BE384029A - - Google Patents

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G12/00Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen
    • C08G12/02Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen of aldehydes
    • C08G12/04Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen of aldehydes with acyclic or carbocyclic compounds
    • C08G12/06Amines
    • C08G12/08Amines aromatic

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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  "PRODUCTION DE MATIERES ARTIFICIELLES CONTENANT DES MATIERES 
DE   REMPLISSAGE"      On   sait que par condensation d'amines aromatiques avec l'aldéhyde formique en présence d'acide et élimination sub- séquente de l'acide on obtient des produits, qui après lavage, séchage et pulvérisage, peuvent être moulés, le cas échéant en présence d'agents de durcissement, par compression à température élevée en matières artificielles homogènes (cf. brevets N . 



   347889 du 10 janvier 1928, N . 364292 du 5 octobre 1929, N . 



   364738 du 23 octobre 1929,   N .......(D.299154)   du 30 juin   1931   et N ....... (D. 299187) du 2 juillet 1931 de la demanderesse). 



   En outre il a déjà été proposé de mélanger ces produits de con- densation avant la pression avec des matières de remplissage, soit que l'on mélange la poudre à comprimer elle-même à l'état sec avec des matières de remplissage (cf. brevet N . 347889 du 10 janvier 1928 de la demanderesse), soit que l'on mélange les solutions de condensation acides avec les matières de remplis- sage et que l'on précipite le produit de condensation par élimi- nation de l'acide sur la surface et à l'intérieur de la matière 

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 de remplissage; ce dernier procédé présente l'avantage que les produits moules obtenus à partir de ces mélanges préparés à l'aide de la résine en solution sont notablement plus homogènes (of. brevet No. 364524 du 15 octobre 1929 de la demanderesse). 



  Comme il a été décrit dans ce dernier brevet (cf. exemple 4) ce procédé peut être avantageusement utilisé pour la préparation de papier contenant des matière de remplissage. 



   La demanderesse a trouvé que l'on peut obtenir d'une ma-   niére   particulièrement avantageuse des matières artificielles contenant des matières de remplissage en employant les produite de condensation mentionnés dans les brevets et demandes de bre- vets cités plus haut, lorsque l'on part des produite de condes- sation précipites et lavée, mélange ceux-ci à l'état humide avec les matières de remplissage, les sèche selon les méthodes   connues   et les presse, le cas échéant après pulvérisation. 



   En comparaison du procédé consistant à mélanger la poudre à comprimer   avec   la matière de remplissage à l'état sec le pro- cédé de la présente invention présente l'avantage de conduire à des mélanges plus homogènes. On peut ainsi obtenir des suspen- sions d'un degré de finesse quelconque   allant   jusqu'à la forme   colloidale.   



   Vis-à-vis du procédé de précipitation du produit de conden- sation sur la matière de remplis sage le présent procédé a l'avan- tsge   qu'on   n'a   pas à   laver tout le mélange mais seulement la résine précipitée, de qui signifie une économie de travail.

   En outre une simplification réside dans le fait que la présence de matières de remplissage dans le produit à laver orée des diffi- cultés lors du lavage,, Un autre avantage du procédé consiste dans le fait que lton peut aussi employer des matières de rem- plissage susceptibles d'être attaquées   par   les   acides.   Ces avan- tages ont de l'importance aussi bien pour la préparation de matières à comprimer sous forme de   poutres.   flocons ou copeaux, que pour la préparation de papier et de carton. 

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   Lors de la préparation de papier et de carton on remar- que encore les avantages essentiels suivants 
Conformément au procédé du brevet No. 364524 du 15 ccte- bre 1929 de la demanderesse des dilutions proportionnellement grandes sont nécessaires pour l'imprégnation optimale des mati$è- res de remplissage ; par conséquent le   .produit   de condensation précipite sous forme très finement divisée. Cette fine division cause une certaine difficulté lors de la déshydratation du mé- lange sur le tamis pour la formation de la feuille. En outre des pertes en résine sont très facilement causées du fait que le tamis ne retient pas les particules de résines qui en partie n'adhérent pas aux matières de remplissage.

   D'après le procédé de la présente invention, suivant lequel la précipitation du produit de condensation ne s'effectue pas en présence de la ma- tière de remplissage,les oonditions de précipitation, par exem- ple la concentration des solutions peuvent être choisies de telle façon que le produit de condensation précipite sous forme de grains relativement gros et peut être, par   conséquent,   lavé facilement et donne aveo la matière da remplis'sage un mélange qui peut être aisément desséché sur toutes les machines utili- sées dans la fabrication du papier et dont les pertes en résine sur le tamis sont réduites à un minimum. 



   Les produits de condensation obtenus en solution acide à. partir d'aminés aromatiques et d'aldéhyde formique employés dans la présente invention peuvent être préparés par n'importe quels prooédés connus ou décrits dans les brevets de la   deman-     deresse   cités plus haut, soit par condensation de quantités équimoléculaires d'amine et d'aldéhyde, en présence d'acide et élimination subséquente de l'acide, puis transformation de la résine fusible obtenue   premièrement   en résine infusible par ad- dition d'agents de durcissement aldéhydiques,(l'agent de dur- cissement pouvant, dans ce cas, déjà être additionné aux com- posantes de condensation), soit par l'emploi d'une quantité 

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 plus qu'équimoléculsire d'aldéhyde,

   procédé qui permet d'obtenir immédiatement en une seule opération une résine infusible* Comme agents de durcissement aldéhydiques on peut citer les aldéhyde. elles-mêmes, telles que par exemple le   furfurol,   ou les produits de condensation à partir   d'aldéhydes,   tels que par exemple les alcools phénoliques (of. brevets No. 364292 du 5 octobre 1929, No.364738 du 23 octobre 1929, No....... D.299154) du   30-juin   1931 et No....... (D.299187) du 2 juillet 1931 de la   demanderes-     se).   En outre on peut   additionner   aux résines des fondante, des agents plastioifiants, des matières colorantes ou colorées,   été..   



  De même on peut employer des produitsde condensation analogues, que l'on obtient par traitement des bases de Schiff avec des a-   oides,   le cas échéant, en présence d'aldéhydes (cf. les brevets mentionnés au début). 



   Comme matières de remplissage on peut prendre en considé- ration des matières les plus différentes d'origine animale, végétale ou minérale, soit sous forme de poudre, telles que de la sciure de bois, de   l'asbestin,   de la poudre de cuir, de la poudre de liège, soit sous forme de fibre, tels que du coton dans n'importe quelle forme, en outre de la cellulose de bois, de la cellulose sulfitée, sulfatée ou sodique, de la pulpe de bois, des déchets de papier, des chiffons, du lin, du jute, de la soie, de la laine,   etc,,.   Les matières de remplissage peuvent, le cas échéant avant leur emploi, être soumis   à   un traitement préalable approprié, par exemple avec des matières colorantes ou colorées, eto..

   Le mélange de ces matières de remplissage ,avec la résine lavée et encore- humide peut s'effectuer de préfé- rence dans des mélangeurs ou broyeurs appropriée, par exemple . dans des moulins cylindriques, des moulins pour pulpe, des ma- laxeurs, des broyeurs, etc.. Le cas échéant la résine humide peut être transformée seule ou en   mélange   avec les matières de remplissage et d'autres adjuvants, tels que fondants, pastici- fiants, matières colorantes ou colorées, etc., à   l'état   colloi- dal à   l'aide   de dispositifs appropriés. 

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   Dans certains cas il peut être avantageux de mélanger le précipité humide, mais non encore lavé, avec les matières de rem- plissage et de le laver seulement. après, c'est-à-dire en   présente   des matières da remplissage, afin d'éliminer les électrolytes présents. De cette façon il est par exemple possible de laver en peu de temps une résine plutôt mucilagineuse, étant donné que par suite de   la.   présence de la matière de remplissage la: résine se désagrège. lors de la fabrication de papier on prépare la feuille de papier de la manière connue après    .voir   mélangé   soigneusement   les composantes.

   Le mélange consistant de pulpe est, le cas échéant après dilution et si cela est nécessaire après purification dans un appareil approprié, transformé en feuilles sur des tamis sans fins ou cylindriques employés dans la fabrication du papier, ce dernier si on le désire pouvant être aménagé comme filtre à vide, et la feuille est couchée, pressée et séchée en passant à travers un appareil de chauffe approprié, tel qu'il est utilisé dams la fabrication du papier. Les papiers, cartons, et produits sembla- bles ainsi obtenus peuvent être comprimés seuls ou disposés par oouches superposées, à des températures élevées sous pression en produits moulés complètement homogènes possédant une résistance mécanique et électrique remarquable.

   Ces produits sont faciles à travailler et sont très appropriés aux buts les plus divers, tels que par exemple comme matière isolante dans   l'industrie   électri- que, en outre dans l'industrie du bâtiment comme succédané du bois, dans l'industrie des machines, spécialement pour la constrod tion de machines textiles, pour la construction de rouas dentées   à   marche silencieuse, pour la préparation d'instruments   acousti-   ques, en outre comme étanchéifiant contre liquides, vapeurs et gaz. 



   Pour la préparation d'autres masses comprimées contenant des matières de remplissage on peut sécher le mélange directement et ensuite, le cas échéant après broyage ou   pulvérisge   appro- prié, le comprimer comme poudre ou comme masse fibreuse désagré- gée ou comme copeaux. 

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   Les exemples suivants illustrent la présente invention sans toutefois la limiter. 



   Exemple 1 
93 parties en poids d'aniline (1 molécule) sont dissoute* dans 100 parties en poids d'acide chlorhydrique   à 36,5%   ( 1 mo- lécule) et 1000 parties en poids d'eau. Puis on ajoute 98 par- ties en poids d'une solution d'aldéhyde formique à 40% (1,2 mo- lécule). La solution rouge ainsi obtenue, dont la température est maintenue à environ 30  est coulée, après avoir été abandon- née à elle-même pendant 1/2 heure dans- une solution de 41   parties   en poids d'hydrate de sodium   (98%)   dans 500 parties en poids d'eau.

   Le précipité presque blanc ainsi formé est lavé, de pré- férence sur un filtre rotatif, afin d'éliminer les   électrolytes,   filtré par aspiration et mélangé intimement   à   l'état encore hu- mide avec 100 parties de pulpe à papier (calculée sur le poids   se ),   qui a été préalablement réduite à la longueur de la fibre   d'environ 3   mm. dans un moulin cylindrique contenant de   l'eau,   On emploie dans ce but avec avantage le même moulin cylindrique qui a servi au broyage de la cellulose. Le mélange, convenable- ment dilué, est transformé en papier sur un tamis sans fin   (ma-   chine Fourdrinier).

   Afin d'éviter des pertes éventuelles de fi- bre et de résine lors de la préparation du papier, la machine est aménagée de telle façon   qu'une   circulation complète des eaux résiduaires soit possible, c'est-à-dire que l'eau   s'écou-   lant du tamis et de la presse humide est recueillie et employée pour la dilution de la. pulpe à papier devant la machine. Les pa- piers secspeurtent être comprimés à 160    sous   pression de 150- 200 kg/cmê en produits moulés homogènes. Si l'on comprime et cylindre une feuille seule ou une couche mince de plusieurs feuilles superposées on obtient des feuilles   transparentes   et flexibles. Comprimé en couches plus épaisses le papier fournit des blocs très tenaces et homogènes.

   En outre le papier peut être formé en corps creux, tel que par exemple en tubes, par en- roulage sous pression à la chaleur. 

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   Exemple 2 
93 parties en poids d'aniline (1 molécule) sont dissoutes dans 100 parties en poids d'acide chlorhydrique à 36,5% (1 molé- cule) et 500 parties en poids d'eau. Puis on ajoute 90 parties en poids d'une solution d'aldéhyde formique à 40% (1,1 molécule). 



  La solution rouge ainsi obtenue est versée à environ 30 , après avoir été abandonnée à elle-même pendant   µ heure,   dans une solu- tion de 40 parties en poids d'hydrate de sodium (100%) dans 1000 parties en poids d'eau, opération au cours de laquelle le produit de condensation se sépare sous forme d'un précipité clair. Dans la suspension aqueuse faiblement alcaline on ajoute une quantité d'une solution d'un alcool polyphénolique (préparée à partir de 1 molécule de phénol en solution faiblement alcali- ne avec 21/2 molécules d'aldéhyde formique) correspondante à 1/4 de molécule. Après avoir agité pendant peu de temps l'alcool polyphénolique est absorbé par le produit de condensation   d'ami-   ne.

   Le précipité est lavé, filtré et mélangé à l'état humide avec de la pulpe de chiffons dans un moulin cylindrique, le poids sec de la pulpe étant de 75 parties. Le mélange est trans- formé en papier ou carton sur une machine pour la fabrication de papier d'après les indications de l'exemple 1 et comprimé de la manière décrite. 



   Les propriétés des produits comprimés sont analogues à celles des produits de l'exemple 1. Ils se distinguent en parti- culier par leur grande résistance à la chaleur. 



   Exemple 3 
100 parties d'aniline sont dissoutes dans 500 parties d'alcool et 250 parties d'acide acétique glacial et additionnées de 100 parties d'une solution d'aldéhyde formique à 40%. Après 1/2 heure le produit de condensation est précipité par addition d'eau et lavé jusqu'à élimination de   l'acide.   Le précipité encore humide est mélangé aveo 150 parties de pulpe de papier   (calcu-   

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 lée sur le poids sec). Le mélange est dilué convenablement et transformé en papier sur une machine   Fourdrinier   normale. Le papier séché peut être comprimé en produite moulés homogènes à   1600   et à une pression de 180 kg par cmê. 



   Exemple 4 
Une   suspension   du produit de condensation préparée d'une manière analogue   à   celle décrite dans l'exemple 2 à partir de 93 parties en poids d'aniline (1 molécule) et 81,5 parties en poids d'une solution d'aldéhyde formique à 40% (1 molécule) est lavée jusqu'à élimination des électrolytes et filtrée. La réai- ne humide est mélangée Avec 100 parties de pulpe désagrégée con- tenant de la cellulose   sulfitée   sèche dans un moulin cylindrique. 



  Le mélange contenant la matière de remplissage est ensuite sé- ché dans un séchoir à vide à environ 60  et pulvérisé en une masse fibreuse amollie, qui est mélangée à fond avec 30 partie* de furfurol. Le produit ainsi obtenu, comprimé à 160-170  et à une pression de 150 kg/cmê, fournit des produits moulés   très   tenaces et très homogènes. 



   Exemple 5 
Un précipité du produit de condensation obtenu   diaprés     les   indications de l'exemple 1 à partir de 93 parties en poids d'a- niline et de 98 parties en poids d'aldéhyde formique à 40% est mélangé après filtration et élimination des électrolyte. avec 75 parties de déchets de ouïr broyés, puis la masse ainsi   otite-   nue est séchée, de préférence au vide, puis pulvérisée et oom- primée dans des conditions semblables à celles décrites à l'exemple 4 en produits moulés très tenaces, élastiques et ho-   mogènes.   



   Exemple 6 
 EMI8.1 
 zoo parties àianhyàroformalàéhyàeaniline sont introdui- tes tout en refroidissant dans 1000 parties d'acide soétique 

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 glacial et abandonnées à température ambiante pendant 24 heures. 



  Puis on ajoute tout en agitant 40 parties d'une solution d'aldé- hyde formique à 40%.   Après   chauffage pendant 1 heure à 40  on précipite le produit de condensation en coulant la solution dans de   l'eau.   Après élimination dos eaux-mères le produit est agité avec de l'eau bouillante et lavé jusqu'à élimination de   l'acide.   



  La résine humide est mélangée avec 160 parties de pulpe de pa- pier (calculée sur le poids sec) et traitée ultérieurement comme indiqué à l'exemple 1. 



   Revendications   µ 1.,)   Procédé pour la préparation de matières artificielles contenant des matières de remplissage à partir de produits de condensation d'aminés aromatiques et d'aldéhyde formique obte- nus en solution acide, puis précipités par élimination de   ltaoi-   de et libérés des électrolytes, consistant à mélanger la   matié-   re de remplissage avec les produits de condensation à l'état humide, après quoi le mélange est séché dans une forme appropriée et comprimé à chaud, le cas échéant après   pulvérisation.   



   µ 2.) Mode de réalisation du procédé du   µ la   oonsistant à transformer en papier, de la manière   oonnue,   la mélange   conte-   nat des matières de remplissage et à   comprimer   ce papier après séchage. 



   µ   3.)   Mode de réalisation du procédé des µµ 1 et 2. consistant à additionner au mélange contenant des matières de remplissage ou à ses   composantes,dams   une phase   quelconque   de la prépara- tion ou du traitement précédent la compression,des agents de durcissement, des fondants, des   mati'ères   colorantes ou colorées, etc.. 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. µ 4. ) Les nouveaux produits susceptibles d'être préparés selon les procédés des µµ 1, 2 et 3 et leur application industrielle. **ATTENTION** fin du champ CLMS peut contenir debut de DESC **.
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