BE525622A - - Google Patents

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BE525622A
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   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  NOUVEAUX DERIVESDU   COLCHICOSIDE   ET LEUR PROCEDE DE PREPARATION. 



   Dans le brevet français No. 1.049.755, déposé le 22 janvier 1952, pour : "Glucoside nouveau extrait du colchique et son procédé de préparation" la demanderesse a décrit un   nouveau-glucoside   cristallisé, isolé du colchi- que, dénommé "colchicoside"o le procédé de préparation de ce corps, expo- sé en détail dans le brevet précité, consiste à épuiser le colchique au   moyen d'un premier solvant, tel qu'un carbure aliphatique inférieur halogené, comme le chloroforme, le tétrachloréthane ou le trichloréthylène   afin de dissoudre tous les principes actifs du colchique à l'exception du colchicoside,puis à traiter le'résidu par un second solvant, tel que l'eau, un alcool ou leurs mélanges, dissolvant le colchicoside, et à récupérer ce dernier de la solution ,ainsi obtenue.

   Ce corps répond à la formmle brate C27H33O11N; des recherches ultérieures ont permis de lui attribuer la formule développée : 
 EMI1.1 
 Il fond à 192-195  (en tube) et à   216-218    (sur bloc); sa solution aqueuse est fortement lévrogyre [Ó] 15= -360 . Ses applications agricoles ou indus- 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 trielles se trouvent notamment dans le domaine de la modification de la mitose et de la création de polyploides, par épandage par exemple de solutions aqueuses du produit sur des sols oultivés ou par traitement préalable de semences. Il possède de plus des propriétés pharmacodynamiques intéressantes. 



   La présente invention a pour objets, d'une part, à titre de produits industriels nouveaux, des dérivés nouveaux du colchicoside; le colchicosamide et ses dérivés de substitution, et, d'autre part, leur procédé de préparation. Les applications industrielles et agricoles de ces nouveaux produits sont les mêmes que celles de la substance mère, dont elles se distinguent cependant par la présence d'un groupe NH2, substitué ou non, sur le cycle tropolonique C de la molécule, à la place du groupement méthoxyle du colchicoside. 



   L'invention a donc également pour objets les applications de ces nouveaux dérivés, à l'état pur ou dilués dans un solvant ou sur support à la modification de la mitose et à la création de   polyploldes   dans des buts agricoles ou industriels. 



   Les nouveaux composés suivant l'invention répondent à la formu-   le..   
 EMI2.1 
 dans laquelle R est de l'hydrogène, un radical   alcpyle,   hydroxyalcoyle ou aralcoyle et R' est de l'hydrogène, un radical alcoyle, hydroxyalcoyle ou aralcoyle, un groupement NH2   ou   NHR" (R" représentant un radical aryle), R et R' pouvant également former, avec l'atome d'azote auquel ils sont fixés, un noyau hétérocyclique. 



   Le plus simple des termes de la série (R=R' = H) est le colchicosamide selon la terminologie usuelle, et les nouveaux composés suivant l'invention seront désignés d'une manière générale par   "colchicosamides",   bien qu'on puisse également les désigner par le nom "tropaminones." 
Ces colchicosamides sont des produits cristallisant de l'alcool en prismes jaunes, retenant souvent des proportions variables de solvants de cristallisation qu'ils ne perdent qu'à 1000 sous vide. De nombreux termes de la série sont solubles dans l'eau et généralement dans les acides et bases dilués et l'alcool aqueux. Ils sont peu solubles ou insolubles dans l'alcool absolu et les solvants organiques. 



   Le procédé de préparation de ces composés consiste à faire réagir, sur une solution de colchicoside dans un solvant, un composé azoté de formule NHR,, dans laquelle R et R' ont les significations précitées. 



   C'est ainsi que le composé azoté peut être l'ammoniaque dans le cas du colchicosamide simple, ou une amine aliphatique ou aralcoylée,   pri-   maire ou secondaire, une amine hétérocyclique, l'hydrazine ou une   aryl-hy-   drazine dans le cas des colchicosamides substitués. 



   Le solvant utilisé peut être l'eau, un solvant organique, tel qu'un alcool, additionné ou non d'eau, ou encore le composé azoté luimême qui sert de réactif, l'eau étant toutefois préférée. Le composé azoté 

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 peut d'ailleurs avantageusement être dissous lui-même dans un solvant du type précité avant   d'être   ajouté au colchicoside. 



   La réaction du colchicoside et du composé azoté se fait de pré- férence à la température ordinaire. On prolonge le contact jusqu'à rende- ment quantitatif, ce qui est généralement le cas au bout de vingt heures environ. Au cas où la base employée ne réagirait pas à la température ordi- naire, on peut élever la température mais, dans ce cas,étant donné la gran- de volatilité des bases aliphatiques, il est souvent nécessaire d'opérer sous pression. Le choix d'une limite supérieure pour la température est dicté par la température à laquelle s'altère le produit. 



   Après réaction dans le cas des amines volatiles, l'excès de ba- se est enlevé par distillation sous pression réduite : si l'amine est peu volatile, on enlève l'excès de base à l'aide d'un solvant approprié ne dissonant pas le colchicosamide en question, et on purifie le résidu représentant le produit réactionnel par recristallisation, par exemple dans un alcoolo
Les'exemples ci-après illustrent l'invention sans toutefois la limiter. Les déterminations analytiques et pouvons rotatoires ont été ef- fectués sur des produits dépourvus de solvants par séchage sous vide. Les pointsde fusion ont été pris en tube capillaire. Sur les pouvoirs rotatoi- res,l'erreur absolue est environ de + 3 . 



   Exemple 1. - Colchicosamide (Formule II, R et R' = H) 
Dans 300 cm3 d'ammoniaque aqueuse 17 N, on introduit une solu- tion de 3 g de colchicoside dans 10 cm3 d'eau. Le mélange est abandonné au repos, pendant vingt heures, à 20 , puis distillé à sec sous vide. Par cristallisation de la résine (3 g) dans l'éthanol, on obtient 2,366 g de prismes jaunes, F=199 C. Les eaux-mères sont évaporées à sec et le résidu est recristallisé en méthanol. On récupère ainsi 0,346 g de substance. 



   Le rendement global est donc de 92%. 



   Par recristallisation au sein   d'éthanol,   on obtient   ]le   colchi-   cosamide, pur, en prismes jaunes groupés en rosettes ; F= 201-203 G;   [Ó]20=   -420    (c = 1 % dans   l'eau).   



   Analyse : 
Calculé pour C26H32O10N2 - C% 58,6 H% 6,01   N%   5,26 
Trouvé C% 58,8 H% 6,2 N% 5,39 
Le produit est très soluble dans l'eau, soluble dans les acides aqueux dilués et dans l'ammoniaque, soluble à froid dans environ 100   volu-   mes d'éthanol ou de méthanol. 



   Exemple 2 - N-monoméghyl-colchicosamide (Formule II,   R=CH3,R'=H)   
On place dans un tube de verre épais 1 g de colchicoside dissous dans le minimum d'eau et ajoute 2,2 g de méthylamine dissoute dans 12 cm3 d'éthanol à 90%, soit une solution renfermant 183 mg d'amine par cm3, que l'on titre par acidimétrie. On scelle le tube et chauffe, pendant seize heures, à 100 C. Après refroidissement, on ouvre le tube et la solution jaune clair est évaporée à sec sous vide. Par recristallisation du résidu en éthanol bouillant, on obtient 0,932 g (93%) de   méthyl-colchicosamide   en prismes jaune clair épais, sous forme de losanges, F-231-235 C. 



   On recristallise par dissolution dans le minimum d'eau chaude et addition de 10 volumes d'éthanol absolu. La cristallisation se produit   rapidement avec un rendement de 90%, F = 232-233 C. Le pouvoir rotatoire du produit est :un rendemen (c=1% eau).   



   Analyse : 
Calculé pour C27H34O10N2 C%   59,3   H% 6,26 N% 5,13 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 Trouvé C, 59, 5 Hro 6,4 N% 5, 0 
Le produit est soluble dans 3 volumes d'eau, très soluble dans les acides dilués aqueux et les alcalis dilués aqueux, très peu soluble dans l'alcool, insoluble dans l'éther, l'acétone le benzène et le chloroforme. 
 EMI4.2 
 



  Exemple 3 - N-monoéthvl-colchicosamide (Formule II, R C2H5,R'=H) 
Dans un tube en verre épais, on introduit 1 g de colchicoside dissous dans 2 cm3 d'éthanol à 50% et 10 cm3 de solution alcoolique 8,8 N d'éthylamine. On scelle le tube et chauffe, pendant seize heures, à 100 . 



  On laisse refroidir, ouvre le tube, et concentre sous vide. Lorsque le volume est réduit à 3 cm3 environ, la solution cristallise spontanément en prismes rectangulaires. On glace, essore, lave à l'éthanol absolu et sèche. 



  On obtient 0,879 g (88%) de substance, F. =   239/242-243 G.   



   On recristallise dans 35 cm3 d'alcool bouillant et obtient 
 EMI4.3 
 0,836 g (83n) d'un produit jaune, Fi lente=246-24900 (en tube cail}ire). 



  Le pouvoir rotatoire duproduit est : 20- 568o (c m 0 g5,, eau CoC 0- -210  (c = 0,9, alcool à 50). 



  Analyse : Calculé pour GzH3601pN2 Gp 60,0 Ha 6,5 Ni 5,0 Trouvé 0% 59,8 11% 6, l Np 5, 0 
Le produit est très soluble dans l'eau, mais peu soluble en alcool même bouillant, insoluble dans le benzène et l'éther, soluble dans les acides et alcalis dilués aqueux. 
 EMI4.4 
 



  Exemple l,, - N- propyl colchicosamide (Formule iI : R=03H7; R'=H) Dans un tube en pyrex étiré, on ajoute à 1 g de colchicoside 
 EMI4.5 
 en solution éthanolique à 50; 10 cm3 d'une solution alcoolique 4E de n-pro-   pylamineo   On scelle le tube et porte à l'étuve à   100 G,   pendant seize heures. On évapore la liqueur jaune d'or, reprend 2 fois le   résidu,   par l'alcool bouillant, évapore et cristallise finalement en 5 cm3 d'éthanol. On obtient des lamelles rectangulaires. 



   Le rendement en produit obtenu est de 0,774 g   (74%)   en premier 
 EMI4.6 
 jet - P.F. (tube)= 21,1 249 C. 



   Deux recristallisations successives ne modifient pas sensiblement ce point de fusion : 248-251 G. 



   -Le propyl-colchicosamide est peu soluble dans l'eau et l'alcool froids, il se dissout bien dans les acides dilués. 
 EMI4.7 
 



  Analyse (029H38010N2'1 Calculé : C% 60,61 H%6,67 Ni 487 Trouvé : C% 60,4 H% 6,7 N% 4,9 Perte de poids à 100  sous vide : 1,2%. 
 EMI4.8 
 



  15 = -373  3 (Oill 0,1 N , C = 1) -214  i 3 (Et0E 50% ; C = 1) Exemple 5 - N-mono-n-buY,l- colchicosamide (Formule II:R=G4H9;R'=E) 
On introduit dans un tube en verre épais 1 g de colchicoside en solution dans 2 cm3 d'éthanol à 50% et 10 cm3 d'une solution alcoolique 
 EMI4.9 
 4,5 N de n-butylamineo On scelle et chauffe à 100 , pendant seize heures. Après refroidissement, le contenu du tube est évaporé sous vide et le résidu est cristallisé en éthanol absolu.

   Après essorage et lavage à l'al- 
 EMI4.10 
 cool froid, on obtient 0,848 g (81 z) de produit, F= 240-249 G (Déc. ) 

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Par recristallisation en alcool absolu, on obtient de petits prismes rectangulaires jaunes, F. lente   244-245    (en tube capillaire), insolubles dans l'eau, peu solubles dans l'alcool, insolubles dans les acides et alcalis dilués aqueux [Ó]D du produit - 201  (c = 1   %,   alcool à 50%). 



   Analyse : 
 EMI5.1 
 Calculé pour C3pH4001pNZ C,'o 61,21 H; 6,5 N' 4,75 Trouvé C% 61, 2 Hp 6,8 Nµ 4,8 Exemple 6 - N-mono-n amylcolchicosamide (Formule IT:R C5H11; 
R'=H) 
On dissout 1 g de colchicoside dans 1 cm3 d'eau et 1 cm3 d'alcool absolu et ajoute 10 cm3 d'une solution alcoolique de   n-amyl-amine   2,6N. 



  Le mélange, se trouvant dans un tube en verre pyrex à parois épaisses dont on scelle l'extrémité ouverte, est porté à 100  pendant seize heures. On distille sous vide pour chasser l'excès de réactif et ajoute à plusieurs reprises, au cours de la distillation, de l'alcool absolu pour entraîner l'amine qui n'a pas réagi. Finalement, on évapore à sec et reprend le ré- 
 EMI5.2 
 sidu par 7 cm3 dpéthanol. On abandonne une nuit en glacière. Les cristaux formés sont essorés, lavés à l'alcool froid, puis à l'éther. On obtient de fines aiguilles, à extrémités tronquées, de couleur jaune soufre, pesant, après séchage, 0,555 g et fondant, en tube capillaire à 216-218 C (non corr;). Les eaux-mères concentrées fournissent un deuxième jet pesant 0,366 g, soit un rendement total de   83%.   



   Le premier jet est recristallisé dans 5 cm3   d'éthanol   absolu chaud. On obtient 0,543 g de produit fondant à 217-220  5C. (non corr.) Cet amide est soluble dans les alcools chauds, pratiquement insoluble dans l'eau, même chaude, soluble dans les acides dilués aqueux, insoluble dans l'éther et le   benzène. -   
 EMI5.3 
 Le pouvoir rotatoire de ce produit séché DO=-203  (c = 0,98 , éthanol à 50%). 



   Analyse : 
 EMI5.4 
 Calculé pour G31X,z0ioNz 0/'0 61,78 Hp 7,02 Nô 4,65 Trouvé C% 61,8 H 7,1 Nu 47 Exemple 7 - N-mono-n-hex.vl c.olchicosamide (Formule II : R=C6Hl3; 
R'=H) 
On opère comme dans l'exemple 5 en utilisant 1 g de colchicoside dissous dans 2 cm3 d'alcool et 10 cm3 de solution alcoolique de n-hexylamine 2,5 N. Après dissolution du résidu résineux en éthanol absolu chaud et abandon pendant une nuit à la glacière, on obtient des aiguilles   rectan-     gulaires,   jaune citron qui, après séchage, pèsent 0,858 g et fondent à 174-   176 C.   



   On recristallise dans 5 cm3 d'éthanol absolu chaud et obtient ainsi   0,672   g   d9aiguilles   rectangulaires allongées, fondant à   172-175 .   



   Ce composé est soluble dans l'eau, les acides et alcalis dilués aqueux, peu soluble dans l'alcool froid, insoluble dans l'éther. le benzène et le chloroforme. Le pouvoir rotatoire du produit   est 0   = -1960 (c = 
 EMI5.5 
 0,9%, éthanol a 50%, jjg0=- -2330 (0 ;:;; 0,94 ;0, eau). 



  Analyse : Calculé pour C3T,OlpN2 0; 62,3 Hp z Nô 4,54 Trouvé 62,3 Hep 7,0 Ne 4,5 EXemple 8 - x-diméthYl colchicosamide (Formule II; R=CH3; R'=GE3) 
0,72 g de colchicoside sont dissous dans 1 cm3 d'alcool à   50%.   



  On ajoute 8 cm3 de solution alcoolique de diméthylamine titrée à 8 N. Le 

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 mélange enfermé dans un tube bouché est tiédi au bain-marie pour éviter la recristallisation de l'oside; la solution se colore un peu. On abandon- ne alors quarante-huit heures au repos à + 10 . Des cristaux se forment lentement au cours de la réaction. On essore,lave à l'éthanol froid, puis à l'acétate d'éthyle. Après séchage, on obtient 0,5g (67% de la théorie) de produit fondant à 183-185 C   {en   capillaire). 



   Le résidu des eaux-mères fournit, après redissolution dans 5 cm3 d'éthanol bouillant, un second jet de prismes jaune de chrome, pesant 0,218 g   (30%   de la théorie) fondant à 182/186-188 C. La réaction est-donc presque quantitative   (97%).   



   Pour recristalliser, on dissout l'amide dans le minimum d'eau, filtre et ajouté à la solution 12 cm3 d'éthanol absolu. On laisse cristal- liser, essore, lave à l'éthanol glacé et sèche. 



    Le produit ainsi purifié fond en capillaire à 186-189 [Ó]15= -174  (c=l%, éthanol à 50%).   



   Analyse 
Calculé pour C28H36O10N2 C% 59,99 H% 6,47 N% 5,0 
Trouvé C% 59,5 H% 6,4 N% 5,0 
Soluble dans un volume d'eau, très solubles dans les acides et alcalis dilués aqueux, très peu soluble dans l'alcool absolu froid et le chloroforme, peu soluble dans l'acétone, insoluble dans l'éther et le benzène. 



   Exemple 9 - N-diéthyl-colchicosamide (Formule II:R=R'= -C2H5) 
On dissout 1,2 g de colchicoside dans 10 cm3 d'une solution al- coolique 3 N de diéthylamine. On chauffe en tube scellé à 100  pendant 3 heures 30. On poursuit le traitement comme dans les exemples précédents. 



  On obtient :   1er jet : 1,143 g (88,5%) de produit F = 169-1700C (tube)[Ó]D= + 169  (c =1%, eau).   



   Après deux recristallisations, on obtient 0,898 g de produit F = 177 C.    



  [/] Des diverses eaux-mères, on tire un 2ème jet : 0,139 g F = 174- 175 C[Ó]D= + 131  (c = 1%, eau).   



   Analvse du premier jet recristallisé deux fois : 
C30H40O10N2 Calculé C% 61,21 H% 6,85 N% 4,75. 



   [Ó] D=176  (c=1%, eau). Trouvé C% 60,9 H% 6,9/6,8 N% 4,8 
Exemple 10   -N-monoéthanol-colchicosamide   (Formule II : R   =     -CH2-CH20H;     R'   = H) 
On introduit dans un tube : 1 g de colchicoside, 5 cm3 d'étha- nol absolu et 3 cm3 de monoéthanolamine. On scelle le tube et porte à   100 C;   la dissolution est un peu laborieuse. On maintient à   100 C   pendant seize heures. Le résidu de distillation sous vide, est repris par 7 à 8 cm3 d'é- thanol bouillant. On glace. La cristallisation -est lente, mais, après une nuit, on obtient de   .:beaux   cristaux octogonaux. On filtre, lave et sèche. 



  Le poids de produit obtenu est de   0,802   g   (76,5%);   F.(tube)=232=233 C. 



   Au cours de la recristallisation en alcool absolu,   la:formation   de rosettes de prismes est assez rapide. On obtient ainsi 0,652 g de pro- duit ; F.(tube) = 234-237 C. 



   Produit soluble dans l'eau, les alcools(méthanol et éthanol), 

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 l'acide chlorhydrique et la soude diluée. Insoluble dans le chloroforme, l'éther et le benzène. 
 EMI7.1 
 [c{l55= - 205  (éthanol 50, c = 1) - 495  (eau, c = 1) - 330  (acide chlorhydrique 0,1 N; c = 1) 
 EMI7.2 
 Analyse : C2sH36011N2 Calculé C% 58,3 H% 6,3 N% 4,86 Trouvé   Ci-0   58,2 H% 6,2 N% 4,9 Exemple   11 -   N-diéthanol-colchicosamide (Formule II : R = R'= 
 EMI7.3 
 -CH2-CH20I{) 
On chauffe en tube scellé une solution de 1 g de colchicoside, 3,5 cm3 de diéthanolamine et 6 cm3 d'alcool à 95%. Le chauffage est maintenu, pendant 16 heures, à 100 . On évapore la solution sous vide, épuise le résidu sec par trois fois 20 cm3 de chloroforme. L'insoluble est cristallisé dans quelques centimètres cube d'alcool absolu chaud.

   Après repos à 0 G, les prismes groupes en rosettes sont essorés, lavés à l'éther et séchés. 



   On obtient en premier jet : 0,595 g (52,5%) de produit F. = 215 C (tube). Après deux recristallisations, on obtient 0,309 g de produit;   F. =   234-235 C .(tube) 
Ce produit est très soluble dans l'eau, les acides et les alca- 
 EMI7.4 
 lis dilués, très eu s oluble dans l'éthanol froid, insoluble dans les solvants organiquesoLO(J5= -505  (c = 1%, eau). 



  Analyse : C3OH40014NZ Trouvé C% 57,9 H% 6,3 N% 4,7 Calculé   %ni /0*)     58,0   H% 6,50 N%   4,51   
 EMI7.5 
 Exemple 12 - Hvdrazide du oolchicoside (Formule II: R=H, R'=NH2) 
On dissout 1 g de colchicoside dans un mélange de 10 cm3 d'éthanol absolu et de 4 cm3 d'hydrate d'hydrazine 20 N. On laisse reposer,pendant   1 6   heures, à la température du laboratoire et dilue par addition de 40 cm3   d'éthanol;   une couche huileuse épaisse décante; la précipitation s'achève par addition de quelques centimètres cube d'éther; après repos d'une,heure, le dépôt cristallise en lamelles rectangulaires très peu solubles en chloroforme-éthanol (2: 1) (différence avec le colchicoside).

   Les quantités de produit obtenu sont les suivantes : 
 EMI7.6 
 Premier jet : 585mg(58,5>,) 
Après concentration des eaux-mères et glaçage, 
Deuxième jet : 275 mg (27,5 %) 
Rendement   brut : 86 /0'   
Pour recristalliser, on dissout dansle minimum d'eau froide et dilue par addition de 10 volumes d'éthanol absolu : la liqueur laisse rapidement déposer de petits prismes jaunes et denses. 



   Premier ,jet : 0,579 g F. tube = 233 C. 



   Deuxième jet : 0,150 g F. tube = 226 C. 



     L'hydrazide   du colchicoside est très soluble dans   l'eau,   le méthanol, l'acide chlorhydrique dilué, insoluble dans l'éthanol, le chloroforme et   l"éther.   Il réduit fortement le réactif de   NESSLER.   



   Le produit est desséché à 120  sous vide 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 
 EMI8.1 
 Analyse : Calculé 0/!G 57, 0 H 6,08 N% '; 6$ C26H33a13 Trouvé 0/-G' 56,8 H 6,2 N5 7,7 Pouvoir rotatoire : Le{) fi5 = - 408  (c= l, 04;;, eau): Exemple 13 - phényl-hvdrazide du colchicoside (Formule II f- R¯H ; R'= NH - C6H5). 



   Une solution de lg de colchichoside dans 10 cm3 d'alcool est additionnée de 3 cm3 de phénylhydrazine; le mélange est chauffé en tube scellé pendant seize heures à 100 .. 



   Après réaction, le contenu du tube est évaporé, le résidu huileux est trituré 3 fois avec un mélange d'éther et de chloroforme (10 cm3 chaque fois). Le résidu, privé de solvant de décantation, est une résine dure qu'on dissout dans de l'éthanol à 50% (1,5 cm3); la solution, diluée par addition de 9cm3 d'éthanol absolu, cristallise en glacière. On essore et lave à l'éther. 
 EMI8.2 
 



  Poids du produit obtenu : 0,780 g (68%) F.= -235-237C (tube). 



   On recristallise en alcool comme ci-dessus, F. =   237-238 C   (tube). 



   Les cristaux sont insolubles dans l'eau ou dans l'éthanol absolu. 
 EMI8.3 
 



  Ce(?D=. :- 176  (Cill 0,1 N G = 1). 



  Analyse : C3±H37010N3 Calculé C5   61,64     H%   5,98 N% 6,74 Trouvé C% 61,6-61,4 H%   6,2-6,3   N% 6,6 (2) OCH3 Calculé 9,96. 



   Trouvé 9,8 
 EMI8.4 
 Exemple 14 - It benzvl colchzcosami.e (Formule II:R= -CH2C6H5; 
R'=H) 
On chauffe à 100  C, pendant seize heures, une solution de 1,1 g de colchicoside dans 4 cm3 de benzylamine et 6 cm3 d'éthanol absolu, contenue dans   un   tube scellé. Il se forme un précipité cristallin jaune clair, dès le début du chauffage. On essore,lave par l'alcool, sèche à froid sous vide. On obtient ainsi une poudre dense, jaune pâle, insoluble dans l'eau et 1?alcool (éthanol ou méthanol), insoluble dans l'éther, le chloroforme, la soude diluée, l'acide chlorhydrique N, ainsi que dans la   pyri-   dine. 



   P = 1,239 g (98%); F. (tube   n.c.) =   280 -   281 5   C. 



   Cette substance n'ayant pu être recristallisée, l'analyse est effectuée sur le produit brut. 
 EMI8.5 
 



  Analyse : 033H3801ON2 Cal-culé Cp 63,7 - -H 6,15 Np .., 5 Trouvé Cp 63, 9 H% 6,3-6,0 1Vp 4,7 Solvant 0 Exemple 15 - N-benzhvdr-vl-colchicosamide   C6H5 (Formule II : R= - CH C6H5 R' H) C6H5   On introduit dans un tube : 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 colchicoside ................ 1 g benzhydrylamine ............. 4 cm3 éthanol 90% ................. 6,5 cm3
On scelle et chauffe à 100 C, pendant seize heures. On évapo- . re le contenu du tube, épuise le résidu par trituration avec l'éther, essore l'insoluble et rince à nouveau à l'éther. 



   La poudre est reprise par 4 cm3 d'éthanol chaud et cristallise immédiatement de ce solvant, en prismes, on glace, essore et sèche. 



   Poids : 1,190 g   (93),   F. (tube) = 190 - 192 C. 



   Le produit est insoluble dans l'eau, l'alcool, l'acétone, l'éther, l'acétate d'éthyle, le chloroforme (aussi bien à froid qu'à chaud), l'acide chlorhydrique N, l'ammoniaque N et la soude N. Il est soluble dans la pyridine. 



   Le produit n'a pu être recristallisé. 



  Analyse : C39H42O10N2
Calculé C% 67,0 H% 6, 06 N% 4,01
Trouvé C%   67, 0   H% 6, 0 N% 4,1
Exemple 16 - N - phényl- iso- propyl- colchicosamide. 



   (formule II : R=-CH CH3 ; R'=H) 
On chauffe,pendant seize heures, à 100 C, un tube scellé contenant 1 g de colchicoside en solution dans 10 cm3 de solution alcoolique 2,2 N de 1-phényl 2-amino propane. 



   Le mélange est évaporé à siccité sous vide et repris par un mélange d'alcool et d'éther en quantité suffisante pour le dissoudreo La recristallisation débute après   addition.d'acétate   d'éthyle jusqu'à léger trouble de la solution. 



   Poids de produit obtenu :
1er jet :   0,268   g F. (tube) =   206-208 C.   



   2ème jet :   0,290   go Fo   (tube)   204-207 C. 



   Rendement :   47   %. 



   Par recristallisation dans l'éthanol absolu chaud, on obtient des houppes d'aiguilles jaunes fondant à   213-215 C.(en   tuba). Le produit est soluble dans l'alcool, surtout à chaud, et dans les acides dilués ; il est insoluble, dans l'eau et l'éther. 



   [Ó]=   -242    ( éthanol 50 %. C=   0,97).   



   -280  (acide chlorhydrique 0,1 N,   c=0,9)  
Analyse : C35H42O10N2
Calculé : C%   64,60   H%   6,51   N%   4,31  
Trouvé . C%   64,6   H%   6,5   N% 4,4
Exemple 17 -   N,N-cyclopentaméthylène-colchicosamide     (Formule II : + R5 = -CH2-CH2-CH2-CH2-CH2-)  
On introduit dans un tube : colchicoside 1 g 

 <Desc/Clms Page number 10> 

   pipéridine   3,5 cm3 éthanol absolu 6,5 cm3
On scelle 'et conserve à 100 C. pendant seize heures. On obtient une solution jaune d'or qu'on évapore à siccité. Le résidu cristallise immédiatement par simple trituration à froid avec éthanol absolu : lamelles carrées, jaune d'or. 



   Le poids de produit obtenu est de
1,011 g (92 %); F. (tube) = 201-202 C. 



   Après recristallisation dans 35 volumes d'éthanol absolu bouillant, on obtient :   0,815   g de produit : F. (tube) = 201-202 C. 



   Le produit est soluble dans le méthanol, l'éthanol à 50%, l'acide chlorhydrique N/10, peu soluble dans l'eau ou l'éthanol absolu. Il est insoluble dans le chloroforme, l'éther, le benzène. 



   [Ó]D =   -124    (éthanol   50,   c = 1) -237  (acide chlorhydrique 0,1 N, c = 1)   Analyse :   C31H40O10N2
Calculé C%   Ci, 98   H% 6,71 N% 4,67
Trouvé C% 62, 0 H%   6,9   N% 5,0
Bien entendu, l'invention n'est pas limitée aux modes de mise en oeuvre décrits, qui n'ont été donnés qu'à titre d'exemples. 



   REVENDICATIONS. 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. 1. -A titre de produits-industriels nouveaux,les dérivés du colchicoside de formule : EMI10.1 dans laquelle R est de l'hydrogène, un radical alcoyle, hydroxyalcoyle ou aralcoyle et R' est de l'hydrogène, un radical alcoyle, hydroxyalcoyle ou aralcoyle, un groupement NH2 ou NHR'' (R" représentant un radical aryle, R et R' pouvant également former avec l'atome d'azote auquel ils sont fixés un noyau hétérocyclique); et notamment :
    le colchicosamide, le N-méthyl colchicosamide le N-méthyl colchicosamide le N-éthyl colchicosamide <Desc/Clms Page number 11> le N-prcpyl colchicosamidè le N-butyl colchicosamide le N-amyl le N-hexyl " le N-diméthyl " le N-diéthyl " le N-benzyl " le N-benzhydryl " l'hydrazino " le phénylhydrazino " le N-phénylisopropyl " le N-cyclopentaméthylène" le N-monoéthanol " le N-diéthanol " 20 - Un procédé de préparation de nouveaux composés suivant la revendication l, caractérisé en ce qu'il consiste à faire réagir sur une solution de colchicoside dans un solvant un composé azoté de formule NHR,, dans laquelle R et R' ont les significations précitées.
    3.- Procédé suivant la revendication 2, caractérisé en ce que ledit composé azoté est 1-'ammoniaque, une amine aliphatique ou aralcoylée, primaire ou secondaire, une amine hétérocyclique, l'hydrazine ou une arylhydrazine.
    4. - Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 2 et 3, caractérisé en ce que le solvant utilisé est l'eau, un solvant organique, tel qu'un alcool, additionné ou non d'eau, ou le composé azoté lui-même servant de réactif.
    5.- Procédé suivant l'une quelconque des revendications 2 à 4, caractérisé en ce que le composé azoté est lui-même dissous dans un solvant du type précité.
    6- Procédé suivant l'une quelconque des revendications 2 à 5, caractérisé en ce que la réaction est effectuée à la-,température ordinai- re.
    7.- Procédé suivant l'une quelconque des revendications 2 à 5, caractérisé en ce que la réaction est effectuée à température élevée, par exemple à 100 C, et éventuellement sous pression, le choix de la limite supérieure de température dépendant d'une altération éventuelle du produit.
    8.- Procédé suivant l'une quelconque des revendications 2 à 7, caractérisé en ce qu'après réaction, on élimine 1-'excès de base et le solvant suivant leur degré de volatilité par distillation ou par l'emploi d'un solvant ne dissolvant pas les trop-aminones et on recristallise le produit réactionnel dans un alcool inférieur absolu ou aqueux.
    9.- Les applications des nouveaux composés précités à l'état pur ou dilués dans un solvant, ou sur support, à la modification de la mitose et à la création de polyploides dans des buts agricoles ou industriels.
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