poznanska
Priority to PL413163A priority Critical patent/PL229881B1/pl
Publication of PL413163A1 publication Critical patent/PL413163A1/pl
Publication of PL229881B1 publication Critical patent/PL229881B1/pl

Links

Landscapes

  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku są nowe piperydyniowe ciecze jonowe zawierające anion 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowy oraz sposób ich wytwarzania i zastosowanie jako herbicydy.
Ciecze jonowe to związki organiczne zbudowane z kationów organicznych oraz anionów organicznych lub nieorganicznych, o temperaturze topnienia poniżej 100°C. Kationy w cieczach jonowych najczęściej charakteryzują się niskim stopniem symetrii, w wyniku czego następuje zmniejszenie energii ich sieci krystalicznej, powodując tym samym obniżenie temperatury topnienia. W efekcie niskiej symetrii, wiele cieczy jonowych występuje w postaci ciekłej już w temperaturze pokojowej. Ciecze jonowe posiadają unikalne, często wielofunkcyjne właściwości, co przekłada się na ich potencjalnie szerokie spektrum aplikacyjne. Do jednych z najważniejszych zastosowań można zaliczyć ich wykorzystanie jako rozpuszczalników, które ze względu na charakter jonowy nie emitują par do środowiska, stanowiąc skuteczną alternatywę dla powszechnie stosowanych rozpuszczalników organicznych. Ciecze jonowe znalazły również zastosowanie jako związki powierzchniowo czynne, substancje antyelektrostatyczne, zmiękczające, dezynfekujące, antyzbrylające, ekstrahenty, środki ochrony drewna oraz jako elektrolity w chemicznych źródłach prądu. Dzięki stabilności termicznej oraz występowaniu w stanie ciekłym w szerokim zakresie temperatur ciecze jonowe wykorzystuje się także jako rozpuszczalniki reakcji chemicznych oraz reakcji enzymatycznych.
Nowe możliwości zastosowania cieczy jonowych daje wprowadzenie w ich strukturę anionu o działaniu chwastobójczym, w wyniku czego uzyskuje się sole, które można użyć jako herbicydy. Sól składająca się z kationu organicznego i anionu będącego herbicydem charakteryzująca się temperaturą topnienia poniżej 100°C została nazwana herbicydową cieczą jonową (ang. herbicidal ionic liquids). Herbicydowe ciecze jonowe pojawiły się w literaturze światowej w 2011 roku [J. Pernak, A. Syguda, D. Janiszewska, K. Materna, T. Praczyk, Tetrahedron 2011, 67, 4838-4844]. Ze względu na wysoki potencjał aplikacyjny są one obecnie przedmiotem intensywnych badań [publikacje: T. Praczyk, P. Kardasz, E. Jakubiak, A. Syguda, K. Materna, J. Pernak, Weed Sci. 2012, 60, 189-192; J. Pernak, A. Syguda, K. Materna, E. Janus, P. Kardasz, T. Praczyk, Tetrahedron 2012, 68, 4267-4273; J. Pernak, M. Niemczak, K. Zakrocka, T. Praczyk, Tetrahedron 2013, 69, 8132-8136; J. Pernak, M. Niemczak, K. Materna, K. Marcinkowska, T. Praczyk, Tetrahedron 2013, 69, 4665-4669, G. Ding, Y. Liu, B. Wang, D. Punyapitak, M. Guo, Y. Duan, J. Li, Y. Cao, New J. Chem. 2014, 38, 5590-5596, M. Niemczak, R. Giszter, K. Czerniak, K. Marcinkowska, F. Walkiewicz, RSC Advances, 2015, 5, 15487-15493; J. Pernak, M. Niemczak, J. L. Shamshina, G. Gurau, G. Głowacki, T. Praczyk, K. Marcinkowska i R. D. Rogers, J. Agric. Food Chem., 2015, 63, 3357-3366 oraz patenty: J. Pernak, J. Shamshina, T. Praczyk, A. Syguda, J. Dominika, M. Smiglak, G. Gurau, D. T. Daly, R. D. Rogers, PCT Int. Appl. (2012), WO 2012006313 A2 20120112; J. Pernak, T. Praczyk, A. Syguda, M. Urbanek, W. Warchoł, B. Loryś, Leżajsk, J. Peć, Nowa Sarzyna, A. Szałajewicz, PL 211855 B1; J. Pernak, A. Syguda, M. Kukuć, PL 218145 B1; J. Pernak, A. Syguda, M. Kukuć, PL 218425 B1; J. Pernak, M. Niemczak, S. Giertych, PL 218453 B1, J. Pernak, M. Niemczak, S. Giertych, R. Giszter, T. Praczyk, PL 218454 B1, J. Pernak, M. Niemczak, S. Giertych, PL 218511 B1].
Przeprowadzone badania potwierdziły, że ich aktywność biologiczna zostaje zachowana i nierzadko jest ona wyższa w porównaniu ze stosowanymi obecnie popularnymi preparatami komercyjnymi. Zauważono również, że ich hydrofilowość jest zależna od długości podstawnika alkilowego w kationie, co daje możliwość zmniejszenia ich mobilności w glebie oraz wodach gruntowych. Ponadto, długie łańcuchy alkilowe w kationie zapewniają wysoką aktywność powierzchniową, co w konsekwencji zwiększa zwilżalność liści chwastów i umożliwia bliższy kontakt między roztworem nowej formy herbicydu a zwalczaną rośliną. W ten prosty sposób niwelowana jest konieczność stosowania dodatkowych substancji, takich jak adiuwanty lub surfaktanty. Rodzaj kationu determinuje również toksyczność cieczy jonowych, w wyniku czego możliwe jest otrzymanie nietoksycznego herbicydu o toksyczności zbliżonej do aspiryny. Należy nadmienić, iż nowe formy herbicydów są nielotne, dlatego w porównaniu z formami estrowymi nie stwarzają zagrożenia przemieszczenia i uszkodzenia roślin sąsiadujących z obszarem, na którym były stosowane, co obrazuje ich wysoki potencjał aplikacyjny.
Kwas 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionowy (dichloroprop) należy do grupy fenoksykwasów i jest pochodną jednego z najpopularniejszych na świecie herbicydów - kwasu 2,4-dichlorofenoksyoctowego (2,4-D). W samych Stanach Zjednoczonych wykorzystuje się rocznie ponad 1000 ton dichloropropu do zwalczania chwastów dwuliściennych, co dowodzi jego wysokiej skuteczności. Na podstawie wartości LD50 u szczurów wynoszącej 537 mg/kg EPA (ang. Environmental Protection Agency) oceniła doustną
PL 229 881 B1 toksyczność kwasu 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionowego jako niewielką, a jego pochodne okazały się jeszcze mniej toksyczne. Ponadto stwierdzono, że dichloroprop w postaci niejonowej może powodować poważne podrażnienie oczu.
Istotą wynalazku są nowe piperydyniowe ciecze jonowe z anionem 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowym o wzorze ogólnym 1, w którym K oznacza kation piperydyniowy o wzorze ogólnym 2, w którym R oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od dwóch do osiemnastu atomów węgla, a sposób ich wytwarzania polega na tym, że czwartorzędowy chlorek, lub bromek, lub jodek piperydyniowy o wzorze ogólnym 3, w którym R oznacza podstawnik alkilowy o długości łańcucha węglowego od dwóch do osiemnastu atomów węgla, poddaje się reakcji wymiany anionu z solą sodową lub potasową, lub litową, lub amonową kwasu 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionowego w stosunku molowym czwartorzędowej soli piperydyniowej do soli kwasu od 1:0,9 do 1:1,1, korzystnie 1:1, w temperaturze poniżej 100°C, korzystnie 20°C, w środowisku wodnym lub rozpuszczalniku organicznym z grupy: korzystnie metanol, albo etanol, albo propanol, albo izopropanol, albo butanol, po czym produkt izoluje się, a następnie suszy.
Drugi sposób wytwarzania polega na tym, że czwartorzędowy wodorotlenek piperydyniowy o wzorze ogólnym 3, w którym R oznacza podstawnik alkilowy o długości łańcucha węglowego od dwóch do osiemnastu atomów węgla, poddaje się reakcji zobojętniania z kwasem 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowym w stosunku molowym czwartorzędowego wodorotlenku piperydyniowego do kwasu od 1:0,9 do 1:1,1, korzystnie 1:1, w temperaturze poniżej 100°C, korzystnie 20°C, w środowisku wodnym lub rozpuszczalniku organicznym z grupy: metanol, albo etanol, albo propanol, albo izopropanol, albo butanol, po czym produkt izoluje się, a następnie suszy się.
Korzystnym jest, gdy produkt reakcji izoluje się poprzez jego wydzielenie z warstwy wodnej metodą ekstrakcji dwufazowej za pomocą rozpuszczalnika organicznego z grupy: chloroform, albo dichlorometan, albo toluen, albo octan etylu, korzystnie za pomocą chloroformu, po czym oddziela się fazę organiczną, dalej rozpuszczalnik usuwa.
Korzystnym jest także, gdy produkt reakcji izoluje się z mieszaniny reakcyjnej poprzez odparowanie wody i dodanie rozpuszczalnika organicznego z grupy: aceton, albo acetonitryl, albo metanol, albo etanol, albo izopropanol, albo octan etylu, korzystnie za pomocą acetonu, albo acetonitrylu, po czym z rozpuszczalnika organicznego odsącza się powstały nieorganiczny produkt uboczny, dalej z przesączu odparowuje się rozpuszczalnik.
Korzystnym jest również, gdy produkt reakcji izoluje się z rozpuszczalnika organicznego poprzez odsączenie powstałego nieorganicznego produktu ubocznego, dalej z przesączu odparowuje się rozpuszczalnik.
Zastosowanie nowych cieczy jonowych zawierających 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowy oraz kation piperydyniowy, określonych zastrzeżeniem 1, jako herbicydów.
Korzystnym jest, gdy nowe ciecze jonowe zawierające zawierających 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowy oraz kation piperydyniowy stosuje się w postaci czystej albo w postaci roztworu wodnego o stężeniu co najmniej 0,1%, albo w postaci roztworu wodno-izopropanolowego o stężeniu co najmniej 0,1%.
Spośród przykładowych soli z grupy nowych cieczy jonowych zawierających anion 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowy o wzorze ogólnym 1 wymienić można:
• 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionian 1-etylo-1-metylopiperydyniowy, • 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionian 1-metylo-1-propylopiperydyniowy, • 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionian 1-butylo-1-metylopiperydyniowy, • 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionian 1-decylo-1-metylopiperydyniowy, • 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionian 1-dodecylo-1-metylopiperydyniowy, • 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionian 1 -heksadecylo-1-metylopiperydyniowy, • 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionian 1-metylo-1-oktadecylopiperydyniowy.
Dzięki zastosowaniu rozwiązania według wynalazku uzyskano następujące efekty techniczno użytkowe:
• nowe związki są cieczami w temperaturze pokojowej i wykazują aktywność chwastobójczą - są to nowe herbicydowe ciecze jonowe, • o rozpuszczalności w wodzie otrzymanych związków decyduje rodzaj podstawników w kationie piperydyniowym - otrzymane ciecze jonowe mogą być hydrofobowe lub hydrofilowe, • syntezowane sole są stabilne termicznie i chemicznie w kontakcie z kwasami oraz zasadami,
PL 229 881 B1 • obecność długiego podstawnika alkilowego w kationie nadaje związkom aktywność powierzchniową i pozwala je zaliczyć do grupy kationowych związków powierzchniowo czynnych, • herbicydowe ciecze jonowe nie tworzą kompleksów z metalami ciężkimi (np. Pb2+, Hg2+, Cr3+, Cd2+, Ni2+, Co2+), w wyniku czego zahamowany zostaje transport metalu ciężkiego do wnętrza rośliny, • wysoka skuteczność chwastobójcza nowych herbicydów pozwala na zmniejszenie efektywnej dawki substancji aktywnej, co zmniejsza ich ryzyko akumulacji w środowisku jak i przedostania do wód gruntowych.
Sposób wytwarzania piperydyniowych cieczy jonowych zawierających 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowy ilustrują poniższe przykłady:
P r z y k ł a d 1
Otrzymywanie 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianu 1-etylo-1-metylopiperydyniowego - [C2-MPip] [Dichloroprop]
W 50 cm3 metanolu rozpuszczono 14,5 g (0,10 mola) wodorotlenku 1-etylo-1-metylopiperydyniowego. Następnie dodano małymi porcjami, przy ciągłym mieszaniu, stechiometryczną ilość kwasu 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionowego (0,10 mola) rozpuszczonego w 30 cm3 metanolu. Mieszanie kontynuowano przez 10 minut w temperaturze pokojowej, po czym odparowano rozpuszczalnik, a produkt reakcji suszono przez 24 godziny w temperaturze 50°C w warunkach obniżonego ciśnienia. Otrzymano 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionian 1-etylo-1-metylopiperydyniowy z wydajnością 97%.
Strukturę związku potwierdzono wykonując widmo protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (400 MHz CDCI3) δ [ppm] = 1,29 (t, J = 7,3Hz, 3H); 1,58 (d, J = 6,69Hz, 3H); 1,68 (m, 3H); 1,80 (m, 3H); 3,09 (s, 3H); 3,36 (m, 4H); 3,54 (m, 3H); 4,50 (kw, J = 6,78Hz, 1H); 6,92 (d, J = 8,95Hz, 1H); 7,07 (dd, J = 2,59; 8,87Hz, 1H); 7,28 (d, J = 2,59Hz, 1H);
13C NMR (CDCI3) δ [ppm] = 175,4; 153,0; 129,0; 127,2; 124,4; 122,7; 115,2; 60,0; 58,1; 47,0; 20,5; 19,7; 18,8; 7,3.
P r z y k ł a d 2
Otrzymywanie 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianu 1-metylo-1-propylopiperydyniowego - [C3-MPip] [Dichloroprop]
W 50 cm3 wody destylowanej rozpuszczono 11,1 g (0,05 mola) bromku 1-metylo-1-propylopiperydyniowego. Następnie dodano małymi porcjami, przy ciągłym mieszaniu, stechiometryczną ilość 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianu sodu (0,05 mola) rozpuszczonego w 50 m3 wody destylowanej. Z mieszaniny reakcyjnej odparowano wodę i dodano 50 cm3 bezwodnego acetonu, po czym odsączono 5,2 g (0,05 mola) wytrąconego z mieszaniny osadu bromku sodu. Z przesączu odparowano rozpuszczalnik, następnie produkt reakcji suszono przez 24 godziny w temperaturze 60°C w warunkach obniżonego ciśnienia. Otrzymano 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionian 1-metylo-1-propylopiperydyniowy z wydajnością 99%.
Strukturę związku potwierdzono wykonując widmo protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (400 MHz CDCI3) δ [ppm] = 0,95 (m, 3H); 1,57 (d, J = 6,7Hz, 2H); 1,68 (m, 4H); 1,78 (m 4H); 3,10 (s, 3H); 3,33 (m, 2H); 3,39 (m, 4H); 4,5 (kw, J = 6,75Hz, 1H); 6,94 (d, J = 8,97Hz, 1H); 7,05 (dd, J = 2,58; 8,84Hz, 1H); 7,27 (d, J = 2,45Hz, 1H);
13C NMR (CDCI3) δ [ppm] = 175,2; 153,1; 129,0; 127,2; 121,2; 124,3; 122,61; 115,3; 64,1; 60,4; 47,7; 20,5; 19,8; 18,9; 15,1; 10,5.
P r z y k ł a d 3
Otrzymywanie 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianu 1-butylo-1-metylopiperydyniowego - [C4-MPip][Dichloroprop]
W kolbie reakcyjnej umieszczono 38,3 g 40% metanolowego roztworu chlorku 1-butylo-1-metylopiperydyniowego (0,08 mola), do którego dodano małymi porcjami, przy ciągłym mieszaniu, stechiometryczną ilość soli potasowej kwasu 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionowego (0,08 mola) rozpuszczonej w 25 cm3 metanolu. Mieszanie kontynuowano przez 25 minut w temperaturze otoczenia, następnie odsączono 6,0 g (0,08 mola) powstałego produktu ubocznego (chlorku potasu). Z przesączu odparowano rozpuszczalnik, a produkt reakcji suszono przez 24 godziny w temperaturze 50°C w warunkach obniżonego ciśnienia. Wydajność przeprowadzonej reakcji wyniosła 98%. Strukturę związku potwierdzono wykonując widmo protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego:
PL 229 881 B1 1H NMR (400 MHz CDCIa) δ [ppm] = 0,95 (t, J = 7,29Hz, 3H); 1,32 (m, 2H); 1,60 (d, J = 6,73Hz; 4H); 1,67 (m, 3H); 1,79 (m, 4H); 3,12 (s, 3H); 3,38 (m, 4H); 3,49 (m, 2H); 4,53 (kw, J = 6,78Hz, 1H);
6.94 (d, J = 8,98Hz, 1H); 7,06 (dd, J = 2,63; 8,82Hz, 1H); 7,29 (d, J = 2,56Hz, 1H);
13C NMR (CDCI3) δ [ppm] = 175,1; 153,1; 128,9; 127,1; 124,2; 122,6; 115,2; 62,5; 60,4; 47,6; 23,4; 20,4; 19,8; 19,4; 18,9; 18,8; 13,4.
P r z y k ł a d 4
Otrzymywanie 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianu 1-decylo-1-metylopiperydyniowego - [C10-MPip] [Dichloroprop]
W kolbie umieszczono 64,4 g 20% wodnego roztworu wodorotlenku 1-decylo-1-metylopiperydyniowego (0,05 mola), do którego dodano małymi porcjami, przy ciągłym mieszaniu, 11,4 g (0,05 mola) kwasu 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionowego. Mieszanie kontynuowano przez 60 minut w temperaturze 60°C, po czym produkt ekstrahowano z mieszaniny za pomocą dichlorometanu. Fazę organiczną przemyto trzykrotnie wodą, następnie pod obniżonym ciśnieniem odparowano rozpuszczalnik. Produkt suszono przez 24 godziny w temperaturze 50°C w warunkach obniżonego ciśnienia, osiągając wydajność reakcji równą 90%.
Strukturę związku potwierdzono wykonując widmo protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (400 MHz CDCI3) δ [ppm] = 0,78 (t, J = 6,65Hz, 3H); 1,15 (m, 14H); 1,49 (d, J = 6,71 Hz, 4H); 1,56 (m, 3H); 1,67 (m, 4H); 3,03 (s, 3H); 3,32 (m, 4H); 3,42 (m, 2H); 4,41 (kw, J = 6,75Hz, 1H); 6,84 (d, J = 8,86Hz, 1H); 6,95 (dd, J = 2,55; 8,86Hz; 1H); 7,17 (d, J = 2,55Hz, 1H);
13C NMR (CDCI3) δ [ppm] = 175,1; 153,2; 129,0; 127,2; 124,3; 122,7; 115,4; 62,6; 60,4; 47,8; 31,6; 29,2; 29,0; 28,9; 26,1; 22,4; 21,7; 20,5; 19,9; 18,9; 18,8; 13,8.
Miareczkowanie dwufazowe przeprowadzone według normy PN-EN ISO 2871-1:2000 wykazało zawartość substancji kationowo czynnej czyli [C10-MPip][Dichloroprop] na poziomie 98%.
P r z y k ł a d 5
Otrzymywanie 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianu 1-dodecylo-1-metylopiperydyniowego [C12-MPip] [Dichloroprop]
W kolbie reakcyjnej umieszczono 76,0 g 40% izopropanolowego roztworu chlorku 1-dodecylo-1-metylopiperydyniowego (0,10 mola), do którego dodano małymi porcjami, przy ciągłym mieszaniu, stechiometryczną ilość soli potasowej kwasu 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionowego (0,10 mola) rozpuszczonej w 30 cm3 izopropanolu. Mieszanie kontynuowano przez 60 minut w temperaturze otoczenia, a następnie odsączono 7,5 g (0,10 mola) powstałego produktu ubocznego (chlorku potasu). Z przesączu odparowano rozpuszczalnik, a produkt reakcji suszono przez 24 godziny w temperaturze 50°C w warunkach obniżonego ciśnienia. Wydajność przeprowadzonej reakcji wyniosła 96%.
Strukturę związku potwierdzono wykonując widmo protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (400 MHz CDCI3) δ [ppm] = 0,88 (t, J = 6,90Hz, 3H); 1,26 (m, 18H); 1,58 (d, J = 6,74Hz, 4H); 1,67 (m, 3H); 1,77 (m, 4H); 3,13 (s, 3H); 3,42 (m, 4H); 3,52 (m, 2H); 4,54 (kw, J = 6,74Hz, 1H);
6.95 (d, J = 8,89Hz, 1H); 7,04 (dd, J = 2,61; 8,89Hz; 1H); 7,27 (d, J = 2,45Hz, 1H);
13C NMR (CDCla) δ [ppm] = 175,2; 153,3; 129,1; 127,2; 124,3; 122,7; 115,4; 62,5; 60,4; 48,0; 31,7; 29,4; 29,3; 29,2; 29,1; 29,0; 26,2; 22,5; 21,7; 20,5; 19,9; 19,0; 18,8; 13,9.
Miareczkowanie dwufazowe przeprowadzone według normy PN-EN ISO 2871-1:2000 wykazało zawartość substancji kationowo czynnej czyli [C12-MPip] [Dichloroprop] na poziomie 98%.
P r z y k ł a d 6
Otrzymywanie 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianu 1-heksadecylo-1-metylopiperydyniowego [C16-MPip] [Dichloroprop]
Do kolby okrągłodennej zaopatrzonej w dipol magnetyczny wprowadzono 22,9 g (0,10 mola) kwasu 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionowego oraz 50 cm3 wody destylowanej, po czym wkroplono 21,0 g 20% wodnego roztworu NaOH (0,105 mola) i całość intensywnie mieszano. Reakcję prowadzono w temperaturze pokojowej, aż do całkowitego wyklarowania roztworu. Następnie dodano stechiometryczną ilość chlorku 1-heksadecylo-1-metylopiperydyniowego (0,10 mola) rozpuszczonego w 30 cm3 wody destylowanej. Mieszanie kontynuowano przez 6 godzin w temperaturze 30°C. Następnie za pomocą chloroformu wyekstrahowano produkt reakcji z mieszaniny reakcyjnej. Po oddzieleniu warstw, fazę organiczną przemyto trzykrotnie wodą, a następnie odparowano rozpuszczalnik. Pozostałość suszono przez 24 godziny w temperaturze 60°C w warunkach obniżonego ciśnienia. Otrzymano 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionian 1-heksadecylo-1-metylopiperydyniowy z wydajnością 96%.
PL 229 881 B1
Strukturę związku potwierdzono wykonując widmo protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (400 MHz CDCIa) δ [ppm] = 0,88 (t, J = 7,09Hz, 3H); 1,26 (m, 26H); 1,60 (d, J = 6,80Hz, 4H); 1,65 (m, 3H); 1,78 (m, 4H); 3,13 (s, 3H); 3,42 (m, 4H); 3,51 (m, 2H); 4,54 (kw, J = 6,80Hz, 1H); 6,94 (d, J = 8,87Hz, 1H); 7,04 (dd, J = 2,66; 8,8 Hz, 1H); 7,27 (d, J = 2,51Hz, 1H);
13C NMR (CDCb) δ [ppm] = 175,2; 153,3; 129,1; 127,2; 124,4; 122,7; 115,4; 62,5; 60,4; 47,9; 31,7; 29,5; 29,4; 29,4; 29,3; 29,2; 29,2; 29,1; 29,1; 29,0; 26,2; 22,4; 21,7; 20,5; 19,9; 18,9; 18,8; 13,9.
Miareczkowanie dwufazowe przeprowadzone według normy PN-EN ISO 2871-1:2000 wykazało zawartość substancji kationowo czynnej czyli [C16-MPip] [Dichloroprop] na poziomie 97%.
P r z y k ł a d 7
Otrzymywanie 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianu 1-metylo-1-oktadecylopiperydyniowego [C18-MPip] [Dichloroprop]
W 40 cm3 wody destylowanej rozpuszczono 26,0 g (0,06 mola) bromku 1 -metylo-1-oktadecylopiperydyniowego. Następnie dodano małymi porcjami, przy ciągłym mieszaniu, stechiometryczną ilość 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianu potasu (0,06 mola) rozpuszczonego w 40 cm3 wody destylowanej. Z mieszaniny reakcyjnej odparowano wodę i dodano 60 cm3 bezwodnego acetonitrylu, po czym odsączono 6,2 g (0,06 mola) wytrąconego z mieszaniny osadu bromku potasu. Z przesączu odparowano rozpuszczalnik, następnie produkt reakcji suszono przez 24 godziny w temperaturze 60°C w warunkach obniżonego ciśnienia. Otrzymano 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionian 1-metylo-1-oktadecylopiperydyniowy z wydajnością 97%.
Strukturę związku potwierdzono wykonując widmo protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (400 MHz CDCI3) δ [ppm] = 0,88 (m, 3H); 1,26 (m, 30H); 1,60 (d, J = 6,69Hz, 4H); 1,67 (m, 3H); 1,77 (m, 4H); 3,12 (s, 3H); 3,39 (m, 4H); 3,51 (m, 2H); 4,52 (kw, J = 6,78Hz, 1H); 6,94 (d, J = 8,95Hz, 1H); 7,05 (dd, J = 2,59; 8,87Hz, 1H); 7,28 (d, J = 2,59Hz, 1H);
13C NMR (CDCI3) δ [ppm] = 175,4; 153,3; 129,1; 127,3; 124,4; 122,7; 115,3; 62,5; 60,5; 49,8; 31,7; 29,5; 29,5; 29,4; 29,3; 29,2; 29,2; 29,1; 26,2; 22,5; 21,7; 20,5; 19,9; 18,9; 18,8; 14,0.
Miareczkowanie dwufazowe przeprowadzone według normy PN-EN ISO 2871-1:2000 wykazało zawartość substancji kationowo czynnej czyli [C18-MPip] [Dichloroprop] na poziomie 98%.
W tabeli 1 zestawiono przeprowadzenie syntez i analiz elementarnych CHN. Wydajność przeprowadzonych reakcji mieściła się w zakresie od 90 do 99%, natomiast współczynnik refrakcji wyniósł od 1,50397 - dla 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianu 1-metylo-1-propylopiperydyniowego; do 1,53799 dla 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianu 1-metylo-1-oktadecylopiperydyniowego.
PL 229 881 Β1
Tabela 1
Związek Podstawnik R Wydajność 1%] Współczynnik refrakcji Analiza elementarna
wartości obliczone [%] wartości zmierzone [%]
C H N C H N
1 CzH5 97 1,53580 56,36 6,96 3,87 56,63 6,51 3,60
2 c3h7 99 1,53799 57,45 7,23 3,72 57,06 7,53 3,40
3 CaHg 98 1,53794 58,46 7,49 3,59 58,77 7,09 3,84
4 C5H11 94 1,53454 59,40 7,73 3,46 59,88 8,08 3,09
5 c6h13 98 1,52976 60,28 7,95 3,35 60,59 8,34 3,02
6 C7H15 97 1,52856 61,11 8,16 3,24 61,47 8,43 2,88
7 CSH17 96 1,52352 61,88 8,35 3,14 61,45 8,71 3,49
8 CsHig 98 1,52550 62,60 8,54 3,04 62,18 8,12 2,99
9 C10H21 90 1,52241 63,28 8,71 2,95 63,61 8,33 3,35
10 C11H 23 97 1,51634 63,92 8,87 2,87 64,25 8,53 3,19
11 C12H25 96 1,51817 64,53 9,03 2,79 64,99 9,49 2,49
12 C14H29 95 1,51816 65,54 9,31 2,64 65,07 9,00 2,35
13 C16H33 96 1,51459 66,65 9,56 2,51 66,12 9,15 2,22
14 C18H37 97 1,50397 67,55 9,79 2,39 67,97 9,51 2,02
Zastosowanie nowych piperydyniowych cieczy jonowych z anionem 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowym jako herbicydów, badania aktywności chwastobójczej w warunkach szklarniowych.
Biologiczną aktywność nowych herbicydowych cieczy jonowych potwierdzono w badaniach szklarniowych przeprowadzonych na trzech gatunkach roślin (komosa biała, chaber bławatek, rzepak ozimy).
Nasiona wysiano do 0,5-litrowych plastikowych doniczek wypełnionych lekko kwaśnym podłożem do uprawy roślin i umieszczono w szklarni w temperaturze 20°C (±2). Rośliny były doświetlane przez 16 godzin na dobę, a wilgotność wynosiła 60%. Po wytworzeniu 2 liści dokonano przerywki, pozostawiając po 5 rośliny w każdej doniczce. Rośliny podlewano w razie potrzeby. Otrzymane związki rozpuszczono w mieszaninie wody i etanolu (1:1) i zastosowano w dawce odpowiadającej 400 g dichloropropu na 1 ha. Herbicyd standardowy zastosowano także w dawce odpowiadającej 400 g substancji czynnej na 1 ha. Zabieg wykonano, gdy rośliny były w fazie 6 liści właściwych (BBCH 16) za pomocą opryskiwacza kabinowego wyposażonego w rozpylacz TeeJet VP 110/02. Ciśnienie cieczy w rozpylaczu wynosiło 0,2 MPa, a wydatek cieczy - 200 litrów w przeliczeniu na 1 ha. Rozpylacz opryskiwacza przemieszczał się nad roślinami na wysokości 40 cm od ich wierzchołków, ze stałą prędkością 3,1 m/s.
PL 229 881 Β1
Rośliny kontrolne opryskiwano mieszaniną wody i etanolu (1:1). Badanie wykonano w układzie całkowicie losowym w 4 powtórzeniach.
Po zabiegu rośliny ponownie umieszczono w szklarni o tych samych warunkach środowiskowych, jak opisano powyżej.
Efekty działania badanych związków oceniano metodą wizualną porównując stan roślin opryskiwanych herbicydami oraz roślin kontrolnych. Skuteczność działania badanych związków wyrażono w procentach, gdzie 100% oznacza całkowite zniszczenie roślin, a 0% oznacza brak działania herbicydowego.
Jak wynika z danych przedstawionych w tabeli 2, ilustrującej skuteczność działania herbicydowych cieczy jonowych zawierających dichloroprop po upływie 14 dni od zabiegu, wszystkie nowe ciecze jonowe wykazały działanie chwastobójcze, porównywalne ze standardowym herbicydem komercyjnym.
Tabela 2
Związek Podstawnik R Komosa biała Chaber bławatek Rzepak ozimy
-----------------zniszczenie roślin (%)------------------
1 c2h5 84 60 84
2 c3h7 84 55 85
3 C4Hs 84 55 85
4 CsHn 84 55 84
5 CeHi3 85 55 85
6 C7H15 84 55 85
7 c8h17 84 50 85
8 C9H19 85 55 85
9 CioHji 84 55 85
10 Cu H 23 85 55 85
11 C12H25 90 60 91
12 C14H29 84 55 85
13 Ci6H33 84 55 85
14 Cis H 37 90 55 90
Herbicyd standardowy - 90 70 95
Komosa biała i rzepak ozimy były bardziej wrażliwe na działanie badanych związków niż chaber bławatek. Analizując skuteczność chwastobójczą nowych herbicydowych cieczy jonowych należy stwierdzić, że długość łańcucha podstawnika (R) nie miała w tym przypadku istotnego znaczenia. Wszystkie badane związki wykazały aktywność biologiczną.

Claims (10)

1. Nowe piperydyniowe ciecze jonowe z anionem 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowym o wzorze ogólnym 1, w którym K oznacza kation piperydyniowy o wzorze ogólnym 2, w którym R oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od dwóch do osiemnastu atomów węgla.
2. Sposób wytwarzania cieczy jonowych zawierających anion 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowy oraz kation piperydyniowy, określonych zastrz. 1, znamienny tym, że czwartorzędowy chlorek, lub bromek, lub jodek piperydyniowy o wzorze ogólnym 3, w którym R oznacza podstawnik alkilowy o długości łańcucha węglowego od dwóch do osiemnastu atomów węgla, poddaje się reakcji wymiany anionu z solą sodową lub potasową, lub litową, lub amonową kwasu 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionowego w stosunku molowym czwartorzędowej soli piperydyniowej do soli kwasu od 1:0,9 do 1:1,1, korzystnie 1:1, w temperaturze poniżej 100°C, korzystnie 20°C, w środowisku wodnym lub rozpuszczalniku organicznym z grupy: korzystnie metanol, albo etanol, albo propanol, albo izopropanol, albo butanol, po czym produkt izoluje się, a następnie suszy.
3. Sposób wytwarzania cieczy jonowych zawierających anion 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowy oraz kation piperydyniowy, określonych zastrz. 1, znamienny tym, że czwartorzędowy wodorotlenek piperydyniowy o wzorze ogólnym 3, w którym R oznacza podstawnik alkilowy o długości łańcucha węglowego od dwóch do osiemnastu atomów węgla, poddaje się reakcji zobojętniania z kwasem 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowym w stosunku molowym czwartorzędowego wodorotlenku piperydyniowego do kwasu od 1:0,9 do 1:1,1, korzystnie 1:1, w temperaturze poniżej 100°C, korzystnie 20°C, w środowisku wodnym lub rozpuszczalniku organicznym z grupy: metanol, albo etanol, albo propanol, albo izopropanol, albo butanol, po czym produkt izoluje się, a następnie suszy się.
4. Sposób według zastrz. 2 albo 3, znamienny tym, że produkt reakcji izoluje się poprzez jego wydzielenie z warstwy wodnej metodą ekstrakcji dwufazowej za pomocą rozpuszczalnika organicznego z grupy: chloroform, albo dichlorometan, albo toluen, albo octan etylu, korzystnie za pomocą chloroformu, po czym oddziela się fazę organiczną, dalej rozpuszczalnik usuwa.
5. Sposób według zastrz. 2 albo 3, znamienny tym, że produkt reakcji izoluje się z mieszaniny reakcyjnej poprzez odparowanie wody i dodanie rozpuszczalnika organicznego z grupy: aceton, albo acetonitryl, albo metanol, albo etanol, albo izopropanol, albo octan etylu, korzystnie za pomocą acetonu, albo acetonitrylu, po czym z rozpuszczalnika organicznego odsącza się powstały nieorganiczny produkt uboczny, dalej z przesączu odparowuje się rozpuszczalnik.
6. Sposób według zastrz. 2 albo 3, znamienny tym, że produkt reakcji izoluje się z rozpuszczalnika organicznego poprzez odsączenie powstałego nieorganicznego produktu ubocznego, dalej z przesączu odparowuje się rozpuszczalnik.
7. Zastosowanie nowych piperydyniowych cieczy jonowych z anionem 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowy oraz kationem piperydyniowym, określonych zastrzeżeniem 1, jako herbicydów.
8. Zastosowanie według zastrz. 9, znamienne tym, że nowe ciecze jonowe zawierające zawierających 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowy oraz kation piperydyniowy stosuje się w postaci czystej.
9. Zastosowanie według zastrz. 9, znamienne tym, że nowe ciecze jonowe zawierające zawierających 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowy oraz kation piperydyniowy stosuje się w postaci roztworu wodnego o stężeniu co najmniej 0,1%.
10. Zastosowanie według zastrz. 9, znamienne tym, że nowe ciecze jonowe zawierające zawierających 2-(2,4-dichlorofenoksy)propionianowy oraz kation piperydyniowy stosuje się w postaci roztworu wodno-izopropanolowego o stężeniu co najmniej 0,1%.
PL413163A 2015-07-16 2015-07-16 Nowe piperydyniowe ciecze jonowe z anionem 2-(2,4-dichlorofenoksy) propionianowym oraz sposób ich wytwarzania i zastosowanie jako herbicydy PL229881B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL413163A PL229881B1 (pl) 2015-07-16 2015-07-16 Nowe piperydyniowe ciecze jonowe z anionem 2-(2,4-dichlorofenoksy) propionianowym oraz sposób ich wytwarzania i zastosowanie jako herbicydy

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL413163A PL229881B1 (pl) 2015-07-16 2015-07-16 Nowe piperydyniowe ciecze jonowe z anionem 2-(2,4-dichlorofenoksy) propionianowym oraz sposób ich wytwarzania i zastosowanie jako herbicydy

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL413163A1 PL413163A1 (pl) 2017-01-30
PL229881B1 true PL229881B1 (pl) 2018-09-28

Family

ID=57867732

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL413163A PL229881B1 (pl) 2015-07-16 2015-07-16 Nowe piperydyniowe ciecze jonowe z anionem 2-(2,4-dichlorofenoksy) propionianowym oraz sposób ich wytwarzania i zastosowanie jako herbicydy

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL229881B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL413163A1 (pl) 2017-01-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US20130109572A1 (en) Herbicidal compositions and methods of use
EP3092898B1 (en) Herbicidal ionic liquids with betaine type cation
Turguła et al. Difunctional ammonium ionic liquids with bicyclic cations
WO2008140338A1 (en) New ionic pairs with (4-chloro-2-methylphenoxy)acetate and their syntheses
PL230764B1 (pl) 3,6-Dichloro-2- metoksybenzoesan alkilobetainianu metylu, sposób jego otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicyd
PL238657B1 (pl) Nowe ciecze jonowe z kationem 1-alkilo-1-metylo-4-hydroksypiperydyniowym i anionem pochodzącym od kwasu 4-chloro-2-metylofenoksyoctowego, sposób ich otrzymania oraz zastosowanie jako herbicydy
CN113277976A (zh) 一种双核吡啶酸类离子液体、制备方法及应用
EP2880978B1 (en) Herbicidal quaternary ammonium salts of (4-chloro-2-methylphenoxy)acetic acid
PL229881B1 (pl) Nowe piperydyniowe ciecze jonowe z anionem 2-(2,4-dichlorofenoksy) propionianowym oraz sposób ich wytwarzania i zastosowanie jako herbicydy
US20190269130A1 (en) Double salt ionic liquids of herbicides
PL230034B1 (pl) Sposób otrzymywania amoniowych cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy i anionem nonanianowym oraz ich zastosowanie jako herbicydy
PL218425B1 (pl) Esterquaty zawierające jednocześnie anion herbicydowy (A) i podstawnik herbicydowy (R<sup>1</sup>)
PL223417B1 (pl) Diamoniowe herbicydowe ciecze jonowe z kationami alkilodiylo-bis(dimetyloalkiloamoniowymi) oraz sposób ich wytwarzania
PL228230B1 (pl) Nowe bisamoniowe ciecze jonowe di[2-(2,4 -dichlorofenoksy) propioniany] alkano -1,X -bis(decylodimetyloamoniowe) oraz sposób ich otrzymywania i zastosowanie jako srodki ochrony roslin
PL236743B1 (pl) 4-Chloro-2-metylofenoksyoctany alkilo[2-(2-hydroksyetoksy) etylo]dimetyloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicydy
PL229567B1 (pl) Nowe ciecze jonowe 4-chloro-2-metylofenoksyoctany (alkoksymetylo) etylodimetyloamoniowe, sposób ich otrzymania oraz zastosowanie jako herbicydy
PL230983B1 (pl) 2-(2,4-dichlorofenoksy)propioniany alkilodimetylo(karboksymetylo) amoniowe, sposób ich otrzymywania i zastosowanie jako herbicydy
PL223414B1 (pl) Diamoniowe herbicydowe ciecze jonowe z kationem 3-oksopentametyleno-(1,5)-bis(dimetyloalkiloamoniowym) oraz sposób ich otrzymywania
PL229309B1 (pl) Piperydyniowe ciecze jonowe z anionem 4-(4-chloro-2-metylofenoksy) butanianowym oraz sposób ich wytwarzania i zastosowanie jako herbicydów
PL243253B1 (pl) Nowe ciecze jonowe z kationem (2-alkoksy-2-oksoetylo)trimetyloamoniowym i anionem 3,6-dichloro-2-metoksybenzoesanowym, sposoby ich otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicydy
PL230785B1 (pl) Nowe amoniowe ciecze jonowe (4-chloro-2- metylofenoksy)octany( alkoksymetylo)[3-(metakryloiloamino)propylo]dimetyloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicydy
PL239073B1 (pl) Sposób otrzymywania herbicydowych cieczy jonowych z kationem 4-alkilo-4-metylomorfoliniowym i anionem 4-chloro-2-metylofenoksyoctanowym oraz ich zastosowanie jako herbicydy
PL229171B1 (pl) Nowe amoniowe ciecze jonowe (2,4‑dichlorofenoksy) octany alkoksymetylo[3-(metakryloiloamino)propylo]dimetyloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicydy
PL237858B1 (pl) Ciecz jonowa z kationem heksadecylo[2-(2-hydroksyetoksy) etylo]-dimetyloamoniowym i anionem ibuprofenianowym, sposób jej otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicydy
PL218453B1 (pl) Ciecze jonowe z kationem tetrametyleno-1,4-bis(alkilodimetyloamoniowym) i anionem (4-chloro-2-metylofenoksy)octanowym oraz sposób ich otrzymywania