CH360691A - Verfahren zur Herstellung neuer Tetrahydro-dioxopyridazine - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer Tetrahydro-dioxopyridazine

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CH360691A
CH360691A CH360691DA CH360691A CH 360691 A CH360691 A CH 360691A CH 360691D A CH360691D A CH 360691DA CH 360691 A CH360691 A CH 360691A
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dioxo
phenyl
methyl
tetrahydropyridazine
aryl
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Jean Dr Druey
Konrad Dr Meier
Alexander Dr Staehelin
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Ciba Geigy
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D237/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings
    • C07D237/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D237/06Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D237/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D237/14Oxygen atoms

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description


      Verfahren    zur Herstellung neuer     Tetrahydro-dioxopyridazine       Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren     zur     Herstellung von     1-Aryl-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetrahydro-          pyridazinen,    die in     2-Stellung    einen niederen     aliphati-          schen    Kohlenwasserstoffrest und     in    einer der Stellun  gen 4 und 5 eine niedrig     aliphatisch        verätherte        Oxy-          gruppe    tragen und gegebenenfalls in 5- bzw.

       4-Stel-          lung    noch einen weiteren     Substituenten    aufweisen.       Arylreste    sind insbesondere höchstens     zweikernige     aromatische Reste,     vorzugsweise        Phenyl,    die auch       Substituenten,    wie z. B. niedere     Alkyl-    oder     Alkoxy-          gruppen,    Halogenatome,     Nitro-    oder     Aminogruppen     aufweisen können.

   Als niedere     aliphatische    Kohlen  wasserstoffreste sind besonders     niedere        Alkylreste,     wie     Methyl    oder Äthyl zu erwähnen. Die niedrig ah  phatisch     verätherte        Oxygruppe    ist besonders eine  niedrige     Alkoxygruppe,    z. B.     Methoxy    oder     Äthoxy.     



  Die neuen     Dioxopyridazine    können ausser der     ver-          ätherten        Oxygruppe    in 4- oder     5-Stellung    noch in     5-          bzw.        4-Stellung    einen weiteren     Substituenten    aufwei  sen, vorzugsweise einen niederen     aliphatischen    Koh  lenwasserstoffrest, wie einen niederen     Alkylrest,    z. B.       Methyl.     



  Die neuen Verbindungen sind sedativ wirksam  und können dementsprechend als Medikamente ver  wendet werden.  



  Besonders     wertvoll    sind     Dioxopyridazine    der For-         mel     
EMI0001.0051     
    worin     R1    eine niedere     Alkoxygruppe    und R2 Wasser  stoff oder     Methyl    darstellt, vor allem das 1-Phenyl-         2-methyl-4-äthoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6        -tetrahydro-pyri-          dazin    der Formel  
EMI0001.0058     
    Das     erfindungsgemässe    Verfahren ist dadurch ge  kennzeichnet, dass man     2-unsubstituierte        1-Aryl-3,6-          dioxo-1,2,3,6-tetrahydro-pyridazine,

      die in 4- oder       5-Stellung    eine niedrig     aliphatisch        verätherte        Oxy-          gruppe    besitzen, und gegebenenfalls in 5- bzw.     4-Stel-          lung    noch einen weiteren     Substituenten    aufweisen, mit  einen niederen     aliphatischen    Kohlenwasserstoffrest  einführenden     Mitteln    behandelt.     Hiezu        kann    man z. B.  diese Verbindungen, vorzugsweise in neutralem oder  saurem Milieu, mit entsprechenden Schwefelsäure  diestern     behandeln.     



  Als     Schwefelsäurediester    kommen hauptsächlich       Dimethyl-    und     Diäthylsulfat    in Frage. Die     Reaktion     wird vorzugsweise bei erhöhter Temperatur, z. B.  zwischen 100 und 200  C, in An- oder Abwesenheit  von Verdünnungsmitteln,     Kondensationsmitteln    oder  Katalysatoren, im offenen oder geschlossenen Gefäss  unter Druck vorgenommen.  



  Die Ausgangsstoffe sind bekannt oder lassen sich  nach an sich     bekannten    Methoden     gewinnen.    Sie kön  nen auch unter den Reaktionsbedingungen selbst er  halten werden. So ist es z. B. möglich, zur     Umsetzung          mit    den     Schwefelsäurediestern    an Stelle der     1-Aryl-          3,6-dioxo-1,2,3,6-tetrahydro-pyridazine,    die in     4-          oder        5-Stellung    eine niedrig     aliphatisch        verätherte          Oxygruppe    enthalten,

   entsprechende     3-Enoläther    oder           -acylate    zu verwenden, aus denen unter den Reak  tionsbedingungen wahrscheinlich intermediär die 3,6  Dioxo-1,2,3,6-tetrahydro-pyridazine entstehen.  



  Die neuen, in 4- oder     5-Stellung    eine niedrig     ali-          phatisch        verätherte        Oxygruppe    tragenden     1-Aryl-3,6-          dioxo-1,2,3,6-tetrahydro-pyridazine    können z.

   B. in       Form    von     pharmazeutischen    Präparaten     Verwendung     finden, welche sie in Mischung mit     einem    für die     ente-          rale,        parenterale    oder     topicale        Applikation    geeigneten  pharmazeutischen organischen oder anorganischen       Trägermaterial    enthalten.  



  In den folgenden Beispielen sind die Tempera  turen in Celsiusgraden angegeben.  



  <I>Beispiel 1</I>  5 g     1-Phenyl-3,5-dimethoxy-6-oxo-1,6-dihydro-          pyridazin    werden mit 15     cm3        Dimethylsulfat    4 Stun  den auf 150-160  (Ölbad) erhitzt. Das Gemisch  wird bei Raumtemperatur mit 150     cm3    gesättigter       Natriumcarbonat-Lösung    und 100     cm3    Wasser     hydro-          lysiert    und das     Umlagerungsprodukt    mit Chloroform       extrahiert.    Nach dem Trocknen des Extraktes und       Abdestillieren    des     Chloroforms    wird der     

  kristalline     Rückstand aus Aceton     umkristallisiert.    Das so erhal  tene     1-Phenyl-2-methyl-5-methoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-          tetrahydro-pyridazin    der Formel  
EMI0002.0036     
         schmilzt    bei 157-157,5 .  



  Das als Ausgangsmaterial verwendete     1-Phenyl-          3,5-dimethoxy-6-oxo-1,6-dihydro-pyridazin        kann        wie     folgt hergestellt werden:  24,1 g     1-Phenyl-3,5-dichlor-6-oxo-1,6-dihydro-          pyridazin    werden mit einer Lösung von 5 g Natrium  in 300     cm3    absolutem     Methanol    16     Stunden    auf 120  bis 130  erhitzt.

   Das Methanol wird hierauf     abdestil-          liert,    der Rückstand mit Wasser versetzt und mit     Me-          thylenchlorid        extrahiert.    Nach dem Trocknen und Ab  destillieren des     Methylenchlorids    wird der verblei  bende kristalline Rückstand aus Methanol umkristal  lisiert. Das so erhaltene     1-Phenyl-3,5-dimethoxy-6-          oxo-1,6-dihydro-pyridazin    bildet farblose, glänzende  Blättchen vom F. 137-137,5 .  



  <I>Beispiel 2</I>  0,6 g     1-Phenyl-5-methoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetra-          hydro-pyridazin        v"erden    mit 6     cm3        Dimethylsulfat    4  Stunden auf 140-145      erhitzt.    Nach dem Abkühlen       wird    das Gemisch mit 40     cm3    gesättigter     Natriumcar-          bonat-Lösung    und 40     cm3    Wasser gerührt, bis das     Di-          rnethylsulfat        hydrolysiert    ist.

   Die klare Lösung wird  mehrmals mit Chloroform     extrahiert,    die     Chloroform-          Lösung    getrocknet und eingedampft. Der Rückstand    ergibt, aus     Methanol    umkristallisiert, farblose Kri  stalle des in Beispiel 1 beschriebenen     1-Phenyl-2-me-          thyl-5-methoxy-3,6    -     dioxo-1,2,3,6-tetrahydro-pyrida-          zins.     



  Das als Ausgangsmaterial verwendete     1-Phenyl-          5        -methoxy-    3,6 -     dioxo    -1,2,3,6     -tetrahydro        -pyridazin     kann wie folgt hergestellt werden:  3,5 g     1-Phenyl-5-chlor-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetra-          hydro-pyridazin    werden mit einer Lösung von 1 g Na  trium in 100     cm3    Methanol im Rohr 12 Stunden auf  120-130  erhitzt. Das Methanol wird     abdestilliert,     der Rückstand mit Salzsäure angesäuert, das kristal  line Rohprodukt     abgenutscht    und aus Methanol um  kristallisiert.

   Das so erhaltene     1-Phenyl-5-methoxy-          3,6-dioxo-1,2,3,6-tetrahydro-pyridazin        kristallisiert    in  farblosen Prismen vom F. 240-243 .  



  <I>Beispiel 3</I>  5 g     1-Phenyl-4-methoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetra-          hydro-pyridazin,    werden in 10     cm3        Dimethylsulfat        1/2     Stunde auf 145-155  erhitzt. Man kühlt die Lösung  ab und giesst sie auf eine gesättigte     Soda-Lösung    (etwa  100     cm3).    Nach zweistündigem Rühren bei Zimmer  temperatur wird die alkalische Lösung mit Chloro  form ausgeschüttelt. Dann dampft man die getrock  nete organische Phase ein und kocht den braunen  Rückstand mit     Petroläther    aus.

   Der unlösliche Anteil  wird aus Essigester     umkristallisiert.    Man erhält so das       1-Phenyl-2-methyl-4-methoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetra-          hydro-pyridazin    vom F. 117-118 .  



  Die     Petroläther-Lösung    wird eingedampft und der  Rückstand aus Essigester umkristallisiert. Man     isoliert     so das     isomere        1-Phenyl-3,4-dimethoxy-pyridazon-(6)     der Formel  
EMI0002.0106     
    in weissen Kristallen vom F. 152,5-154 .  



  Das als Ausgangsmaterial verwendete     1-Phenyl-4-          methoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetrahydro-pyridazin    kann  wie folgt erhalten werden:  23 g     1-Phenyl-4-chlor-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetra-          hydro-pyridazin    werden in 300 cm-' Methanol unter       Rückfluss    zum Sieden erhitzt und tropfenweise mit  einer Lösung, bestehend aus 9,2 g Natrium in  200     cin3    Methanol, versetzt. Das Gemisch wird wei  tere 8 Stunden zum Sieden erhitzt, anschliessend mit  Wasser versetzt und das Methanol     abdestilliert.    Man  filtriert die alkalische Lösung über Tierkohle und       säuert    die noch warme Lösung mit Eisessig an.

   Die  ausgefallenen Kristalle werden     genutscht,    mit Wasser  gewaschen und aus Äthanol umkristallisiert.  



  Man erhält so das     1-Phenyl-4-methoxy-3,6-dioxo-          1,2,3,6-tetrahydro-pyridazin    der Formel    
EMI0003.0001     
    in Form weisser Kristalle vom F. 260-262      (Zers.).     <I>Beispiel 4</I>  In ähnlicher Weise, wie in den vorangegangenen  Beispielen beschrieben, kann man folgende Verbin  dungen erhalten:       1-Phenyl-2-methyl-4-äthoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetra-          hydro-pyridazin,    F. 169-17l ;       1-Phenyl-2-äthyl-4-methoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetra-          hydro-pyridazin,    F. 110-112 ;       1-Phenyl-2-methyl-4-n-butoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetra-          hydro-pyridazin,    F. 116-118 ;

         1-Phenyl-2-äthyl-4-äthoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetra-          hydro-pyridazin,    F. 132-133,5 ;       1-Phenyl-2-methyl-4-n-propoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-          tetrahydro-pyridazin,    F. 144-146 ;       1-Phenyl-2-methyl-4-allyloxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetra-          hydro-pyridazin,    F. 137,5-138,5 ;       1-Phenyl-2-methyl-4-methallyloxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-          tetrahydro-pyridazin,    F. 162-163 ;       1-Phenyl-2-methyl-4-propargyloxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-          tetrahydro-pyridazin,    F. 151,5-152,5 ;

         1-Phenyl-2-methyl-4-isobutoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-          tetrahydro-pyridazin,    F. 151-l52 ;       1-Phenyl-2-methyl-4-(3'-methoxy-l'-butoxy)-3,6-          dioxo-1,2,3,6-tetrahydro-pyridazin,    F. 118,5 bis  119,5 ;       1-Phenyl-2-methyl-4-ss-chloräthoxy-3        ,6-dioxo-          1,2,3,6-tetrahydro-pyridazin,    F. 159,5-161,5 ;       1-p-Chlorphenyl-2-methyl-4-äthoxy-3,6-dioxo-          1,2,3,6-tetrahydro-pyridazin,    F. 164,5-165,5 ;       1-p-Chlorphenyl-2-methyl-4n-propoxy-3,6-dioxo-          1,2,3,6-tetrahydro-pyridazin,    F. 144,5-l45,5 ;

         1-p-Chlorphenyl-2-methyl-4n-butoxy-3,6-dioxo-          1,2,3,6-tetrahydro-pyridazin,    F. 116-118 ;       1-p-Tolyl-2-methyl-4-äthoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetra-          hydro-pyridazin,    F.     164-165;          1-p-Tolyl-2-methyl-4-n-propoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-          tetrahydro-pyridazin,    F. 157-157,5 ;       1-p-Tolyl-2-methyl-4-n-butoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-          tetrahydro-pyridazin,    F. 133-133,5 ;       1-m-Chlorphenyl-2-methyl-4-äthoxy-3,6-dioxo-          1,2,3,6-tetrahydro-pyridazin,    F. 179-180 ;

         1-m-Chlorphenyl-2-methyl-4-n-propoxy-3,6-dioxo-          1,2,3,6-tetrahydro-pyridazin,    F. 139-140 ;         1-Phenyl-2-methyl-4-(2'-äthoxy-äthoxy)-3,6-dioxo-          1,2,3,6-tetrahydro-pyridazin,    F. 106-l07 ;       1-Phenyl-2-äthyl-4-(2'-methoxy-äthoxy)-3,6-dioxo-          1,2,3,6-tetrahydro-pyridazin,    F. 120-121 ;       1-Phenyl-2-äthyl-4-n-butoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetra-          hydro-pyridazin,    F. 91,5-93 ;       1-Phenyl-2-methyl-4-n-hexyloxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-          tetrahydro-pyridazin,    F. 109,5-111 ;

         1-Phenyl-2-methyl-4-(2'-aminoäthoxy)-3,6-dioxo-          1,2,3,6-tetrahydro-pyridazin,    F. 164-166 ;       1-Phenyl-2-methyl-4-ss-oxy-äthoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-          tetrahydro-pyridazin,    F. 171-173;       1-Phenyl-2-methyl-4-isopropoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-          tetrahydro-pyridazin,    F. 158-l60 .

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von 1-Aryl-3,6-dioxo- 1,2,3,6-tetrahydro-pyridazinen, die in 2-Stellung einen niederen aliphatischen Kohlenwasserstoffrest und in einer der Stellungen 4 und 5 eine niedrig aliphatisch verätherte Oxygruppe tragen und gegebenenfalls au sser der verätherten Oxygruppe in 4- oder 5-Stellung noch in 5- bzw. 4-Stellung einen weiteren Substituen- <RTI
    ID="0003.0071"> ten aufweisen, dadurch gekennzeichnet, dass man 2-unsubstituierte 1-Aryl-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetrahydro- pyridazine, die in 4- oder 5-Stellung eine niedrig ali- phatisch verätherte Oxygruppe besitzen und gege benenfalls in 5- bzw.
    4-Stellung noch einen weiteren Substituenten aufweisen, mit einen niederen alipha- tischen Kohlenwasserstoffrest abgebenden Mitteln be handelt. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man die 1-Aryl-3,6-dioxo-1,2,3,6- tetrahydro-pyridazine mit Schwefelsäurediestern um setzt, deren Alkoholrest ein niederer aliphatischer Kohlenwasserstoffrest ist. 2.
    Verfahren nach Patentanspruch und Unteran spruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Umset zung mit dem Schwefelsäurediester in neutralem oder saurem Milieu vorgenommen wird. 3. Verfahren nach Patentanspruch und den Unter ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man mit einem den Methylrest einführenden Mittel behandelt. 4.
    Verfahren nach Patentanspruch und den Unter ansprüchen 1-3, dadurch gekennzeichnet, dass man 1-Phenyl-4 -niederalkoxy- 3,6 - dioxo -1,2,3,6 -tetra- hydro-pyridazine mit einem den Methylrest einführen den Mittel behandelt. 5.
    Verfahren nach Patentanspruch und den Un teransprüchen 1-4, dadurch gekennzeichnet, dass man 1-Phenyl-4-äthoxy-3,6-dioxo-1,2,3,6-tetrahydro- pyridazin mit einem den Methylrest einführenden Mittel behandelt.
CH360691D 1957-05-24 1957-05-24 Verfahren zur Herstellung neuer Tetrahydro-dioxopyridazine CH360691A (de)

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