CH363657A - Verfahren zur Herstellung neuer Benzimidazolyl-essigsäureamide - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer Benzimidazolyl-essigsäureamide

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CH363657A
CH363657A CH4851057A CH4851057A CH363657A CH 363657 A CH363657 A CH 363657A CH 4851057 A CH4851057 A CH 4851057A CH 4851057 A CH4851057 A CH 4851057A CH 363657 A CH363657 A CH 363657A
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benzimidazolyl
acetic acid
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diethylamino
phenyl
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CH4851057A
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Karl Dr Hoffmann
Alfred Dr Hunger
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Ciba Geigy
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  Verfahren zur Herstellung neuer     Benzimidazolyl-essigsäureamide       Gegenstand der Erfindung ist die Herstellung von       Benzimidazolyl-essigsäureamiden    der Formel  
EMI0001.0003     
    oder     in    den Ringen I und     II    substituierten Derivaten  davon, wobei A einen niederen     Alkylenrest    und R  eine tertiäre     Aminogruppe    bedeutet.

   A ist insbeson  dere ein     Äthylenrest    und R eine     gegebenenfalls    durch  ein     Heteroatom    unterbrochene niedere     Alkylenimino-          gruppe,    wie eine     Piperidino-,        Pyrrolidino-    oder     Mor-          pholinogruppe,    besonders aber eine     Di-niederalkyl-          aminogruppe,    vor allem die     Diäthylaminogruppe.    Der  Ring     II    ist vorzugsweise     unsubstituiert    oder in 3- und/  oder     4-Stellung,

      insbesondere     in        4-Stellung,    durch  Halogen,     Niederalkyl-    oder     Niederalkoxygruppen    sub  stituiert.  



  Die neuen Verbindungen und     ihre        Salze    besitzen  gute     analgetische    Wirkung und sollen dementspre  chend als Arzneimittel     Verwendung    finden.  



  Besonders wertvoll sind die     Essigsäureamide    der  Formel  
EMI0001.0032     
    in denen     R1    für Wasserstoff, Halogen,     Niederalkyl       oder     Niederalkoxy        und        R,    für Wasserstoff oder die       Nitrogruppe    steht, vor allem das  a-[     1-(ss-Diäthylamino-äthyl)-5-nitro-          benzimidazolyl-(2)]-a-phenyl-essigsäureamid,     das  a-[ 1-(ss-Diäthylamino-äthyl)-5-nitro       benzimidazolyl-(2)]-a-(p-chlor-phenyl)

  -          essigsäureamid       und das       a-[1-(f        Diäthylamino-äthyl)-benzimidazolyl-          (2)]-a-(p-chlor-phenyl)-essigsäureamid     und deren     Salze.    Diese Verbindungen sind zudem gute       Muskelrelaxantia.     



  Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch ge  kennzeichnet, dass man ein     gegebenenfalls    in den     Ben-          zolkernen    substituiertes       a-Benzimidazolyl-(2)-a-phenyl-essigsäureamid     mit einem reaktionsfähigen Ester eines Alkohols der  Formel       HO-A-R     umsetzt.  



  Reaktionsfähige Ester von Alkoholen der genann  ten Formel sind     insbesondere    solche starker Säuren,  wie der     Halogenwasserstoffsäuren,    oder organischer       Sulfonsäuren,    wie der     p-Toluol-sulfonsäure.    Die     Um-          setzung    wird vorzugsweise     vorgenommen    in Gegen  wart von     Kondensationsmitteln,    insbesondere solcher,  die mit dem       a-Benzimidazolyl-(2)-a-phenyl-acetamid          Metallsalze    zu bilden vermögen, z.

   B. solche von Al  kali- und     Erdalkalimetallen,    beispielsweise Natrium,       Lithium,        Calcium,    ihre     Amide,    Hydride,     Kohlenwas-          serstoffverbindungen,        Alkoholate,    Oxyde oder     Hy-          droxyde,    z.

   B.     Natriumamid,        Natriumhydrid,    Natrium  oxyd oder     -hydroxyd,        Butyllithium,        Phenylkalium,          Phenyllithium,        Kalium-tert.-butylat    oder     Kalium-tert:

            amylat,    oder unter Verwendung von     Metallsalzen    der       Benzimidazolverbindung.         Die Kondensation wird in An- oder Abwesenheit  von     Verdünnungs-        und,/oder    Kondensationsmitteln,  wenn nötig, bei erhöhter Temperatur, im offenen oder  im geschlossenen     Gefäss,    gegebenenfalls unter Druck,  ausgeführt.  



  Je nach der Arbeitsweise erhält man die neuen  Verbindungen in Form der freien Basen oder ihrer       Salze.    Aus den     Salzen    können in an sich bekannter  Weise die freien Basen gewonnen werden. Von letz  teren lassen sich durch Umsetzung mit Säuren, die zur  Bildung therapeutisch     verwendbarer        Salze    geeignet  sind,     Salze    gewinnen, wie z.

   B. der Halogenwasser  stoffsäuren, Schwefelsäure, Salpetersäure, Phosphor  säure,     Rhodanwasserstoffsäure,    Essigsäure,     Propion-          säure,        Oxalsäure,        Malonsäure,    Bernsteinsäure, Äpfel  säure,     Methansulfonsäure,        Äthansulfonsäure,        Oxy-          äthansulfonsäure,    Benzol- oder     Toluolsulfonsäure     oder von therapeutisch wirksamen Säuren.  



  Die Ausgangsstoffe sind bekannt oder     können     nach an sich bekannten Methoden gewonnen werden.  Die neuen Verbindungen können zur Herstellung       pharmazeutischer    Präparate Verwendung finden,  welche sie oder ihre     Salze    in Mischung mit einem für  die     enterale,        parenterale    oder     topicale    Applikation ge  eigneten pharmazeutischen organischen oder anorga  nischen, festen oder flüssigen Trägermaterial enthalten.  



  In den folgenden Beispielen sind die Temperatu  ren in Celsiusgraden angegeben.    <I>Beispiel 1</I>       In    eine gerührte Suspension von 50 g       a-Benzimidazolyl-(2)-a-phenyl-acetamid     in 500     cm3    absolutem     Dioxan    werden in     Portionen     8,8 g gepulvertes     Natriumamid    eingetragen. Dann  wird so lange am     Rückfluss    gekocht, bis keine     Am-          moniak-Entwicklung    mehr feststellbar ist. Darauf wird  bei 60-70  30 g     Diäthylaminoäthylchlorid    ein  getropft und weitere 12 Stunden bei derselben Tempe  ratur gerührt.

   Durch     Zutropfen    von Eisessig wird rest  liches     Natriumamid    zerstört. Hierauf dampft man das  Reaktionsgemisch im Vakuum ein, nimmt in 5n Salz  säure auf und     extrahiert    mit Äther. Die     salzsaure    Lö  sung wird mit     wässrigem    Ammoniak alkalisch     gestellt     und     mit    Chloroform extrahiert.

   Der mit Soda ge  waschene und über     Magnesiumsulfat    getrocknete  Chloroform-Auszug gibt nach Eindampfen und Kri  stallisation aus Äther das       a-[I-(ss-Diäthylamino-äthyl)-benzimidazolyl-(2)]-          a-phenyl-acetamid     der     Formel     
EMI0002.0046     
    als farblose Kristalle vom F. = 136-l37 . Das durch  Versetzen einer     äthanolischen    Lösung der Base     mit          äthanolischer        Salzsäure,    Einengen und Kristallisation  aus     Äthanol-Aceton    gewonnene     Hydrochlorid        schmilzt     unscharf bei 150-160 .  



  Das als Ausgangsstoff verwendete       a-Benzimidazolyl-(2)-a-phenyl-acetamid     kann wie folgt erhalten werden:  54 g     o-Phenylendiamin    und 95 g     Phenylcyanessig-          säureäthylester    werden so lange in einem Kolben mit  absteigendem Kühler auf 200      erwärmt,    bis kein  Äthanol und Wasser mehr     abdestilliert.    Die heisse       Schmelze    wird mit     Äthylenglykolmonoäthyläther    ver  dünnt,     abgenutscht    und mit Äthanol gewaschen.

   Man  erhält so     Benzimidazolyl-(2)-phenyl-acetonitril    in farb  losen     Kristallen    vom F. = 199-200 , 117 g dieses       Nitrils    werden unter Rühren in 360 ml konzentrierte  Schwefelsäure eingetragen. Nach 16stündigem Stehen  bei 25  wird die Mischung langsam in gekühlten     wäss-          rigen    Ammoniak eingerührt. Das ausgefallene       a-Benzimidazolyl-(2)-a-phenyl-acetamid     wird     abfiltriert.    Aus     Chloroform-Methanol    kristallisiert,       schmilzt    es bei 218-219 .

      <I>Beispiel 2</I>  Verwendet man für die in Beispiel 1 beschriebene  Reaktion  a -     Benzimidazolyl-(2)-a-(p-chlor-phenyl)-acetamid     anstatt       a-Benzimidazolyl-(2)-a-phenyl-acetamid,     so     erhält    man nach     analoger    Aufarbeitung das       a-[1-(fl-Diäthylamino-äthyl)-benzimidazolyl-          (2)]-a-(p-chlor-phenyl)-acetamid     in farblosen Kristallen vom F. = 189-190 . Sein wie  in Beispiel 1 hergestelltes Hydrochlorid     schmilzt    bei  174-175 .  



  Das als Ausgangsstoff verwendete  a     -Benzimid'azolyl-(2)-a-(p-chlor-phenyl)-acetamid     kann wie folgt erhalten werden:  In einem     Rührkolben,    versehen mit Tropftrichter  und absteigendem Kühler und verschlossen mit einem       Calciumchlorid-Rohr,    werden     Natriumalkoholat    aus  24 g Natrium, 200 ml     abs.        Toluol,    152 g     p-Chlor-          benzylcyanid    und 600 ml     Diäthylcarbonat    gemischt.

    Dann wird unter Rühren langsam     abdestilliert    und im       gleichen    Tempo     Toluol    (total 600 ml)     zutropfen    ge  lassen. Die     Destillationstemperatur        steigt    dabei von  80  auf 110 .

   Nach beendigtem     Eintropfen    wird noch  2 Stunden bei 110      gerührt.    Nach Abkühlen wird mit  Eiswasser     versetzt,    abgetrennt, die     wässrige    Lösung       sofort    mit Eisessig     neutralisiert,    mit Äther extrahiert,  die Äther-Lösung nach Waschen mit Wasser und  Trocknen mit     Magnesiumsulfat    eingedampft und der       Rückstand    bei 0,12 mm     Hg    destilliert. Man erhält so       p-Chlor-phenylcyanessigsäureäthylester,    Kp. 0,12 113  bis 120 .  



  54 g     o-Phenylendiamin    und 112g     p-Chlor-phenyl-          cyanessigsäureäthylester    werden so lange in einem  Kolben     mit    absteigendem Kühler auf 200      erwärmt,     bis kein Äthanol und Wasser mehr     abdestilliert.    Die      heisse     Schmelze    wird     mit        Äthylenglykolmonoäthyl-          äther        verdünnt,        abgenutscht    und mit     Äthanol    und  Äther gewaschen.

       Man    erhält 80g     Benzimidazolyl-          (2)-p-chlor-phenyl-acetonitril    in farblosen     Kristallen     F. = 204-207 . Die     Verseifung    dieses     Nitrils    wird  analog Beispiel 1 durchgeführt. Das so erhaltene       a-Benzimidazolyl-(2)-a-(p-chlor-phenyl)-acetamid     schmilzt bei 224-232 .

      <I>Beispiel 3</I>  Verwendet man für die in Beispiel 1 beschriebene  Reaktion das       a-Benzimidazolyl-(2)-a-(m-methoxy-phenyl)-          acetamid     anstatt       a-Benzimidazolyl-(2)-a-phenyl-acetamid,     so erhält man nach analoger Aufarbeitung das       a-[1-(.ss-Diäthylamino-äthyl)-benzimidazolyl-          (2)]-a-(m-methoxy-phenyl)-acetamid     vom F. = 153-154  in farblosen Kristallen. Sein wie  in Beispiel 1 hergestelltes Hydrochlorid     schmilzt    bei  162-164 .  



  Das als Ausgangsstoff verwendete       a-Benzimidazolyl-(2)-a-(m-methoxy-phenyl)-          acetamid     kann wie folgt gewonnen werden:  54 g     o-Phenylendiamin    und 109g     m-Methoxy-          phenyl-cyanessigsäureäthylester    werden in     einem    Kol  ben mit absteigendem Kühler so lange auf 200  er  hitzt, bis kein Äthanol und Wasser mehr     abdestilliert.     Die     Schmelze        kristallisiert    auf Zugabe von Methanol.

    Man     erhält    so das     Benzimidazolyl-(2)-m-methoxy-          phenyl-acetonitril    vom F. = 137-139 . 30 g des  selben werden in 90 ml Eisessig und 30     ml    konzen  trierter Schwefelsäure 2 Stunden auf     90-100     er  wärmt, die abgekühlte Lösung in eine gekühlte     wäss-          rige        Ammoniak-Lösung        eingerührt    und der Nieder  schlag     abgenutscht.    Man erhält so das       a-Benzimidazolyl-(2)-a-(m-methoxy-phenyl)-          acetamid     in farblosen Kristallen vom F. = 147-148 .  



  In analoger Weise kann man folgende Verbindun  gen herstellen:       a-[1-(ss-Diäthylamino-äthyl)-5-nitro-          benzimidazolyl-(2)]-a-phenyl-acetamid,     F. 133-137  und dessen Hydrochlorid vom Dop  pelschmelzpunkt 105-115  und 140-160  sowie  a-[ 1-(ss-Diäthylamino-äthyl)-5-nitro       benzimidazolyl-(2)]-a-(4'-chlor-phenyl)-          acetamid,     F. 161-163 , Hydrochlorid F. 150-155 .

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von neuen Benzimid- azolyl-essigsäureamiden der Formel EMI0003.0049 oder in den Ringen I und II substituierten Derivaten davon, wobei A einen niederen Alkylenrest und R eine tertiäre Aminogruppe bedeutet, dadurch gekenn zeichnet, dass man ein gegebenenfalls in den Benzol- kernen substituiertes a-Benzimidazolyl-(2)-a-phenyl- ,
    essigsäureamid mit einem reaktionsfähigen Ester eines Alkohols der Formel HO-A-R (2) umsetzt. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man die erhaltenen basischen Ver bindungen der Formel (1) in ihre Säureadditionssalze überführt. 2.
    Verfahren nach Patentanspruch und Unter anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man Ver bindungen der Formel EMI0003.0067 in denen R1 für Wasserstoff, Halogen, Niederalkyl oder Niederalkoxy und R2 für Wasserstoff oder die Nitrogruppe steht, mit einem fl-Diäthylamino-äthyl- halogenid umsetzt. 3.
    Verfahren nach Patentanspruch und den Unter ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man a - Benzimidazolyl - (2) - a-phenyl-essigsäureamid mit f-Diäthylamino-äthylchlorid umsetzt. 4. Verfahren nach Patentanspruch und den Un teransprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass a-Benzimidazolyl-(2)-a-(p-chlor-phenyl)- essigsäurcamid mit ss-Diäthylamino-äthylehlorid umsetzt. 5.
    Verfahren nach Patentanspruch und den Unter ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man a-[5-Nitro-benzimida.zolyl-(2)]-a-phenyl- essigsäureamid mit fS-Diäthylamino-äthylchlo- rid umsetzt.
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