CH256509A - Verfahren zur Herstellung von Dehydrocorticosteron. - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Dehydrocorticosteron.

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CH256509A
CH256509A CH256509DA CH256509A CH 256509 A CH256509 A CH 256509A CH 256509D A CH256509D A CH 256509DA CH 256509 A CH256509 A CH 256509A
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    • C07J5/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond
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Description


  Verfahren zur Herstellung von     Dehydrocorticosteron.     
EMI0001.0002     
  
    <B>Es</B> <SEP> wurde <SEP> gefunden, <SEP> dass <SEP> man <SEP> zu <SEP> Dehydro  corticosteron <SEP> gelangen <SEP> kann, <SEP> wenn <SEP> man <SEP> ein
<tb>  mit <SEP> einem <SEP> solchen
<tb>  Oxydationsmittel <SEP> behandelt, <SEP> das <SEP> die <SEP> <B>221-</B>
<tb>  .#I.etliyI..ruppe <SEP> in <SEP> eine <SEP> veresterte <SEP> Carbi#n#ol  gruppe <SEP> umwandelt, <SEP> auf <SEP> das <SEP> Reaktionsprodukt
<tb>  Oxydationsmittel <SEP> einwirkenlässt, <SEP> die <SEP> geeignet
<tb>  .,nd, <SEP> die <SEP> Kernhydroxylgruppe <SEP> in <SEP> 3,-Stellung
<tb>  eine <SEP> Keto-,ru-pl)e <SEP> Überzuführen, <SEP> durch
<tb>  Ilaloo,en-,-inwirl,-un- <SEP> und <SEP> anschliessende <SEP> Halo  --en,w#isserstoffabspaltung <SEP> in <SEP> a-#Stp-Iluno, <SEP> zu
<tb>  dit,

  er <SEP> Keto--ruppe <SEP> eine <SEP> Doppelbindung <SEP> ein  führt <SEP> und <SEP> sühliesslich <SEP> mit <SEP> hydrolysierenden
<tb>  #litte-In <SEP> behandelt.
<tb>  



  Verfa'hren,s,-;emä.ss <SEP> erfolgt <SEP> zunächst <SEP> eine
<tb>  Beliandlung <SEP> des <SEP> Preo#nan-3-ol-11,20-#dions <SEP> mit
<tb>  i-ineni <SEP> die <SEP> 21.-Xiethy#1--ruppe <SEP> in <SEP> eine <SEP> verest-erte
<tb>  ('iti-1)inol-,ruppe <SEP> überführenden <SEP> Mittel, <SEP> wofür
<tb>  z. <SEP> B. <SEP> Bleitetra-a-eylate <SEP> ode--r <SEP> Aryl-jodo-zo-ao-y  kite <SEP> in <SEP> Frage <SEP> kommen, <SEP> beispielsweise <SEP> Blei  tetr,i-aeetat, <SEP> -propionat, <SEP> -butyrat, <SEP> -1)almitat
<tb>  oder <SEP> -benzoat <SEP> bzw. <SEP> Phenyl <SEP> <B>-</B> <SEP> jodoso <SEP> <B>-</B> <SEP> acetat.
<tb>  Diese <SEP> Reaktion <SEP> wird <SEP> vorteilhaft <SEP> in <SEP> Lösungs  1)zw.

   <SEP> Verdünnungsmitteln <SEP> ausgeführt, <SEP> zweck  i <SEP> d <SEP> ässi- <SEP> <B>.</B> <SEP> in <SEP> der <SEP> Carbonsäure, <SEP> die <SEP> dem, <SEP> Säure  rest <SEP> <B>des</B> <SEP> verwendeten <SEP> B#l#eitietra-aeyla,#es <SEP> bzw.
<tb>  Aryl-jo#doso-arylates <SEP> entspricht, <SEP> nämlich <SEP> in
<tb>  Ei-süssio. , <SEP> Propionsäure, <SEP> Butters5.-ure <SEP> bzw. <SEP> Pal  niifin.sätire <SEP> usw., <SEP> gegebenenfalls <SEP> unter <SEP> Zusatz
<tb>  vou <SEP> inerten <SEP> Lösungsmitteln, <SEP> wie <SEP> Benzol.
<tb>  



  <B>Z,</B>
<tb>  Die <SEP> freie <SEP> Kernhydroxylgruppe <SEP> in <SEP> 3-Stel  <B>el</B>
<tb>  lun,- <SEP> des <SEP> Au,#;oang-QN-#toffes <SEP> betc-ili--t <SEP> #sich <SEP> bei
<tb>  n <SEP> <B>#n</B> <SEP> el
<tb>  der <SEP> Einwirkung <SEP> der <SEP> genannten <SEP> Acylate <SEP> über  j-asehender-#,vei.se <SEP> praktiecli <SEP> nieht <SEP> an <SEP> der <SEP> Re-            aktion.    Sie wird durch besondere Einwirkung,  z. B. eines üblichen oxydierenden     bzw.    de  hydrierenden Mittels, in eine     Ketogruppe     übergeführt, z.

   B. mit Chromsäure in Eis  essig, mit     PeTmanganat,    durch Erhitzen mit  Metallen oder     L#letalloxyden    oder mittels     Me-          tallalkoholaten        bzw.        -phenolaten.    in Gegen  wart, von     Carbonylverbindungoen        (Aüet-on,          Cyclohexanon    und dergleichen) oder     durüh     thermische Spaltung ihres     Triarylmethyl-          äthers,

      Anschliessend wird in     a-Stellunc    zur       3-KetogruP-Pe    eine     Doppelbindung    durch       Ilalogenierung    und     naeh-trägliehe        Halogen-          was3erstoffa,-bspa.It-ung    eingeführt.

   Auf das  so erhaltene Produkt werden     stli-liesslieli     zwecks     Verseifung    der veresterten     Ketol-          ,gruppierung        hydrolysierende    Mittel     einwir-          hen        uelassen.    Dabei wird man auf die     rela-          thle        Alkaliempfindlie-likeit    dieser     GrupPie-          runo,    Rücksicht nehmen.

   so     dass    man vorteil  haft mit Säuren oder mit ganz     echwathen     Alkalien, wie     Bicarbanaten,    arbeitet,  Das     Verfahrensp#ro#dukt,    das     J,'-Pregnen-          3,11,2j0-trion-2#l        -ul        (Dehydrocorti-co#steron),    ist  bekannt. Es soll therapeutische     Verwendun.-1-          finden    oder als Zwischenprodukt zur Her  stellung therapeutisch wertvoller Verbindun  gen dienen.  



  <I>Beispiel:</I>  Zur Darstellung des Ausgangsstoffes  kann z. B. folgendermassen verfahren wer  den.     Prec--nan-3,11,2,0-trion        vm,    F.<B>154-156</B>       (er'hältliüh    z. B.     gemä.3    Patent     Nr.   <B>2.51117)</B>  wird in Eisessig entweder mit Palladium      oder wenig Platin     Uydriert,        biss   <B>1</B>     Mol    Was  serstoff aufgenommen ist.

   Das     Hydrierungs-          produkt    wird in üblicher Weise mit etwa  <B>3</B> Teilen     Diaitonin    in     80,5#oio"ssin    Methanol  gefällt     und    die     Fälluna-    durch Lösen in       Pyridin    und     Ausfällenmit    Äther gespalten.  Dieses     Roh#produ),-t    kann direkt verwendet  oder zuerst noch mittels des Chlorids von       Trimethylammonium-es#sigsä,ur,--liydrazi-d    ge  trennt werden, wobei die anfallende, kri  stallisierende     Ketonfraktion    benützt wird.

    Durch Kristallisation oder     eliromatogTa-          phiselie    Reinigung     lässt    sich das     Pregnan-          3,ss-c>1-11,20-dion    in     analysenrei-ner    Form ge  winnen. Es kristallisiert     aus,        Ace-Lon-Äther     in farblosen Nadeln, die bei     IM-)'    schmelzen.

    Zur Reinigung ist auch     daz.        Monoacetat    gut  ,geeignet, das aus     Aeeton-ÄI'her    in farblosen  sechseckigen Prismen kristallisiert, die bei  <B>1619'</B> schmelzen.     Spezifis-che        DreUuncy    des       A-cetates        [a]D   <B>+ 8,99</B> (in Aceton). Durch       Verseifung    liefert es reines     Oxydiketon.     



  <B>ä</B> Teile des -so gewonnenen     Preanan-31ss-          ol-11,20-dions    F.<B>152'</B> werden durch Lösen  in heissem     Tolual    und Eindampfen,     der    Lö  sung im Vakuum getrocknet und 'dann mit  200 Teilen reinstem, wasserfreiem Eisessig  und 12.

   Teilen     Bleitetra-aüetat    24 Stunden  unter     Feu-sshtioke.it#sauss#p-hJuss    auf<B>70,'</B> er  wärmt.     Anechliessend    wird im Vakuum stark  eingeengt     und    der     Rü.ckstand    mit Wasser ver  setzt, wobei Bleioxyd     augfällt.    Die Suspen  sion wird. mehrmals     aründliell    mit Äther       au.s,-;

  escliütt#elt,    die     Auezüge    mit 'Wasser,       Sada.lösung    und !dann nochmals mit Wasser       (rewaschen,    mit     NLat-riumssmlfat    getrocknet und  C  eingedampft Dieses neutrale     Roliproclukt     wird in absolutem Benzol gelöst und     nacli     Zusatz von     Penta-n        durell        0.hromatoa-raphie     <B>C</B>  an einer Säule von     Aluminiumoxyd.    gereinigt.       Ne%len    etwas unverändertem.

   Ausgangsmate  rial erhält man das     Pr-egna.n-3ss-2(I-diol,#-11,20,-          clion-21-monoaoetat,        '.da's    sich     aus    der     Alu-          mininmoxydsäule    mit     Benzerl-Äthergemi6ülien          eluieren        lässt.    Die Verbindung kristallisiert  aus Äther in Blättchen vom F.     176--178P.     



  <B>8,5</B> Teile dieses     M,        onoact-,tates    werden in  <B>100,</B> Teilen     EiGessig    gelöst, mit<B>100-</B> Teilen         2.%-ig,er        Ch-romtrioxyd-EiGessigl#ösung        (=:    2  Teile     Cr0")    versetzt und<B>16</B> Stunden bei 20'  stehen gelassen.

   Hierauf wird im Vakuum bei  <B>30'</B>     Badtemperatur    stark eingeengt, mit Was  ser versetzt     und    mit     Ätker        ausgesthüttelt.     Die mit verdünnter Schwefelsäure,     Sada-          lösung        und    Wasser gewaschene     und    über  Natriumsulfat getrocknete     Atherlösung    wird  stark eingeengt und die bald einsetzende Kri  stallisation durch Zusatz von etwas     Petrol-          äther    möglichst vervollständigt.

   Man erhält       a,uf    diese Weise das     Preonan-3,11,210:-trion-          2)#l-ol-a,cetat    in farblosen Nadeln vom F.<B>153</B>  bis<B>15,59,</B>  Durch     Vermis-,ehen    von<B>10</B>     Vol.-Teilen          Broim    mit 384     Vol.-Teilen    Eisessig wird eine       n-B-re,mlösuno"bereit-et,    ferner werden<B>9,6</B> Teile  des Produktes vom F.     163.-155'    in<B>50</B> Teilen  Eisessig gelöst     und    zunächst mit 2 Tropfen  der obigen Bromlösung versetzt.

   Nach eini  gen Minuten tritt plötzliche     Entfärbung    der  zweiten Lösung ein, worauf man sie unter  Kühlung und Umschwenken langsam mit 48       Vol.-Teilen    der zuerst hergestellten Brom  lösung versetzt, die dabei fast     momentanent-          färbt    wird. Beim Eindampfen im Vakuum  bei<B>25'</B>     Badtemperatur    werden Kristalle er  halten, die mit Äther gewaschen bei<B>180</B> bis  <B>186'</B> schmelzen.. Sie stellen das     4--Brom-          dar.     



       Dieses#        Bromid    wird mit<B>100</B> Teilen     abs.          Pyridin   <B>5</B> Stunden unter     Rückfluss    gekocht.       Na,ch.    Eindampfen im Vakuum wird der Rück  stand in -viel Äther aufgenommen, die Äther  <U>lösung</U> mit wenig verdünnter Salzsäure,     Soda-          lösung    und Wasser gewaschen, über Natrium  sulfat     getrossknet    und eingedampft.

   Der Rück  stand wird mit Hilfe von Aluminiumoxyd       ehromatographisch    gereinigt, wobei die ersten  mit     Benzo,1        eluierten    Anteile tief und un  scharf schmelzende Kristalle geben. Die wei  teren mit Benzol sowie mit     Benzol-Äfliei!          eluierten    Fraktionen geben nach zweimaligem       Umkristalliisieren,    aus     Aoeton-,Ät.her    farblose  Nadeln vom F.     175-178'    und -der     spezifi-          sthen        D.relluno-        [al   <B>"</B>     =:

          +    2110<B>  30</B>     (c          ti   <B>D.</B>  



  <B>0,67G</B> in     Ajoeton).        Es    handelt sieh um das    
EMI0003.0001     
  
    (De  liydi-o,corticosteron-a-cetat). <SEP> Eine <SEP> Probe <SEP> rein  4e## <SEP> natiirl;C-he.s <SEP> Dehydrocort-i-costeron-a!cetat
<tb>  ,(qimilzt <SEP> unter <SEP> denselben <SEP> Bedingungen <SEP> bei
<tb>  <B>el</B>
<tb>  <B>177-17911,</B> <SEP> o-ibt <SEP> keine <SEP> Schmelzpunktdepres  <B>.</B> <SEP> LI
<tb>  sion <SEP> mit <SEP> dem <SEP> Syntlitsen-Produkt <SEP> und <SEP> zeigt
<tb>  d'e <SEP> gleiehe <SEP> spezifisehe <SEP> Drehung. <SEP> Durch <SEP> Ver  mit <SEP> met,hyla-lkoholis#pho-r <SEP> Salzsäure
<tb>  ,oder <SEP> wässerio--nie-thylall-,oliolis-cher <SEP> Kalium  biearbonatlösung <SEP> erhält <SEP> man <SEP> das <SEP> freie <SEP> De  liydi-ocortieesteron <SEP> vom <SEP> F. <SEP> <B>174-180'.</B>
<tb>  



  Züi <SEP> demselben <SEP> Endstoff <SEP> gelangt <SEP> man,
<tb>  wenn <SEP> als <SEP> AusYangsstoff <SEP> Preo#nail-3a-dI-11,20  C <SEP> <B>ZD</B>
<tb>  dion <SEP> verwendet <SEP> -wird, <SEP> das <SEP> z. <SEP> B. <SEP> aus <SEP> Pregnan  3a.11-di, & 1--20--on <SEP> durch <SEP> A.cet-ylierun.-#, <SEP> Oxy  dafion <SEP> und <SEP> nachträgliche <SEP> Verseifung <SEP> gewoli  iien <SEP> werden- <SEP> kann. <SEP> Ferner <SEP> können <SEP> an <SEP> Stelle
<tb>  cles <SEP> Bleitetra-a-ettates <SEP> auch <SEP> andere <SEP> Bleitetra  ZW.Vlate <SEP> bziv. <SEP> Aryl-jodos:o-acylate <SEP> verwendet
<tb>  werden.

Claims (1)

  1. <B>PATENTANSPRUCH:</B> Verfahren zur Henstellung- von Dehydro- n eortieasteron, dadurch gekennzeiahnet, dass EMI0003.0008 man <SEP> ein <SEP> Pregnan-31-ol-11,2#0--.clion <SEP> mit <SEP> einem <tb> Oxydationsmitted <SEP> behandelt, <SEP> da-s <SEP> die <SEP> 21 Methylgruppe <SEP> in <SEP> eine <SEP> veresterte <SEP> Garbinal ,ruppe <SEP> umwand <SEP> -elt, <SEP> auf <SEP> das <SEP> Reaktionsprodukt <tb> Oxydationsmittel <SEP> einwirken <SEP> lässt, <SEP> :
    die <SEP> geeig <B>21 <SEP> zn</B> <tb> ne,t <SEP> sind, <SEP> die <SEP> Kernhydroxylgruppe <SEP> in <SEP> 3-Stel lung <SEP> ineine <SEP> Ketogruppe <SEP> überzuführen, <SEP> dureh <tb> Hal.ogeneinwirkung <SEP> und <SEP> aneehliessen#cle <SEP> Halo genwasserstoffalspaltung <SEP> in <SEP> a-Atellung <SEP> zu <tb> dieser <SEP> Ketogruppe <SEP> eine <SEP> Doppelbindung <SEP> ein führt <SEP> und <SEP> schliesslich <SEP> mit <SEP> hydrolysierenden <tb> Mitte;Iii <SEP> behandelt.
    EMI0003.0009 <B>UNTERANSPRüCIIE:</B> <tb> <B>1.</B> <SEP> Verfahren <SEP> nach <SEP> Patentanspruzh, <SEP> da .durch <SEP> gekennzeidlinet, <SEP> da-ss <SEP> Bleitetra-acetat <tb> als <SEP> Oxydationsmittel <SEP> verwendet <SEP> wird. <tb> 2. <SEP> Verfahren, <SEP> nach, <SEP> Pa.tentansl)ruGh, <SEP> da durch <SEP> gekennzeichnet, <SEP> dass <SEP> dIe <SEP> Hydroxyl gruppe <SEP> in <SEP> mittels <SEP> Chromsäure <SEP> in <tb> eine <SEP> Ketogruppe <SEP> übergeTührt <SEP> wird.
CH256509D 1942-10-07 1942-10-07 Verfahren zur Herstellung von Dehydrocorticosteron. CH256509A (de)

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