CA1146559A - Procede de preparation de nouveaux derives du tetrahydropyridin-4-yl indole et de leurs sels - Google Patents

Procede de preparation de nouveaux derives du tetrahydropyridin-4-yl indole et de leurs sels

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Lucien Nedelec
Jacques Guillaume
Claude Dumont
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Sanofi Aventis France
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Roussel Uclaf SA
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Abstract

L'invention concerne un procédé de préparation des produits de formule I: (I) <IMG> où R est méthylthio et R1 et R2 sont hydrogène ou alcoyle de 1 à 3 carbones, ainsi que de leurs sels d'addition non toxiques avec les acides pharmaceutiquement acceptables. Les produits de formule I sont doués de propriétés antidépressives, antiparkinsonniennes et antiémétiques

Description

La présente invention a pour objet un procédé de pré-paration de nouveaux dérivés du tétrahydropyridin~4-yl indole t' et de leurs sels d'addition n~n toxiques avec les acides miné-raux ou organiques, pharrnaceutiquement acceptables, répondant à la formule I :

~ N -H

dans laquelle ~ représente un radical méthylthio et Rl et ~2 représen~e un atome d'hydrogène ou un radical alcoyle renferman-t de 1 ~ 3 atomes de carbone.
Dans la formule générale I et dans ce qui suit, le terme radical alcoyle renfermant de 1 à 3 atomes de carbone r désigne, par exemple, un radical méthyle, éthyle ou propyle.
Le substituant R peut être en toutes positions de l'indole, mais de préférence en position 5 ou 6, et en parti-culier en position 5.
Les sels d'addition avec les acides minéraux ou orga-niques peuvent être, par exemple, les sels formés avec les acides chlorhydrique, bromhydrique, nitrique, sulfurique, phos- ;
phorique, acétique, formique, propionique, benzo~que, malélque, furnarique, succinique, tartrique, citrique, oxalique, glyoxy-lique, aspartique, alcane sulfoniques tels que les acides ou ~thane sulfoniques, arylsul~oniques, tels que les acides ben-zène ou paratoluène sulfoniques et arylcarboxyliques.
Parmi les produits obtenus par le procédé, objet de p l'invention, on peut citer notamrnent les dérivés répondant à
la formule I ci-dessus ainsi que leurs sels d'addition non to-xiques avec les acides minéraux ou organiques, pharmaceutique-rr~

~4~S~i~

ment acceptables, caractérisés en ce que, dans ladit.e formule I, Rl et R2 représentent un atome d'hydrogène.
Parmi ceux-ci, on peut citer tout par-ticulièrement le 5-méthylthio 3-(1,2,3,6-tétrahydropyridin-4-yl) lH-indole ainsi que ses sels d'addition non toxiques avec les acides mi-néraux ou organiques pharmaceutiquement acceptables.
Le procédé de préparation des dérivés de formule I, ainsi que de leurs sels, objet de l'invention est caractérisé
en ce que l'on fai-t réagir un produit de formule II :

R f Rl dans laquelle R, Rl et R2 ont la signification déjà indiquée, avec le chlorhydrate de 4-pipéridone en milieu alcalin ou en milieu acide, pour obtenir un dérivé de formule I que l'on isole et, le cas échéant, l'on salifie.

Dans des conditions preférentielles de mise en oeuvre de l'invention, le procédé de préparation ci-dessus décrit est caractérisé en ce que la réaction du produit de formule II
avec le chlorhydrate de 4-pipéridone est effectuée dans la po-tasse méthanolique 2N, mais on peut utiliser également la soude ou un alcoolate alcalin.

La réaction est avantageusement réalisée au reflux du mélange réactionnel.

Lorsque la position 1 ou 2 de l'indole est substituée, la réaction du produit de formule II avec le chlorhydr~te de 4-pipéridone est de préférence réalisée en milieu acide, on utilise avantageusement l'acide acétique.
Les dérlvés de formule I présentent un caractère basique.

655~

On peut avantaqeusernent préparer les sels dladdi-tion des déri-vées de formule I en ~aisant réagir en proportions sensible-ment stoechiométriques, un acide minéral ou organ.ique avec ledit dérivé de formule I. Les sels peuvent être préparés sans isoler les bases correspondantes.
Les dérivés obtenus par le procédé, objet de la pré-sente invention, possèdent de très intéressantes propriétés pharmacologiques , ils son-t doués no-tamment de remarquables propriétés à la fois antidépressives et antiparkinsonni.ennes : 10 ainsi que de propriétés antiémétiques.
Ces propriétés sont illustrées plus loin dans la par-; tie expérimentale.
Ces propriétés jus-tifient l'utilisation des dérivés du tétrahydropyridin-~-yl indole de ~ormule I ainsi que de leurs sels non toxiques pharmaceutiquement acceptables, à ti-tre de médicaments.
Parmi les médicaments, selon l'invention, on retient de préférence, les médicaments caractérisés en ce qu'ils sont constitués par les nouveaux dérivés du tétrahydropyridin-4-yl indole répondant à la formule I dans laquelle Rl et R2 repré-sen sentent un atome d'hydrogène et ~ a la significa-tion déj~ in-diquée ainsi que par leurs sels d'addition non toxiques avec les acides pharmaceutiquement acceptables.
Parmi ces derniers, on retient tout particulièrement le 5-méthylthio 3-(1,2,3,6-tétrahydropyridin-~-yl) lH-indole ainsi que ses sels d'addition non toxiques avec les acides pharmaceutiquement acceptables.
Les médicaments selon l'invention trouvent leur emploi, par exemple, dans le traitemen-t des troubles physiques, des troubles du comportement, des -troubles caractériels, dans le traitement des états akinétiques et dyskinétiques ainsi que dans le traitement des vomissements et nausées de toutes origines.

~4~

La dose usuelle variable selon le prodult utilisé, le sujet traité et l'affection en cause peut ê-tre, par exemple, de 5 à 500 mg par jour par voie orale chez l'homme avec le dérivé de l'exemple 1.
Les dérivés de formule I ainsi que leurs sels d'ad~
dition non toxiques avec les acides pharmaceutiquement accepta-bles, peuvent ainsi être utilisés pour préparer des compositions pharmaceutiquemerlt qui renferment au moins un dérivé précit~ ou l'un de ses sels d'addition non toxiques avec les acides phar-maceutiquement acceptables, à titre de principe actif.

A titre de médicaments, les dérivés répondant à laformule I et leurs sels d'addition non toxiques avec les aci-des pharmaceutiquement acceptables peuvent être incorporés dans des compositions pharmaceutiques destinées à la voie digestive ou parentérale.
Ces compositions pharmaceutiques peuvent être, par exemple solides ou liquides et se présenter sous les formes pharmaceutiques couramment utilisées en médecine humaine, comme, pax exemple, les comprimés simples ou dragéifiés, les gélules, les granulés, les suppositoires, les préparations injectabl.es, elles sont préparées selon les mé-thodes usuelles. Le ou les principes actifs peuvent y être incorporés à des excipients habituellement employés dans ces compositions pharmaceutiques, tels que le talc, la ~omme arabique, le lactose, l'amidon, le stéarate de magnésium, le beurre de cacao, les véhicules a~ueux ou non, les corps gras d'origine animale ou végétale, les dé-rivés paraffiniques, les glycols, les divers agents mouillants, dispersants ou émulsifiants, les conservateurs.
Les produits de formule (II) dans laquelle R répré-sente un radical méthylthio peuvent être préparés en faisantréagir un indole de Eormule (III) :

6~

Br-__ ~ ~ (III) ~ R2 avec le mercaptate cuivreux~
Un exemple d'une telle préparation est donné ci-après dans la partie expérimentale.
Les exemples suivan-ts illus-trent l'invention sans toutefois la limi;ter.

Exemple l_ chlorhydrate du 5-methylthio 3-(1,2,3,6-tétrahydro=
py_ din-4-~1~ lH-indole.
Stade A . 5-methylthlo 3-(1,2,3,6~tétrahydro~yridin-4-yl lH-indole.
_ _ _ _ _ _ On agite sous atmosphère inerte 11,75g de 5-méthylthio lH-indole avec 22,1 g d'hydrate du chlorhydrate de 4~pipéridone et 108 cm3 de potasse mé-thanolique 2N, por-te .La suspension obte-nue pendant 16 heures au reflux, refroidit, verse le mélange dans 1 litre d'eau glacée, agite 15 minutes, filtre, lave à
l'eau, seche, recristallise dans un mélange d'acétate d'éthyle et de méthanol (10 - 3) et obtient I4,8 g de cris-taux jaunes fondant à 210C.
Stade B : Pre~aration du chlorhydrate : -On met en suspension 3 g de la base obtenue au stade précédent dans 300 cm3 d'acétate d'éthyl~, forme le chlorhy-drate à 0-5C par addition d'acéta-te d'éthyle chlorhydrique, filtre, lave à l'acétate d'~-thyle, sèche sous vide et obtient 3 g de cri,staux jaunes fondant à 240C.
Analyse C14 H17 N2 S Cl = 280,82 Calculé : C% 59,88 ~/O 6,10 N% 9 ~ 98 S% 11,42 Cl% 12,62 Trouvé : 59,9 6,1 9,7 11,3 12,6 Préparation du 5-méthylthio llI-indole On porte au re-flux sous agita-tion pendant 5 heures S~9 22,7 g de 5-bromo lH-indole avec 230 cm3 de quinoléine, 34 cm3 de pyridine anhydre et 16 g de méthylmercaptate cuivreux pré-paré selon ENGEL~RDT (J.Med.Chem. II, 329, (1968 refroidit, précipite le mélange dans un litre d'acide chlorhydrique 2N, ajoute un litre d'acétate d'éthyle, filtre décante, lave à
l'acide chlorhydrique 2N et à lleau salée, sèche, chasse les solvants sous pression réduite à 40C et récupère 17,8 g d'huile marron. On purifie l'huile obtenue par chromatographie sur si-lice en éluant par un mélange cyclohexane-benzène (1-1), on obti.en-t 11,75 g d'huile orangée.
Analyse : CgHg NS = 163,243 Calculé : S % 19,64 Trouvé : 19,4.

Exemple 2 :
On a préparé des comprimés répondant à la formule :
-chlorhydrate de 5-méthylthio 3-(1,2,3,6-tétrahydropyridin-4-yl) lH-indole ........................................ 10 mg - Excipient q.s. pour un comprimé terminé à .......... 100 mg (Détail de l'excipient lactose, amidon, talc, stéarate de magnésium).

;55~

Etude pharrnacoloqique :
1) Test de Porso.Lt ______ ________ Les essais sont réalisés sur des lots de 5 souris rnâles d'environ 20 g. Le composé étudié est administré par voie intrapéritonéale.
L'activité antidépressive est évaluée selon le test de Porsolt décrit dans Arch. Int. Pharmacodyn. Therap. 229 -p327(1977).
Les souris sont placées dans un récipient rempli d'eau duquel elles ne peuvent pas s'échapper, ce qui provoque leur immobilité. Les antidépresseurs réduisen-t la durée de cette immobilité~
Le composé de l'exemple 1 réduit fortement l'immobi-li-té des souris à la dose de 4 mg Kg.
2) Test d'antaqonisme vis-à-vis de la catale~sie à la ero-__________. ______________________~_._____ _________ __ chlor~emazine _____ _______ Les essais sont réalisés SU3- des lots de 5 rats mâles de 100 g environ.
Le composé étudié est administré par voie intrapéri-tonéale simultanément avec une dose de 15 mg,Kg de prochlor-pemaæine par voie intrapéritonéale.
La catalepsie est appréciée tou-tes les heures pendant 7 heures suivant le test de croisement des pattes homolatéra-les (BOISSIER, SIMON, Therapie, 1963, 18 1257 - 1277) avec la cotation suivante :
L'animal refuse le croisement des pattes antérieures avec les pattes pos-térieures homolatérales (O), il accepte le croisement recherché seulement d'un coté (0,5), il accepte le croisement des deux côtés (1)~
Le composé de l'exemple 1 s'oppose à la catalepsie induite par la prochlorpemazine a une dose égale à 0,2 mg/K~.
3) Activite_antlemeti~ue.
L'antagonisme vis-à-vis des vomissements provoqués par l'apomorphine est étudié chez le chien (CHEN et ENSOR J. Pharmac.
exp. Therap. 1959, 93, 245-250).
Le nombre des vomissements provoqués par une injection sous-cu-tanée de 0,1 mg/Kg de chlorhydrate d'apomorphine est déterminé sur chaque animal ~ jours avant l'essai.
Le composé étudié, mis en solution aqueuse, es-t ad-ministré par voie sous-cutanée à des doses variables une demi-heure avant le chlorhydrate d'apomorphine.
Le composé de l'exemple 1 réduit d'environ 50% les vomissements provoqués par l'apomorphine à la dose de 1,5 mg/Kg.
4) Etude de la toxicite aiq~e.
La toxicité aig~e est déterminée sur des lots de dix souris pesant 20 g environ auxquelles on administre par voie intrapéritonéale des doses croissantes du composé étudié.
- La mortalité est relevé 48 heures après l'adminis-tration du composé.
La DL50 approchée du composé de l'exemple 1 est égale à 150 mg/Kg.

Claims (7)

Les réalisations de l'invention, au sujet desquelles un droit exclusif de propriété ou de privilège est revendiqué, sont définies comme il suit:
1) Procédé de préparation des nouveaux dérivés du tétrahydropyridin-4-yl indole, répondant à la formule générale:

(I) dans laquelle R représente un radical méthylthio et R1 et R2 représentent un atome d'hydrogène ou un radical alcoyle renfer-mant de 1 à 3 atomes de carbone ainsi que de leurs sels d'addi-tion non toxiques avec les acides minéraux ou organiques pharma-ceutiquement acceptables, caractérisé en ce que l'on fait réagir un produit de formule II:

(II) dans laquelle R, R1 et R2 ont la signification déjà indiquée avec le chlorhydrate de 4-pipéridone en milieu alcalin ou en milieu acide, pour obtenir un dérivé de formule I que l'on isole, et, si désiré, l'on salifie.
2) Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la réaction du produit de formule II avec le chlorhy-drate de 4-pipéridone est effectuée dans la potasse méthanoli-que 2N.
3) Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'on utilise au départ un composé de formule II dans la-quelle R1 et R2 représentent un atome d'hydrogène.
4) Procédé selon la revendication 3 de préparation du 5-méthylthio 3-(1,2,3,6-tetrahydropyridin-4-yl) 1H-indole ainsi que ses sels d'addition non toxiques avec les acides minéraux ou organiques pharmaceutiquement acceptables, ca-ractérisé en ce que l'on utilise au départ un composé de for-mule II dans laquelle R est en position 5 et représente un radical méthylthio.
5) Les dérivés de formule I tels que définis à la re-vendication 1 ainsi que leurs sels d'addition non toxiques avec les acides minéraux ou organiques, pharmaceutiquement accepta-bles, chaque fois qu'ils sont obtenus par un procédé selon la revendication 1 ou 2 ou leurs équivalents chimiques manifestes.
6) Les dérivés de formule I tels que définis à la re-vendication 1 ainsi que leurs sels d'addition avec les acides minéraux ou organiques, chaque fois qu'ils sont obetnus par un procédé selon la revendication 3 ou ses équivalents chimi-ques manifestes.
7) Le 5-méthylthio 3-(1,2,3,6-tétrahydropyridin-4-yl) 1H-indole ainsi que ses sels d'addition non toxiques avec les acides minéraux ou organiques, pharmaceutiquement acceptables, chaque fois qu'ils sont obtenus par un procédé selon la reven-dication 4 ou ses équivalents chimiques manifestes.
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