BE549295A - - Google Patents

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BE549295A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C65/00Compounds having carboxyl groups bound to carbon atoms of six—membered aromatic rings and containing any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, groups, groups, or groups
    • C07C65/01Compounds having carboxyl groups bound to carbon atoms of six—membered aromatic rings and containing any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, groups, groups, or groups containing hydroxy or O-metal groups
    • C07C65/03Compounds having carboxyl groups bound to carbon atoms of six—membered aromatic rings and containing any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, groups, groups, or groups containing hydroxy or O-metal groups monocyclic and having all hydroxy or O-metal groups bound to the ring

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 



  La présente invention, se rapporte à la production de nouveaux composes de formule générale : 
 EMI1.2 
 
 EMI1.3 
 où l'un des symboles RI et R2 désigne un groupe hydro'xyle <%t l'autre un groupe amino substitue ou non, ainsi qu'ii la production 
 EMI1.4 
 de sels de ces composes. 
 EMI1.5 
 



  Les c01:1ponéo de la. ±01'111u10 I pE"!Uvent j l;rl3 ohtGr1\W suiv-mt un procède caractérisa en ce qu'on ^('SEi2.'é: un des grlïupt.':1 efd:,;L': d'un die±1';t de 1.'ÀCà-d? 1+-h:r(lro;cy-j,:1o!Jhtallqu1 et on :(';-,:T. 1: J.'(:": tr l,l' 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 monoester obtenu, avec de l'ammoniac ou une amine. 



   Comme diesters on peut utiliser un dialkylester à bas poids moléculaire, par exemple le   diméthylester   ou le diéthylester, ou un diaralkylester, par exemple le benzylester, de l'acide   4-   hydroxy-isophtalique. 



   La séparation d'un groupe ester du diester de l'acide
4-hydroxy-isophtalique peut s'effectuer par saponification ou par modification de l'ester par double réaction. 



   La saponification peut se faire suivant les procédés connus, toutefois de préférence à l'aide d'une solution aqueuse ou alcoolique d'un hydroxyde alcalin, ou à l'aide de PbO en pré- sence d'eau, le cas échéant sous pression et/ou à température élevée. 



   La modification par double réaction du diester de l'acide 4-hydroxy-isophtalique peut par exemple être réalisée en faisant réagir entre elles des quantités équimoléculaires du diester et de l'acide dicarboxylioque correspondant, par exemple 1 mol de   diméthyl-   ester de l'acide 4-hydroxy-isophtalique et 1 mol de l'acide 4hydroxy-isophtalique, en présence d'un échangeur d'ions, par exemple, du"Wofatit", et de préférence en présence d'un solvants dans lequel les deux participants de la réaction sont solubles, par exemple du dioxane. 



   L'amidation du monoester obtenu, à l'aide   d'ammoniac   ou d'une amine, peut se faire à la pression atmosphérique et à la température ambiante. Toutefois suivant l'amine utilisée, il peut être avantageux d'effectuer l'amidation à température élevée et/ou sous une pression élevée. 



   Il est avantageux d'utiliser l'ammoniac ou l'amine en grand excès, par exemple une quantité d'ammoniac dix à vingt fois ,supérieure à celle du monoester. L'amidation s'effectue de préfé- ,rance en solution aqueuse ou'alcoolique, de préférence une solution d'alcool méthylique. 



   Le procédé décrit ci-dessus convient particulièrement à 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 la production de 1-mono-amides de l'acide 4-hydroxy-isphtalque. 



  Les mono-amides obtenues, qui peuvent être substituées à l'actome azote, peuvent être transformées par les   procèdes   connus en   sels,   par exemple les sels de métaux alcalins ou   alcalino-terreux.   Les mono-esters de l'acide 4-hydroxy-isophtalique, obtenus comme produits intermédiaires dans ce procédé, constituent de nouveaux composés tout comme les mono-amides. 



   Les composés de la formule 1 dans lesquels R1 est un groupe hydroxyle et R2 un groupe amino substitué ou non, et leurs sels, peuvent aussi être obtenus par un procédé caractérisé en ce que dans un   conposé   de formule générale : 
 EMI3.1 
 où Z1 et Z2 désignent de   l'hydrogène,   des restes alkyl ou alkényl, aryl ou aralkyl à bas poids moléculaire, on introduit en position para un groupe   carboxylique   dans le.groupe hydroxy et éventuellement on transforme le produit obtenu en un sel, par exemple un sel de métal alcalin. 



   Suivant l'invention, un autre procédé de production de composés de la formule I, où R1 désigne un groupe hydroxyle et R2 un groupe amino substitué ou non, consiste à faire réagir de l'acide 4-hydroxy-isophtalique avec un sel de métal lourd, de préférence un acide faible, dans les proportions de 1 mol d'acide   4-hydroxy-   isophtalique   pour *   mol d'un sel de métal lourd, n désignant la valence du métal, puis à laisser agir un halogénure d'alkyle sur le sel   .3-mono   du métal lourd de l'acide 4-hydroxy-isophtalique, ensuite à faire réagir le 3-mono-alkylester de l'acide 4-hydroxy-isophtalique   obtenu,   avec un composé de formule générale :

   
 EMI3.2 
 où Z1 et Z2 ont la   signification   mentionnée plus haut, puis à trans- 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 former éventuellct:cnt le produit obtenu en :-;...'1. 



  Les l!lOnO-8Jr.i(,--::; (le lucide 4-ii:rt1ro}7-Ü:çprl.t["ic;:;¯' obtenues par ce procédé, peuvent être trall:::1.'0nl(.c:=> de façon connue en sels, par exemple en selsde métaux alcalins. 



   Les selsde métaux   alcalins     peuvent   par exemple être 
 EMI4.2 
 obtenus en dissolvant la r10n0-cTiC!G dans des solutions aqueuces d'hydroxydes alcalins,   éventuellement   isolées sous un certain vide. 



  On peut aussi faire réagir les   mono-amides   avec des hydroxydes alcalins en solution alcoolique. Les sels obtenus précipitent généralement sous forme   cristalline   dans la solution alcaline. 



   Les restes désignés par Z1 et Z2 dans la   formule   II peuvent par exemple représenter des restes alkyles  bas   poids   molé-   
 EMI4.3 
 culaire comme méthyle, éthyle, n-propyle, isopropyle, n.::b1..1.tyle" sec.-butyle, tert.-butyle, etc., des restes alkényles à bas poids   moléculaire,   comme allyle, propényle, etc., des restes aryles substitués ou non, comme phényle,   p-chlorophényle,   etc., ou des restes aralkyles,   comme   benzyle, etc. 



   Comme produits de départ pour la fornule II on peut 
 EMI4.4 
 utiliser par exemple la 2-hydroxy-3-ronoznéthyle-benzaiâe, la 2btydroxy-Pa,i-cuméthyle-benzamide, la 2-hydroxy-N-rono-éthyle-benzamise, la 2.-hydroxy P:-benzyl-ber,.zanide, la 2-hydroxy-N-allylebenza:ïde, la 2-hyd.roxy-TS-.p-phényle-benzarliâe, etc. 



   Comme composés de la formule III on peut utiliser par . exemple, l'ammoniac, la monométhylamine, la diéthylamine, l'allyl-   amine,   la benzylamine, etc. 



   On peut par exemple obtenir la 3-mono-amide de l'acide 
 EMI4.5 
 4-llYdt XY-i5OPhtaÀiqUe en soumettant à la réaction dite de "Kolbe" la   2-hydroxy-benzamide   (salicylamide), par exemple en chauffant un mélange de   salicylamide   solide et de carbonate de potassium solide, ou le sel de potassium de la salicylamide, pendant plusieurs heures sous pression, par exemple à 20 atmosphères, et à   200 C   environ dans une atmosphère d'anhydride carbonique. Cette réaction produit 
 EMI4.6 
 1-* acide 3-cyano-4-hyàrox y-benzolque, qui, par exemple, à l'aide d'acide sulfurique concentré et à basse température peut être hy- 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 drolysé en 3-mono-amide. 



   La 3-mono-amide de '.'acide 4-hydroxy-isophtalique,peut aussi être obtenue en une   seuie   phase en pratiquant la réaction de "Kolbe" dans d'autres conditions. La   salicylamide   est dissoute dans une solution alcoolique, par exemple d'alcool méthylique, d'une quantité d'hydroxyde de potassium stoechiométriquement équi- valente à la quantité de salicylamide, puis on ajoute du kieselgur et du sable de mer à la solution et le mélange est séché par éva- poration. On fait alors passer pendant plusieurs heures et à tem- pérature élevée, par exemple 200 à 210 C, un courant d'anhydride carbonique sur la masse sèche solide. De la masse de réaction obtenue on peut produire directement la 3-mono-amide de l'acide   4-     hydroxy-isophtalique   par séparation et purification convenables. 



   Un autre moyen de produire la   3-mono-aide   de l'acide
4-hydroxy-isophtalique, consiste à partir d'acide 4-hydroxy- isophtalique et à le faire réagir avec un sel d'un métal lourd, de préférence un acide   faible,pr   exemple un sel d'argent, de plomb ou de cuivre, de préférence de l'acétate d'argent, pour obtenir un sel   3-mono   d'un métal lourd de l'acide 4-hydroxy-isophtalique. 



   Cette réaction se fait de préférence en milieu aqueux et à   tempé-   rature élevée. Le sel mono d'un métal lourd de l'acide 4-hydroxy- isophtalique obtenu est alors mis en réaction avec un halogénure d'alkyle, comme par exemple l'iodure de méthyle, le bromure d'éthy- . le   etc*,   pour obtenir un 3-mono-alkylester de l'acide 4-hydroxy- isophtalique, par exemple le 3-monométhylester ou le 3-monoéthyl- ester, soumis ensuite à   l'amidation.   L'amidation peut être effec- tuée à la pression normale et à la température ambiante ou à une température plus élevée et/ou à une pression   plus élevée,   à l'aide   d'ammoniac   ou d'une amine.

   On utilise de préférence un grand excès d'ammoniacou   d'amine,   par exemple de l'ordre de   20    à 50   fois. L'amidation se fait de 'préférence en solution aqueuse ou   àlcoolique.   



   Les composés de la formule I, dans lesquels R1 est un groupe amino substitué ou non et R2   un   groupe hydroxyle,   c'est-à-   

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 dire la 1-mono-amide de l'acide 4-hydroxy-isophtalique,, et ses sels, peuvent encore être obtenus suivant un autre   procédé   caractérisé en ce qu'un composé de formule générale : 
 EMI6.1 
 dans lequel Z1 et Z2 désignent de l'hydrogène, des restes alkyles ou'alkényles à bas poids moléculaire, des restes aryles ou aral- kyles à bas poids moléculaire, est mis en réaction avec du dioxyde de carbone en présence d'un composé basique d'un métal alcalin, ou d'un sel d'un métal alcalin d'un composé de la formule IV, et ce à une température élevée et sous une pression élevée. 



   Dans la formule IV ci-dessus, Z1 et Z2 peuvent être des restes alkyles à bas poids moléculaire, par exemple méthyle, éthyle, n-propyle, isopropyle, etc., des restes alkényles à bas poids moléculaire, comme par exemple allyle, propényle, etc., des restes aryles avec ou sans substituants du noyau, par exemple phényle,   tolyle,   p-chloro-phényle, etc., ou des restes aralkyles, par exemple benzyle, phényléthyle, etc. 



   Les produits de départ nécessaires pour la mise en oeuvre de ce procédé peuvent par exemple être obtenus par réaction   d'un   ester de l'acide   p-hydroxybenzoique,   de préférence le méthylester, avec de l'ammoniac ou une amine primaire ou secondaire correspondante, par exemple la monométhylamine ou la diméthylamine, la monoéthylamine ou la diéthylamine, etc. 



   Dans une variante de ce procédé l'amide de départ de la formule   IV   est chauffée en présence d'un composé basique d'un métal alcalin et en présence d'un agent de dispersion, sous pression, par exemple dans un autoclave et dans une atmosphère de dioxyde de carbone. Comme composé basique d'un métal alcalin on peut par exemple Utiliser un carbonate ou bicarbonate alcalin, tel que le carbonate 

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 de sodium, le bicarbonate de sodium, le carbonate de potassium ou le bicarbonate de potassium. 



   Par agent de dispersion inerte, on entend une matière qui augmente la surface du mélange de la réaction et facilite ainsi :lise en contact de ce mélange avec l'anhydride carbonique, sans participer elle-même à la réaction. Comme matières de ce genre, on peut par exemple utiliser des anneaux de Raschig, des tessons de verre et de grès, etc. 



   Lorsque comme produit de départ on utilise de la p- hydroxy-benzamide, il est avantageux de chauffer un mélange solide de ce composé avec du carbonate de potassium, ou du carbonate de sodium, et des anneaux de Raschig, environ pendant 21/2 heures à environ 190 C, dans une atmosphère de CO2, sous une pression d'environ
50 atmosphères et en autoclave. Le traitement du produit de réaction peut se faire par extraction de ce dernier au moyen d'un mélange d'eau et d'éther et par acidification de la partie aqueuse-au moyen d'acide chlorhydrique. On obtient alors un précipité de la 1- mono-amide de l'acide 4-hydroxy-isophtalique brute, qui par exemple peut être recristallisée dans l'eau. 



   Au lieu de mettre en réaction les composés de la formule
IV, en présence d'un composé basique d'un métal alcalin, avec le dioxyde de carbone, on peut aussi.faire réagir les sels de métaux alcalins descomposés de la formule IV, avec du CO2. Ces sels de mé- .taux alcalins peuvent par exemple être obtenus en dissolvant un composé de la. formule IV dans une solution alcoolique d'un hydro- xyde alcalin, par exemple dans une solution éthylique d'hydroxyde de potassium ou de sodium, puis en évaporantà sec la solution obte-   nue. Le résidu solide peut alors être mis en réaction avec du CO2 à une température élevée et sous pression, après addition d'un agent   de   dispersion   inerte, par exemple d'anneaux de Raschig. 



   Les 1-mono-amides de l'acide   4-hydroxy4sophtalique   obtenues suivant la présente invention, sont en majeure partie difficilement solubles dans l'eau et les solvants organiques habituels. Toutefois 

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 on peut les amener sous une forme soluble dans   l'eau   en les transformant en sels métalliques, particulièrement en sels de métaux alcalins. Ils peuvent aussi être transformés de façon connue en sels de métaux alcalino-terreurx et en sels d'aluminium. Les sels de métaux alcalins peuvent par exemple être obtenus en dissolvant la 1-mono-amide dans une solution aqueuse de bicarbonate de sodium ou de potassium puis en évaporant la solution aqueuse, de préférence sous une pression réduite. 



   Les produits obtenus suivant la présente invention constituent de nouveaux composés à propriétés   pharmacologiques   intéressantes. Particulièrement, les nouvelles mono-amides qui, de préférence sous la forme de leurs sels de sodium, présentent un intérêt ther a peutique, ont un effet analgésique semblable à celui de l'amide de l'acide salicylique et, ils sont sont bien supportés par l'organisme humain tout en ayant une toxicité extrêmeruent faible. Ils ont également l'avantage de produire moins d'effets secondaires indésirables que les préparations salicyliques habi- tuelles.

   Parmi les mono-amides de   1,$acide   4-hydroxy-isophtaliques, ce sont les mono-amides non substituées en azote, c'est-à-dire la 1-mono-amide de l'acide 4-hydroxy-isophtalique et la 3-mono-amide de l'acide 4-hydroxy-isophtalique, qui au point de vue pharmacologique ont des propriétés particulièrement intéressantes. Pour des buts thérapeutiques ces composés sont utilisés avantageusement .sous forme de sels solubles, par exemple les sels de sodium. 



   La présente invention sera décrite plus en détail ciaprès à.   1-'aide   de différents exemples, mais elle ne se limite aucunement aux variantes qu'ils contiennent. 



  EXEMPLE 1. -
On fait bouillir à reflux pendant 50 heures 2 parties de diméthylester de l'acide 4-hydroxy-isophtalique dans 22,2 parties d'une solution d'alcool méthylique de KOH avec addition   d'un   peu d'eau. On sèche par évaporation sous vide età 20 C la solution de réaction, on   enlevé   le résidu à   l'aide   de 25 parties d'eau et on acidifie avec du HC1 à 5%. Le précipité obtenu est   filtré   et   traité   

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 avec une solution à 5% de   NaHC03.   On le filtre de l'insoluble et le filtrat est acidifé à l'aide d'une solution à 5% d'acide   chlor-   hydrique.

   Le précipité est filtré par aspiration, séché et dissous dans du benzol chaud, tandis que l'acide 4-hydroxyisophtalique insoluble, n'ayant pas réagi, est enlevé par filtration et le filtrat est évaporé. De cette manière, on obtient 1 partie du 1-mono-méthylester de l'acide 4-hydroxy-isophtalique dont la formule structurelle est la   suivante :   
 EMI9.1 
 
A l'état pur; ce composé a un point de fusion de 190 à     
192 C. 



    EXEMPLE 2.-   
On chauffe pendant 21/2 heures à 120-135 C et en'agitant dans un tube, 2 parties de   diméthylester   de l'acide   4-hydroxy-   isoptalique, 2,12 parties de PbOet 5 parties   d'eau.   Il se forme alors trois- couches solides. Les deux couches inférieures, consti- tuées par du PbO jaune-rouge et une masse grise dure, sont broyées   et mises   en suspension dans un mélange eau-méthanol (proportions ,de mélange   2:1).   On introduit pendant ) heure le E2S dans la sus- 'pension, puis on filtre   la   mélange.

   Le filtrat est évacué à sec et sous vide à 80 C et le résidu traité avec une solution à 5 % de   NaHC03.   On enlève par filtration le   diméthylester   non dissous   (0,59   partie) et le filtrat est acidifié avec du HC1 2-n. De cette manière on obtient 0,5 partie de 1-mono-méthylester de l'acide   4-   hydroxy-isophtalique, qui après purification fond à 189-190 C. 



    EXEMPLE 3.-    
0,1 partie du 1-mono-méthyl-ester de l'acide 4-hydroxy- isophtalique, obtenu comme d'écrit dans les exemples 1 ou 2 est 'agitée pendant trois jours avec 6 .parties de NH3 aqueux à 25%. 



   A l'aide de HC1 fort   (1:1)   on amène la solution à réaction acide au rouge Congo, tandis qu'on obtient un précipité incolore   gélati-   

 <Desc/Clms Page number 10> 

 
 EMI10.1 
 neux. Le précipité ainsi obtenu est purifjo par c33.;;: olui3 on. dans du NaHCO puis reprécipito à l'aide. de HC] l'')l,t. On obtient ainsi la 1-mono-amide de l'acide 4-liydroxy-iso.olit,,li"lue qui, après sublimation, fond à   292-296 C.   



   On peut évidemment utiliser un quelconque diester de 
 EMI10.2 
 l'acide 4-hydrox-y-phtaliaue autre que ceux utilises dans les exemples 1 et 2, et on arrive alors aux mono-esters ou rorio- amides correspondants. 
 EMI10.3 
 



  1!;XEf.PLE 4..- 3 TIono:rn.éthvlester de l'aciè ¯±-hgdrozy-±sonhtal1lv.e: On chauffe en agitant pendant 15 minutes et à 90 C, 1 partie en poids d'acide 4-hydro¯xy-isophtalr<fue,0,g2 partie en poids   d.'acétate   d'argent et 20 parties en poids d'eau. Le précipité obtenu est filtré par aspiration et extrait plusieurs fois avec du 
 EMI10.4 
 dioxane en vue d'enlever l'acide l-oxy-isophtalique noyant pas réagi. 



   On broie en poussière 1,2 partie en poids du résidu solide et le mélange avec 18,2 parties en poids d'iodure de Méthyle. Le mélange est secoué pendant deux heures dans une bouteille fermée. Le mélange réactionnel est repris dans 100 parties en volume d'éther, puis on filtre   l'AgI   obtenu et on évapore à sec le filtrat éthérique.

   Le mélange ainsi obtenu et constitué par du   diméthyl-   
 EMI10.5 
 ester dé1'acide 4-hydroxy-isophtalique et du 3-nono-néthylester   'de   l'acide 4-hydroxy-isophtalique, est agité avec 100 parties en volume d'une solution à 5% de   NaHC03,   tandis que le diméthylester reste insoluble (point de fusion 94-95 C).   Apres   séparation du constituant solide, par filtration, le filtrat est acidifié par du 
 EMI10.6 
 HCl concentré, ce qui a pour effet de précipiter le 3-monol.llthylester de l'acide 4-hydroxy-isophtalique. En rccriptallisant le produit dans un uré7¯ary;e de dioxane-0au, on obtient de? aiguilles d'un point de fusion de ?58-260 C. 



  .l:::!;.()(J()-;:u,flr (1(> l'ne!l(, /,.i)'.'rl1'0xv-l'n\1ht"'1 !<11h' . 



  Le 3-;Acnrr:ttiylc:rtex obtenu, avec '-'tlv!l'()n einrHv,nt.0 foi.. plus <1' ,ifittonIn<; , 3/:',,. >1; ]ni,:'(': nu 1'('1'0[; pondant :'¯ci l1t1U'l':} d::Ji1:: une 1'(1111.' I.J 1 (; 1"'1""(1). On ':V:lf)(>J'I' {'I]';UL 1 (. 1 :1 <1nlt1 l', 1"1 , ruz 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 sous vide, puis on dissout le résidu incolore dans un peu d'eau, on acidifie la solution avec du HC1 2-n et on sépare par filtration la 3-mono-amide de l'acide 4-oxy-isophtalique précipitée. Après recristallisation dans beaucoup d'eau, le produit fond à   287-289 C.   



    EXEMPLE 5.-   
Acide 3-cyano-4-oxy-benzoïque :
On chauffe en autoclave sous une pression de 20   atmosphè-   res et pendant 15 heures 10 parties en poids de salicylamide et 100 parties en poids de carbonate de potassium séché à   400 C   et ce en présence d'anhydride carbonique. 



   Après refroidissement on reprend le contenu de 1'autoclave dans 200 parties en volume d'eau et 50 parties en volume   d'éther.   



   La partie aqueuse séparée du mélange obtenu est une nouvelle fois agitée avec del'éther purs filtrée sur du charbon animal. En acidi- fiant le filtrat avec un mélange de HC1 concentré et d'eau (propor- tions du mélange 1:1) on obtient un précipité qui peut être purifié par dissolution dans du bicarbonate de   sodium,   ébullition de la solu- tion avec du charbon animal, filtration et précipitation avec un mélange d'acide chlorhydrique concentré et   d'eau   (proportions du mélange 1:1). Par des recristallisations répétées dans de 1'eau on obtient l'acide 3-cyano-4-hydroxy-benzoïque. 



   3-mono-amide de l'acide 4-hydroxy-isophtalique:
On introduit par portions 2 parties en volume de l'acide 3-cyano-4-oxy-bebnzoïque dans 10 parties en volume d'acide sulfuri- que concentré, en une demi-heure et en agitant mécaniquement avec refroidissement à   1'aide   d'un mélange glace-chlorure de sodium. 



    Apres   cette addition on refroidit le mélange pendant encore deux heures avec de la glace, puis on laisse reposer pendant 40 heures à la température ambiante et enfin on verse sur de la glace. Le précipité blanc obtenu est recristallisé dans beaucoup   d'eau,   La 3-mono-amide de' lucide 4-hydroxy-ispotalique fond à 291-293 C. 

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    EXEMPLE 6. -   
On dissout 20 parties en poids de   salicylaide   dans une solution d'alcool méthylique d'une quantité d'hydroxyde de 
 EMI12.1 
 potassium équivalente à la quantité stoechiotr4tr:i.que de 5aJ.4cy71az14e. 



   A la solution obtenue on ajoute 20 parties en poids de kiesel- gur et 20 parties en poids de sable de mer, après quoi le Mélange est évaporé à sec au bain-marie sous une pression réduite. Le résidu est séché complètement sous vide à 200 C.   On   dirige alors pendant 
6 heures à   200-210 C   un fort courant de dioxyde de carbone sur la masse sèche obtenue. 



   Après refroidissement, on reprend. le mélange de réaction dans 100 parties en volume d'eau. Après filtration du kieselgur on acidifie le filtrat rougeâtre avec de l'acide chlorhydrique con- centrée, ce qui produit la séparation d'une huile foncée. Cette huile se solidifie après quelque temps de repos. On obtient 2,4 parties en poids d'un produit fondant à 260-271 C.. 



    @  
On agite ce produit avec 100 parties en volume de bi- carbonate de sodium. Après filtration du peu de matière non dissoute, on ajoute au filtrat de l'acide chlorhydrique concentré. 



  Il se précipite un corps brun solide, qui après sublimation préala- ble forme des groupes de cristaux assemblés en étoile et se décom- posant à 278 C. On purifie le produit brut de couleur brune par dissolution dans une solution de bicarbonate de sodium et précipi- . talion par de l'acide chlorhydrique concentré et par une recristal- lisation consécutive dans de l'eau et de l'acide acétique   glacial.   



  Mélangé à un échantillon de la 3 - mono - amide de l'acide 4-hydroxy isophtalique obtenue suivant l'exemple 4 ou 5, le produit obtenu suivant le présent exemple ne provoque pas de chute du point de fusion. 



  EXEMPLE 7. - 
On chauffe en autoclave pendant 2 heures et demi à 190 C dans une atmosphère de CO2 sous une pression de 50 atmosphères, 10 parties en poids de p-hydroxy-benzamide ensemble avec 100 partir en poids de carbonate de potassium et environ 250 parties en poids 

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 panneaux de   Raschig.   On refroidit ensuite le mélange réactionnel et on l'extrait avec 200 parties en volume   d'eau   et 50 parties en volume d'éther. On sépare la couche aqueuse et on la filtre   sureau   charbon animal. On acidifie le filtrat avec de l'acide chlorhydrique (acide chlorhydrique concentré et eau en proportions de   1:1).   



  Le précipite séparé est soumis à une cristallisation fractionnée dans de   l'eau.   On obtient de cette manière une 1-mono-amide de   l'acide   4-hydroxy-isophtalique qui fond à 288-290 C. 



   La 1-mono-amide de l'acide 4-hydroxy-isophtalique peut être transformée en sel de sodium correspondant par dissolution dans une solution aqueuse de bicarbonate de sodium et évaporation de la solution obtenue sous une pression réduite. 



    REVENDICATIONS.   



   ---------------------------- 
1.- Procédé de production de composés de formule géné- rale : 
 EMI13.1 
 où les symboles R1 et R2 désignent un groupe hydroxyle et l'autre un groupe amino substitué ou non, de même que la production de sels .de ces composés, caractérisé en ce qu'on sépare   l'un   des groupes esters d'un diester de l'acide 4-hydroxy-isophtalique et on fait réagir le monoester avec de l'ammoniac ou une amide.

Claims (1)

  1. 2. - Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que la séparation d'un des groupes esters s'effectue par saponification du diester au moyen d'un hydroxyde alcalin en pré- sence d'un alcool à bas poids moléculaire ou au moyen de PbO en présence d'eau.
    3. - Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que la séparation d'un des groupes esters s'effectue par réaction <Desc/Clms Page number 14> du diester avec la quantitééquivalente de l'acide 4-hydroxyisophtalique en présence d'un échangeur d'ions.
    4.- Procédé suivant les revendications 1 à 3, caractérise en ce que comme diester, on utilise un dialkylester ou un diaralkylester de l'acide 4-hydroxy-isophtalique.
    5. - Procédé suivant les revendications 1 à 3, caractérisé en ce que le diméthyl-ester de l'acide 4-hydroxyisophtalique est saponifié en un 1-monométhylester de l'acide 4- hydroxy-isophtalique et ce dernier est mis en réaction avec de l'ammoniac.
    6. - Procédé de production de composés de la formule mentionnée dans la revendication 1, où R1 désigne un groupe hydroxyle et R un groupe amino substitué ou non, et de sels de ces composés, caractérisé en ce que, dans un composé de formule générale : EMI14.1 où Z1 et Z2 désignent de 1-*hydrogène, des restes alkyles ou alkényles, aryles ou aralkyles à bas poids moléculaire, on introduit en position para dans le groupe hydroxy un groupe carboxyle et le produit obtenu est éventuellement transformé en un sel.
    7. - Procédé suivant la revendication 6, caractérisé en 'ce qu'on fait réagir un composé de la formule II avec un composé libérant des ions potassium, et avec de l'anhydride carbonique.
    8.- Procédé suivant les revendications 6 et 7, caractérisé en ce qu'on fait réagir de la 2-hydroxy-benzamide en présence de carbonate de potassium ou du sel de potassium de la 2-hydroxy-benza- ,aide, à température élevée et sous pression avec de l'anhydride carbonique et le groupe nitrile de l'acide 3-ciano-4-hydroxy- benzoïque obtenu est saponifié en un groupe carboxamide, 9. - Procédé suivant les revendications 6 et 7, caractérisé en ce qu'on transforme un composé de formule II en un sel de potas- <Desc/Clms Page number 15> sium correspondant qui, en présence de kieselgur et de sable de mer est mis en réaction avec de l'anhydride carbonique à une température élevée et à la pression atmosphérique.
    10.- Procédé suivant les'revendications 6, 7 et 9, caractérisé en ce que comme produit, de départ de'formule II, on utilise la 2-hydroxy-benzamide.
    Il.- Procédé de production de composés de la formule mentionnée dans la revendication 1, où R1 est un groupe hydroxyle et R@ un groupe amino substitué ou non, et de sels de ces composés, caractérisé en ce qu'on fait réagi,r l'acide 4r-hydroxy-isophtalique avec un sel de métal lourd dans les proportions de 1 mol de l'acide 4-hydroxy-isophtalique pour -!- mol d'un sel de métal lourd, n désignant la valence du métal, puis on fait agir sur le sel 3-mono du métal lourd de l'acide 4-hydroxy-isophtalique un halogénure alkyle, après quoi le 3-mono-alkylester de l'acide 4-hydroxy-isophtalique est mis en réaction avec un composé de formule genérale:
    EMI15.1 où Z1 et Z2 ont les significations mentionnées dans la revendication 6, et le produit obtenu est éventuellement transformé en un sel.
    12. - Procédé suivant la revendication 11, caractérisé en ce qu'on fait réagir de l'acide 4-hydroxy-isophtalique en milieu aqueux avec 1 mol d'acétate d'argent, puis sur le sel 3-mono d'ar- gent de l'acide 4-hydroxy-isophtalique on laisse agir un halogéur alkyle et le 3-mono-alkylester de l'acide 4-hydroxy-isophtalique est mis en réaction avec de l'ammoniac.
    13. - Procédé suivant les revendications 11 et 12, caractérisé en ce qu'on utilise de 1'iodure de méthyle comme halogénure alkyle..
    14.- Procédé de production de composée de la formule mentionnée dans la revendication 1, où R1 est un groupe amino substitué ou non et R2 un groupe hydroxyle, et de sels de ces composés, caractérisé en ce qu'on fait réagir un composé de formule <Desc/Clms Page number 16> générale : EMI16.1 où Z1 et Z2 ont la signification mentionnée dans la revendication 6, avec du dioxyde de carbone en présence d'un composé basique d'un métal alcalin ou d'un sel d'un métal alcalin d'un. composé de formule IV, et ce à température élevée et sous une pression élevée.
    15. - Procédé suivant la revendication 14, caractérisé en ce-qu'on chauffe à une température d'environ 100 C dans une atmosphère de CO2à une pression d'environ 50 atmosphères,et pendant environ 2 1/2 heures, de la p-hydroxy-benzamide en présence de K2CO3 et d'un agent de dispersion par exemple d'anneaux de Raschig, et on isole du mélange réactionnel la 1-mono-amide de l'acids 4- hydroxy-isophtalique.
    16. - Procédé suivant les revendications 14 et 15, caractérisé en ce qu'on dissout la 1-mono-amide de l'acide 4- hydroxy-isophtalique dans une solution aqueuse d'un bicarbonate d'un métal alcalin et par évaporation de la solution on obtient le sel du métal alcalin de la 1-mono-amide de l'acide 4-hydroxy- isophtalique correspondant.
    17. - A titre de produits industriels nouveaux, les com- posés de formule générale : EMI16.2 <Desc/Clms Page number 17> OÙ l'un des symboles R1 et R2 désigne un groupe hydroxyle et l'autre un groupe amino substitué ou non, qui peut porter des restes alkyles ou alkényles, aryles ou aralkyles à bas poids moléculaire, et les sels de ces composés.
    18.- A titre de produits industriels nouveaux, les composés de formule générale : EMI17.1 où Z1 et Z2 désignent de l'hydrogène, des restes alkyles ou alké- nyles, aryles ou aralkyles à bas poids mo ' !aire et les sels de ces composés.
    19. - A titre de produit industriel nouveau, la 1-monoamide de l'acide 4-hydroxy-isophtalique et ces sels.
    20.- A titre de produits industriels nouveaux, les composés de formule générale : EMI17.2 où Z1 et Z2 désignent de l'hydrogène et des restes alkyles ou alkéhyles, @ryles ou aralkyles à bas poids moléculaire et les -els de ces commpssés.
    21.- A titre de produits industriels nouveaux, la 3-monoamide de l'acide 4-hydroxy-isophtalique et ses sels.
    22. - A titre de produits industriels nouveaux, les composés de formule générale : EMI17.3 <Desc/Clms Page number 18> où l'un des symboles Y1 et Y2 désigne un groupe hydroxyle et l'autre un reste alkyle ou aralkyle.
    23.- A titre de produit industriel nouveau, le 1-mono- méthylester de l'acide 4-hydroxy-isophtalique.
    24.- A titre de produit industriel nouveau, le 3-monométhylester de l'acide 4-hydroxy-isophtalique.
    25.- A titre de produit industriel nouveau, l'acide 3- EMI18.1 cyano-4-hydroxy-benzoIGue
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