WO2003012906A2 - Portable direkt-methanol-brennstoffzelle - Google Patents

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Definitions

  • the invention relates to a portable direct methanol fuel cell with at least one fuel cell unit, which contains a membrane electrode unit consisting of a polymer membrane provided with an anode and a cathode and an associated anode compartment on the one hand and a cathode compartment on the other hand, and with a storage container for methanol.
  • Small, portable electronic devices such as laptops or cell phones, with a power range of up to 30 W for laptops or 4 W for cell phones, are usually operated with Li-ion batteries in the so-called high-end area.
  • the operating time of these batteries is limited due to their storage capacity. Operating times of in particular more than 4 hours for laptops or talk times of more than 6 ° hours for mobile phones are problematic.
  • the batteries designed as rechargeable batteries must then be recharged.
  • a methanol / water mixture is usually pumped through the anode compartment of the cell.
  • Concepts to solve the problem of the need-based methanol dosing for small DMFC cells are not yet known.
  • the object of the invention is therefore to avoid the loss of methanol, in particular in a miniature direct methanol fuel cell.
  • the invention includes a new concept for the methanol storage container and its coupling to the anode compartment, by means of which both a simple methanol supply to the anode by means of a diaphragm permeable to methanol, and the
  • the tank can be separated at a standstill by pulling back. The latter is important in order to prevent uncontrolled "leakage", for example by diffusion, and the flooding of the entire membrane electrode assembly.
  • the tank can be equipped with a double bottom, which is adjusted with a spring or the like, in order to prevent that a negative pressure or a gas space is created in the tank. A gas space must be excluded in order to ensure that the function of the methanol-permeable tank membrane remains independent of orientation, ie the FC also works upside down.
  • a portable fuel cell for generating electrical energy according to the principle of the direct methanol fuel cell or DMFC for short (Direct Methanol Fuel Cell) consists of at least one fuel cell unit and an associated container for the fuel.
  • a storage container for the fuel which is also referred to below as a methanol / water tank, is designated by 1.
  • the storage container holds a mixture of methanol (CH 3 OH) and water (H 2 0) and is largely sealed on one side by a membrane 2 with a defined methanol diffusion.
  • the storage volume of the tank 1 has a movable wall which can be adjusted via a spring 4.
  • Wall for example as a double floor 3, a tracking to the current liquid supply is possible and will In particular, a position-independent tracking of the liquid is guaranteed.
  • the membrane 2 thus forms a large-area methanol feed 5 for a fuel cell or the like, it being possible to disconnect it.
  • the fuel reservoir in order to avoid the loss of methanol, it is common that the fuel reservoir must be mechanically separated from the electrochemical cell when it is at a standstill. In practice this can e.g. with the help of a slide switch, which can also be used to control the electrical on / off function.
  • the electrolyte tank is designed in such a way that it can be refilled if necessary or easily replaced with a full one.
  • the methanol solution is pumped into the fuel cell unit (FC). This means additional weight and volume, but also increased energy consumption.
  • the conventional version is therefore unsuitable for use in portable electronic devices due to the very small space available for the energy supply.
  • the new constructions described below with reference to the figures enable a slow, metered supply of the methanol due to the physical principle of diffusion instead of pumps. This significantly simplifies the fuel cell periphery.
  • the extent of the diffusion can be influenced by the concentration of the methanol solution as well as by the thickness and the chemical nature of the membrane and its pore size.
  • the methanol diffusion may also be influenced by varying the spring force in the double bottom.
  • MEA membrane electrode assembly
  • Layered polymer membrane 11 comprises.
  • a mixture of methanol (CH 3 OH) and water (H 2 0) on the one hand and oxygen from the ambient air on the other hand are used as operating media Air to water with the formation of charge carriers.
  • Such a fuel cell unit 10 can be coupled with its anode 12 to the membrane 2 of the storage container 1.
  • a holder 15 in particular for the cathode 13 of the membrane electrode unit, which is permeable to air with corresponding openings 14, as a result of which the cathode 13 can be supplied with atmospheric oxygen.
  • FIG. 2 the anode 12 is connected to the diffusion membrane 2 of the storage container 1.
  • FIG. 3 and 4 there is no separate membrane 2 for the defined methanol diffusion. Rather, in FIG. 3, the opening of the storage container 1 is closed off directly by the anode 12 and a first partial membrane 11a of the MEA, while a second partial membrane 11b in the fuel cell arrangement is connected to the cathode 13.
  • the anode 12 and the complete membrane 11 are part of the storage container 1, whereas the fuel cell unit consists of the cathode 13 and the cathode carrier 15.
  • the anode space can be separated from the tank membrane by a closure corresponding to the individual figures.
  • This closure can be designed, for example, as a simple slide or like a lamella closure.

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Abstract

Eine solche Brennstoffzelle besteht aus wenigstens einer Brennstoffzelleneinheit (10) mit einer Membranelektrodeneinheit (11) (MEA) und mit einem Vorratsbehälter (1) für das Methanol-/Wasser-gemisch. Gemäss der Erfindung ist als Methanolzuführung (5) zur Anode (12) ein methanoldurchlässiges Diaphragma (2) vorhanden. Das Diaphragma (2) kann durch einen Schieber (6) oder dergleichen mechanisch vom Tank getrennt werden. Gegebenenfalls können Anode (12) und/oder Polymermembran (11) unmittelbar als Diaphragma dienen.

Description

Beschreibung
Portable Direkt-Met anol-Brennstoffzelle
Die Erfindung bezieht sich auf eine portable Direkt-Methanol- Brennstoffzelle mit wenigstens einer Brennstoffzelleneinheit, die eine Membranelektrodeneinheit aus einer mit einer Anode und einer Kathode versehenen Polymermembran sowie einen zugehörigen Anodenraum einerseits und einen Kathodenraum anderer- seits beinhaltet, und mit einem Vorratsbehälter für Methanol.
Kleine, portable elektronische Geräte, beispielsweise Laptops oder Handys, mit einem Leistungsbereich bis zu 30 W bei Laptops oder 4W bei Handys, werden im sog. High-End-Bereich üb- licherweise mit Li-Ionen-Batterien betrieben. Die Betriebszeit dieser Batterien ist wegen ihrer Speicherkapazität zeitlich begrenzt. Betriebszeiten von insbesondere mehr als 4 h bei Laptops oder Sprechzeiten von mehr als 6°h bei Handys, sind problematisch. Die als Akkus ausgebildeten Batterien müssen dann nachgeladen werden.
Es ist bereits vorgeschlagen worden, Brennstoffzellen als Batteriesatz für die portable Elektronik einzusetzen. Kleine PEM-BrennstoffZeilensysteme lassen durch die hohe Energie- dichte ihres Energieträgers Wasserstoff bzw. Methanol bis zu 4fach höhere Betriebszeiten bei gleicher Baugröße wie Li- Ionen-Batterien erwarten. Weiterhin ist es möglich, bei einem Brennstoffzellensystem durch die räumliche Trennung von Brennstoffzelle und Brennstoffspeicher Leistung und Kapazität frei zu dimensionieren.
Im Stillstand zeigen diese BrennstoffZellensysteme mit Wasserstoff als Brenngas eine vernachlässigbar kleine Selbstentladung. Beim Einsatz von Methanol als Brennstoff, der dann direkt an der Anode umgesetzt wird, muss die Diffusion des
Methanols durch die Elektrolytmembran zur Kathode, was einer Selbstentladung entspricht, durch besondere Maßnahmen verhin- dert werden. Insbesondere für den Stand-by-Modus ist eine Permeation von Methanol durch die Membran, was einem direkten Methanolverlust und somit einem Eneregieverlust entspricht, ein Hinderungsgrund für den Einsatz einer Miniatur-Direkt- Methanol-Brennstoffzelle, der sog. DMFC.
Üblicherweise wird ein Methanol/Wassergemisch durch den Anodenraum der Zelle gepumpt. Konzepte, das Problem der bedarfsgerechten Methanoldosierung für kleine DMFC-Zellen zu lösen, sind bisher nicht bekannt.
Bei den DMFC-Systemen des Standes der Technik versucht man, die Methanolkonzentration zunächst sehr niedrig zu halten, und zwar typischerweise kleiner als 2 Mol/1. Darüber hinaus wird in US 4 629 664 A ein Verfahren zum Betreiben einer DMFC beschrieben, bei dem die Methanolkonzentration lastabhängig eingestellt wird. Schließlich wurde auch bereits eine Modifizierung der Membran vorgeschlagen dergestalt, dass die Durchlässigkeit des Membranmaterials für Methanol verringert wird.
Keine der beschriebenen Methoden kann aber - weder allein noch in Kombination - die Permeation von Methanol durch die Kathode vollständig verhindern. Ein merklicher Methanolverlust im Stillstand ist demnach die Folge.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, den Methanolverlust insbesondere bei einer Miniatur-Direktmethanolbrennstoffzelle zu umgehen.
Die Aufgabe ist erfindungsgemäß durch die Merkmale des Patentanspruches 1 gelöst. Weiterbildungen sind in den abhängigen Ansprüchen angegeben.
Die Erfindung beinhaltet eine neue Konzeption für den Metha- nolvorratsbehälter und dessen Ankopplung an den Anodenraum, durch die sowohl eine einfache MethanolZuführung zur Anode mittels einem methanσldurchlässigen Diaphragma, als auch die Abtrennung des Tanks im Stillstand durch Zurückziehen realisiert werden kann. Letzteres ist wichtig, um ein unkontrolliertes „Auslaufen", bspw. durch Diffusion, und das Fluten der gesamten Membran-Elektrodeneinheit zu verhindern. Der Tank kann mit einem doppelten Boden ausgestattet sein, der mit einer Feder o.a. nachgeführt wird, um so zu verhindern, dass im Tank ein Unterdruck oder ein Gasraum entsteht. Ein Gasraum muss ausgeschlossen werden, um zu erreichen, dass die Funktion der methanoldurchlässigen Tankmembran orientierungs- unabhängig gewährleistet bleibt, d.h. die BZ auch auf dem Kopf stehend funktioniert.
Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Figurenbeschreibung von Ausführungsbei- spielen. Die vier Figuren zeigen jeweils in Schnittdarstellung unterschiedliche konstruktive Ausführungen von Brennstoffzellen mit ankoppelbarem Tank für ein Methanol-Wassergemisch als Betriebsmittel für die DMFC.
In den Figuren haben gleiche bzw. gleichwirkende Teile gleiche Bezugszeichen. Die einzelnen Ausführungsbeispiele werden nachfolgend weitestgehend gemeinsam beschrieben, wobei auf die spezifischen Unterschiede im Einzelnen eingegangen wird. Eine portable Brennstoffzelle zur Erzeugung von elektrischer Energie nach dem Prinzip der Direkt-Methanol-Brennstoffzelle oder kurz DMFC (Direct Methanol Fuel Cell) besteht aus wenigstens einer BrennstoffZeileneinheit und einem zugehörigen Behälter für den Brennstoff. In den Figuren ist ein Vorratsbehälter für den Brennstoff, der nachfolgend auch als Metha- nol-/Wassertank bezeichnet wird, mit 1 bezeichnet. Der Vorratsbehälter nimmt ein Gemisch von Methanol (CH3OH) und Wasser (H20) auf und ist an der einen Seite großflächig von einer Membran 2 mit definierter Methanoldiffusion abgeschlossen. Das Vorratsvolumen des Tanks 1 hat eine bewegliche Wand, die über eine Feder 4 nachführbar ist. Mit einer solchen
Wand, beispielsweise als doppelter Boden 3, ist eine Nachführung an den aktuellen Flüssigkeitsvorrat möglich und wird insbesondere ein positionsunabhängiges Nachführen der Flüssigkeit gewährleistet. Die Membran 2 bildet also eine großflächige MethanolZuführung 5 für eine Brennstoffzelle oder dergleichen, wobei ein Abkoppeln möglich ist.
Für die hier vorgeschlagene Konstruktionsprinzipien gilt zur Vermeidung des Methanolverlustes gemeinsam, dass das Brennstoffreservoir im Stillstand mechanisch von der elektrochemischen Zelle getrennt werden muss. Praktisch kann dies z.B. mit Hilfe eines Schiebeschalters erfolgen, über den auch die elektrische Ein/Ausschaltfunktion gesteuert werden kann. Der Elektrolytbehälter ist so ausgeführt, dass er bei Bedarf neu gefüllt, beziehungsweise leicht gegen einen gefüllten ausgetauscht werden kann.
Bei der konventionellen Ausführung einer bekannten DMFC wird die Methanol-Lösung durch Pumpen in die Brennstoffzelleneinheit (BZ) gefördert. Dies bedeutet zusätzliches Gewicht und Volumen, aber auch erhöhten Energieverbrauch. Deshalb ist die konventionelle Ausführung für den Einsatz in portablen elektronischen Geräten aufgrund des sehr kleinen Raums, der für die Energieversorgung zur Verfügung steht, ungeeignet.
Die nachfolgend anhand der Figuren beschriebenen, neuen Kon- struktionen ermöglichen eine langsame, dosierte Zufuhr des Methanols aufgrund des physikalischen Prinzips der Diffusion an Stelle von Pumpen. Damit wird eine wesentliche Vereinfachung der BrennstoffZellenperipherie erreicht. Das Ausmaß der Diffusion kann durch die Konzentration der Methanol-Lösung sowie durch die Dicke und die chemische Natur der Membran und deren Porengröße beeinflusst werden. Möglicherweise kann auch durch Variation der Federkraft im doppelten Boden die Methanoldiffusion beeinflusst werden.
In den Figuren bedeuten 10 eine Brennstoffzelleneinheit, die im Wesentlichen eine Membranelektrodeneinheit (MEA = Membrane Electrode Assembly) aus einer mit Anode 12 und Kathode 13 be- schichteter Polymermembran 11 umfasst. Als Betriebsmedien dienen ein Gemisch aus Methanol (CH3OH) und Wasser (H20) einerseits sowie Sauerstoff aus der Umgebungsluft andererseits, In der Membranelektrodeneinheit 11 erfolgt im wässrigen Elek- trolyten die chemische Umsetzung des Wasserstoffs aus dem Methanol mit dem Sauerstoff aus der Luft zu Wasser unter Bildung von Ladungsträgern.
Eine solche Brennstoffzelleneinheit 10 kann mit ihrer Anode 12 an die Membran 2 des Vorratsbehälters 1 angekoppelt werden. Rückseitig ist eine Halterung 15 insbesondere für die Kathode 13 der Membran-Elektroden-Einheit vorhanden, die mit entsprechenden Öffnungen 14 luftdurchlässig ist, wodurch die Kathode 13 mit Luftsauerstoff versorgt werden kann.
Im prinzipiellen Aufbau von Vorratsbehälter 1 und Brennstoffzelle 10 sind also die Figuren 1 bis 4 weitestgehend gleich. Unterschiede bestehen in den konstruktiven Einzelheiten: In Figur 2 ist die Anode 12 mit der Diffusionsmembran 2 des Vor- ratsbehälters 1 verbunden. In den Figuren 3 und 4 ist keine separate Membran 2 für die definierte Methanoldiffusion vorhanden. Vielmehr ist in Figur 3 die Öffnung des Vorratsbehälters 1 unmittelbar durch die Anode 12 und eine erste Teilmembran 11a der MEA abgeschlossen, während eine zweite Teil- membran 11b in der BrennstoffZellenanordnung mit der Kathode 13 verbunden ist.
Speziell in Figur 4 ist dagegen die Anode 12 und die komplette Membran 11 Teil des Vorratsbehälters 1, wogegen die Brenn- stoffzelleneinheit aus Kathode 13 und Kathodenträger 15 besteht.
Bei allen Beispielen ergibt sich eine einfache mechanische Abkopplung der Anode von der protonenleitenden Membran der Brennstoffzelle, so dass ein Fluten der Kathode im Ruhezustand durch eine ungewollte Methanoldiffusion verhindert wird. Dies wird beim konventionellen Aufbau der DMFC durch einen Hahn bzw. ein oder mehrere Ventile bewirkt, die aber in einem kleinen elektronischen Gerät zu viel Platz beanspruchen und zu hohe Kosten verursachen würden. Damit im „zurückgezogenen Zustand" die Anode nicht geflutet wird, kann bei einer weiteren Ausführungsform der Anodenraum durch einen Verschluss entsprechend den einzelnen Figuren von der Tankmembran abgetrennt werden. Dieser Verschluss kann beispielsweise als einfacher Schieber oder wie ein Lamellenverschluss ausgeführt sein.

Claims

Patentansprüche
1. Portable Direkt-Methanol-Brennstoffzelle (DMFC) mit wenigstens einer Brennstoffzelleneinheit, die eine Membran- elektrodeneinheit (MEA) aus einer mit einer Anode (12) und einer Kathode (13) versehenen Polymermembran (11) sowie einem zugehörige Anodenraum (12a) einerseits und einem Kathodenraum (13a) andererseits beinhaltet, und mit einem Vorratsbehälter (1) für das Methanol, wobei als MethanolZuführung (5) zur Anode (12) ein Diaphragma (2) als methanoldurchlässige Membran vorhanden ist.
2. Portable DMFC nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass der Vorratsbehälter (1) im Stillstand mit der Methanolzuführung (5) vom Anodenraum (12a) trennbar ist.
3. Portable DMFC nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass der Vorratsbehälter (1) eine bewegliche Wand (3) als intern verschiebbaren doppelten Boden hat, der mit einer Feder od. dgl . an den Methanolvorrat anpassbar ist.
4. Portable DMFC nach einem der vorhergehenden Ansprüche, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die
Funktion der Methanol-/Wassertanks (1) mit Verschluss (5, 6) und methanoldurchlässiger Membran (2) orientierungsunabhängig ist.
5. Portable DMFC nach einem der vorhergehenden Ansprüche, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass der Vorratsbehälter (1) nachfüllbar ausgebildet ist.
6. Portable DMFC nach einem der vorhergehenden Ansprüche, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass der Vorratsbehälter (1) austauschbar ist.
7. Portable DMFC nach einem der vorhergehenden Ansprüche, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass ein Fluten des Kathodenraumes durch im Ruhezustand ungewollte Methanoldiffusion mittels eines Verschlusses (6) ausschließbar ist.
8. Portable DMFC nach Anspruch 7, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass der Verschluss (6) ein Schieber oder ein Lamellenverschluss ist.
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