WO2013172286A1 - 炭素材－セラミック材接合体の製造方法、及び炭素材－セラミック材接合体 - Google Patents

炭素材－セラミック材接合体の製造方法、及び炭素材－セラミック材接合体 Download PDF

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衛武 陳
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    • C04B2235/9607—Thermal properties, e.g. thermal expansion coefficient
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/30—Composition of layers of ceramic laminates or of ceramic or metallic articles to be joined by heating, e.g. Si substrates
    • C04B2237/32—Ceramic
    • C04B2237/36—Non-oxidic
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C04B2237/30—Composition of layers of ceramic laminates or of ceramic or metallic articles to be joined by heating, e.g. Si substrates
    • C04B2237/32—Ceramic
    • C04B2237/36—Non-oxidic
    • C04B2237/366—Aluminium nitride
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/30—Composition of layers of ceramic laminates or of ceramic or metallic articles to be joined by heating, e.g. Si substrates
    • C04B2237/32—Ceramic
    • C04B2237/36—Non-oxidic
    • C04B2237/368—Silicon nitride
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/30—Composition of layers of ceramic laminates or of ceramic or metallic articles to be joined by heating, e.g. Si substrates
    • C04B2237/32—Ceramic
    • C04B2237/38—Fiber or whisker reinforced
    • C04B2237/385—Carbon or carbon composite
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2237/00—Aspects relating to ceramic laminates or to joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/50—Processing aspects relating to ceramic laminates or to the joining of ceramic articles with other articles by heating
    • C04B2237/60—Forming at the joining interface or in the joining layer specific reaction phases or zones, e.g. diffusion of reactive species from the interlayer to the substrate or from a substrate to the joining interface, carbide forming at the joining interface

Definitions

  • the present invention relates to a carbon material-ceramic material assembly manufacturing method and a carbon material-ceramic material assembly.
  • Carbon material does not have a melting point at normal pressure. Ceramics is generally a high melting point material. Therefore, it can be said that it is difficult to join a carbon material and ceramics by fusion welding.
  • Carbon materials and ceramics are generally brittle materials. For this reason, it is difficult to join a carbon material and a ceramic material by a pressure welding method.
  • the carbon material and the ceramic material are usually joined by a mechanical method using a screw or the like, or a method using a brazing material or an adhesive.
  • Patent Document 1 discloses a method of bonding a graphite material using a phenol / formaldehyde resin.
  • Patent Document 2 discloses that a graphite material is bonded using a carbon-based adhesive such as a phenol resin.
  • Patent Document 3 discloses a method of joining graphite and an aluminum-based material using a brazing material.
  • the main object of the present invention is to provide a method for producing a novel carbon material-ceramic material assembly.
  • the present invention is a method for producing a carbon material-ceramic material joined body in which a carbon material and a ceramic material are joined.
  • a carbon material-ceramic material joined body is obtained by forming a layer containing ceramics and a sintering aid on a carbon material and sintering it.
  • yttrium oxide aluminum oxide, calcium oxide, lithium oxide, silicon oxide, boron oxide, zirconium oxide, magnesium oxide, cerium oxide, and gadolinium oxide are used. It is preferable to use at least one selected from the group consisting of europium oxide, lanthanum oxide, lutetium oxide, neodymium oxide, erbium oxide, dysprosium oxide, and samarium oxide.
  • the sintering aid is infiltrated into the recesses or pores of the surface layer of the carbon material by cooling and cooled, whereby the sintering aid is removed from the carbon material. It is preferable to stay on the surface layer.
  • the ceramic and / or the sintering aid contains a silicon element, and the sintering causes a crystalline phase at the interface between the carbon material and the ceramic material.
  • the content of the sintering aid in the layer containing the ceramic and the sintering aid is preferably 2% by mass or more.
  • the carbon material-ceramic material assembly manufacturing method of the present invention it is preferable to use at least one of metal nitride and metal carbide as the ceramic.
  • niobium aluminum nitride, boron nitride, silicon nitride, silicon carbide, boron carbide, tantalum carbide, zirconium carbide, tungsten carbide, titanium carbide, chromium carbide, and carbonization are used. It is preferable to use at least one selected from the group consisting of niobium.
  • a carbon material an electrode material for steel making, an isotropic graphite material, a porous carbon material, a carbon fiber aggregate, a carbon fiber composite material, and a carbon fiber reinforced carbon are used. It is preferable to use at least one selected from the group consisting of composite materials.
  • the first carbon material-ceramic material assembly of the present invention includes a carbon material and a ceramic material.
  • the ceramic material is joined to the carbon material.
  • the sintering aid used to sinter the ceramic material is included in both the ceramic material side surface layer of the carbon material and the carbon material side surface layer of the ceramic material.
  • the content of the sintering aid in the surface layer of the carbon material on the ceramic material side is higher than the content of the sintering aid on the carbon material side of the ceramic material. May be.
  • the second carbon material-ceramic material assembly of the present invention includes a carbon material and a ceramic material joined to the carbon material.
  • a crystal phase or an amorphous glass phase formed by sintering is provided at the bonding interface between the carbon material and the ceramic material.
  • a novel method for producing a carbon material-ceramic material assembly can be provided.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view for explaining a method for producing a carbon material-ceramic material assembly in one embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of a carbon material-ceramic material assembly in one embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is an SEM image of the interface portion between the carbon material and the ceramic material in the carbon material-ceramic material assembly A obtained in Example 1.
  • FIG. 4 is an SEM image showing the distribution of Al element at the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly A obtained in Example 1.
  • FIG. 5 is an SEM image showing the distribution of C element at the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly A obtained in Example 1.
  • FIG. 3 is an SEM image of the interface portion between the carbon material and the ceramic material in the carbon material-ceramic material assembly A obtained in Example 1.
  • FIG. 4 is an SEM image showing the distribution of Al element at the interface between the carbon
  • FIG. 6 is an SEM image showing the distribution of the Y element at the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly A obtained in Example 1.
  • FIG. 7 is an SEM image of the interface portion between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly B obtained in Example 2.
  • FIG. 8 is an SEM image showing the distribution of Al element at the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly B obtained in Example 2.
  • FIG. 9 is an SEM image showing the distribution of the C element at the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly B obtained in Example 2.
  • FIG. 10 is an SEM image showing the distribution of the Y element at the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly B obtained in Example 2.
  • FIG. 11 is an SEM image of the interface portion between the carbon material and the ceramic material in the carbon material-ceramic material assembly E obtained in Example 5.
  • FIG. 12 is an SEM image of the interface portion between the carbon material and the ceramic material in the carbon material-ceramic material assembly H obtained in Comparative Example 2.
  • FIG. 13 is a graph showing the X-ray diffraction peak intensities of the interface portions of the carbon material-ceramic material assemblies D to F obtained in Examples 4 to 6.
  • FIG. 14 is an SEM image showing the Si element distribution in the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly D obtained in Example 4.
  • FIG. 15 is an SEM image showing the distribution of Al element at the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly D obtained in Example 4.
  • FIG. 16 is an SEM image showing the distribution of the Y element at the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly D obtained in Example 4.
  • FIG. 17 is an SEM image showing the Si element distribution at the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly F obtained in Example 6.
  • FIG. 18 is an SEM image showing the Al element distribution at the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly F obtained in Example 6.
  • FIG. 19 is an SEM image showing the distribution of the Y element at the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly F obtained in Example 6.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view for explaining a method for producing a carbon material-ceramic material assembly in the present embodiment.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of the carbon material-ceramic material assembly in the present embodiment. With reference to FIG. 1 and FIG. 2, the manufacturing method and configuration of the carbon material-ceramic material assembly 2 in the present embodiment will be described.
  • Method for producing carbon material-ceramic material assembly 2 In the method of manufacturing the carbon material-ceramic material assembly 2, first, the carbon material 10 shown in FIG. 1 is prepared.
  • the carbon material 10 is not particularly limited as long as it has carbon as a main component.
  • the carbon material 10 at least one selected from the group consisting of an electrode material for steel making, an isotropic graphite material, a porous carbon material, a carbon fiber aggregate, a carbon fiber composite material, and a carbon fiber reinforced carbon composite material is used. It is preferable.
  • the shape of the carbon material 10 is not particularly limited.
  • the carbon material may be carbonaceous or graphitic.
  • a ceramic layer 11 that is a layer containing ceramics and a sintering aid is formed on the carbon material to obtain a carbon material-ceramic laminate 1.
  • the ceramic layer 11 is composed of a mixture of ceramics and a sintering aid.
  • the ceramic layer 11 may be, for example, a mixture of ceramic particles and sintering aid particles, or a plate-like ceramic in which a sintering aid is dispersed.
  • the ceramic layer 11 may contain components other than ceramics and a sintering aid.
  • the type of ceramic is not particularly limited. It is preferable to use at least one of metal nitride and metal carbide as the ceramic. As the ceramic, at least one selected from the group consisting of aluminum nitride, boron nitride, silicon nitride, silicon carbide, boron carbide, tantalum carbide, zirconium carbide, tungsten carbide, titanium carbide, chromium carbide, and niobium carbide is used. More preferred.
  • the carbon material-ceramic laminate 1 is heated to sinter the ceramic layer 11. Thereby, the carbon material-ceramic material joined body 2 in which the carbon material 10 and the ceramic material 12 shown in FIG. 2 are joined is obtained.
  • the method for sintering the ceramic layer 11 is not particularly limited.
  • the sintering method include a discharge plasma sintering method, a hot press method, and a normal pressure sintering method.
  • the temperature at the time of sintering is preferably 1600 ° C. or higher, and more preferably 1800 ° C. or higher.
  • the temperature at the time of sintering is usually 2100 ° C. or lower.
  • the pressure during sintering is preferably 1 MPa or more, and more preferably 10 MPa or more.
  • the pressure at the time of sintering is usually 40 MPa or less.
  • the sintering aid When the ceramic layer 11 is sintered, at least one of the sintering aid and components derived from the sintering aid (hereinafter sometimes referred to as “sintering aid”) is at least partially.
  • the sintering aid and the like become liquid at a high temperature in the sintering, enters the recesses and pores in the surface layer of the carbon material 10, and is cooled, so that the sintering aid is solidified, This is considered to be caused by staying in the carbon material 10. That is, in the present embodiment, the sintering aid is allowed to enter the recesses or pores of the surface layer of the carbon material 10 by sintering and is cooled, so that the sintering aid remains on the surface layer of the carbon material 10.
  • a general sintering aid used for sintering ceramics can be used.
  • yttrium oxide, aluminum oxide, calcium oxide, lithium oxide, silicon oxide Use at least one selected from the group consisting of boron oxide, zirconium oxide, magnesium oxide, cerium oxide, gadolinium oxide, europium oxide, lanthanum oxide, lutetium oxide, neodymium oxide, erbium oxide, dysprosium oxide, and samarium oxide. preferable.
  • the content of the sintering aid in the ceramic layer 11 is preferably 2% by mass or more, and is preferably about 3% by mass. More preferred.
  • the content of the sintering aid in the ceramic layer 11 is preferably 15% by mass or less, and more preferably 10% by mass or less.
  • the carbon material-ceramic material assembly 2 can be manufactured.
  • the carbon material-ceramic material assembly 2 includes a carbon material 10 and a ceramic material 12.
  • the ceramic material 12 is joined to the carbon material 10.
  • Both the surface layer of the carbon material 10 on the ceramic material 12 side and the surface layer of the ceramic material 12 on the carbon material 10 side include a sintering aid used for sintering the ceramic material 12.
  • the content of the sintering aid in the surface layer of the carbon material 10 on the ceramic material 12 side may be higher than the content of the sintering aid on the carbon material 10 side of the ceramic material 12. This is presumably because the sintering aid or the like that has become liquid at high temperatures during sintering is likely to enter the recesses and pores in the surface layer of the carbon material 10 and has a high rate of staying in the carbon material 10.
  • the carbon material 10 and the ceramic material 12 are firmly joined.
  • the details of the reason are not necessarily clear, but can be considered as follows, for example.
  • the sintering aid and the like contained in the ceramic layer 11 become liquid, enter into the recesses and pores in the surface layer of the carbon material 10, and solidify by subsequent cooling.
  • the sintering aid is solidified at the interface portion between the carbon material 10 and the ceramic material 12, the carbon material 10 and the ceramic material 12 are firmly bonded via the sintering aid or the like. It is considered a thing.
  • the carbon material-ceramic material assembly 2 can be used even at a high temperature of, for example, 1000 ° C. or more.
  • the carbon material-ceramic material assembly 2 has a good thermal conductivity.
  • Example 1 As the carbon material, isotropic graphite having a bulk density of 1.8 Mg / m 3 , a bending strength of 40 MPa, and a linear thermal expansion coefficient of 4.7 ⁇ 10 ⁇ 6 / K was used.
  • As the inorganic material aluminum nitride (AlN) powder was used. Yttrium oxide (Y 2 O 3 ) was used as a sintering aid. The inorganic material and the sintering aid were mixed at a mass ratio of 95: 5, and this mixture was placed on a carbon material to produce a laminate. The obtained laminate was heated at about 1900 ° C. under a pressure of about 30 MPa by a discharge plasma sintering method to produce a carbon material-ceramic material assembly A.
  • FIG. 4 An SEM image of the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly A is shown in FIG.
  • the distributions of Al, C, and Y elements are shown in FIGS. 4, 5, and 6, respectively.
  • FIGS. 3 to 6 it can be seen that there are many sintering aids on the carbon material side.
  • Example 2 Carbon material-ceramic material in the same manner as in Example 1 except that an aluminum nitride (AlN) sintered plate containing yttrium oxide (Y 2 O 3 ) was used as the mixture of the inorganic material and the sintering aid. A joined body B was produced.
  • AlN aluminum nitride
  • Y 2 O 3 yttrium oxide
  • the bonding strength of the carbon material-ceramic material assembly B was measured and found to be 10 MPa.
  • the carbon material and the inorganic material were firmly joined.
  • FIG. 8 An SEM image of the interface portion between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly B is shown in FIG.
  • the distributions of Al, C, and Y elements are shown in FIGS. 8, 9, and 10, respectively.
  • FIGS. 7 to 10 it can be seen that many sintering aids exist on the carbon material side.
  • Example 3 Aluminum nitride (AlN) powder (average particle size 0.6 ⁇ m, specific surface area 2.7 m 2 / g) as an inorganic material and yttrium oxide (Y 2 O 3 ) as a sintering aid (mass ratio) : Sintering aid) was mixed to 95: 5. Next, this mixture was mixed with 2-hexyl hexyl phosphate as a dispersant, 2-butanone / ethanol mixture as a solvent (volume ratio 67:33), polyvinyl butyral as a binder, and polyethylene glycol / benzyl butyl phthalate alcohol as a plasticizer.
  • AlN Aluminum nitride
  • Example 2 Mass ratio 50:50 was added and mixed with a rotation / revolution mixer to obtain a slurry.
  • the obtained slurry was coated on a PET film using a doctor blade and dried to obtain a 140 ⁇ m sheet. Except that this sheet was placed between the carbon material used in Example 2 and the aluminum nitride (AlN) sintered plate to form a laminate, carbon was obtained by a discharge plasma sintering method in the same manner as in Example 1.
  • a material-ceramic material assembly C was prepared.
  • the bonding strength of the carbon material-ceramic material joined body C was measured and found to be 14 MPa.
  • the carbon material and the inorganic material were firmly joined.
  • the sintering aid melts at the time of sintering or firing and exudes to the joint portion between the carbon material and the ceramic material, but Y 2 O 3 or Al 2 O 3 is used as the phase sintering aid.
  • Y 2 O 3 or Al 2 O 3 is used as the phase sintering aid.
  • a crystal phase of Al 2 Y 4 O 9 is presumed to occur at the bonding interface.
  • this crystal phase fills the gap between the carbon material and the ceramic material between the carbon material and the ceramic material, and also creates an anchor effect that bites into the irregularities on the surface of the carbon material. Therefore, it is presumed that a strong bonding strength is obtained.
  • SiC silicon carbide
  • the bonding strength of the carbon material-ceramic material joined body D was measured and found to be 18 MPa.
  • the carbon material and the inorganic material were firmly joined.
  • Example 5 A carbon material-ceramic material assembly E was produced in the same manner as in Example 4 except that the temperature in the discharge plasma sintering method was 1900 ° C. In the same manner as in Example 1, the bonding strength of the carbon material-ceramic material assembly E was measured and found to be 18 MPa. In the carbon material-ceramic material assembly E, the carbon material and the inorganic material were firmly bonded.
  • Example 6 A carbon material-ceramic material assembly F was produced in the same manner as in Example 4 except that the temperature in the discharge plasma sintering method was 2000 ° C. In the same manner as in Example 1, the bonding strength of the carbon material-ceramic material assembly F was measured and found to be 12 MPa. In the carbon material-ceramic material assembly F, the carbon material and the inorganic material were firmly bonded.
  • Example 7 A carbon material-ceramic material assembly I was prepared in the same manner as in Example 1 except that the mixing ratio of aluminum nitride (AlN) and yttrium oxide (Y 2 O 3 ) was 97.5: 2.5 by mass ratio. Produced. In the same manner as in Example 1, the bonding strength of the carbon material-ceramic material joined body I was measured and found to be 9 MPa. In the carbon material-ceramic material assembly I, the carbon material and the inorganic material were firmly bonded.
  • AlN aluminum nitride
  • Y 2 O 3 yttrium oxide
  • Example 8 A carbon material-ceramic material joined body J was produced in the same manner as in Example 1 except that the mixing ratio of aluminum nitride (AlN) and yttrium oxide (Y 2 O 3 ) was 90:10 by mass ratio. In the same manner as in Example 1, the bonding strength of the carbon material-ceramic material joint J was measured and found to be 19 MPa. In the carbon material-ceramic material joined body J, the carbon material and the inorganic material were firmly joined.
  • AlN aluminum nitride
  • Y 2 O 3 yttrium oxide
  • Example 1 Comparative Example 1 Except that no sintering aid was used, the laminate was joined by the discharge plasma sintering method in the same manner as in Example 1 to prepare a carbon material-ceramic material joined body G.
  • the bonding strength of the carbon material-ceramic material assembly G was measured and found to be 5 MPa. In the carbon material-ceramic material joined body G, the joining strength between the carbon material and the inorganic material was low.
  • the bonding strength of the carbon material-ceramic material assembly H was measured and found to be 5 MPa. In the carbon material-ceramic material assembly H, the bonding strength between the carbon material and the inorganic material was low.
  • FIG. 11 is an SEM image of the carbon material-ceramic material interface part of Example 5 and FIG. 12 of Comparative Example 2 respectively.
  • FIG. 11 it can be seen that there is no gap in the joint portion between the carbon material and the ceramic material, and that the joint is strong.
  • FIG. 12 it can be seen that there is a gap in the joining portion between the carbon material and the ceramic material, and the joining is insufficient.
  • FIG. 13 is a graph showing the peak intensities of X-ray diffraction at the carbon material-ceramic material interface portions of Examples 4 to 6.
  • the sintering aid melts and oozes out at the joint between the carbon material and the ceramic material.
  • the peaks of Al 2 O 3 detected at around 35 ° and 43 ° and 29 No peaks of Y 2 O 3 detected in the vicinity of ° and 49 ° are observed.
  • Y 2 O 3 or Al 2 O 3 is added to SiC as a phase sintering aid and sintered, a Si—Al—Y—O phase is formed. No crystal phase can be seen other than SiC (the clay peak is the one used for sample fixation).
  • an amorphous glass phase of Si—Al—Y—O is formed at the interface portion, and the amorphous glass phase fills a gap between the carbon material and the ceramic material at the interface between the carbon material and the ceramic material. It is presumed that a strong bonding strength is obtained by generating an anchor effect that bites into the uneven portion on the surface.
  • Example 14 to 16 show SEM images showing the distribution of Si, Al, and Y elements at the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly D obtained in Example 4.
  • Example 17 to 19 show SEM images showing the distribution of Si, Al and Y elements at the interface between the carbon material and the inorganic material in the carbon material-ceramic material assembly F obtained in Example 6.

Landscapes

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Description

炭素材－セラミック材接合体の製造方法、及び炭素材－セラミック材接合体
　本発明は、炭素材－セラミック材接合体の製造方法、及び炭素材－セラミック材接合体に関する。
　炭素材は、常圧で融点をもたない。また、セラミックスは、一般に高融点材料である。よって、炭素材とセラミックスとを、融接法により接合することは困難といえる。
　また、炭素材やセラミックスは、一般に脆性材料である。このため、炭素材とセラミック材とを、圧接法により接合することは困難である。炭素材とセラミック材との接合は、通常、ビスなどを用いた機械的な方法や、ろう材、接着剤などを用いた方法によってなされている。
　例えば、特許文献１には、フェノール・ホルムアルデヒド樹脂を用いて黒鉛材を接着する方法が開示されている。特許文献２には、フェノール樹脂などのカーボン系接着剤を用いて黒鉛材を接着することが開示されている。特許文献３には、ろう材を用いて黒鉛とアルミニウム系材料とを接合する方法が開示されている。
特開平６－３４５５５３号公報 特開２００２－３２１９８７号公報 特開平４－２６５６７号公報
　しかしながら、例えば有機物の接着剤を用いる方法では、高温に加熱されるような用途に使用される炭素材－セラミック材接合体を製造することは困難である。また、上記のような接着剤を炭化する方法においても、炭化した接着剤により熱伝導性が低下することが懸念される。ろう材を使用した場合も、炭素材－セラミック材接合体をろう材の融点以上では使用できず、高温に加熱されるような用途に使用される炭素材－セラミック材接合体を製造することは困難である。このような状況下、炭素材と無機材とのさらなる有力な接合方法が求められている。
　本発明の主な目的は、新規な炭素材－セラミック材接合体の製造方法を提供することにある。
　本発明は、炭素材と、セラミック材とが接合された炭素材－セラミック材接合体の製造方法である。本発明においては、炭素材の上に、セラミックス及び焼結助剤を含む層を形成し、焼結させることにより、炭素材－セラミック材接合体を得る。
　本発明の炭素材－セラミック材接合体の製造方法では、焼結助剤として、酸化イットリウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化リチウム、酸化ケイ素、酸化ホウ素、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化セリウム、酸化ガドリニウム、酸化ユウロピウム、酸化ランタン、酸化ルテチウム、酸化ネオジウム、酸化エルビウム、酸化ジスプロシウム、及び酸化サマリウムからなる群から選択された少なくとも１種を用いることが好ましい。
　本発明の炭素材－セラミック材接合体の製造方法では、焼結により、焼結助剤を炭素材の表層の凹部または気孔に浸入させて、冷却することにより、焼結助剤を炭素材の表層に留まらせることが好ましい。
　本発明の炭素材－セラミック材接合体の製造方法では、前記セラミックス及び／又は前記焼結助剤にケイ素元素が含まれ、前記焼結により、前記炭素材と前記セラミック材との界面に結晶相又は非晶質ガラス相を形成することが好ましい。
　本発明の炭素材－セラミック材接合体の製造方法では、セラミックス及び焼結助剤を含む層における焼結助剤の含有量を、２質量％以上とすることが好ましい。
　本発明の炭素材－セラミック材接合体の製造方法では、セラミックスとして、金属窒化物及び金属炭化物の少なくとも一方を用いることが好ましい。
　本発明の炭素材－セラミック材接合体の製造方法では、セラミックスとして、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素、炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ジルコニウム、炭化タングステン、炭化チタン、炭化クロム、及び炭化ニオブからなる群から選択された少なくとも１種を用いることが好ましい。
　本発明の炭素材－セラミック材接合体の製造方法では、炭素材として、製鋼用電極材、等方性黒鉛材、多孔質炭素材、炭素繊維集合体、炭素繊維複合材料、及び炭素繊維強化炭素複合材料からなる群から選択された少なくとも１種を用いることが好ましい。
　本発明の第１の炭素材－セラミック材接合体は、炭素材と、セラミック材とを備える。セラミック材は、炭素材と接合されている。炭素材のセラミック材側の表層と、セラミック材の炭素材側の表層との両方に、セラミック材の焼結に用いられた焼結助剤が含まれている。
　本発明の第１の炭素材－セラミック材接合体において、炭素材のセラミック材側の表層における焼結助剤の含有量が、セラミック材の炭素材側の焼結助剤の含有量よりも高くてもよい。
　本発明の第２の炭素材－セラミック材接合体は、炭素材と、前記炭素材と接合されたセラミック材とを備える。前記炭素材と前記セラミック材との接合界面に、焼結により形成された結晶相又は非晶質ガラス相が設けられている。
　本発明によれば、新規な炭素材－セラミック材接合体の製造方法を提供することができる。
図１は、本発明の一実施形態における炭素材－セラミック材接合体の製造方法を説明するための略図的断面図である。 図２は、本発明の一実施形態における炭素材－セラミック材接合体の略図的断面図である。 図３は、実施例１で得られた炭素材－セラミック材接合体Ａにおける炭素材とセラミック材との界面部分のＳＥＭ像である。 図４は、実施例１で得られた炭素材－セラミック材接合体Ａにおける炭素材と無機材との界面部分のＡｌ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図５は、実施例１で得られた炭素材－セラミック材接合体Ａにおける炭素材と無機材との界面部分のＣ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図６は、実施例１で得られた炭素材－セラミック材接合体Ａにおける炭素材と無機材との界面部分のＹ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図７は、実施例２で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｂにおける炭素材と無機材との界面部分のＳＥＭ像である。 図８は、実施例２で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｂにおける炭素材と無機材との界面部分のＡｌ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図９は、実施例２で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｂにおける炭素材と無機材との界面部分のＣ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図１０は、実施例２で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｂにおける炭素材と無機材との界面部分のＹ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図１１は、実施例５で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｅにおける炭素材とセラミック材との界面部分のＳＥＭ像である。 図１２は、比較例２で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｈにおける炭素材とセラミック材との界面部分のＳＥＭ像である。 図１３は、実施例４～６で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｄ～Ｆの、界面部分のＸ線回折のピーク強度を示すグラフである。 図１４は、実施例４で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｄにおける炭素材と無機材との界面部分のＳｉ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図１５は、実施例４で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｄにおける炭素材と無機材との界面部分のＡｌ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図１６は、実施例４で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｄにおける炭素材と無機材との界面部分のＹ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図１７は、実施例６で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｆにおける炭素材と無機材との界面部分のＳｉ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図１８は、実施例６で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｆにおける炭素材と無機材との界面部分のＡｌ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図１９は、実施例６で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｆにおける炭素材と無機材との界面部分のＹ元素の分布を示すＳＥＭ像である。
　以下、本発明を実施した好ましい形態の一例について説明する。但し、下記の実施形態は、単なる例示である。本発明は、下記の実施形態に何ら限定されない。
　実施形態等において参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された物体の寸法の比率などは、現実の物体の寸法の比率などとは異なる場合がある。具体的な物体の寸法比率等は、以下の説明を参酌して判断されるべきである。
　図１は、本実施形態における炭素材－セラミック材接合体の製造方法を説明するための略図的断面図である。図２は、本実施形態における炭素材－セラミック材接合体の略図的断面図である。図１及び図２を参照しながら、本実施形態における炭素材－セラミック材接合体２の製造方法及び構成について説明する。
　（炭素材－セラミック材接合体２の製造方法）
　炭素材－セラミック材接合体２の製造方法においては、まず、図１に示される炭素材１０を用意する。
　炭素材１０としては、炭素を主成分とするものであれば、特に限定されない。炭素材１０としては製鋼用電極材、等方性黒鉛材、多孔質炭素材、炭素繊維集合体、炭素繊維複合材料、及び炭素繊維強化炭素複合材料からなる群から選択された少なくとも１種を用いることが好ましい。炭素材１０の形状は、特に限定されない。炭素材は、炭素質であってもよいし、黒鉛質であってもよい。
　次に、炭素材の上に、セラミックス及び焼結助剤を含む層であるセラミック層１１を形成し、炭素材－セラミックス積層体１を得る。セラミックス層１１は、セラミックス及び焼結助剤の混合物により構成されている。セラミックス層１１は、例えば、セラミックス粒子と焼結助剤粒子の混合物であってもよいし、焼結助剤が分散した板状のセラミックスなどであってもよい。セラミックス層１１には、セラミックス及び焼結助剤以外の成分が含まれていてもよい。
　セラミックスの種類は、特に限定されない。セラミックスとして、金属窒化物及び金属炭化物の少なくとも一方を用いることが好ましい。セラミックスとして、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素、炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ジルコニウム、炭化タングステン、炭化チタン、炭化クロム、及び炭化ニオブからなる群から選択された少なくとも１種を用いることがより好ましい。
　次に、炭素材－セラミックス積層体１を加熱して、セラミックス層１１を焼結させる。これにより、図２に示される炭素材１０とセラミック材１２とが接合された炭素材－セラミック材接合体２が得られる。
　セラミックス層１１を焼結させる方法は、特に限定されない。焼結させる方法としては、例えば、放電プラズマ焼結法、ホットプレス法、常圧焼結法などが挙げられる。焼結させる際の温度は、１６００℃以上であることが好ましく、１８００℃以上であることがより好ましい。焼結させる際の温度は、通常、２１００℃以下である。焼結させる際の圧力は、１ＭＰａ以上であることが好ましく、１０ＭＰａ以上であることがより好ましい。焼結させる際の圧力は、通常、４０ＭＰａ以下である。
　セラミックス層１１の焼結の際、焼結助剤及び焼結助剤に由来する成分の少なくとも一方（以下、「焼結助剤など」ということがある。）が、少なくとも一部、セラミックス層１１から炭素材１０に移動する。これは、焼結助剤などが、焼結における高温下において、液状となり、炭素材１０の表層における凹部や気孔などに浸入し、冷却されることによって、焼結助剤などが固化して、炭素材１０に留まることに起因すると考えられる。すなわち、本実施形態においては、焼結により、焼結助剤を炭素材１０の表層の凹部または気孔に浸入させて、冷却することにより、焼結助剤を炭素材１０の表層に留まらせる。
　焼結助剤としては、例えば、セラミックスの焼結に用いられる一般的な焼結助剤を用いることができる。炭素材－セラミック材接合体２における炭素材１０とセラミック材１２との接合をより強固にするためには、焼結助剤としては、酸化イットリウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化リチウム、酸化ケイ素、酸化ホウ素、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化セリウム、酸化ガドリニウム、酸化ユウロピウム、酸化ランタン、酸化ルテチウム、酸化ネオジウム、酸化エルビウム、酸化ジスプロシウム、及び酸化サマリウムからなる群から選択された少なくとも１種を用いることが好ましい。
　炭素材１０とセラミック材１２との接合をより強固にするためには、セラミックス層１１における焼結助剤の含有量は、２質量％以上とすることが好ましく、３質量％程度とすることがより好ましい。セラミックス層１１における焼結助剤の含有量は、１５質量％以下とすることが好ましく、１０質量％以下とすることがより好ましい。
　以上のようにして、炭素材－セラミック材接合体２を製造することができる。
　（炭素材－セラミック材接合体２）
　図２に示されているように、炭素材－セラミック材接合体２は、炭素材１０と、セラミック材１２とを備えている。セラミック材１２は、炭素材１０と接合されている。
　炭素材１０のセラミック材１２側の表層と、セラミック材１２の炭素材１０側の表層との両方に、セラミック材１２の焼結に用いられた焼結助剤が含まれている。炭素材１０のセラミック材１２側の表層における焼結助剤の含有量は、セラミック材１２の炭素材１０側の焼結助剤の含有量よりも高くなる場合がある。これは、焼結における高温下において、液状となった焼結助剤などは、炭素材１０の表層における凹部や気孔などに浸入しやすく、炭素材１０に留まる割合が高いためと考えられる。
　炭素材－セラミック材接合体２においては、炭素材１０とセラミック材１２とが、強固に接合されている。この理由の詳細は、必ずしも明らかではないが、例えば、次のように考えることができる。上述のとおり、セラミックス層１１の焼結の際、セラミックス層１１に含まれる焼結助剤などは、液状となり、炭素材１０の表層における凹部や気孔などに浸入し、その後の冷却によって固化する。このとき、炭素材１０とセラミック材１２との界面部分で焼結助剤などが固化することによって、焼結助剤などを介して、炭素材１０とセラミック材１２とが強固に接合されているものと考えられる。
　また、炭素材－セラミック材接合体２には、ろう材や接着剤などを使用する必要が必ずしもない。このため、炭素材－セラミック材接合体２は、例えば１０００℃以上といった高温下においても使用することができる。
　また、ろう材や接着剤などを使用する必要が必ずしもないため、炭素材－セラミック材接合体２には、熱的な抵抗層が形成されない。よって、炭素材－セラミック材接合体２は、良好な熱伝導率を有する。
　以下、本発明について、具体的な実施例に基づいて、さらに詳細に説明する。本発明は、以下の実施例に何ら限定されるものではない。本発明の要旨を変更しない範囲において適宜変更して実施することが可能である。
　（実施例１）
　炭素材として、かさ密度が１．８Ｍｇ／ｍ３、曲げ強度が４０ＭＰａ、線熱膨張係数が４．７×１０－６／Ｋの等方性黒鉛を用いた。無機材料として、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）粉末を用いた。焼結助剤として、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）を用いた。無機材料と焼結助剤とが、質量比で９５：５となるように混合し、この混合物を炭素材の上に配置して積層体を作製した。得られた積層体を、放電プラズマ焼結法により約３０ＭＰａの圧力下、約１９００℃で加熱して、炭素材－セラミック材接合体Ａを作製した。
　次に、炭素材－セラミック材接合体の接合強度を測定する目的で、引張試験を実施した。上記の炭素材の上下それぞれに上記と同じ方法で無機材を接合した３層構造体を作製した。上下それぞれの無機材にステンレス治具をエポキシ系接着剤にて接着した。このとき、接着条件は８０℃で２４時間以上の保持とした。強度試験機にて試験片に固定されたステンレス製治具を０．５分／ｍｍで引っ張ることで、黒鉛材と無機材の接合強度を測定した。その結果、接合強度は、１３ＭＰａであった。炭素材－セラミック材接合体Ａでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。
　炭素材－セラミック材接合体Ａにおける炭素材と無機材との界面部分のＳＥＭ像を図３に示す。また、Ａｌ、Ｃ及びＹ元素の分布を、それぞれ図４、図５、図６に示す。図３～６から明らかなとおり、炭素材側に多くの焼結助剤が存在することが分かる。
　（実施例２）
　無機材料と焼結助剤との混合物として、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）を含む窒化アルミニウム（ＡｌＮ）焼結板を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｂを作製した。
　実施例１と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｂの接合強度を測定したところ、１０ＭＰａであった。炭素材－セラミック材接合体Ｂでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。
　炭素材－セラミック材接合体Ｂにおける炭素材と無機材との界面部分のＳＥＭ像を図７に示す。また、Ａｌ、Ｃ及びＹ元素の分布を、それぞれ図８、図９、図１０に示す。図７～１０から明らかなとおり、炭素材側に多くの焼結助剤が存在することが分かる。
　（実施例３）
　無機材料としての窒化アルミニウム（ＡｌＮ）粉末（平均粒子径０．６μｍ、比表面積２．７ｍ２／ｇ）と、焼結助剤としての酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）とを質量比（無機材料：焼結助剤）が９５：５となるように混合した。次に、この混合物に、分散剤としてリン酸２－ヘチルヘキシル、溶媒として２－ブタノン・エタノール混合物（体積比６７：３３）、バインダーとしてポリビニルブチラール、可塑剤としてポリエチレングリコール・フタル酸ベンジルブチルアルコール混合物（質量比５０：５０）を添加し、自転・公転ミキサーで混合してスラリーを得た。得られたスラリーを、ドクターブレードを用いて、ＰＥＴフィルム上に塗工し、乾燥させて１４０μｍのシートを得た。このシートを、実施例２で用いた炭素材と窒化アルミニウム（ＡｌＮ）焼結板との間に配置して積層体としたこと以外は、実施例１と同様にして放電プラズマ焼結法により炭素材－セラミック材接合体Ｃを作製した。
　実施例１と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｃの接合強度を測定したところ、１４ＭＰａであった。炭素材－セラミック材接合体Ｃでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。
　実施例１～３において、焼結又は焼成時に焼結助剤は溶融し、炭素材とセラミック材との接合部分に滲出するが、Ｙ２Ｏ３やＡｌ２Ｏ３を相焼結助剤として添加し焼結した場合、接合界面においてＡｌ２Ｙ４Ｏ９の結晶相が生じることが推定される。焼結助剤の炭素材への浸透に加え、この結晶相が炭素材とセラミック材とに炭素材とセラミック材界面の隙間を埋めると共に、炭素材表面の凹凸部に食い込むアンカー効果を生じさせていることで、強固な接合強度が得られていることが推定される。
　（実施例４）
　無機材料として炭化ケイ素（ＳｉＣ）粉末（平均粒径０．８μｍ、比表面積１３ｍ２／ｇ～１５ｍ２／ｇ）を用い、焼結助剤として酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）と酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）を用い、重量比がＳｉＣ：Ｙ２Ｏ３：Ａｌ２Ｏ３＝９１：３：６となるように混合し、放電プラズマ焼結法における温度を１８００℃としたこと以外は実施例１と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｄを作製した。
　実施例１と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｄの接合強度を測定したところ、１８ＭＰａであった。炭素材－セラミック材接合体Ｄでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。
　（実施例５）
　放電プラズマ焼結法における温度を１９００℃とした以外は実施例４と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｅを作製した。実施例１と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｅの接合強度を測定したところ、１８ＭＰａであった。炭素材－セラミック材接合体Ｅでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。
　（実施例６）
　放電プラズマ焼結法における温度を２０００℃とした以外は実施例４と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｆを作製した。実施例１と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｆの接合強度を測定したところ、１２ＭＰａであった。炭素材－セラミック材接合体Ｆでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。
　（実施例７）
　窒化アルミニウム（ＡｌＮ）と酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）の配合比率を、質量比で９７．５：２．５とした以外は実施例１と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｉを作製した。実施例１と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｉの接合強度を測定したところ、９ＭＰａであった。炭素材－セラミック材接合体Ｉでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。
　（実施例８）
　窒化アルミニウム（ＡｌＮ）と酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）の配合比率を、質量比で９０：１０とした以外は実施例１と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｊを作製した。実施例１と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｊの接合強度を測定したところ、１９ＭＰａであった。炭素材－セラミック材接合体Ｊでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。
　（比較例１）
　焼結助剤を用いなかったこと以外は、実施例１と同様にして、積層体を放電プラズマ焼結法で接合して、炭素材－セラミック材接合体Ｇを作製した。
　実施例１と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｇの接合強度を測定したところ、５ＭＰａであった。炭素材－セラミック材接合体Ｇでは、炭素材と無機材との接合強度が小さかった。
　（比較例２）
　焼結助剤を用いなかったこと以外は、実施例５と同様にして、積層体を放電プラズマ焼結法で接合して、炭素材－セラミック材接合体Ｈを作製した。
　実施例１と同様にして、炭素材－セラミック材接合体Ｈの接合強度を測定したところ、５ＭＰａであった。炭素材－セラミック材接合体Ｈでは、炭素材と無機材との接合強度が小さかった。
　図１１は実施例５の、図１２は比較例２の、それぞれ炭素材－セラミック材の界面部分のＳＥＭ像である。図１１では炭素材とセラミック材との接合部分は隙間が見られず、強固な接合とされていることが窺われる。対して図１２では、炭素材とセラミック材との接合部分は隙間が見られ、接合が不十分であることが見て取れる。
　図１３は、実施例４～６の、炭素材－セラミック材の界面部分のＸ線回折のピーク強度を示すグラフである。焼結又は焼成時に焼結助剤は溶融し、炭素材とセラミック材との接合部分に滲出するが、図１３においては、３５°及び４３°付近に検出されるＡｌ２Ｏ３のピークや２９°及び４９°付近に検出されるＹ２Ｏ３のピークは見られない。また、一般にＳｉＣにＹ２Ｏ３やＡｌ２Ｏ３を相焼結助剤として添加し焼結した場合、Ｓｉ-Ａｌ-Ｙ-Ｏ系の相が形成することが知られているが、黒鉛、ＳｉＣ以外に結晶相は見られない（粘土のピークは、試料固定に使用したものである）。従って、界面部分にＳｉ－Ａｌ－Ｙ－Ｏの非晶質ガラス相が形成され、その非晶質ガラス相が炭素材とセラミック材とに炭素材とセラミック材界面の隙間を埋めると共に、炭素材表面の凹凸部に食い込むアンカー効果を生じさせていることで、強固な接合強度が得られていることが推定される。
　図１４～１６に、実施例４で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｄにおける炭素材と無機材との界面部分のＳｉ、Ａｌ及びＹ元素の分布を示すＳＥＭ像を示す。実施例４においては、界面部分が強固に接合していることは窺われるものの、炭素材への焼結助剤の浸透はそれ程見られないことから、上記の非晶質ガラス相の形成が接合に寄与していることが推定される。
　図１７～１９に、実施例６で得られた炭素材－セラミック材接合体Ｆにおける炭素材と無機材との界面部分のＳｉ、Ａｌ及びＹ元素の分布を示すＳＥＭ像を示す。実施例６においては、界面部分が強固に接合していることが見て取れると共に、炭素材へ焼結助剤が浸透し、炭素材側に多くの焼結助剤が存在することが明らかである。
　１…炭素材－セラミックス積層体
　２…炭素材－セラミック材接合体
　１０…炭素材
　１１…セラミックス層
　１２…セラミック材

Claims (11)

  1. 　炭素材と、セラミック材とが接合された炭素材－セラミック材接合体の製造方法であって、
    　前記炭素材の上に、セラミックス及び焼結助剤を含む層を形成し、焼結させることにより、前記炭素材－セラミック材接合体を得る、炭素材－セラミック材接合体の製造方法。
  2. 　前記焼結助剤として、酸化イットリウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化リチウム、酸化ケイ素、酸化ホウ素、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化セリウム、酸化ガドリニウム、酸化ユウロピウム、酸化ランタン、酸化ルテチウム、酸化ネオジウム、酸化エルビウム、酸化ジスプロシウム、及び酸化サマリウムからなる群から選択された少なくとも１種を用いる、請求項１に記載の炭素材－セラミック材接合体の製造方法。
  3. 　前記焼結により、前記焼結助剤を前記炭素材の表層の凹部または気孔に浸入させて、冷却することにより、前記焼結助剤を炭素材の表層に留まらせる、請求項１または２に記載の炭素材－セラミック材接合体の製造方法。
  4. 　前記セラミックス及び／又は前記焼結助剤にケイ素元素が含まれ、前記焼結により、前記炭素材と前記セラミック材との界面に結晶相又は非晶質ガラス相を形成する、請求項１～３のいずれか１項に記載の炭素材－セラミック材接合体の製造方法。
  5. 　前記セラミックス及び前記焼結助剤を含む層における前記焼結助剤の含有量を、２質量％以上とする、請求項１～４のいずれか１項に記載の炭素材－セラミック材接合体の製造方法。
  6. 　前記セラミックスとして、金属窒化物及び金属炭化物の少なくとも一方を用いる、請求項１～５のいずれか１項に記載の炭素材－セラミック材接合体の製造方法。
  7. 　前記セラミックスとして、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素、炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ジルコニウム、炭化タングステン、炭化チタン、炭化クロム、及び炭化ニオブからなる群から選択された少なくとも１種を用いる、請求項１～６のいずれか１項に記載の炭素材－セラミック材接合体の製造方法。
  8. 　前記炭素材として、製鋼用電極材、等方性黒鉛材、多孔質炭素材、炭素繊維集合体、炭素繊維複合材料、及び炭素繊維強化炭素複合材料からなる群から選択された少なくとも１種を用いる、請求項１～７のいずれか１項に記載の炭素材－セラミック材接合体の製造方法。
  9. 　炭素材と、
    　前記炭素材と接合されたセラミック材と、
    を備え、
    　前記炭素材の前記セラミック材側の表層と、前記セラミック材の前記炭素材側の表層との両方に、前記セラミック材の焼結に用いられた焼結助剤が含まれている、炭素材－セラミック材接合体。
  10. 　前記炭素材の前記セラミック材側の表層における前記焼結助剤の含有量が、前記セラミック材の前記炭素材側の焼結助剤の含有量よりも高い、請求項９に記載の炭素材－セラミック材接合体。
  11. 　炭素材と、
    　前記炭素材と接合されたセラミック材と、
    を備え、
    　前記炭素材と前記セラミック材との接合界面に、焼結により形成された結晶相又は非晶質ガラス相が設けられている炭素材－セラミック材接合体。
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