CH465101A - Verfahren zur Herstellung neuer Küpenfarbstoffe - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer Küpenfarbstoffe

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CH465101A
CH465101A CH475062A CH475062A CH465101A CH 465101 A CH465101 A CH 465101A CH 475062 A CH475062 A CH 475062A CH 475062 A CH475062 A CH 475062A CH 465101 A CH465101 A CH 465101A
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anthraquinone
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sulfonic acid
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aminoanthraquinone
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CH475062A
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Max Dr Staeuble
Istvan Dr Hari
Jost Max
Kurt Dr Weber
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Ciba Geigy
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  Verfahren zur Herstellung neuer     Küpenfarbstoffe       Die vorliegende Erfindung betrifft die     Herstellung     neuer,     wertvoller,    wasserlöslicher     Küpenfarbstoffe,    die  mindestens     eine    in der     Küpe    beständige     Sulfonsäure-          gruppe,    die direkt an ein     Kohlenstoffatom    eines     Anthra-          chinonresteis    gebunden ist, mindestens zwei     Anthrachi-          nonreste,

      die beide jedoch höchstens vier     aneinander     kondensierte Ringe aufweisen, und     mindestens,    eine       Carbonsäureamidgruppe        'enthalten.    Ausser mindestens  einer nicht leicht     abspaftbaren,    das heisst in der     Küpe     beständigen     Sulfonsäuregruppe,    die in einem     Anthra          chinonrest        sitzen    muss, können die Farbstoffe noch die  in     Küpenfarbstoffen    üblichen     Substituenten,    wie z. B.

    Halogenatome,     Al'koxygruppen    oder     Alkylgruppen    so  wie     Reaktivsubstituenten,    die mit sich selbst     oder        mit;     der     Cellülose        eine    chemische Bindung eingehen können,  z.

   B.     Chlortriazinyl    ,     Chlorcyameluryl-,        Chlorpyrimidyl-,          Halogenpyridazon-,        Acrylamid-,        Epoxygruppen,        abspalt-          bare        Sulfatgruppen    und dergleichen, enthalten, müssen  'aber     mindestens,    eine     Carbonsäureamidgruppe,    vorzugs  weise eine sich von     einer        aromatischen        Carbonsäure     ableitende     Acylaminogruppe    aufweisen.

   Besonders     wert-          vol=l        sind    die     Küpenfarbstoffe    der erwähnten Art, die  als einzigen schwefelhaltigen     Substituenten    die     Sulfon-          säuregruppe    aufweisen und vor     allem    diejenigen, die       keine        Azogruppen        aufweisen.     



  Die erfindungsgemässen     Anthrachinonküpenfarbstoffe     enthalten zwei oder mehr     Anthrachinonreste.    Als.  solche sind     hierbei    nicht nur die reinen     9,10-Dioxo-          anthracenringe,    sondern auch     Thiophanthronreste    und  dergleichen     oowie    die     9,10-Dioxoanthracenringe    zu ver  stehen, welche einen einzigen     ankondensierten,

          carbo-          cyclischen    oder     heterocycliischen    Ring aufweisen und  welche     Anthrachinonküpenfarbstoffe        ergeben,    die  durch Reduktion in eine sogenannte     heukoform    oder       Küpe    übergeführt werden, welche eine bessere Affini  tät für natürliche oder regenerierte     Cellulos:efasern    auf  weist als die nicht reduzierte Form, und die sich durch  Oxydation     wieder        in:    das ursprüngliche     chromophore     System zurückführen lässt.

   Die Derivate der sogenannten       Bromaminsäure    (1-Amino-4-bromanthrachinon-2-sulfon-    säure) und allgemein die     1,4-Diaminoanthrachinone,     wie das     4,4'-Diamino-1,1'-dianthrimid,    welche     zwar          reduzierbar    sind, aber keine merklich höhere Affinität  in der reduzierten als     in    der nicht reduzierten Form  aufweisen und deshalb nicht     als        Küpenfarbstoffe    ver  wendet werden, sind somit keine     Anthrachinonküpen-          farbstoffe    im Sinne     der    obigen Definition.  



  In den erfindungsgemässen     Anthrachinonküpenfarb-          stoffen    können die     Anthrachinonreste    direkt, das heisst  über eine     einfache    Bindung oder über eine Doppelbin  dung,     oder    über ein Brückenglied miteinander verbun  den sein. Als solche     Brückenglieder    kommen sowohl       aliphatische    wie vorzugsweise aromatische oder     hetero-          cyclische    Reste in Betracht.

   Vorzugsweise     sind    diese  Brückenglieder in     a-Stellung    beider     Anthrachinonreste     zweckmässig über ein Stickstoffatom gebunden, und sie  weisen mit     Vorteil    keine     Azogruppen    auf.

   Die in den       erfindungsgemässen    Farbstoffen vorhandene     Carbon-          säureamidgruppe    kann die     Rolle    des Brückengliedes  zwischen zwei     Anthrachinonkernen    spielen, die beispiels  weise auch über eine     -NH-Brücke,        -CH=N-N=CH-          Brücke,        Alkyl'en-    oder     Arylendiaminbrücke,    oder über,  einen     Di-    oder     Polycarbonsäurerest,    oder über einen  oder mehrere     Imidazol-,        Triazol-,

          Triazin-,        Cyamelur-          säure,        Pyrimidin-,        Chinazolin-,        Oxazol-,        Thiazol-    oder       Oxdiazolringe    miteinander verbunden sind.  



  Als Beispiele von in Betracht     kommenden        Anthra--          chinonresten        seien    die folgenden genannt:       9,10-Dioxoanthracene,          Thiophanthrone,          Anthrapyrimidine,          Anthrapyridone,          Isothiazolanthrone,          Oxazolanthrachinone,          Thiazolanthrachinone,          Oxdiazolanthrachinone,          Anthrachinonyl'triazole,          Acylaminoanthrachinone,          Pyrazolanthrachinone,

            Pyrazinoanthrachinone,              Benzanthrone    und       Anthrimide.     Zu den neuen Farbstoffen gelangt man, wenn man  mindestens eine     acylierbare        Aminogruppe    aufweisende       Aminoanthrachinone    mit     Acylierungsmitteln    an der       Aminogruppe    so     acyliert,    dass Produkte entstehen, die  mindestens 2     Anthrachinonreste    und eine direkt am       Anthrachinonkern    sitzende     Sulfonsäuregruppe    aufwei  sen;

   falls im zu     acylierenden    Ausgangsstoff keine       -S03H-Gruppe    vorhanden ist, wählt man also solche       Acylierungsmittel,    die neben der     acyl'ierenden    Gruppe       mindestens    eine stabile an ein     Kohlenstoffatom    eines       Anthrachinonkerns    gebundene     Sulfonsäuregruppe    oder  eine unter den     Reaktionsbedingungen    in eine defini  tionsgemäss gebundene     Sulfonsäuregruppe        übergehendD          Gruppierung    enthalten.  



  Es kommen     als    Ausgangsstoffe     Aminoanthrachinone     in Betracht, die mindestens 2     Anthrachinonreste,    je  doch höchstens vier aneinander kondensierte Ringe  und mindestens eine direkt an den     Anthrachinonkern     gebundene     Sulfonsäuregruppen    aufweisen.

       Als    Beispiel  seien hier erwähnt die Verbindungen der Formel  
EMI0002.0030     
    worin     mindestens        ein    X eine     S03H-Gruppe,    mindestens  ein und höchstens zwei der angegebenen übrigen, nicht  benachbarten Symbole X     NHz-Gruppen    bedeuten und  die restlichen Symbole X für     Wasserstoffatome        stehen.,     während R einen     Oxalsäurerest,    einen     Triazinrest    oder  eine Gruppe     -CO-R-CO-    bedeutet,

   worin R einen  höchstens vier     aneinanderkondensierte        Ringe    aufweisen  den     Aryl'enrest    darstellt.  



  Als     Acylierungsmittel    können die     Halogenide    der       Sulfocarbonsäure,    insbesondere     Sulfobenzolcarbonsäure-          chloride    und vor     allem.    die     Sulfochloride    der     Benzol-          carbonsäure        erwähnt    werden.

   Geeignet sind     ebenfalls          Disulfobenzolcarbon!säurechloride,          Sulfofuran-        und:          Sulfothiophencarbonsäurehalogenide,          Sulfonaphthalincarbonsäurehalogenide     und dergleichen sowie innere     Anhydride    von     o,-Carbo#,);y-          benzolsulfonsäuren.     



  Die Umsetzung der     Aminoanthrachinone    mit dem       Acylierungsmittel    kann in einem     indifferenten    organi  schen     Lösungsnü@ttel,    beispielsweise Nitrobenzol, Chlor  benzol oder     o-Dichlorbenzo@f,    bei erhöhter     Temperatur,     gegebenenfalls unter Zusatz von     tertiären    Basen, erfol  gen; sie wird aber mit Vorteil in tertiären Basen, z. B.  in wasserfreien     Pyridinbalsen    oder     in        Pyridin,    vorgenom  men.

   Man wählt     die        Molverhältnisse    der Komponenten  zweckmässig     derart,    dass auf eine     acylierbare        Amino-          gruppe    des     Anthra:chino#nrestes    mindestens eine     Carbon-          säurechloridgruppe    fällt.  



  Wählt man als     Ausgangisfarbstoffe        Aminoanthra-          chinone,    die     keine        H03S-Gruppe    aufweisen, so,     muss     man     als        Acylierungsmittel    ein     Sulfoanthrachinoncarbon-          säurechlorid    mit direkt gebundener     Sulfonsäuregruppe     verwenden.  



  Durch     Acylieren    von     Aminoanthrachinonsulfo@n-          säuren    wie die     1-Amino-aWhrachinon-4-,    -5-, -6-, -7-    oder     -8-sulfonsäure    mit     Anthrachinoncarbon@säurehalo-          geniden,    z. B. mit dem     Isothiazolanthron-2-carbonsäur--          chlorid,        erhält    man     ebenfalls    in einfacher Weise erfin  dungsgemässe     Küpenfarbstoffe.     



  Man kann ebenfalls von     aminogruppenhaltigen          Anthrachinonen    ausgehen, die nicht     mindestens.    zwei,  sondern nur einen     Anthrachiinonkern    aufweisen und  von denen     mindestens    das eine eine     Aminoanthra-          chinonsulfonsäure    mit direkt gebundener     Sulfonsäure     ist,     wenn        man    als     Acylierungsmittel    solche     wählt,    die  zweimal     reagieren,    das heisst solche     Acylierungsrnittel,     die sich von mehrwertigen Säuren,

   z. B. von     Doder          Tricarbonsäuren    der     aromatischen.    Reihe oder falls       acylarninogruppenhalti@ge        Aminoanthrachinone        als    Aus  gangsstoffe verwendet werden, auch von: der     Cyanur-          säure    ableiten. Diese     Acylierungsmittel    reagieren mit  zwei gleichen oder voneinander verschiedenen     Aus-          gangsanthrachinonen,    z.

   B. zwei     1-Aminoanthrachi-          non-4-,    -5- oder     -8-sulfonsäuren,        2-Aminoanthrachinon-          6-sulfonsäuren    oder mit einer solchen     Aminoanthra-          chinonsulfonsäure    und     einem        Aroylaminoanthrachinon     mit     aeylierbarer        Amdinogruppe    zu den     erfindungs-          gemässen,    mindestens zwei     Anthrachinonreste    aufwei  senden     Küpenfarbstoffen.     



  Die gemäss vorliegendem Verfahren erhaltenen  Farbstoffe sind neu. Sie eignen sich zum Färben der       verschiedensten        Materialien,        insbesondere    aber zum  Färben oder     Bedrucken    von Textilmaterialien aus na  türlicher oder regenerierter     Cellulos:

  e    nach den üblichen       Küpenfärbe-    und     Druckverfahren.    Die damit     erhaltenen     Färbungen und     Drucke    sind     in    der Regel chlorecht und  zeichnen sich durch     ausgezeichnete    Licht und     Nass-          echtheiten,    insbesondere eine gute     Sodakochechtheit,     aus.  



  Die mit den erfindungsgemässen Farbstoffen erhal  tenen Färbungen     sind    auch     trockenreinigungsecht    und       migrafionsecht.    Die gefärbten Gewebe können daher  mit Kunstharzen,     beispielsweise        mit        Polyvinylchlorid,          beschichtet    werden" ohne dass der Farbstoff in den  Kunststoff     hineinmigriert,    was besonders bei der       Herstellung    von     Kunstliedern    wichtig ist.  



  Gegenüber den     klassichen        Küpenfarbstoffen    weisen  die     erfindungsgemässen,        permanent    wasserlöslichen       Küpenfarbstoffe    den Vorteil eines besseren     Egalisier-          und        Durchfärbevermögens    auf; in der Apparatefärberei  geben sie auch bei auftretender Schaumbildung keine.  Fehlfärbungen durch Ausscheidung von     reoxydiertem     Farbstoff, und     die    in der Färbung von Wickelkörpern,  z. B.

   Kreuzspulen oder     Tricots    auf der     Haspekufe,    mit  klassischen     Küpenfarbstoffen    nötige     Pigmentierung          fällt    bei den     erfindungsgemässen    Farbstoffen weg;

   sie  können ferner in den rasch verlaufenden     Foulardier-          verfahren        in    Form von Lösungen     verwendet    werden  und brauchen keine     fein        disperse        Handelsform    und  auch keine     spezielle        Teigform,    so dass die damit ver  bundenen Nachteile (Instabilität des Teiges, Staub und       Notwendigkeit        eines    oder mehrerer Arbeitsgänge zur  Herstellung von fein     dispersen    Pulvern) verschwinden.

         Schliesslich    lassen sie sich in der Regel     sehr    leicht, oft  schon bei     Raumtemperatur    und gegebenenfalls mit  milden Reduktionsmitteln     verküpen.    Sie weisen eine  sehr gute Löslichkeit in der     Küpe    auf, und     speziell    auf  regenerierter     Cellul'ose    werden kräftige und sehr egale  Färbungen erhalten, die die     gleiche    Nuance wie die  entsprechenden     Baumwollfärbungen    aufweisen.  



  In den     nachfolgenden    Beispielen bedeuten die Teile,  sofern nichts anderes angegeben wird, Gewichtsteile,      die Prozente Gewichtsprozente, und die Temperaturen  sind in     Celsiusgraden        angegeben.    Zwischen     einem    Ge  wichts- und einem     Volumteil    besteht das gleiche Ver  hältnis wie zwischen Gramm und     Milliliter.     



  <I>Beispiel 1</I>  7,0 Teile     1-Amino-5-benzoylaminoanthrachinon    und  8,0 Teile     Isophthal@äured#ichlorid    werden in<B>100'</B> Teilen  trockenem     Nitrobenzol    über Nacht in einer     Kugel-          mühle    fein     gemahlen.    Zur Vervollständigung der     Äcy-          lierung    erwärmt man dann den Zusatz noch in     einem          Rührkolben    langsam auf 45 , hält bei dieser Tempera  
EMI0003.0016     
    durch     Filtration    isoliert und im Vakuum bei 90  ge  trocknet.  



  Der wasserlösliche Farbstoff färbt Baumwolle und  regenerierte     Cehülose    aufs der     alkalischen        Hydrosulfit-          küpe    in klaren gelben Tönen von sehr guter Chlor-,  Wasch- und     Sodakochechtheit.     



  Denselben Farbstoff erhält man auch, wenn man  zuerst die     1-Amino-        anthrachinon-    5 -     sulfonsäure    in       N-Methyl-pyrrolido#n    mit     Isophthalsäu.redichlorid        mono-          acyliert    und dann mit     1-Amino-5-benzoylaminoanthra-.          chinon    umsetzt.    <I>Färbevorschrift:</I>  0,2     Teile        dein        Farbstoffes    werden in 50 Teilen  heissem     Wasser    gelöst.

   Die     erhaltene    gelbe     Lösung    wird  in eine 50      warme    Lösung von 2 Raumteilen 30     9oliger          Natriumhydroxycllösung    und 1,2 Teilen     Natriüm-          hydrosulfit    in 350     Teilen    Wasser eingegossen; es     kann:     sofort mit 10     Teilen    Baumwolle     eingegangen    und  während 45 Minuten bei 50  unter     Zusatz    von 12  
EMI0003.0048     
    wird in Äther suspendiert, die Suspension zum Sieden  gebracht,     filtriert    und der Filterkuchen getrocknet.

   Der so  so erhaltene     Farbstoff    stellt ein in Wasser klar lösli-    <I>Beispiel 3</I>    Eine Lösung von 3,4     Teilen    des     Natriumsalzes    der       1,4-Diaminoanthrachinon-6-sulfonsäure    in 90 Teilen         tur    1 Stunde und erwärmt     anschliessend        noch    1 Stunde  auf 90 .

       Der    aus, gelben Nadeln bestehende     Kristall-          brei    wird hierauf     abfiltriert,        dass        Nutschgut    mit     Nitro-          benzol,        dann    Aceton gewaschen und im Vakuum bei  40      getrocknet.    4,5     Teile    des so erhaltenen     Monoacy-          lierungsprod'uktes    werden nun in 70,

   Teilen     N-Methyl-          pyrrolidon    bei 90  suspendiert und die Lösung des       Natriumsalzes    von 2,86 Teilen     1-Aminoanthrachinonr          5-sulfonsäure    in 30 Teilen     N-Methyl-pyrrolidon        zugege-.          ben.    Man erwärmt 4 Stunden unter Rühren auf 90 bis  95  und dann noch 2 Stunden auf 120 bis. 125 .

   Nach  dem Erkalten wird der neue Farbstoff der     Formel       Teilen     Na@triumchlorid    gefärbt werden.     Nach        dem     Färben; wird oxydiert, ausgewaschen,     abgesäuert,    gut  gespült und kochend geseift.

      <I>Beispiel 2</I>  Eine feine Suspension von 1,0 Teilen     1-Amino-          anthrachinon-6-sulfonsäure    und 0,8 Teilen     Dicarbon-          säuredichlorid    der Formel  
EMI0003.0087     
    in 20,     Volumteilen        N-Methyl-pyrrolidon    wird 2 Stunden  bei<B>1650</B>     gerührt,    abgekühlt und mit 200 Teilen  Äthanol verdünnt.

   Der nach der üblichen Methode iso  lierte Farbstoff der Formel         ches,        dunkelgelbes    Pulver dar, das Baumwolle nach  der in     Beispiel    1     angegebenen    Methode in     echten        grün-          eichigen        gelben    Tönen färbt.         N-Methylpyrrolidon    wird unter     Rühren    mit 6,0     Teilen          1-Aminoanthrachinon-2-carbonsäurechlorid    versetzt und           alsdann    während 3 Stunden bei 130  und 2 Stunden  bei 150  verrührt.

   Der nach mehrstündigem Rühren  bei     Raumtemperatur        isolierte        Farbstoff    färbt Baum  wolle aus der     Küpe    in bordeauxfarbigen Tönen von  guten     Echtheitseigenschaften;    er entspricht der Formel  
EMI0004.0007     
    <I>Beispiel 4</I>  4,1     Teile    des     Natriumsalzes    der     1-Aminoanthra-          chinon-6-sulfonsäure    werden     in    90     Teilen        N-Methyl-          pyrrolidon    unter     Erwärmen    gelöst.

   Zur erhaltenen Lö  sung gibt man bei 90  3,3 Teile     1,9-Isothiazolanthron-          2-carbonsäurechlorid        hinzu    und erwärmt weiterhin  unter Rühren 4     Stunden    auf 95 bis     100,     und 2 Stun  den auf 130 bis     140 .    Nach dem     Abkühlen    des     Re-          aktionsgemisches    auf Raumtemperatur wird der Farb  stoff der Formel  
EMI0004.0026     
    durch     Filtration        isoliert,        mit        N-Methylpyrrolidon    ge  waschen und im Vakuum bei 80  getrocknet.  



  Baumwolle     und        regenerierte        Cellul'ose    werden aus  der     alkalischen        Hydrosulfiltküpe    in reinen gelben Tönen  von sehr guten     Echtheiten    gefärbt.    <I>Beispiel 6</I>    6,7 Teile 1     Aminoanthrachinon    und 12,0 Teile     Iso-          phthalsäuredichlorid        werden;    in 100 Teilen trockenem       Nitrobenzol    in einer     Kugelmühle    über Nacht gemahlen..

    Die gelbe     kristalline    Suspension führt man in einen       Rührkolben    über, gibt 2,0 Teile     Thionylchlorid        hinzu     und     erwärmt    1     Stunde    auf 40 bis 451 und 1 Stunde  auf 90 bis 95 .

   Nach dem     Abkühlen    auf Raumtempe  ratur wird der aus     Massgelben        Nadeln        bestehende          Kristallbrei        abfiltriert,        mit    Aceton gewaschen und im  Vakuum bei 50      getrocknet.     
EMI0004.0057     
    durch     Filtration    isoliert und mit     N-Methylpyrrolidon     und Aceton gewaschen.

   Nach dem Trocknen im Va  kuum     stellt    der neue     Farbstoff    ein gelbes Pulver dar,  das Baumwolle und     regenerierte        Cell'ulose    aus der       Hydrosulfitküpe    in     grünstichig    gelben :echten Tönen  färbt.  



  Verwendet man in diesem Beispiel anstelle der       1-Aminoanthrachinon-6-sulfonsäure    die     gleiche    Menge  des     Natriumsa:lzes    der     1-Aminoanthrachinon-5-sulfon-          säure,    so erhält man einen gelben Farbstoff mit     ähnlich     guten     Eigenschaften:.     



  <I>Beispiel 5</I>  5,1 Teile des im Beispiel 1 beschriebenen.     M:)no-          kondensationsproduktes    aus     1-AminoL5-benzoylamino-          anthrachinon    und     Isophthalsäuredi@chlorid    werden in 70       Teilen        N-Metb.ylpyrrolidon    bei     90-     suspendiert und  die Lösung     des,        Natriumsalzes    von 3,4 Teilen 1     Amino-          anthrachinonr6-sulfons.'äure    in 70     Teilen        N-M.ethyl-          pyrro-Iidon    zugegeben.

   Man erwärmt unter gutem  Rühren 4 Stunden auf 95 bis 100  und     dann    noch  3     Stunden,    auf 120 bis 125 . Nach dem Abkühlen auf  Raumtemperatur     wird    der Farbstoff der Formel    Verwendet man in diesem Beispiel anstelle des       1-Amino-5-benzoylaminoanthrachinons    die     äquivalent;:     Menge 1     Ammo-5-(p-chlorbenzoylamino)-anthrachinon,     so erhält man einen Farbstoff mit ähnlichen Eigen  schaften.

      3,9 Teile des so erhaltenen     Monokondensations-          produktes.    werden     in    70 Teilen     N-Methyl-pyrrolidon     bei 90  gelöst und die Lösung des     Natriumsalzes    von  3,4 Teilen     1-Aminoanthrachinon-5-sulfonsäure    in 70  Teilen.     N-Methyl-pyrrolid'on    zugegeben.

   Man erwärmt  unter     Rühren    4     Stunden,    auf 90 bis 95  und dann noch  2     Stunden    auf 120 bis     130 .    Hierauf wird das Ganze  auf Eiswasser ausgetragen und der     Farbstoff    der Formel    
EMI0005.0001     
    durch     Filtration        isoliert,    mit Wasser gewaschen und  im Vakuum     bei,    100  getrocknet.  



       Baumwolle    und     regenerierte        Cellulose    werden aus  der alkalischen     Hydrosulfitküpe    in     grünstichig    gelben  Tönen von sehr guten     Echtheiten    gefärbt.  



  Verwendet     man    in diesem     Beisspiel        anstelle    des       Natriumsalzes    der     1-Aminoanthrachi@non-5-suIfonsäure     die gleiche Menge des     Natriumsalzes    der     1-Amino-          anthrachinom-6-sulfonsäure,    so erhält man     einen    gelben  Farbstoff     mit        'ähnlichen        Eigenschaften.     



  <I>Beispiel 7</I>  5,36     Teile        1-Amino-5-nitro-anthrachinon    und 8,0  Teile     Isophthal'säuredichlorid    werden in 100,     Teilen     
EMI0005.0027     
         abfiltriert    und im Vakuum bei 100  getrocknet.  



  Das so erhaltene Nitroprodukt wird zum Amin  reduziert, beispielsweise durch Erwärmen mit     Phenyl-          hyd'razin    in     o-Dichlorbenzol.     



  Nun werden 3,7 Teile     2,3-Dichlorchinoxalin-6-          carbonsäurechlorid    zur Lösung von 3,2 Teilen 1-Amino-  
EMI0005.0034     
         abfiltriert,    mit Aceton gewaschen und im Vakuum bei  75  getrocknet.  



  3,9 Teile des so erhaltenen Produktes werden nun  durch Erwärmen mit 2 Teilen     Thionylchlorid    in 20,  Teilen     Nitrobenzol    in das entsprechende     Carbonsäure-          chlorid    übergeführt.  
EMI0005.0040     
    trockenem     Nitrobenzol    über Nacht in einer     Kugelmühle     fein gemahlen. Nach Zugabe von 1 Teil     Thionylchlorid     wird der     Ansatz    zur Vervollständigung der     Acylierung     noch: 1 Stunde in einem     Rührkolben    auf 45  erwärmt.

    Der aus,     hellgelben        Nädelchen    bestehende Kristallbrei  des     Monokondensationsprodukteis    aus     Isophthalsäure-          dichlorid    und     1-Amino-5-nitro-anthrachinon    wird hier  auf     abfiltriert,    mit     Aceton    gewaschen und bei: 40  im  Vakuum     getrocknet.     



  8,7 Teile des so erhaltenen Produktes werden in  240 Teilen     Pyridin    siedend gelöst und nach dem Ab  kühlen zu 720     Teilen    Wasser von 40  gegossen und  dann bei Raumtemperatur das     Verseifungsprodukt    der  Formel         4-(3'-carboxyphenylamino)-anthrachinon    in 100 Teilen       trockenem        Nitrobenzol    zugegeben und 6 Stunden bei  120 bis 125  und weitere 2 Stunden bei 140, bis 145   unter Rühren     kondensiert.    Nach dem Abkühlen     auf     Raumtemperatur wird das     Acylierungsprodukt    der For  mel    3 Teile des so:

       erhaltenen        Säurechlorides    werden  hierauf     mit    1,8 Teilen des     Natriumsalzes    der     1-Amino-          anthrachinon-5-sulfonsäure    in 100 Teilen     Tetramethyl-          sulfodioxyd    12 Stunden bei 170     biss    175      kondensizrt,     dann das Reaktionsgemisch auf Wasser ausgetragen  und der Farbstoff der Formel      durch Filtration isoliert und im Vakuum bei 80  ge  trocknet.  



       Baumwolle    und     regenerierte        Cellulose    werden aus  der alkalischen     Hydrosulfitküpe    in     olivegelben    Tönen  von sehr guter Wasch- und     Sodakochechtheit    gefärbt.

    
EMI0006.0007     
    <I>Beispiel 8</I>    1,45 Teile     4,11-Fluoranthendicarbonsäure    werden  in 70 Teilen     Nitrobenzol    suspendiert und nach     Zugabe,     von<B>0,3</B> Teilen     Pyridin    und 1,7 Teilen     Thionylchlorid     1     Stunde    bei 135      verrührt.    Nach Entfernung des über  schüssigen     Thionylchlorides    durch     Abdestillieren    von  10 Teilen     Nitrobenzol    unter vermindertem Druck wird  
EMI0006.0018     
    wird abgetrennt.

   Er löst sich in Wasser mit gelber Farbe und färbt Baumwolle aus kirschroter     Küpe    in  gelben Tönen.    <I>Beispiel 9</I>    Ersetzt man in Beispiel 8 die     1-Aminoanthrachinon-          5-sulfonsäurc    durch 4,6     Teile    des     Natriumsalzes    der       1-Amino-4-benzoylaminoanthrachinon-6-    oder -7-sulfon-  
EMI0006.0025     
    Verwendet man in diesem Beispiel anstelle des       2,3-Dichlorchinoxalin-6-carbonsäurechlorides,    das     iso-          mere        1,4-Dichlorphthalazincarbonsäurechlorid,

      so er  hält man einen in gelbgrünen Tönen färbenden     Küpen-          farbstoff    der Formel    die Lösung des.     Fluoranthendicarbonsäurechlorids    der  80      warmen    Suspension von 3,75     Teilen    des Natrium  salzes der     1-Aminoanthrachnon-5-sulfons:äure    in 70  Teilen     Tetramethylensulfon    zugefügt.

   Die Mischung  wird 2 Stunden bei 120  und 1 Stunde bei 135 bis 140   verrührt.     Der        entstandene    Farbstoff der Formel         isäure,    so erhält man einen Farbstoff, der Baumwolle  aus     ol'ivegrüner        Küpe    in braunorangen Tönen färbt. Er  entspricht der Formel      Der Ausgangsstoff kann durch     Monobenzoylierung     des     Natriumsalzes    der 1,4-Diaminoanthrachinon-6-sul-         fonsäure    in     N-Methyl        pyrrolidon    bei 20      erhalten     werden.

      <I>Beispiel 10</I>    Eine     Suspension    von 3,75 Teilen des     Natriumsalzes     der     1-Aminoanthrachinon-5-sulfonsäure    in 70 Teilen         Tetramethylensulfon    wird bei 70  mit 2,2     Teilten    des       Dicarbonsäurechlorides    der Formel:

    
EMI0007.0013     
    versetzt. .Die Mischung wird 3 Stunden bei 125        verrührt    und nach dem Abkühlen auf 50  mit 70 Teilen  Benzol     versetzt.    Der,     abgetrennte    Farbstoff färbt Baum-    wolle aus roter     Küpe    in gelben Tönen; er entspricht der  Formel  
EMI0007.0018     
         Ersetzt    man die     1-Aminoanthrachinon,5-sulfon-          säure    durch die     1-Aminoanthrachinon-6-sulfonsäure,     so erhält man einen etwas     grünstichiger    gelb färbenden       Küpenfarbstoff.  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von wasserlöslichen Küpenfarbstoffen, enthaltend mindestens eine Sulfon- säuregruppe und mindestens eine Acylaminogruppe, da durch gekennzeichnet,
    dass man mindestens eine acylier- bare Aminogruppe aufweisende Anthrachinone mit Acylierungsmitteln an der Aminogruppe so acyliert, dass Küpenfarbstoffe entstehen, die mindestens zwei Anthrachinonreste und mindestens eine direkt am Anthrachinonkern gebundene Sulfonsäuregruppe auf weisen.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man Aminoanthrachinonsulfonsäuren, die die Sulfonsäuregruppen direkt am Anthrachinon- kern gebunden enthalten und mindestens eine acylier- barc Aminogruppe aufweisen, mittels Anthrachinon- carbonsäurehalogeniden acyliert. 2.
    Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man als Acylierungsmittel 1 Amino- anthrachinon-2-carbonsäurehalogenide oder Aroyl- aminoanthrachinoncarbonsäurechloride verwendet. 3.
    Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, dass man als Acylierungsmittel solche der Formel EMI0007.0073 verwendet, worin X eine Benzoyl'aminogruppe, die übrigen Wasserstoffatome und R einen Alkylen- oder Arylenrest bedeuten. 4.
    Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man auf eine acylierbare Amino- gruppe der Aminoanthrachinonsulfonsäure mindestens 1 Mol des Acylierungsmittels verwendet. 5.
    Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man zwei Aminoanthrachinone, von denen mindestens einas eine direkt in ein Kohlenstoff- atom des Anthrachinonkernes durch ihr Schwefelatom gebundene Sulfonsäuregruppe aufweist, mittels Dicar- bonsäurehalogenid'en durch Acylierung der Amino- grup-pe zusammen verknüpft.
    <I>Anmerkung des</I> Eidg. <I>Amtes für geistiges Eigentum:</I> Sollten Teile der Beschreibung mit der im Patentanspruch gegebenen Definition der Erfindung nicht in Einklang stehen, so sei daran erinnert, dass gemäss Art. 51 des Patentgesetzes der Patentanspruch für den sachlichen Geltungs bereich des Patentes massgebend ist.
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