CH484123A - Verfahren zur Herstellung von neuen Piperidinderivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen Piperidinderivaten

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CH484123A
CH484123A CH1696569A CH1696569A CH484123A CH 484123 A CH484123 A CH 484123A CH 1696569 A CH1696569 A CH 1696569A CH 1696569 A CH1696569 A CH 1696569A CH 484123 A CH484123 A CH 484123A
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CH
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acid
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carbon atoms
piperidine derivatives
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CH1696569A
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Inventor
Hans Dr Kuehnis
Rolf Dr Denss
Original Assignee
Geigy Ag J R
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/04Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D211/06Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D211/36Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D211/60Carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • C07D211/62Carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals attached in position 4

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description


  



  Verfahren zur Herstellung von neuen Piperidinderivaten
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Piperidinderivate mit wertvollen pharmakologischen Eigenschaften.



   Es wurde überraschenderweise gefunden, dass Piperidinderivate der Formel   1:   
EMI1.1     
 in welcher R1 eine Alkylgruppe mit 7 bis 9 Kohlenstoffatomen, eine Phenylalkylgruppe mit höchstens 4 Kohlenstoffatomen im Alkylrest, eine 2-(N-Alkanoyl-anilino) äthylgruppe mit höchstens 4 Kohlenstoffatomen im Alkanoylrest, den 2-Anilinoäthyl-, 2-(N-Allyl-anilino) äthyl-, 2-Phenoxyäthyl-, 2-Benzoyläthyl- oder Cinnamylrest, und R2 eine niedere Alkylgruppe bedeutet, und ihre Additionssalze mit anorganischen und organischen Säuren wertvolle pharmakologische Eigenschaften, insbesondere analgetische und antitussive Wirksamkeit bei günstigem therapeutischem Index, besitzen. Die analgetische Wirksamkeit ist besonders ausgeprägt bei den Verbindungen, die in   R1    einen Phenylkern enthalten.



  Antitussive Wirksamkeit liegt bei allen Verbindungstypen vor, von besonderem Interesse ist sie jedoch bei Verbindungen mit einer definitionsgemässen Alkylgruppe als   R.    Die Verbindungen der Formel I und ihre Säureadditionssalze eignen sich deshalb als Wirkstoffe für pharmazeutische Präparate zur Linderung und Behebung von Schmerzen verschiedener Genese oder des Hustenreizes. Ihre Anwendung kann oral, rektal oder parenteral erfolgen.



   Gemäss dem erfindungsgemässen Verfahren stellt man die Verbindungen der Formel I und ihre Salze mit anorganischen und organischen Säuren her, indem man die Nitril-Gruppe einer Verbindung der Formel II:
EMI1.2     
 in welcher R1 die unter Formel I angegebene Bedeutung hat, in an sich bekannter Weise der Alkoholyse unterwirft, und gewünschtenfalls die erhaltene Verbindung der Formel I in ein Salz mit   einer    anorganischen oder organischen Säure überführt. Die Alkoholyse erfolgt durch gleichzeitige oder aufeinanderfolgende Einwirkung einer Mineralsäure, eines niederen Alkanols und gegebenenfalls Wasser. Beispielsweise kocht man die Nitrile der Formel II in niederen Alkanolen mehrere Stunden unter Rückfluss in Gegenwart einer konz. Mineralsäure, insbesondere Schwefelsäure.

   Gemäss einer andern Ausführungsform des Verfahrens lässt man auf ein Nitril der Formel II in der Kälte Chlorwasserstoff einwirken, setzt das entstandene Imidchlorid-hydrochlorid mit einem niederen, wasserfreien Alkanol zum entsprechenden Imidoalkylester-hydrochlorid um und zersetzt letzteres mit Wasser zum Alkylester der Formel I. Die als Ausgangsstoffe für dieses Verfahren benötigten Nitrile der Formel II lassen sich ihrerseits beispielsweise durch Umsetzung von Isonipecotamid mit einem reaktionsfähigen Ester einer Verbindung der Formel R1-OH, worin   Rl    die oben genannte Bedeutung hat, und Umwandlung des erhaltenen l-substituierten Isonipecotamids in das entsprechende Nitril, z.

   B. durch Kochen mit Thionylchlorid in Benzol, herstellen und schliesslich Einführung des Allylrestes durch Umsetzung der Alkalimetallverbindung eines   1-substituierten    Isonipectonitrils mit einem reaktionsfähigen Ester des Allylalkohols herstellen.



   Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren erhaltenen Piperidinderivate der Formel I werden anschlie ssend gewünschtenfalls in üblicher Weise in ihre Additionssalze mit anorganischen und organischen Säuren übergeführt. Beispielsweise versetzt man eine Lösung eines Piperidinderivates der Formel I in einem organischen Lösungsmittel, wie Diäthyläther, Methanol oder Äthanol, mit der als Salzkomponente gewünschten Säure oder einer Lösung derselben und trennt das unmittelbar oder nach Zufügen einer zweiten organischen Flüssigkeit, wie z. B. Diäthyläther zu Methanol, ausgefallene   Salze.   



   Zur Verwendung als Wirkstoffe für Arzneimittel können anstelle freier Basen pharmazeutisch annehmbare Säureadditionssalze eingesetzt werden, d. h. Salze mit solchen Säuren, deren Anionen bei den in Frage kommenden Dosierungen entweder keine oder erwünschte eigene pharmakologische Wirkung zeigen. Ferner ist es von Vorteil, wenn die als Wirkstoffe zu verwendenden Salze gut kristallisierbar und nicht oder wenig hygroskopisch sind. Zur Salzbildung mit Piperidinderivaten der Formel I kann z. B.

   Salzsäure, Bromwasserstoffsäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure, Methansulfonsäure, Äthansulfonsäure,   ss-Hydroxyäthansul-      fonsäure,    Essigsäure, Weinsäure, Äpfelsäure, Citronensäure, Milchsäure, Bernsteinsäure, Fumarsäure, Maleinsäure, Benzoesäure, Salicylsäure, Phenylessigsäure, Mandelsäure, Embonsäure oder 1   ,5-Naphthalindisulfons äure    verwendet werden.



   Die neuen Piperidinderivate der Formel I und ihre Salze werden peroral, rektal oder parenteral verabreicht.



  Die täglichen Dosen von freien Basen oder pharmazeutisch annehmbaren Salzen derselben bewegen sich zwischen 1 und 100 mg für erwachsene Patienten. Geeignete Doseneinheitsformen wie Dragees, Kapseln, Tabletten, Suppositorien oder Ampullen, enthalten vorzugsweise 0,5-50 mg eines Piperidinderivates der Formel I oder eines pharmazeutisch annehmbaren Salzes desselben. Besonders für die Behandlung des Hustens kommen ferner auch Lutschtabletten sowie nichteinzeldosierte orale Applikationsformen, wie z. B. mit den üblichen Hilfsstoffen bereitete Hustensirups und Hustentropfen in Betracht.



   Das nachfolgende Beispiel erläutert die Herstellung der neuen Verbindungen der Formel I. Die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel
2,3 g 1-(2-Phenyläthyl)-4-allyl-isonipecotonitril werden mit 10 ml abs. Äthanol und 2,3   ml    konz. Schwefelsäure 11 Stunden unter Rückfluss gekocht. Hierauf wird das Reaktionsgemisch mit konz. Ammoniak unter Kühlen alkalisch gestellt und mit Chloroform ausgezogen.



  Der Extrakt wird getrocknet, das Chloroform abgedampft und der Rückstand destilliert. Der 1-(2-Phenyl  äthyl) 4-allyl-isonipecotinsäure-äthylester    siedet bei 126 bis   1280/0,015    Torr. Das mit der berechneten Menge Fumarsäure in Äther hergestellte Fumarat zeigt nach   Umkristallisation    aus Isopropanol den Smp. 1380.



   In analoger Weise werden das 1-(3-Phenylpropyl)4-allyl-isonipecotinsäure-äthylester, Kp. 1780/0,01 Torr, Fumarat Smp. 1380 und der   1-n-Octyl-4-allyl-isonipeco-    tinsäure-äthylester, Kp.   130-1400/0,01    Torr, Fumarat Smp.   147-1480    erhalten.



   Das als Ausgangsstoff benötigte Nitril wird wie folgt hergestellt:
In einem 200-ml-Vierhalskolben werden unter Stickstoff zu 4,5 g Brombenzol in 60 ml abs. Äther unter Rühren 0,40 g in kleine Stücke zerschnittener Lithiumdraht zugegeben, wobei der Äther zu sieden beginnt.



  Nachdem die Reaktion nachgelassen hat, wird das Gemisch noch   2l/2    Stunden unter Rückfluss gekocht. Zur erhaltenen Lösung von Phenyllithium werden 6,35 g Triphenylmethan in 25 ml abs. 1,2-Dimethoxyäthan auf einmal zugegeben, wobei sich die Lösung infolge Bildung des Triphenylmethyllithiums tiefrot färbt und leicht siedet Nach 20 Minuten Rühren bei Raumtemperatur werden 5,5 g   1-(2-Phenyläthyl)-isonipecotonitril    (hergestellt durch Umsetzung vn   lsonipecotamid    mit 2-Phenyläthylbromid in Gegenwart von Natriumcarbonat und Natriumjodid in siedendem Aceton, und Kochen des 1-(2-Phenyläthyl)-isonipecotamids mit Thionylchlorid in Benzol) in 5 ml abs.   Äther    bei 280 zugegeben.



  Unter leichter Temperaturerhöhung entfärbt sich die tiefrote Lösung. Sie wird 10 Minuten bei Raumtemperatur gerührt und anschliessend mit 3,4 g Allylbromid in 20 ml abs. Äther auf einmal versetzt. Das Gemisch wird   2t/2    Stunden bei Raumtemperatur gerührt, wobei es sich gelblich färbt und Lithiumbromid ausfällt. Anschliessend wird das Reaktionsgemisch mit 20 ml Wasser zersetzt und im Rotationsverdampfer eingedampft. Zum Rückstand wird Äther gegeben und die erhaltene Ätherlösung viermal mit verdünnter Salzsäure ausgezogen.



  Die sauren Auszüge werden alkalisch gestellt und erschöpfend mit Chloroform ausgezogen, die Chloroformextrakte getrocknet und eingedampft. Der Rückstand wird in Äther aufgenommen, die   Atherlösung    getrocknet und eingedampft und der Rückstand destilliert. Das   1-(2-Phenyläthyl)-4-allyl-isonipecotonitril    siedet bei 126 bis 1390/0,2 Torr. Das mit Chlorwasserstoff in Äther bereitete Hydrochlorid schmilzt nach Umkristallisation aus Methanol bei   293-2940.  

Claims (1)

  1. Die für die weiteren Endprodukte benötigten l-sub- stituierten 4-Allyl-isonipecotonitrile werden ganz analog hergestellt PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von neuen Piperidinderivaten der Formel 1: EMI2.1 in welcher R1 eine Alkylgruppe mit 7 bis 9 Kohlenstoffatomen, eine Phenylalkylgruppe mit höchstens 4 Kohlenstoffatomen im Alkylrest, eine 2-(N-Alkanoyl-anilino) äthylgruppe mit höchstens 4 Kohlenstoffatomen im Alkanoylrest, den 2-Anilinoäthyl-, 2-(N-Allylanilino) äthyl-, 2-Phenoxyäthyl-, 2-Benzoyläthyl- oder Cinnamylrest und R2 eine niedere Alkylgruppe bedeutet, und ihren Säureadditionssalzen, dadurch gekennzeichnet, dass man die Nitril-Gruppe einer Verbindung der Formel II:
    EMI3.1 in welcher R1 die oben angegebene Bedeutung hat, der Alkoholyse unterwirft und gewünschtenfalls eine so erhaltene Verbindung der Formel I in ein Additionssalz mit einer anorganischen oder organischen Säure überführt.
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