Procédé pour obtenir de l'uranium métallique à l'état fondu. La présente invention a pour objet un procédé pour obtenir de l'uranium métallique à l'état fondu. Suivant ce procédé, on chauffe un sel haloïde d'uranium, libre d'oxyde, avec un agent réducteur à point d'ébulli tion inférieur à celui de l'uranium, de façon à libérer l'uranium.
L'a-gent réducteur employé sera avanta geusement d'une pureté de sensiblement 100%.
Pour obtenir le sel haloïde à employer, on peut par exemple opérer comme suit: 200 gr d'acétate d'uranyle sont dissous dans de l'eau distillée et passés' par filtra tion dans un récipient tel qu'un seau en bois ou en caoutchouc. On prépare une seconde solution au moyen de 200 gr de fluorure de potassium (ou bien aussi de fluorure de sodium) et cette dernière solution est alors filtrée pour éliminer les impuretés, après quoi les deux solutions filtrées et claires sont intimement mélangées l'une avec l'autre.
A ce mélange de solutions, on ajoute en= suite 60 em@ d'acide fluorhydrique et envi ron 60 cm' d'acide formique ou d'un autre agent réducteur approprié pour produire une cristallisation lente du sel. Aucune précipi tation ne se manifeste lors de l'addition de ces acides et les solutions combinées présenteront. une coloration jaune clair.
La réaction est seulement produite en soumettant la liqueur à l'action de rayons lumineux, par exemple à l'action: de la lumière solaire ou de rayons ultraviolets. Cette exposition à l'action de rayons lumineux se continuera jusqu'à ce que la réaction soit achevée, auquel moment la liqueur devient tout à fait incolore, et sen siblement la totalité des sels d'uranium sera précipitée sous forme d'une masse cristalline de couleur vert-brillant.
La réaction qui a eu lieu est représentée par la formule suivante: UO'dCC2H302)2 + 3gF '-,--' 2gF = KM -1- 2g20 --\- 002 + 2gc2H902. Le précipité peut être séparé de la solu tion par voie de filtration et ensuite être lavé de part en part avec de l'eau distillée pour extraire les produits solubles contenus dans le précipité. après quoi celui-ci est séché par chauffage dans un four approprié.
Après que le précipité a été bien séché, l'eau de cristallisation en est éliminée par fusion. Pour cette opération de fusion, on peut combiner le précipité, qui consiste en fluorure de potassium-uranium, avec un poids égal d'un mélange de parties égales de chlorure de sodium et de chlorure de potas sium. Il est préférable d'employer un mé lange de ce genre au lieu de l'un de ces chlorures seul, pour la raison que ce mélange fond à. une température plus basse et est plus facile à manipuler.
La fusion elle-même peut s'accomplir par chauffage d'un creuset en platine renfermant les substances à l'air au-dessus d'une flamme ouverte, dans un ap pareil de chauffage électrique, ou clans un milieu inerte, tel que de l'hydrogène, les chlorures de sodium et de potassium étant introduits dans le creuset et le fluorure de potassium-uranium y étant peu à. peu ajouté, chaque fois par petite portion, ,jusqu'à ce que la masse en fusion soit parfaitement claire. Lorsque cette condition est atteinte, la fusion du mélange -est achevée et après avoir fermé le creuset, on permet à la masse de se re froidir.
La masse fondue est alors enlevée dia ,creuset et moulue jusqu'à une finesse qui permet son passage à travers un tamis à 200 mailles par cm', à près quoi le produit pulvé rulent est suspendu dans de l'eau distillée et lavé de part en part pour éliminer tout excès en sels sodique et potassique. Le ré sidu est alors filtré, lavé à l'alcool et séché ensuite pendant environ une heure à 150 C dans un four de séchage. Le produit ainsi obtenu, qui est du fluorure de potassium- uranium et qu'on emploiera ensuite comme matière première, a été trouvé comme étant tout à fait libre d'oxyde.
Jusqu'à présent, dans la. préparation (le sels d'uranium, on a éprouvé de sérieuses difficultés pour obtenir un précipité de fluorure d'uranium qui pouvait être filtré et lavé, par suite du fait que le précipité était tellement finement divisé et tellement gélatineux qu'il obstruait les pores du filtre et empêchait la séparation du précipité de la solution Puis,, en raison de la présence d'eau, celle-ci était susceptible de se décom poser et de réagir avec le métal pour for mer des oxydes. Dans la méthode opératoire sus-décrite, ces difficultés sont évitées et on obtient un fluorure d'uranium granulé qui peut être filtré très facilement et qui peut ensuite être fondu et obenu en condition libre d'oxyde.
Pour réduire le fluorure de potassium- uranium e1- pour obtenir une fusion de l'ura nium, on opèrera de préférence de la ma nière suivante: Le sel séché est mélangé dans une pro portion de 10 parties en poids avec 1 i/2 par ties en poids de magnésium, ou tout autre agent réducteur équivalent, tel qu'un alliage de .magnésium et de caleium, ou tout autre métal ou mélange de métaux approprié.
La quantité spécifiée du magnésium peut être considérée comme étant très près de la quan tité théorique du magnésium pour la réduc tion, bien que. en raison du fait que le ma gnésium peut être facilement éliminé au eliauffage, une quantité en excès puisse très bien être employée.
Le sel et l'a.rgent réducteur finement pul vérisé sont ensuite intimement. mélangés dans un mortier et on comprime alors des quantités appropriées de ce mélange dans un moule de fer à une forme convenable pour être aisément manipulé. Le corps comprimé de sel et d'agent réducteur est alors intro duit dans un creuset en molybdène ou autre métal analogue, lequel est placé dans un appareil de chauffage, dans lequel on main tient pendant toute l'opération le vide le plus élevé.
Dans cet appareil, le creuset est lentement porté à la température néces saire .pour produire la, réaction voulue, de préférence par chauffage par induction élec trique: un appareil de chauffage convenant à cet effet étant par exemple décrit dans le brevet suisse no 100060.
Au moment où le creuset atteint la tem pérature du rouge-foncé, la réaction se pro duit et le potassium et le magnésium sont séparés par distillation à l'état de sels. Il est avantageux de continuer le chauffage de la charge pendant quelque temps après que la réaction s'est effectuée, afin de volatiliser les parties des sels qui pourraient rester après la réaction. De plus, il est désirable de pousser la réaction suffisamment . loin pour éliminer pratiquement tout le magné sium libre.
La matière ainsi obtenue est laissée se refroidir tout à fait et peut ensuite être en levée et pulvérisée et être comprimée à nou veau dans un moule plus petit à la forme voulue. La matière ainsi comprimée peut alors être posée sur un support approprié, tel qu'une couche d'oxyde thorique à l'inté rieur de la bobine primaire d'un appareil de chauffage à induction électrique, à haute fréquence, du genre susmentionné, la charge pouvant être chauffée lentement par ce chauffage par induction électrique et ce chauffage se continuant jusqu'à ce que les sels soient volatilisés et qu'il ne reste plus rien que de l'uranium métallique pur qui, dans ces conditions, accuse une conductivité élevée.
Par suite de la contraction que subit la charge, le couplage entre celle-ci et la bobine primaire de l'appareil de chauffage à induc tion tend à devenir lâche et il peut être dé sirable de resserrer ce couplage entre la charge et ladite bobine primaire. Ceci peut être facilement réalisé en permettant à la charge de se refroidir et en l'enlevant alors de l'appareil de chauffage à induction, après quoi la charge, qui est alors un petit lingot (le métal, est introduite dans une bobine plus petite qui est engagée dans l'appareil de chauffage. Les courants à haute fré quence seront alors envoyés à travers cette bobine afin de porter la charge à une tem pérature suffisante pour amener le métal à l'état fondu.
Le produit obtenu sera alors dans un état complètement fondu et homo gène de part en part, et une analyse micro- photographique et chimique a prouvé qu'il était de l'uranium pur à sensiblement 100 %.
Bien que la réduction du fluorure de potassium-uranium au moyen de magnésium pour obtenir l'uranium fondu ait été décrite comme ayant lieu dans plusieurs phases et clans plusieurs bobines de chauffage à in duction, on comprend qu'elle pourrait aussi être réalisée dans une seule opération et dans une seule bobine de chauffage à induc tion, pourvu que la construction soit telle qu'on puisse obtenir les conditions de tem pérature nécessaires pour effectuer la réduc tion et la fusion de l'uranium.
Après que le métal a été porté à une température suffisamment élevée pour le fondre, on le laisse refroidir et on le retire de l'appareil de chauffage.
Le procédé décrit a été trouvé satisfai sant pour produire de l'uranium métallique d'une pureté telle et dans des conditions telles qu'il peut être amené aux formes voulues pour des anticathodes, fils, fila ments, électrodes etc.