BE569338A - - Google Patents

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   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 



  On pute comme on le sait, faire de nombreux parallèles entre l'halo- génation et la   rhodanation   des composés organiques. Pour introduire le radical rhodanique sur des composés   organisques,   on peut en principe utiliser des métho- des tout à fait analogues à celles que l'on met en oeuvre pour introduire un ha-   logèneo   Ainsi,correspondant à l'halogénation directe par un halogène libre, 
 EMI1.2 
 on connaît également une rhodanation directe par le rhodanne libre, N Z C - Sus - o .5 N, ,a cours de laquelle des atomes d'hydrogène fixés sur des atomes de car- bone sont remplacés par des radicaux rhodaniques -S - 0   @   N.

   En outre, de même que l'on peut fixer un   hydracide   halogéné sur une double liaison carbone-carbone, de même on.peut aussi fixer sur celle- ci de   lacide   rhodanique. Par rapport à l'introduction d'un halogène, l'introduction du radical rhodanique présente ce- pendant certaines particularités qui   résultent   de   l'exisence   des formes isomè- res du radical rhodanique (voir la tautomérie des acides rhodanique et isorhoda- 
 EMI1.3 
 ,nique : N S C - sE# NE =, 0 = S).

   C'est pourquoi ne peut en général prévoir avec certitude pour un cas isolé s'il se formera, au cours des réactions mention- 
 EMI1.4 
 nées, un composé rhodanique R - 'lS - G = N, ou bien le composé isorhodanique cor- respondant R - N = C = So Il se forme souvent c8te à o8te les deux types de com- posés, ,pe qui fait qu'il est le plus souvent impossible de trancher avec certi- tude si un composé isorhodanique éventuellement obtenu se forme à l'état primai- re ou s'il est le prudit d'un réarrangement ultérieur. On connaît les trans- 'positions qui se produisent relativement facilement du rhodanate d'allyle en isorhodanate d'allyle (sénévOIS) qui s'accompagnent en outre d'un déplacement de la double liaison carbone-carbone. 



   Cet état de la technique ne permettait absolument pas de prévoir les résultats d'une utilisation des méthodes classiques pour introduire le radical rhodanique sur des composés de la série des stéroïdes, surtout dans le cas où 
 EMI1.5 
 l'on se propose de préparer des composés isorhodaniques de cette série. 



  Dans la série des stéroïdes, on ne connaît principalement jusqu'à présent qu'un seul composé isorhodanique, à savoir le 7-isothiocyanate de cho- lestéryle (voir le brevet anglais 714"624 en date du 26 février 1951 qui fut ob- tenu comme sous-produit secondaire à c8té du composé rhodanique normal par rho- danation directe du cholestérol par du rhodanne libre. D'ailleurs étant donné qu'on ne connaît pas jusqu'à présent l'iso-rhodanne libre,   'il     n'est   pas question d'utiliser   l'isorhodanation   directe comme procédé pour préparer des isorhodano- stéroïdes.

   De même la fixation de l'acide rhodanique tautomère sur des   stéroi-   des non saturés n'as pas semblé tout d'abord convenir très bien pour la prépara- tion d'isorhodano-stéroïdes, quoique, par action d'acide rhodanique sur des olé- fines dans des conditions assurément énergiques qu'on peut à peine envisager d' employer pour des stéroïdes considérablement plus sensibles, il se forme prin- cipalement des composés isorhodaniques (voir Klason : Jo prakt/Chem.(2), tome 35 page 407 (1887) ;   Kharasch :   J. Am. Chem. Soc, tome 59, page 1580 (1937); Nay- lor : J. Chem. Soc. Lpndon (1945) page 247: brevets US ;   2.411.869   en date du 
 EMI1.6 
 6 octobre 1944 et 206890255 en date du 26 février 1952 Brit.

   Rubber Pcoducers Research Assoc. : Rubber   Chemo   Techn. tome 19, pages   34-35   (1946); Luskin : Jo org. Chemistry, tome 21, page 1430   (1956).   



   Par fixation d'acide rhodanique sur des cétones simples aliphatiques 
 EMI1.7 
 et alicycliques non saturées en o,' P, comme l'oxyde de mésytile et les cyclohexé- nones substituées, qui sont notablement plus proches des stéroïdes les plus in-   térssants,   en particulier des.hormones stéroïdes, on doit obtenir des composés rhodaniques normaux d'après les indications de la littérature (voir brevet U.S. 
 EMI1.8 
 2.395-453 en date du 26 février 1944 et Luskin : J. Am. Chemo Soc. tome 78, 'page 4965 (1956). 



   La demanderesse a trouvé   qu'entrai tant   par de l'acide rhodanique 
 EMI1.9 
 des cétostéroides non saturés -dans des conditions relativement douces, à préciser avec encore plus de détails - on fixe l'acide rhodanique sous sa forme tautomère sur la double liaison carbone-carbone qui est en conjugaison avec le 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 groupe cétonique, le radical isorhodanique se mettant en position 0 du groupe cétonique. Il est assez remarquable que dans le cas où la molécule de stéroïde renferme une autre double liaison carbone-carbone isolée, cette double liaison reste alors inaltérée.

   Les   cétostéroïdes   qui servent de matières premières peu- vent aussi   contenir\au   lieu ou en plus des doubles liaisons isolées déjà citées, 
 EMI2.1 
 d'autres substituants comme des groupes oxo isolés et/ou des groupes nydroxyli- ques, et posséder en outre également des chaînes.latérales, par exemple sur l'a- tome C 17. 



   Les   matières   premières   que   l'on utilise de préférence sont les 
 EMI2.2 
 n4-3-céto- les p-3=cêto les /9 1 -12-céto, les A 16¯20-céto-stéroides comme la testostérone, la 4-androstène-il -0l-3o1j-diones la méthyltestostérone, la progestérone, la 11-hy-dro,y-progestérone, l'acétate du corps S de Reichstein, l'acétate d'hydrocortisone, le 3-céto-L14-bis-norcholanate de méthyte laà 1 -an- drostène-17 -01-3-one, l'acétate delj9(11-dehydrohécogenine= laA 6dehydro'preg- nenolone, la6-deh²droprogestérone, etc. 



  Lorsque la molécule de la matière première renferme plusieurs assem- blages cétoniques non saturés en 0(. , , la fixation de l'acide rhodanique peut se faire soit partiellement seulement   sur l'une   soit également sur la totalité des doubles liaisons carbone-carboneconjuguées par rapport aux C-O. 



   Les   isorhodano-stéroides   accessibles selon l'invention, surtout lors- qu'ils portent le radical isorhodanique dans les positions pharmacologiquement intéressantes 1, 5, 9 et 16 sont utilisés comme remèdes ou comme produits inter- médiaires pour la préparation de remèdes. 



   On peut ainsi les prendre par exemple comme produi.ts intermédiaires pour introduire les groupes aminés ou   hydroxyliques   (ou leurs dérivés fonction- nels) sur les positions correspondantes des stéroïdes. 
 EMI2.3 
 



  La réaction,des cétostéroïdes non saturés en 0(. avec l'acide rho- danique s'effectue selon l'invention dans des conditions douces, adaptées à la sensibilité des matières, premières. Il est avantageux d'opérer dans un système à deux phases'en utilisant l'acide rhodanique en solution aqueuse concentrée à environ   25%   et le stéroïde par contre en solution dans un solvant indifférent, 
 EMI2.4 
 non miscible à 1'"élan, de préférence dans un hydrocarbure halogéné comme le chlo- rure de méthylène. Par agitation ou secouage énergique pendant plusieurs heures, on amène les deux phases en contact intime. La réaction s'effectue déjà,à la température ambiante. Il est opportun d'opérer en l'absence d'oxygène et de lu- mière. 



   En raison de la longue durée de la réaction, on doit utiliser un gros excès d'acide rhodanique, corps qui est assez instable en solution aqueuse con- centrée. C'est pourquoi il s'est avéré utile de ne pas mettre en oeuvre tout d'abord en une fois   1''acide   rhodanique à utiliser, mais de remplacer la phase aqueuse en cours   de .réaction,   une ou'plusieurs fois, par des quantités fraîche- ment préparées d'acide rhodanique en solution aqueuse concentrée. 



   Pour réaliser les exemples d'opérations décrits- ci-après, on emploie le mode opératoire général suivant : 
 EMI2.5 
 en dissout 1,0 gr de cétostéroide non saturé en<<, j3 dans 50 c3 de chlorure de méthylène et on secoue la solution pendant 18 heures sous azote à la température ambiante avec 40 cm3 d'une solution aqueuse à environ   25%   d'acide rhodanique   (à   l'abri de la lumière). On neutralise l'acide rhodanique en excès par du bicarbonate de sodium solide jusqu'à réaction faiblement acide, puis on sépare par essorage les produits de polymérisation qui ont précipité. On sépare la phase organique et en réextrait la   phases aqueuse   deux fois avec du chlorure de méthylène.

   On   réunit   les extraits de chlorure de méthylène, on les lave avec une solution de   bicarbonate   de sodium et à l'eau jusqu'à neutralité et absence 
 EMI2.6 
 de rhadanates, en es sèche,sur sulfate de sodium et en les concentre sous pres- sion   réduiteo   

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
Les isorhodano-stéroides restentsouvent sous forme   dtune   huile jau- nâtre que l'on peut habituellement faire rapidement cristalliser en la triturant avec du méthanol, de l'éther ou un mélange acétone-hexane. 



  EXEMPLE 1 
 EMI3.1 
 Acétate de 5-isorhodano-androstane ( ou -testane)-37 ( ,oi-3 oneo (Corps de formule 1 annexée)o 
On fait réagir 11,5 gr d'acétate de testostérone avec de l'acide rho- danique suivant le mode opératoire général. Au bout de 18 heures on remplace l'acide rhodanique par une solution d'acide rhodanique fraîchement préparée et on continue à secouer comme précédemment pendant ;encore 18 heures. Après avoir poursuivi le traitement indiqué ci-avant, on obtient 13,1 gr d'un produit brut huileux, jaune pâle, à partir duquel on peut isoler, après trituration avec un mélange d'éther et d'hexane, 9,9 gr d'un composé cristallin fondant à   127-132 .   



  En le recristallisant rapidement plusieurs fois dans le méthanol, on obtient le 
 EMI3.2 
 composé 5-isorhodanique pur et stable qui fond à 13795-1400 (avec décomposition) (paillettes). Quantité obtenue : 2,7 gro 
 EMI3.3 
 Analyse : C 22H 3103NS ; calculé C = 67,80% trouvé = 67,7% 
H =   8,03%   = 8,1%
N =   3,61'%   = 3,6%
S =   8,25%   8,1%   ([alpha])D=   ,+43  (chlorure de méthylène, c = 1,03) 
 EMI3.4 
 IR \ Dr = 4,8yOU-NOS) bande conique, large, très intense) max 
 EMI3.5 
 / 5,79 (acétate) / 5,83 (3-céto) -Schulter / 8,03 (acétate) / UV :

   248= 1540 (caractéristique pour -N=0mS)   MeOH#206 =   3640   :Ni   spectre ultraviolet, ni au spectre infrarouge, il n'y a trace   de 4-3-cétone   non   transformée   EXEMPLE 2 
 EMI3.6 
 5isarhodano-17 méthyl-endrostane (ou -testane)-17 fi -ol-3-one. (Corps de for-   mule' 2   annexée). 



   On fait réagir 10,0 gr de méthyltestostérone avec de l'acide rhoda- nique en solution aqueuse suivant le mode opératoire général ;   au.bout   de 18 heures on sépare la solution aqueuse d'acide et on la remplace par une solution fraîchement préparée d'acide rhodanique. On prolonge la durée de réaction de nouveau de 18 heures, jusqu'à 36 heures au total. Après le traitement usuel, on obtient 11,0 gr d'un produi,t jaunâtre et mousseux oui cristallise après tritura- tion avec un mélange d'éther, d'acétone et d'hexane; point de fusion :  131-138    
 EMI3.7 
 (9,1 gr)o Après recristallisation dans un mélange acétate dtéthy1e-hexane et deux fois dans un mélange acétone-hexane, on obtient 2,7 gr de llisorhodanate pur; point de fusion 145-148  (avec décomposition). 



  Analyse : 021H3102NS ; calculé C = 69,80job trouvé 0 = 70,2% 
H =   8,64%   H = 8,9% 
N =   3,86%   N =   4,0%   
S =   8,87%   S = 8,8%   ([alpha])27D  = + 12  (chlorure de méthylène, c = 1,03) 
 EMI3.8 
 '3R :AKBr = g, 93? (OH) / 4,67-4, 71 a. (-NOS) large bande conique très intense max 15,83a (3moéto) /I UV   :# Me0H 249     = 2140   (caractéristique ppur -N=C=S) 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 207 = 3030 Ni au spectre ultra-violet, ni au spectre infrarouge, il n'y a trace ds 4-3-cê- tone non transformée. 



    EXEMPLE   3 
 EMI4.2 
 5-isorhoclano-anclrostane (ou -estane)-11- -ol-3,17-dione)o (corps de formule 3 annexée). 



  A partir de 4,8 gr de Q 4-andros%ane-11 -7.-3o1'j-dïone, on obtient suivant le mode opératoire général 6,0 gr de produit   brut;   après une triple re- cristallisation dans un mélange acétate   d'éthyle-hexane   on obtient 0,9 gr de 5- 
 EMI4.3 
 isorhodano-androstane (ou -%estane)-11 p -ol-3017-dione pure; point de fusion   150-151   (aiguilles incolores). 
 EMI4.4 
 Analyse : C20H203N i;

   Calculé C = 66,43% trouvé = 66,6% H =   7,53%   7,4% 
 EMI4.5 
 N = .3,88% = 3,7% s = 8,87% = 8,6% [7 = + 144  (chlorure de méthylène, e = 1,Q25) IR = 2,92 J1- (OR) / 4,77}J- (-NOS) large bande.conique très intens / 5,79- âeOH 5 83 ( (3- et 17-céto) U a x 246 = 202(caracéris-ique pour -N=C=S ) j 4 2024 (caractéristique pour -N=O=S) M60H 2650 C 207   = 2650   
 EMI4.6 
 Ni au spectre ultraviolet, ni au spectre infrarouge, il n'y a trace de 4-3-cé- tone non transformée, EXEMPLE 4 
 EMI4.7 
 Acétate de .16 j3 -ishedano-Q 5-regnène-3 -0l-20-onea icorps de formule 4 annexée) A partir de 8,3 gr d'acétate de , 1:

  1 1'6 -déhydropregnenolone, on obtient suivant le mode opératoire général 9,5 gr de produit brut, qui, trituré avec du 
 EMI4.8 
 méthanol, donne 7,8 gr d'un produit cristallisé fondant à 112-l17 0 Après une double   recristallisation   dans le méthanol le composé isorhodanique est pur : quantité obtenue :  t 6,9   gr; point de fusion :118-120 . 
 EMI4.9 
 Analyse c24n3303NS '; calculé C = 69,36% trouvé = 69,1% H = 8,00% = 8,1% N =   3,37%   = 3,4% S 7,71% = 7,6% 
 EMI4.10 
 J;I]7 = -23  (Chlorure de méthylène, c = 1,03) IR sa = 4, 62 t.

   Schulter; 4 761a (-NOS) large bande conique très intense / max à (0oétate)/ 5,86,i (20-oêto)/ 8,07 n (acétate)/ 9,68,g (acéta- MeOH te) / 
 EMI4.11 
 UV :[1 = 1250 (caractéristique pour -N=C=S) MeOH =2520 
 EMI4.12 
 6 208 = 2520 rMeOE 130'S G 285 = 1,30,5 16 Ni au spectre ultraviolet, ni au spectre infrarouge, il n'y a trace de -20-cé- tone non   transferméeo   EXEMPLE 5 
 EMI4.13 
 5016 p -di-issrhodano-pregnaze-(ou ailopoeegnane)-3020-dioneo 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 (corps de formule 5 annexée). 



   On fait réagir selon le mode opératoire général 5,0 gr   de   16 dehy16 droprogestérone avec de l'acide rhodanique; l'addition sur la double   liaison #   est terminée au bout d'environ 3 heures. Pour achever l'addition sur la double   liaison,64,   on remplace au bout de 18 heures la solution d'acide rhodanique par un acide rhodanique frais à 25%, et la durée de la réaction s'élève au total   à   36 heures. 



   On traite le résidu amorphe et mousseux (6,3 gr) par du méthanol à la température d'ébullition. On le décante encore chaud du rés,idu blanc qui a précipité, on le lave encore deux fois avec un peu de méthanol chaud et on décan- te chaque fois. 
 EMI5.1 
 quantité obtenue s 1,2 gr; point de fusion: 166-1690.

   Après recristallisation dans le méthanol, on obtient 0,95 gr de composé di-isorhodanique pur fondant à   186-186,5 .   
 EMI5.2 
 Ana,lYj3.e : e?3H30 0 2N2S:2 ; calculé C = 64,16% trouvé = 64,!% H =   7,03%   7,2% 
N =   6,51%   = 6,9% 
S =   14,89%     = 14,7%   
 EMI5.3 
 -0{7;8= +17  chlorure de méthylène, o = 1,01) 2R r = 4,75 u (-mcs) large bande conique très intense/ 5,84-5,87H (3- et max 20-ceto)/ UV t2:8 = 2800 (caractéristique pour -N=O=S) 2ô5H - 5940 205 5940 spectre infiarouge, n'y trace Ni au spectre ultraviolet, ni au spectre infrarouge, il n'y a trace de,d4-3-cé- tone ou   de ± -   20-cétone non transformée. 



  EXEMPLE 6 
 EMI5.4 
 Caproate de 5isorhodano.. une- (ou -allopregnane)-17-0l-3o20-dioneo (corps de formule 6 annexée). 



   On fait réagir selon le mode opératoire général indiqué plus haut 
 EMI5.5 
 10 gr de caproate de 17 /-hydroxyp ogestérone avec de l'acide rhodanique à 25%; au bout de 20-heures on renouvelle l'acide et secoue encore pendant 20 heures. 



   (Comme acide rhodanique on utilise soit un acide distillé soit un mélange d'une solution de rhodanate alcalin et d'acide sulfurique dilué à la concentration cor- respondante). 



   A partir du résidu huileux obtenu lors du traitement décrit au début, on obtient par trituration avec de l'éther absolu 4,0 gr de produit brut cristal- lisé; on récupère dans les eaux mères de la matière première   inattaquéeo-   On   @   recristallise le produit brut cristallin deux fois dans le méthanol et une fois dans l'éther   isopropylique.   On obtient 2,1 gr de 5-isorhodanostéroide pur fon- dant à 158-159,5  avec décomposition. 
 EMI5.6 
 



  Analyse s C28H°04NS; calculé C = 68,96% trouvé = 69,0% Ho 8,47% = 8,6%- 
N =   2,87%   = 3,0% 
S = 6,57% = 6,8% 
 EMI5.7 
 [c{7 2 = + 56  (chlorure de méthylène, c g 1,09) IR : r - 4 9 $3 u (-NOS) large bande conique très intense/ 5, 82m5, 87 /tz (3-,20- max et ester-00)/ 8,53u (C-0-caproate)/ uv 49H 1530 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 
 EMI6.1 
 imeoh 2950 206 = 2950 Ni au spectre ultraviolet, ni au spectre infrarouge, il nry a trace dej°-3-cé- tone non   transformée.   



  EXEMPLE 7 
 EMI6.2 
 l-.sorhodan-andrestane-3.7 -ol-3-one. 



  (corps de formule 7 annexée). 



  On dissout 1,2 go de 1-andrastêne-l7 -ol-3-one dans 60 om3 de chlo- rure de méthylène et on la traite pendant 18 heures selon le mode opératoire gé- néral avec 50 cm3 d'une solution aqueuse   à   8% d'acide rhodanique dans de l'acide 
 EMI6.3 
 sulfurique' dilué en excès. On recristallise le J>r 0 dui t . réactionnel brut amorphe dans'un mélange éther iseprepylique-acétoneo On obtient 1,0 gr de produit qui fond à 125-126  (a-tee décomposition) Analyse : f C20H2902NS; calculé 0 69,,13% trouvé =-69.5% H = 8,41% = 8,6% N   4,03%   = 4,1% S =   9,23%   9,2% 
 EMI6.4 
 [01]1 = +loup (chlorure de méthylène, c = 1,00) IR tÀf/f1 * 2s93a.

   (OR)/ 4,82 1 (-NOS) large bande conique très intense/ 5r83Z .SoH (3-cétene)/ :llbll *lill  r :é 247 = 1190 MEOH- 2340 
207 =   2340   
1 Ni au spectre   ultraviolet,   ni au spectre infrarouge, il n'y a trace   de.1).   -3-cétone non transformée. 



  EXEMPLE 8 
 EMI6.5 
 5-iseihodano-19-nqz-lé à-méthyl-anàrostane-(ou -testane)-17 P -ol-3-one. 



  (corps de fermule 8 annexée). 
 EMI6.6 
 On dissout 8 gr de 19-ner-17ql -méthyltestostérone dans 400 cm3 de chlorure de méthylène et on la traite selon le mode opératoire général avec - 320 cm3 d'une solution aqueuse à   8%   d'acide rhodanique dans de l'acide sulfurique 
 EMI6.7 
 dilué en excès. Leadditien de l'acide rhodanique sur la double liaison2à4 est pratiquement terminée en 2 heures Quantité de produit b1'ij..t obtenu s 10'3 gr.

   On en tire par cristallisation dans un mélange acétone-hexane 6,6 gr de   19-nor-   5-isorhodanate pur qui fond à   120,5-122,5    (avec décomposition). 
 EMI6.8 
 Analyse : s C20H202NS calculé C = 69,13% trouvé = 6gt2% H =   8,41%   = 8,7% N = 4,03% = 4,1% S =   9,23%   = 9,2% 
 EMI6.9 
 C"J D2 = +39 chlorure de méthylène, 'c = 1,09) IR ,. 2,88 J1 (ohm 4,83;a; et 5,05 u (-nis) large bande conique très inten- se/ 5,82 (3-cétones UV :e: 247 = 1290 GH = 2290 Aucune trace ni au spectre ultraviolet ni au spectre infrarouge de 4-3-céto- ne non transformée. 



    EXEMPLE 9    
 EMI6.10 
 5-is0rheda.no-19-n017 -éthynyl-androstane-(ou -test.ne)-17-0l-3-o.eo 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 (corps de formule 9 annexée) 
 EMI7.1 
 On fait réagir comme aux exemples 7 et 8, 5,0 gr de 19-nor-17G/-éthy-   nyl-testostérone   avec de l'acide rhodanique à 8%. A partir de 6,6 gr de produit brut, on obtient par recristallisation dans un mélange acétone-hexane 5,0 gr de 
 EMI7.2 
 5-isorhodano-19-nor-stéreide; point de fusion : 155-157  (avec décomposition). 
 EMI7.3 
 



  Analyse : C21H2702NS ; calculé C = 70,55% trouvé = 70,6% S = 7,61$ = 7.9% N = 3,2% = 3,9% [4 2 m + 46  (chlorure de méthylène, c = 1,02) IR KBr "" 3,01 n (OH)/ 3, 13 .lu (-0  i CE) / q.,87u. (-NOS)' large bande conique max très intense/ 5,89-5,91 (3-cétone)7   UV : @247 =   1240 
 EMI7.4 
 f; R '" 1940 Ni au spectre ultraviolet, ni au spectre infrarouge, il n'y a trace   de #4-3-cé-   tone non   transformée.   



  EXEMPLE 10 
 EMI7.5 
 acétate de 5-isorhodano-19-nor-17o( -éthynyl-androstane- (ou -testane)-17 -ol- 3-one. 



  (corps de formule 10 annexée) 
 EMI7.6 
 On dissout 5,0 gr d'acétate de 17o{-éthynyl-l9-nor-testostérone dans 250 cm3 de chloroforme et on le secoue pendant 6 heures sous azote avec une so- lution d'acide rhodanique (provenant de 130 cm3 d'une solution de   rhodanate   d'am- monium   à.60%+   70 cm3 d'acide sulfurique à 73%).

   Après le traitement'général on obtient 6,0 gr de produit   brut   que l'on recristallise dans l'éther isopropylique 
 EMI7.7 
 avec addition d'un peu d'acétone< On obtient 4,9 gr 4'acétate de 5-isorhodano- l9-nor-17< -éthynyl-androstane-(ou (tetane)-17 -ol-3-one pur, (corps qui fond à 1°9m1°3..(vec décomposition) Analyse : C23R2903NS ; calculé 0 == 69,05% trouvé = 69,0% 
H = 7,29% = 7,5% 
N 3,50% = 3,6% 
S = 8,02% = 8,2% 
 EMI7.8 
 2 = +320 (chlorure de méthylène, c = 1,00) IR 'l\I#r = 3,03 jn (éthynyl-)°,80 .Z.z et 4,91)l (-NCS)/5,03 (sahuitei)/5,75/ (0= max 0aceta.te)I5,83 )a. (20-eétone7,9u, 8,03u, 8,14)1 (acétate) et 9,74 n (acétate)/   :# MeOH246 =   1440 
 EMI7.9 
 tR "" 7010 Plus aucune trace de 4-3-cétone EXEMPLE 11 Oenanthate de 5-isorhodano-19-nor=17o(-éthynyl=androstane-(ou -testane) -17 Lol 3-one. 



  (Corps de formule 11 annexée) , 
 EMI7.10 
 On traite 5,0 gr d'oenanthate de l7o(-éthynyl-19-nor-testostérone comme. on l'a décrit à l'exemple 10, pendant 6 heures avec   de   l'acide rhodanique. 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 



  A partir de 5,4 gr de Produit brut, on obtient par recristallisation dans un mé- 
 EMI8.1 
 lange éther isoprepylique-acétone 5,2 gr d'oenanthate de 5-isorhodano I,ß nori7of-éthynyi-andrestane-(ou -testane)- 17 -ol-3-one pur; pdint de fusion : 125-126,5 . 



  Analyse : C28H3903JS ; f calulé C - 71,60% trouvé = 71,8% H =   8,31%   = 8,3% N =   2,98%   2,7% s =   6,83%   = 6,4% 
 EMI8.2 
 [0{72 = +3,.  (chlorure de méthylène, c = 1,00) IR :ÀI#r = 3,05,,u (âthynyl-}/4,89 et 5,03 ? (-NCS)/5e77 ? (C=0--ester)/5,83,. (3max cétone isolée)/9,76}l (C=0, ester). 



    UV : # MeOH246 = 1490 #MeOH   
205 = 3550 
 EMI8.3 
 Plus trace de4-3-cé-ne EXEMPLE y2 l On disseut 2,0 gr de ï9-nr-17-méthyltestostérane dans 100 cm3 d' acétone et on ajoute une solution diacide rhodanique (provenant de 28,5 gr de rhodanate   d'ammonium   dans 20 cm3 d'eau   +   9,5 cm3 d'acide sulfurique à   96%   dans 20 cm3   d'eau).   On laisse reposer 4 heures à la température ambiante, on dilue ensuite avec 2 litres   d'eau   et on extrait à l'acétate d'éthyle après neutralisa- tion. On lave les extraits   jusqu'à   neutralité et absence de rhodanate, on les sèche sur sulfate de sodium et les concentre sous pression réduite.

   A partir de   2,6   gr de produit brut on obtient après recristallisation dans un mélange   acéto-   
 EMI8.4 
 ne-hexmo 2,1 gr de 5-istrâano-19-nr-17 -éthyl-andrstane-(ou -tes%ane)-17 #   -el-3-one   pratiquement pure ; point de fusion :   117-118    (avec décomposition).' 
Les constantes physiques concordent avec celles indiquées à l'exem- ple 8. 



   REVENDICATIONS. 
 EMI8.5 
 



  1. Procédé de préparation âtisorhodano-stérolâese procédé selon le- quel on fait agir sur des oéto-stéroïdes non saturés en -. P des solutions aqueu- ses concentrées d'acide rhodanique dans des conditions douces.

Claims (1)

  1. 2. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'on-fait EMI8.6 réagir l'acide rhodanique sur les céto-stéroldes dissous dans un solvant organi- que indifférent, nen miscible à l'eau, dans un système à deux'phases.
    3. Lés ise-rhodano-stéroldes dont le radical isorhodanique se trouve en positien p par rapport à un groupe cétonique.
    4. Les isorhodano-stéroldes obtenus par action d'acide rhodanique sur des cé%o-stéier&es non saturés ené, p tels que : l'acétate de testostérone, la méthyltestostérone,, lad°-andros-éne-11 -01317-3iane l'acétate de 16-dé- \1Ydr&-prégnéubJa&, la 1 déhydroproges térone, le caproate de 17 ' hßdoy-pro- gestérone, la. ,Lal-andros tène-1j -01-3-one la 17é-méthµ1-19-nor%estéràne, la 1701-éthynyl-19-nertstestérene, l'acétate de 17( -éthynyl-19-norteststérone l'oenanthate de 17-é-harnyl-l-nrtests-é,rone.
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