BE464904A - - Google Patents

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BE464904A
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    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01BCABLES; CONDUCTORS; INSULATORS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR CONDUCTIVE, INSULATING OR DIELECTRIC PROPERTIES
    • H01B3/00Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties
    • H01B3/18Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties mainly consisting of organic substances
    • H01B3/30Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties mainly consisting of organic substances plastics; resins; waxes
    • H01B3/46Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties mainly consisting of organic substances plastics; resins; waxes silicones

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Description


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  " Conducteur isolé et isolement pour celui-ci " 
La présente invention est relative à des composés organiques contenant de la silice et à des produits polyméri- sés. Elle est également relative à l'emploi de ces produits comme couches protectrices, agants d'imprégnation et charges pour les tissus et las matières fibreuses. Les propriétés des produits nouveaux les rendent spécialement préoieux pour l'isolement électrique. 



   On avait depuis longtemps besoin d'un isolant électrique flexible qui puisse être employé en couches très minces et qui résiste à des températures relativement élevées sans subir de détérioràtion sensible aux points de vue flexibilité et caractéristiques électriques. Les tissus de coton, de soie et de papier se décomposent avec carboni- 

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 sation à des températures relativement basses. L'amiante qui possède une capacité de résistance remarquable à la température pour beaucoup d'applications électriques, doit à cause de son mangue de résistance mécanique, être employé sous forme d'une couche plus épaisse que les isolants organi- ques .

   D'un autre côté, les tissus fabriqués récemment à partir de fibres de verre sont minces et flexibles et ont pourtant une résistance à la traction très élevée et toutes les propriétés électriques précieuses du verre. Ils résistent avec succès à des températures dépassant 500 C sans affaiblissement de leurs propriétés électriques et, jusqu'à environ 350 C sans perte sensible de leur flexibilité originale. Bien que la force diélectrique du verre soit par elle-même élevée, celle du tissu qui en est constitué n'est pas plus élevée que la force diélectrique de   l'air   remplissant les vides et les espaces compris entre les fibres. C'est pourquoi, l'emploi d'un agent diélectrique d'imprégnation est essentiel pour déplacer l'air interstitiel.

   La température à laquelle on peut employer les tissus de verre pour les besoins électriques a été limitée par les températures de décomposition relative- ment basses des agents d'imprégnation employés jusqu'à présent. Les résines connues résistantes à la chaleur deviennent fragiles et se carbonisent quand on les soumet à des températures dépassant   150 C.   Les caractéristiques électriques du tissu imprégné sont de ce chef, sérieusement affaiblies. Les enroulements des moteurs, des dynamos, des transformateurs des électro-aimants et d'autres appareils électriques qui emploient des bobines ou des conducteurs recouverts sont volumineux, et on n'a pas pu les construire de manière à ce qu'ils fonctionnent efficacement à des tempé- ratures élevées. 



   La présente invention a pour objet principal la production de substances organiques qui contiennent un pour- centage élevé de silicium chimiquement combiné etqui sont / 

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 stables dans un grand intervalle de températures. 



   Un autre objet de l'invention est de produire une ré- sine flexible et constituant un isolant électrique dans une grande gamme de températures la dite résine ne se décomposant pas à des températures, supérieures de 50 C à 100 C à la température de décomposition des meilleures/résines connues et qui ne forment pas de résidu carbonisé ou carboné à des températures encore plus élevées. tissu 
Un autre objet est de produire   un/enduit   et imprégné d'une/haute capacité de résistance et de grande rigidité diélec- trique, la flexibilité et les qualités isolantes é'tant maintenues à des températures allant jusqu'à 300 C 
L'invention a également pour objet d'isoler efficace- ment des fils métalliques et d'autres conducteurs à des tempé- ratures allant jusqu'à 300 C sans augmentation répréhensible des dimensions. 



   Les objets sus-mentionnés et d'autres objets peuvent être réalisés en mettant la présente invention en pratique. 



  Celle-ci concerne entre autre un polymère organique contenant du silicium qui est infusible et insoluble sans décomposition et qui contient du silicium chimiquement combiné en proportion équivalente à au moins 20% de Si 02 
L'invention concerne plus particulièrement un polymère de condensation d'une silicone, la structure moléoulaire moyenne et la composition moyenne correspond à au moins quatre groupes hétérocycliques d'atomes de silicium et d'oxygène alter- nants, chaque atome de silicium étant attaché à au moins un atome de carbone, les groupes étant reliés par des liaisons silicium-oxygène silicium. 



   Une autre particularité de l'invention comprend une matière fibreuse qui est imprégnée   d'un   polymère organique résineux contenant du silicium. 



   L'invention concerne encore un conducteur métallique qui est recouvert d'une couche d'isolant électrique contenant 

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 le polymère résineux. 



   Les nouveaux polymères peuvent être préparés à partir de divers composés de silicium tels que le tétradhlorure de   silisium   et l'orthosilicate d'éthyle. Pour des raisons d'économie on préfère employer du tétrachlorure de   silieium,   et la description suivante montre à titre d'exemple comment on en prépare des polymères organiques contenant du silicium et commet on les applique aux produits textiles pour produire des revête- ments isolants pour fils métalliques et autres conducteurs.

   Dans une forme de réalisation de la présente invention, la matière de départ est convertie en une silicone qui est un composé l'oxyde de organique contenant de/silichum oxyde de formule générale   (R   Si 0) n, R étant soit un radical alkde soit un radical aryle, l'un ou l'autre ou l'un et l'autre de ces radicaux pouvant être présents. Comme on le verra plus loin des silicones sont des polymères et ont une structure éhétérocyclique consist- ant en atomes de silicium et d'oxygène alternants, deux groupes R étant reliés directement à chaque atome de silicium. On a constaté que par oxydation ou hydrolyse,certains radicaux alkyles ou aryles/ou les deux, selon qu'on le désire, peuvent être déplacés par de l'oxygène.

   Plusieurs groupes hétérocycliques peuvent ainsi être reliés par les liaisons silicium oxygène-silicium ainsi fournies en formant de cette manière des produits nouveaux, d'une haute stabilité et d'une grande utilité. 



   A titre d'exemple, on décrira à présent la polymérisation de la phényléthylisilicone . Ce composé peut'être préparé à partir de tétrachlorure de silicium- par une   srie   d'o- pérations impliquant d'abord la réaction de Grignard;   (1)   SiC14 EtMg   Br     #   Et Si C13 + Mg Br C1 (2) EtSiC3+ Ph.Mg Br   #   Ph Lt Si C12 + Mg Br C1 
Pour exécuter ces réactions il est préférable d'ajouter lentement les réactifs de Grignare de manière à maintenir le chlorure de silicium en excès pendant la réaction., la formation de composés trisubstitués et tétra-subsitués étant ainsi évitée.. 



  Lorsque la réaction est terminée les sels de magnésium peuvent 

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 être séparés par filtrage et 1'étehr ou le solvant dans lequel la réaction a été réalisée, peut être séparé par distillation Si on le désire, le produit de chaque réaction peutnemcore être 'purifié par distillation fractionnée sous pression réduite. Toute- fois il est avantageux, pour certains usages, d'omettre la purifica- tion   intermédiaire,des   deux réactions pouvant effectivement être réalisées .simultanément dans le même mélange réactionnel.pourvu que les deux réactifs de Grignard puissent être mélangés sans qu'ils réagissent l'un avec l'autre, comme dans le cas présent.

   Bien que le produit final brut contienne outre le bichlorure de silicium bi-substitué, également de faiblesproportions des composés mone- tri- et tétra-subtitués, il est avantageux, pour certaines résines d'employer le produit brut sans réaliser la purification finale, comme on'le verra plus tard. pour que l'invention'soit exposée   plus'   clairement, les réactions de la matière bi-substituée purifiée seront discutées en premier   lieu.   



   Le bi-chlorure de silicium bi-substitué est converti en silicane diol correspondant par hydrolyse. Ce   cilicane   diol est lui-même transormé en siliqcompe appelée parfois 1d   anhydrosilioane-   diel, par deshydratation. 



     (3)'Ph   Et Si C12 + 2 H2 0   #   Ph Et Si (OR) 2 + H Cl ' (4)2 Ph Et Si   (OH)2     #   2 Ph Et Si 0 + H20 
Les deux réactions se produisent probablement l'une après l'autre, mais elles semblent se réaliser simultanément. 



  On exécute les réactions en mélangeant lentement un excès d'eau au bi-chlorure de silicium bi-substitué. La chaleur de réaction tend à élever la température. Pour certains motifs, il est préférable d'empêcher cette élévation de température en refroidissant convena- hlement.   L'eau   résiduaire et l'acide chlorhydrique-formé pendant la réaction peuvent être séparés au moyen d'une boule à décantation et, si on le désire, les dernières traces peuvent être évaporées sous vide. 



   On peut préparer de la même manière un grand nombre de silicones contenant différents radicaux alkyles et/ou aryles y compris les radicaux alkaryl ,les radicaux   hétérocycli-   

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 ques et d'autres radicaux alkyles ou aryles complexes oui peuvent être unis par un atome de carbone à un atome de silicium pour former la silicone. Les silicones sont en général soit des composés cristallins, soit des substances huileuses de diverses viscosités à température ambiante. 



   Il est improbable que les silicones puissent exister sous forme monomérique, étant donné que la possibilité d'existence d'une double liaison entre le silicium at l'oxygène n'ast pas prouvée. Les recherches effectuées montrent que les silico- nes considérées dans le présent mémoire sont hétérocycliques et trimériques et font la formule de structure générale : 
 EMI6.1 
 R étant un radical alkyle ou aryle . Ainsi le trimère de   phényléthylsilicone   
 EMI6.2 
 a une teneur théorique en silice de 40% et un poids moléculaire de 450.

   Un échantillon du produit de l'équation 3 dont on avait éliminé l'excès d'eau et l'acide chlorhydrique, a été traité sous vide à température ambiante jusqu'à poids constant et la teneur en silice a été déterminée par calcination de l'échantillon suffisante pour éliminer toute matière organique. 



  On obtient une teneur en silice de 40,3% d Une détermination du poids moléculaire d'un échantillon similaire déshydraté d'apràs la méthode du point de   fuàion   de k. hast, décrire dans l'ouvrage intitulé " Quantitative Organic   Microanalysis"   ,par F. Pregl, sème édition Blackiston, page 23U, a donné pour résultat le chiffre 445. 



   En polymérisant les silioones, des radicaux alkyles 

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 peuvent être déplacés par oxydation et application de chaleur ou biens des radicaux aryles peuvent être déplacés par hydrolyse et application de chaleur, de préférence en présence d'un catalyseur, tel que l'acide chlorhydrique. Les deux types de réaction peuvent être exécutés simultanément pour déplacer aussi bien les radicaux akyles que les radicaux aryles en même temps. 



   Ainsi, pour polymériser   la,phenylléthylsilioone   par le déplacement de radicaux alkyles,on chauffe la dite silicone à environ 200  300  0 et on y fait barboter en même temps de l'air. Le dégagement   dtacétaldéhyde   indique que des   radicaux,      étyyles   sont enlevés et qu'une oxydation a lieu. La viscosité du liquide augmente, ce qui indique que la-grandeur des molé- cules augmente ou en d'autres mots, qu'une polymérisation se produit. Avec une silicone de structure trimérique hétérocyoli- que telle que mentionnée ci-dessus on peut représenter la réaction comme suite: 
 EMI7.1 
 
La viscosité augmente'encore, quand la réaction est onntinuée. 



   Au bout de quelques heures , aux températures indiquées ci-dessus, la matière est devenue très visquese et   collante. 4%   des températures plus élevées, la réaction se fait plus rapidement, et il se peut qu'il faille moins de temps pour atteindre une viscosité élevée, mais une perte appréciable par volatilisation de la silicone initiale peut peut 

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 survenir avant que la polymérisation ne puisse avoir lieu. 



  Quand la matière a atteint l'état collant et visqueux, elle est encore soluble dans le toluène et dans les solvants simi- laires et est transformable par la chaleur. Par conséquent on croit que sa structure   méléculaire   est au moins dans une large mesure, du type en chaine montré dans l'équation 5. Si la masse visqueuse est encore chauffée en présence d'air, elle se durcit et se transforme en une substance résineuse, flexible et non collante qui est infusible et insoluble.

   On croit que ce changement de propriétés est dû à la formation de liaisons transversales ou chaines latérales résultant de l'enlèvement      de groupes éthyles des côtés de la structure en chaîne exk   de     Inéquation   5 et la substitution d'oxygène à leur place des liaisons transversales de Si-0-Si à des chaînes latérales se produisant ainsi. Il se peut également que le changement de propriétés soit dû à une cyclisation des chaînes pour former des polymères cycliques à haut poids moléculaire. Ce phénomène de cyclisation est en accord avec la théorie d'après laquelle des polymères à chaînes ouvertes sont fusibles et solubles et d'après laquelle l'introduction de chaînes transversales a pour résultat de rendre ces polymères infusibles et insolu- bles.

   On croit que dans la réaction mentionnée ci-dessus pour 
 EMI8.1 
 . l' enlèven1ent de groupes alkyles par oxydation,les groupes aryles ne sont pour ainsi dirR pas affecté s. Le- groupes alkjlE's /peuvent aussi être enlevés par d'autres réactifs oxydants. 



  Pour la polymérisation d'une silicone par enlèvement de groupes aryles et par formation de liaisons   Si-0-Ni,   on chauffe de la   phéyléthylsilicone   à environ 1700 à 180 C et on ajoute en même temps lentement goutte à goutte, de l'eau et un catalyseur tel que l'acide chlorhydrique aqueux. Il se dégage du benzène et le liquede devient de plus en plus visqueux, ce qui indique que les radicaux phényles sont enlevés et que la polymérisation se produit par la formation de liaisons   Si-0-   Si.

   Dans ce   cas- k   on peut également représenter la réaction comme suit ; lorsqu'on part d'une silicone 
 EMI8.2 
 p, s t, ru :? '":,i.# J.%e t i' .i ; ,i é 

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 à structure trimétrique hétérocyclique : 
 EMI9.1 
 
Si l'on continue à chauffer à envion 170 -   180 0   et si l'on continue l'addition d'acide chlorhydrique aqueux après quelques heures , la matière devient collante et visqueuse tout en étant encore soluble dans le   toluène'et   dans d'autres disolovants et transformable par la chaleur. 



   Quand on continue à la chauffer, de préférence à des températures plus élevées, elle se convertit en une substance résineuse, flexible et non collante, qui est infusible et insoluble. Dans ce cas,on croit également que l'état dans lequel la matière transformable est caractérisé par une structure en chaine , comme celle représentée dans   'équation   6, et que l'état infusible et insoluble est caractérisé par la formation additionnelle d'une structure de   chafne   trans- versale ou, peutêtre de chaines fermées, réalisées par des liaisons Si-0-Si additionnelles.

   Bien que quelques radicaux alkyles puissent se séparer également pendant le traitement à l'acide chlorhydrique aqueux décrit ci-dessus, spécialement si le récipient est ouvert à l'air,on croit-que les radicaux alkyles ne sont pas sensiblement affectés en l'absence de conditions oxydantes, 
Il est maintenant manifeste qu'une élévation de température du mélange réactionnel des équations 3 et 4 , particulièrement une augmentation   àuqu'à   environ   170 -180 ,   réalise en même temps la réaction représentée dans l'équation 6.

   En d'autres mots un bi-chlorure d'aryl-ou   d'arylalkylsilici-   

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 um bi-substitué peut être hydrolyse et déshydraté et la silicone en résultant peut, si on le désire, être   simulténément   polymérisée par déplacement de radicaux d'aryles selon l'équation 6 ; le Hc1 obtenu comme sous produit de la réaction selon l'équation 3 constituant le catalyseur. Ces opérations se réalisent uniquement par l'augmentation de la température du mélange de réaction comme indiqué ci-dessus.

   Toutefois si les radicaux aryles doivent être laissés en place, on verra à présent que la température du mé- lange réactionnel dans les équations 3 et 4 doit être maintenue dexbaxxx de préférence bien en-dessous de 100 C et le HC1 doit être enlevé par évaporation sous vide avant que la silicone ne soit polymérisée.    et beuven Les radicaux alkyles peuvent être enlevés en combinanit   les réactions représentées dans les équations 5 et 6 et au fur et à mesure que la polymérisation se poursuit le produit devient de plus en plus visqueux jusqu'à ce qu'il atteigne l'état collant et visqueux qui précède l'insolubilité. Si l'on continue à chauffer,la masse visqueuse se transforme en une substance résineuse flexible, non collante, insoluble et infu- sible.

   On croit qu'ici également l'état de polymérisation parti- elle, représentant la limite approximative de polymérisation en chaîne est caractérisé par une structure moléculaire qui est une combinaison de celles montrées dans les équations 5 et 6. 



  On réalise une combinaison des réactions de ce genre le plus chlorure d'aryle simplement, en ohauffant   un   bi-daxylakisiliolum d par exemple du bi-chlorure de phényléthylsilicium à environ 170  180 C ax durant plusieurs heures, et en faisant passer de l'air humide ta t à travers le liquide. L'hydrolyse et la déshydration se produisen vraisemblablement comme indiqué dans les équations 3 et 4, et la silicone se forme. Mais en même temps, des radicaux éthyles, sont enlevés par oxygation comme on le voit dans l'équation 5 par l'oxygène de/1'air qu'on y fait passer, et des radicaux phényles sont enlevés par hydrolyse, comme on le voit dans l'équation 6, par l'acide chlorhydrique aqueux et selon les      équations 3 et 4. 

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   Un autre procédé pour enlever les radicaux alkyles et les radicaux aryles simultanément consiste à traiter la silicone par l'acide nitrique. Cet acide élimine les radicaux alkyles par oxydation et enlève en même temps les radicaux aryles par nitration du nitrobenzène se dégageant comme sous- produit. Quand on emploie de l'orthosilicate d'éthyle comme matière de départ,le procédé indiqué ci-dessus pour le tétrachlorure de silicium convient également et les'réactions qui se produisent sont similaires à celles mentionnées pour .peu? cette dernière matière. 



   Les composés de dialkylsilicium ou de diarylsilicium sont également préparés par les prodédéâ   précédentes.   Par exemple, quant le diméthyy-diéthoxysilicium est traité par un excès d'eau et qu'on fait   barboter   de l'air dans le mélange chauffé à environ 200  - 250 0; on obtient un produit visqueux et soluble, transformable par la chaleur, qui, quand on continue à chauffer,est converti en une substance résineuse 'insoluble et infusible mais flexible.

   L'hydrolyse et la ta déshydroation se produisent comme suit : (7) (CH3)2 Si (OC2 H5) + 2 H20   #   (CH3)2 Si (OH)2 + C2 H5 0 H   (S) $n (CH3)2 Si (OH)2 # [(CH3)2 Si 0]n+nH20   
La réaction selon-'l'équation 3 se produit au moins jusqu'à un certain point simultanément avec la réaction repré- sentée dans l'équation 7, et une continuation de la conden- ta sation et de la déshydration du silicol a lieu après appli- cation de chaleur pour produire la silicone liquide de structure hétérocyclique comprenant des groupes d'atomes alternants de silicium et d'oxygènet   uand   on fait passer de l'air sur la silicone chauffée,

   quelques radicaux méthyles sont   okydés   et transformés en formaléhyde et remplacés par des atomes d'oxygè- ne qui forment des- liaisons siloxanes entre les groupes hétérocycliques comme le montre le   sohéma   suivant : 

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 EMI12.1 
 
Si l'on chauffe le bichlorure de diphénylsilicium à en-   vicon   1700 -180  et si l'on fait barboter de l'air dans sa masse,ce composé est également converti en un produit soluble transformable par la chaleur qui, lorsqu'on continue à le chauf- fer à des températures plus élevées, se change en une résine insoluble et infusible, mais flexible. 



   L'état dans lequel la matière est très visqueuse et collante mais encore soluble dans le toluène et d'autres dissolvants est considéré comme étant la limite approximative à laquelle la polymérisation avec structure en chaîne peut être portée et comme le point approximatif auquel commence la for- mationefective de liaisons transversales. Par conséquent si on désire obtenir les molécules les plus grandes possibles tout en maintenant la solubilité et les caractéristiques de conversion à la chaleur, il est nédessaire de continuer le traitement de polymérisation aussi longtemps que possible dans forcer le produit à devenir insoluble.

   On peut facilement obser- de temps à autre ver la progression de la polymérisation en prelevant/un peu de produit avec une tige en verre pendant que la polymérisation s'accomplit,en le refroidissant et en observant ses caractéris- tiques et sa solubilité. Il est à remarquer que la viscosité    desprodutis nouveaux à l'état collant et visqueux mais solubles nouve en   qui représente la limite approximative de   polymérisation/chaîne   ne varie que relativement peu en fonction de la variation de température. C'est pourquoi, ces produits sont sensiblement$ de exempts xxxx fluidité répérhensible pendant le   traiter.lent   ultérieur. 



   Les résultats expérimentaux de l'analyse et de la 

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 EMI13.1 
 déterminatiorau poids moléculaire indiquent que la structil re des nouveaux produits à l'état,solubles et de polymérisation , où ils sont transformables par la chaleur,consiste en chaînes moléculaires comprenant en moyenne quatre groupes   hétérooycli-   ques   trimétiques   mentionnés ci-dessus et que la valeur moyenne de n dans les équations 5 et 6 est au moins de 2.

   Par exemple, une résine de   phényléthylsilicium   ayant la structure montrée dans l'équation 6 avec n égal à 2 et obtenue par enlèvement a 
 EMI13.2 
 de groupes phényles de la phéngléthylsilieonerthéoriquement une teneur en silice de   51,9% ,   une teneur en carbone de   51,9%   et un poids moléculaire de 1386. Un échantillon de cette résine, polymérisé par traitement par de l'acide chlorhydrique' en l'absence   d'air de   manière à arriver à l'état d'une résine collante et visqueuse presque insoluble a donné à l'analyse une teneur en silice de   49,5%Si   02. Pour un polymère, ayant la structure montrée dans l'équation 5 aved n égal à 2, les va..- leurs tâéoriques correspondantes sont de 43,0% Si   02,60,2%Cet   1674 de poids moléculaire.

   Une détermination du poids moléculaire moyen d'un échantillon similaire par la méthode mentionnée ci-dessus a donné le résultat 1310. Comme on l'a fait ressortir ci-dessus, une continuation de la.polyméri- sation a pour résultat une augmentation de la grandeur de la molécule, probablement parce que des groupes hétérocycliques trimériques additionnels y sont inclus. La détermination.du poids moléculaire de la résine insoluble finale est extrêmement difficile, sinon, impossible et par conséquent le nombre de groupes hétérocycliques renfermés dans la résine finale ne peut pas être indiqué,mais on croit qu'il est au moins de quatre. 



   Dans les procédés décrits -ci-dessus pour la produc- tion des produits nouveaux à partir de composés organiques contenant du silicum   bi-substitué ,   certains radicaux sont éliminés en laissant le produit jusqu'à un certain point mono-substitué. On voit ainsi que dans les formules de struc- ture des produits polymérisés montrés dans les équations 5,net 6 

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 et 9, chacun des groupes hétérocycliques constituant les groupes terminaux des composés contient deux atomes de silicium   bisubstiués   et un atome de silicium monosubstitué, tandis que chaque groupe hétérocyclique constituant des groupes intermé- diaires contient un atome de silicium bisusstitué et deux atomes de silicium monosubstitués.On a constaté qu'un produit possédant sensiblement les mêmes propriétés et qui,

  par conséquen consiste probablement également en une combinaison similaire de groupes contenant des atomes de silicium monosubstitués et bisubstitués peut être produit par la combinaison directe dans des conditions convenables des composés individuels mono- substitués et hisustitués. 



   Ainsi on a constaté qu'un mélange de chlorures de 
 EMI14.1 
 silic.un monosubstitu64 et bisubstitué,par exempt, du trichlo- rure7'phénylsiliciura et du bichlorure de phényléthylsi1icium dans les proportions d'une partie du premier'et de deux donne parties du dernier/, quand ils sont hydrolysés par de l'eau et chauffés à environ   170 C.suivant   le procédé exposé ci- dessus,un polymère visqueux et transformable à la chaleur, ayant en outre sensiblement les mêmes propriétés que le polymère obtenu par le traitement identique de bichlorure de phényléthylsilicium seul. On croit que, pendant la déshydra- tation des composés hydroxylés intermédiaires, la matière monosgbstituée se joint à la matière isubstituée pour former les composés à chaîne hétérocyclique montrés ci-dessus.

   L'emploi 
 EMI14.2 
 smmultané d'une faible proportion de composé raonosmbstïtuê est avantageux étant donné qu'il abrège le processus de polymérisation . 



   On croit, en outre, que lorsque des mélanges de différents chlorures de silicium substitués sont hydrolysés et déshydratés, ils tendent à former un produit commun, qui est un composé à chaîne hétérocyclique, comme décrit ci-dessus. 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 



  Par conséquent, lors de la préparation des produits nouveaux, il est avantageux, au moins pour certaines raisons, d'sm- ployer le bi-chlorure de silicium disubstitué brut ou non puri- et fié, obtenu   comme   montrédans les. équations 1 et   3,/par   
 EMI15.1 
 1:troduotiot/d' et0.L# d'hydrolyserj.Le e mélange et par cl'I3uf'f'age à environ 170 -180  de le déshydrater et de le polymériser. 



   Les nouvelles résines sont d'excellents agents de revêtementet d'imprégnation, particulièrement dans la fabri- cation de matières isolantes électriques, parce que dans leur   forme   intermédiaire, elles peuvent être dissoutes et appli- quées sous forme de solutions pour l'imprégnation de diver- ses matières fibreuses et peuvent ensuite être polymérisées jusqu'à ce qu'elles soient complètement insolubles et infu- sibles., Dans ce dernier état, les résines ont des car'actéris- tiques ressemblant au caoutchouc et de bonnes propriétés   électriques à température ambiante, qui sont toutes conservées s   à des températures dépassant celles auxquelles les résines précédentes se cassent et se détériorent.

   Les nouvel les résines sont relativement peu inflammables et ne laissent pas de résidu carboné   qiand   elles se décomposent. 



   Lorsqu'on emploie .les nouvelles, résines pour des ban- des d'imprégnation   'et   pour d'autres matières fibreuses pour isolement électrique, la polymérisation est, exécutée jus- qu'à ce que la   matière   ait atteint l'état collant   .et   visqueux qui précède immédiatement   1'insolubilité .   La résine est alors refroidie et dissoute dans du toluène   ou.dans   un autre solvant. La solution est appliquée par ,immersion ,par bros- sage ou par vaporisation, suivi d'évaporation du solvant. 



  Plusieurs applications de la solution peuvent être nécessai- res pour produire un revêtement d'une épaisseur suffi-   santé .  Quand le slovant est complètement évaporé, l'objet enduit est cuit pendant plusieurs heures à une température de 200 k300 C jusqu'à ce-que la résine ne colle plus . Avec 

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 EMI16.1 
 la résine de phényl<$t,l=>lsiljiiL:;:; , àe l'équatio;' 6, cet état est atteint 4xxP a;Jrès une cuisson d'environ 56 heures, 
 EMI16.2 
 tandis que la température est lentement augmentée depuis 
 EMI16.3 
 200 C jusqu'à, environ 2s0 c.

   D'autres résines de silil;iu-n 
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 faisant partie du domaine de la présente invention ont 
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 peut-être besoin de températures différentes et de to;ù.Js différants, Lieilc, ces conditions sont facilement. àéte#:::id.:#ees 
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 par un essai préalable. 
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  Des essais uo/:J#-z-a,ti±::; oi;t Ll01ltY'f qu'?- teii'pé'aturs nor1iclec. les résines décrites ji-dessus emnt tout aussi bonnes que le moyenne des résines et des asents d'idr±sna- tion connus, en ce qui concerne-la floxibi'lit'" et les carac- téristiques électriques en ôdiJér<:1..;t so.'j.t 3upf'i?u-c.';; ci- ce qui concerne la perte du facteur dri puissance. >', 'i w, ,; ,> 1 ratures plus élevées, les nouvelles sont ;su;¯>é;.ii,;:;.,:i.:s 
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 en ce sens qu'elles conservent leur flexibilité et leurs 
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 propriétés électriqueE loii¯t;1#3s 1.prés que les ;¯:i;1:iè;n 
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 connues les ont perdues. 
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  Ainsi j de la toile verrce d'une épaisseur d'environ 0,005 pouce, imprégnée de résine pbénylét'lj'lsilÜiu#. et traitée comme décrit ci-dessua, a une résistance électrique moyenne d'environ 630 néjo-x..is par po.v.;:oe carré et une 'iu;;;1=ii- té relative s, 90 , en employant .25 volts en .<oi.ira.nt conte- n1J. Dans les mêmes ,onditiom i, trois to11;'3 vernies co.i...:sr- tyde de 10 wil ont respectivs.iiont une ..-; ;, .l. x j, x ti =,, =>; é"'.";- triq,LC aoyern'.e <  .=1 .; 2 85 , 395 et 50 :..éohe par pci;:;c carr La rigidité diélectriqus z >;o =- .oe ri , ..=< :?¯ s z ; ton.."; vr#'-. .; i ,. j ,=. , j lQ'lÙe de résine est d'envirou 1,') volt.:, r ;=µi , 1>*1 ;]c";ç;..- tillons de cette toile verréo -j ¯ j r ég p j ; chauffée 3:ivi:"o;.. 



  26,J I...I..;.Jeil:-l:J.flt onviron 43 1# : 1 ;. iu ne e v i =¯ u >= > n ;; ,> a:j, > , z s 1 ,> j¯ ç - sient au point de vue flexibilité a un5 température d'envi- ror: 300 (... des échantillons x s 1 :.=i >.=; i <..; c'iaufi'éë i ; .> ¯-, j¯ ;i près de trois semaines ce J. r é ;'3 e L t,3 '. aucun.-. i¯;,,.;, ,,¯,;j;.=t sonci- ble de flexibilité.;.. Le premier Cilai1ement apparent danE i >x, /n / 

 <Desc/Clms Page number 17> 

 nouvelles   résines,après   uneapplication de chaleur aussi. drastique ,est un blanchissement général des résines, oui se produit toujours avant que la flexibilité ne soit affec- tée.   Apres  chauffage pendant s ix jours à environ   240 C..   la rigidité diélectrique de ces échantillons dépasse'en- core   1000   volts par mil. 



   De la toile verrée similaire, imprégnée du meilleur verni connu-,,résistant à la chaleur, devient noire et fragile quand elle est chauffée pendant 24 heures à envi- ron 180 C 
Les nouvelles résines adhèrent bien au verre, aussi bien à l'état sec qu'à l'état humide. On a remarqué,dès lors, que   l'imprégnation   de fil de fibre/de verre au moyen des nouvelles résines   augmente   sensiblement la durée de la résistance à la flexion du fil. Lorsqu'on a effectué1'es- sai, le fil a été soumis à une flexion sur un mandrin d'a- cier à   rotation   libre, d'un diamétre de 1/8 pouce sous une tension de 3/4 livre. Lorsque le'fil se casse,   l' essai   est considéré comme terminé.

   On exécute l'essai d'abord en   employant   du fil sec et puis en versant de   l'eau sur   le fil pendant qu'on lesoumet une flexion sur lemandrin.. 



  Avec du fil sec , non   traité,  on a pu obtenir de   700 .   1000 flexions,   mais,   une fois humecté le fil non traité ne résiste quà 30 à 40 flexions avant de se casse.r . Quand le filest   préalablement    imprégné  derésine de phémyléthylsili-   ci.-1,;     , on   a obtenu de  2000   à 3000 flexions à sec et de 650 à   1200   flexions à l'état humide avant la   pupture .   



  Quand le fil est imprégné de .résine de diméthylsilicium, on :?. obtenu de 1600 à 1700 flexions à sec et 600 à 800      flexions à   l'état   humide. 



   Le haut degré de flexibilité. des nouvelles résines quand elle sont convenablement traitées, et leur capacité de maintenir pendant des temps prolongés leur flexibilité 

 <Desc/Clms Page number 18> 

 
 EMI18.1 
 et l'lr:'3 ,)Io)ri! t/;3 (jle(,t:cir:J1;:;; \ (.:..-'; ;; 1: < , . ¯ ; .1 : : .::'---'.":' \1 :J..';#' ,-J'r.!t 80',)o\.; ,ln,:, r^GaC :,.'):"'.;7,il1li.re..lel1t sptf'c i 1#. c'trr r . ;,¯. , : F¯ <> >r /1 ;> toiles quelles L:O::1U18 enduits sur du fil métallique zou lieu des anciens ;..u:: et vernis ,z 3. 0 ,:v.-1-. enduira d'.; fil z ; ;1 :, g n é t 1 q;; c , 1,w1;.

   Dans le ,( 2:::SJ11. ,.:J.-J011'1G, 1 ,L -J¯,-,U.l,I,-., 1 représente une vue en 0ü,; ll;¯a,JV'C".ï:u:...?¯ d'un 0 i, :.,u-z- nà t 1 1 ài qi>. recouvert d'une couche isolante n:¯t:.'i.?.ll.' con- tenant une silicone résineuse polyri6(G et la  7.L1' 2 ï t.tiï SG'l'. une vue en uou,LDe ti? a # : s <: .e i s > 1 d'un conducteur metalliquo recouvert d'un tissu isolant l.ït)1't ,n d'une sirli- cane résineuse e J.J01;-Ü1 ris684 Des estais ont :iiontre que 12 résine de =r'¯;.'î;l t¯l%1:¯7..i- Ci11::1 1".".57.:^ut E? n. une Ln 1 :z ;.i e= s 1 o i; d2,l'":.S une .e h, u 1, 1 el8 'l;¯'c iS'0."¯:. .. teur normale chauffée e b. l.pl;"p.^.ü('. .i1'i. 18 \:Ünut',)3 Sé'.l'èS ci11eent ou sans désintégration ou sans arts de rigidité 
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 tissus 
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 diélectrique , Par conséquent, 1 .,¯s : à ,::,;

   <r #1¯ . ,J des nouvelles résines conviennent c i i être utilisés :L..Üê des conditions qui i.i.1y11C71.'E,'ta' non lit des t8:.y"v.=.U=':,; cle- --rées, mais i:;2ele:î le contact 2VOU de l'huile et de 1."'. graisse, CO..lIil8 c'est le cas dans les garnitures de freins 
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 pour autos, etc.. 
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 Reveuclic9.t ions. 
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  1. Katiere iaolante électrique eosiposés d, fibres de verre imprégnées d'un cou)os6 isolant résineux or[::8.n081- liceux coaiprenant essentiellement des atones de =ilioiu:::, 
 EMI18.8 
 des atomes d'oxygène, des radicaux phényles et des radicaux 
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 éthyles,K3cscc lesdits >:,.towes de S111G11:..: ctant joints 
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 les uns aU?: autres par lesdits '.t0::,..., d'o:-2iSIJr]s 2":) ..10r0;1 -le liaisons S 1..7.C;1'üïil-O:îjr;c?'tley lesdits radicaux 9!1.'&n'18;:S et radicaux éthyles étant reliés aux Gt0!'JC?S de S7.lli;il;: t7.?.;' des liaisons (:éLI'JallG'-:i.L7.Cl.lZitî ledit G01:,a:;:î ayant un ,-ji"!5 ,3 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. EMI18.12 moléculaire moyen délassant 1300. <Desc/Clms Page number 19>
    2. Conducteur métallique recouvert d'une couche isolante électrique, contenant un composé résineux organo- siliceux pratiquement insoluble et infusible, et compre- nant essentiellement des atomes de silicium, des atomes d'oxygène et des radicaux alkyles et aryles, lesdits atomes de silicium étant reliés les uns aux autres par lesdits atomes d'oxygène au moyen de liaisons silicium-oxygène files- dits radicaux alkyles et aryles étant reliés aux atomes de silicium par des liaisons carbone-silicium, et le rapport du nombretotal de radicaux alkyles et aryles/au nombretotal d'stomes de silicium étant approximativement compris entre un et deux, 3 ,
    conducteur métallique recouvert d'une couche isolante électrique contenant un composé résineux organo- siliceux comprenant essentiellement des atomes de silicium,, des atomes d'oxygène, et des radicaux phényles et éthyles, lesdits atomes de silicium étant reliés les uns aux autres par lesdits atomes d' oxygène par des liaisons silicium- oxygène et.lesdits radicaux phényles et éthyles étant reliés auxdits atomes de silicium par des liaisons carbone -sili- ciu, le dit composé ayant. un poids moléculairemoyen dé-. passant 1300 , et étant pratiquement infusible et imsble 4.
    Conducteur métallique recouvert d'un tissu isolant électrique , imprégné d'un composé résineux organosilic/iaux com- renant essentllement des atones de silicium /des atomes d'oxygène, et'des radicaux phényles et éthyles, lesdits atomes de silicium étant reliés les uns aux autres ' par lesdits atomes d'oxygène au moyen de liaisons silicium- oxygène et lesdits radicaux phényles et éthyles étant re- liés aux atomes de silicium par des liaisons carbone-sili- cium, ledit composé. ayant un paids moléculaire moyen dépas- sant 1300, 5.
    Conducteur métallique recouvert d'une couche isolan- <Desc/Clms Page number 20> EMI20.1 te électrique contenant un -o;upoifi résineux orL'no-silicmjx comprenant des unités associées co;.rcs=>o i:ir,t aux o.uls'; empiriquec (CgHg) (c u \"'1'0 (C)SiO reops.tic.-nt, eioia>1 iqv.ez 6 5 ((>¯¯,Ii)J10 tc 6"5 L, r<flô,jÉ9:tf.u'à.''mt, lesdites unités étant reliées p..;.'' dos 1.i:.iùii> li.Ju.." c-ene. conducteur 1:ié t al 1. i qia e r <# .= c :>: .>- ei .f 1. ' u ; ; ; couche ;:. i s o 1 >r .t < électrique n 1+0"1"- "'It un c o ,: a ? s :1 r .é 5 1 r: e v m; 1""- <> r ¯=. i:o - ; f. '. i .; iii #i , c:J.gJreia?.1;1 é,es 1Jni.té;.5 ;;,ssc<c:jL.le=: coi'rcc)0j.;d!t :1# 1<Ji..,iiLo; ei-iquec ii ( C E ) (L)SdO Q G 't ( 'w ii ) 1 10 j ) , ; rc3e..tiv..nt, "'l '"5 ".J" lesdites ur.itss ét2,lt reliées )C'.Y.' des liai&o-'; si,1.ô.'±Àu>..- OÉrj±ôi2e.
    7. ;atiéi=e isoi.*,im<:* .bie,#t#1r=ue con.zàe t..,it en um ::;it;iEr:g textile i.noi:z.>i#iquJ , 1,,,,>::éz:i±,e d'vr ,:o=i><> sd isolant rÔ3ireu: oranosilic/eux. comprenant #J J ent 1 e l 1. ea: e iit dos atomes d3 ce s 1 j¯ 1 - ù 1 u ; , des atones d'oxYCèrl8J et des s i? :P. #. i z #., u =,= i i¯ ir jo i . et aryles , lesdits atomes de silicium etsnt les uns ,¯u,; autres par lesdits atomes d'oxysènR '.'.u :no=Tel :ie l:i8,isO!':.c s ili cium-oxygène 1 1 esd i t" radicaux a.lkj-1 J oet aryles reliés au silicium par des liaisons c:=rbone-i'iljii:j¯uii,j le rapport du nombre total de radicaux ailles et aryles au nonbre total d'atonies :le silicium étant a;>j;i o>ii;:,ati:=#:-nt com- EMI20.2 pris entre un et deux. EMI20.3
    1;;ti<::re isolante électrique consistant en un tü;::;u de verre d'un composé isoi.e,nt rési,ne1J;r eu -1- comprenant essentiellesient des atomes de silicium, des atomes d'oxysene, et des radicaux alkyles et étz 3ryles, 1<;s;iitéls atomes de silicium t:=L'1t reliés les uns aux autres par lesdits atomes d'oxygène au moyen de liaisons silioiuai-oxysene,les- EMI20.4 dits radicaux ailles et aryles étant reliés au silicium par des liaisons carbone-silicium, le rapport du nombre total de EMI20.5 radicaux ..-.Ikyles et aryles au nombre total d'atomes de sili- cium étant a,;:;proxLl-s'.tivewent compris entre un et doux. conducteur i tall iq Ue r eCOUYC1' d'une couche #soi#<:.:t;; EMI20.6 électrique contenant un C OW)OSG résineu:-: or2.l1o-si li.;8u::.>:
    EMI20.7 comprenant essentiellement des atomes de des atomes <Desc/Clms Page number 21> d'oxygène et des radicaux alkyles et aryles, lesdits atomes de silicium étant reliés les uns aux autres par lesdits ato- mes d'oxygène au moyen de liaisons silicium-oxygène )lesdits radicaux alkyles et aryles étant reliés au silicium par des liasons carbone-silicium, le rapport du nombre total de radi- caux alkyles et aryles au nombre total d'atomes de Silicium étant approximativement compris entre un et deux.
    10. Conducteur métallique enduit d'une couche isolante électrique contenant un composé résineux organosiliceux comprenant des unités associées correspondant aux formules empiriques RR'SiO et R"Sio3/2 respectivement R et R" étant des radicaux alkyles et R' étant un radical aryle,lesdits radicaux étant reliés aux atomes desilicium par des liai- sons carbone-silicium, et lesdites. unités étant reliées par des liaisons silicium-oxygène.
    11. Conducteur métallique enduit d'une couche isolante électrique contenant, un composé résineux organo- siliceux comprenant des unités associées correspondant aux formules empriques RR'SiO et R'SiO3/2 respectivement, R et R" étant des radicaux alkyles inférieurs et R' étant' un radical phényle, lesdits radicaux étant reliés aux atomes de silicium par des liaisons car bone -siliciu, et lesdites unités étant reliées par des li-aisons silicium-oxygène 12.
    Conducteur .métallique enduit d'une couche isolante électrique contenant un composé résineux organo-siliceux comprenant des unités associées correspondant aux formules empriques RR'SiO et R'SiO3/2 respectivement , R et R' étant des radicaux phényles et R'étant un radical alkle infé- rieur , lesdits radicaux étant reliés aux atomes de'silicium par des liaisons carbone-silicium) et lesdites unités étant reliées par des liaisons silicium-oxygène.
    13. Conducteur métallique recouvert d'une couche isolan- te électrique comprenant un tissu de verre imprégné d'un composé résineux organo-siliceux comprenant des unités essen- <Desc/Clms Page number 22> EMI22.1 tielletaent associées correspondant aux "or,.:u2e OJl.li:>:i:}1J8S P¯?'810 et R"Si03/:Z rnspectiveuent, R et r5" étant des radicaux alkyles et R' étant Ul1 radical aryle, ledits r;.-- dic9.UX étant reliés'aux atomes de silicium pur des lLÜm':1) carbone-silicium et lessite> unités ,:t2Xlt reliéec j;i.r <1<:s liaisons silicium-oxysene.
    14. Conducteur métallique rscouv rt d'une couclic isolan- te électrique comprenant un ti.381) de verre 1,;;pr:1¯t#1 d'un conpose résineux orsano-silicsux coi;;>7ena.:;t des unités esscn- ticllceient associées nories;:ciu.a.:a sux foruiuleo 2..,,1i ri ([ues Rli'SiO et l&"sio3/2. res,,aectireti7ent , R et R" étant des radicaux alkyles inférieurs et R' étant un ratical ,!l'1rhyle j lesdits radicaux étant relies aux atomes je silicium .l des liaisons carbone-silicium et lesdites 1Ji#itlà étant l''2:ldes ensemble par des liaisons sili ciUlJ.-oxy );))'18.
    15. conducteur uieta.llique recouvert d.''l)i1.J <.,011'¯:"18 isolante électrique comprenant un t 1 1. ?i el 8 ""',-T0 o 1: .: ¯. -.: ' é n d'un 0J oia ;> o i résineux or'ano-siliceux i oi , i ¯: =. <> i;# i :1: deL 1J!Üt/:..: '3.3 f3 en ti GlletlG;:t associées C 0'-' 'es ,) c r.d C.;'} aux i'J'(Ll:'.i?¯ empiri- ques ' 6 2' ;7 a/ l l't 1.,12j.t.]i. étant reliées onsesible par des liaisons s s 1 1 1 = 1 ; 1.i - o i;;/ ,; 1:n , , 16.
    Conducteur rié tEtlliq1Je recouvert d'une couche isola#;- te électrique comprenant un tissu de verre !;u.;ré,.;l::.' d'un compose résineux O1^,;;L¯10-57.7.1C:,'''uî e oé,> rena nt 1. es unitéc essen- tiellement associées correspondant aux formules empiriques lR±'S10 et H"Si03/2 respectivement , R et R" étant des radi- caux phényles et R' étant un radical alkyle inférieurjlesdits EMI22.2 radicaux étant reliés aux atones de silicium par des liaisons carbone-silicium et lesdites unités étant reliées ensemble EMI22.3 par des liaisons siliciucn-o::rrénP" 17. 0n:iuct'8ur métallique recouvert d'une couche isolant:
    électrique comprenant un tissu de verre 1##:;>ré ;n:%% d'un coBuosé résineux orga,no-siliceux ootuprenant des unités essentiellc..l:1t <Desc/Clms Page number 23> associées correspondant aux formules empiriques (C6H5) (C2H5)Sio et (C6H5) SiO3/2 lesdites unités étant reliées ensemble par des liaisons silicium-oxygène.
    18. Conducteur métallique recouvert d'une couche iso- lante électrique comprenant une matière textile inorganique imprégnée d'un composé résineux organo-siliceux comprenant essentiellement des atomes de silicium,des atomes d'oxygène et des radicaux alkyles et aryles,lesdits atomes de silitim étant reliés les uns aux autres par lesdits'atomes d'xoyène au moyen de liaisons'silicium-oxygène,lesdits radicaux alkyles, et aryles étant reliés *aux atomes de silicium par des liaisons carbone-silicium, le rapport du nombre total de radicaux alkyles et aryles au .nombre total d'atomes de sili- cium étant approximativement XXXX compris entre un et' deux.
    19. Matièreisolante électrique composée d'un tissu inorganique imprégné, d'un composé résineux isolant orano- siliceux comprenant des unités essentiellement associées correspondant aux formules empiriques RR'SiO et Fil SiO3/2 respectivement, R et R" étant des radioéux alkyles infé- rieurs et R' étant un radical phényle,lesdites unités étant reliées par des liaisons silicium oxygène et lesdits radi- caux hydrocarbonés étant reliés aux atoues de silicium par des liaisons carbone-silicium.
    20. Matière isolant électrique composée d'un tissu inorganique imprégné d'un composé résineux isolant organo- siliceux comprenant des unités essentiellement associées correspondant aux formules empiriques RR'SiO et R'SiO3/2 respectivement, R et R" étant des radicaux phényles/et R" étant un radical alkyle inférieur, lesdites unités étant reliées par des liaisons silicium-oxygène et lesdits radi- caux d'hydrocarbures étant attachés aux atomes de silicium par des liaisons carbone-silicium.
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