CH485676A - Verfahren zur Herstellung von wasserlöslichen Salzen des Dehydroabietylguanidins - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von wasserlöslichen Salzen des Dehydroabietylguanidins

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CH485676A
CH485676A CH1924669A CH1924669A CH485676A CH 485676 A CH485676 A CH 485676A CH 1924669 A CH1924669 A CH 1924669A CH 1924669 A CH1924669 A CH 1924669A CH 485676 A CH485676 A CH 485676A
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dehydroabietylguanidine
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Eberhard Dr Freund Heinz
Mahmoud Dr Muftic
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Schering Ag
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    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
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    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/13Amines
    • A61K31/155Amidines (), e.g. guanidine (H2N—C(=NH)—NH2), isourea (N=C(OH)—NH2), isothiourea (—N=C(SH)—NH2)
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N47/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid
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Description


  Verfahren zur Herstellung von     wasserlöslichen        Salzen    des     Dehydroabietylguanidins       Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Ver  fahren zur Herstellung wasserlöslicher Salze des     Dehy-          droabietylguanidins.        Chemotherapeutica    sind in letzter       Zeit    in grosser Menge und gegen eine Vielzahl von  Mikroorganismen bekannt geworden. Trotzdem besteht  nach wie vor ein grosses Bedürfnis nach weiteren     Chemo-          therapeutica,    weil verschiedene Mikroorganismen gegen  bestimmte bekannte     Chemotherapeutica    resistent werden.  



  Es wurde nun gefunden, dass die als     Pflanzen-          schutzmittel    bekannten     Abietylguanidinderivate    (DAS  1 182 895), insbesondere das     Dehydroabietylguanidin,    ein  sehr breites Wirkungsspektrum gegen     grampositive,          gramnegative    und säurefeste Bakterien und Viren auf  weisen und auch     zymostatische    Eigenschaften besitzen.  



  Die Anwendung des     Dehydroabietylguanidins        bereitet     jedoch wegen seiner     Wasserunlöslichkeit    grosse Schwie  rigkeiten. Dasselbe gilt für die bislang bekannt geworde  nen Salze des     Dehydroabietylguanidins,    weil diese eben  falls nicht oder nur     schwer    wasserlöslich sind.  



  Es wurde nun weiter gefunden, dass die bislang nicht  bekannten Salze des     Dehydroabietylguanidins    mit     Poly-          hydroxymono-    und     -dicarbonsäuren    eine gute Wasser  löslichkeit besitzen und daher für klinische Anwendung  zu bevorzugen sind. Als geeignete Säuren kommen     Glu-          coheptonsäure,        Gluconsäure,        Glucuronsäure,    Zucker  säure sowie deren     Isomere    und     Analoga    in Frage.  



  Das Verfahren zur Herstellung der Salze des     De-          hydroabietylgLianidins    mit     Polyhydroxy-mono-        oder        -di-          carbonsäuren    ist dadurch gekennzeichnet, dass man ent  sprechende     Dehydroabietylaminsalze    mit     Cyanamid   <B>um-</B>  setzt.  



  Das     Verfahren    kann nach bekannten Methoden aus  geführt werden. Die folgenden Tabellen     I-VI    geben einen  Überblick über die ausgezeichneten Wirkungen und die  Wirkungsbreite der neuen Verbindungen. Die Teste wur  den mit dem     Dehydroabietylguanidinglucoheptonat,        -glu-          conat,        -glucuronat    und     -galacturonat    durchgeführt.

   Die  Angabe der Dosis ist bezogen auf den Gehalt der Ver  bindung an     Dehydroabietyiguanidin.     
EMI0001.0049     
  
    TABELLE <SEP> I
<tb>  Minimale <SEP> totale <SEP> Wachstumshem  Mikroorganismen <SEP> mungsdosis <SEP> in <SEP> y/ml
<tb>  Escherichia <SEP> coli <SEP> 0,1
<tb>  Streptococcus <SEP> pyogenes <SEP> 0,1
<tb>  Streptococcus <SEP> faecalis <SEP> 5,0
<tb>  Streptococcus <SEP> faecalis <SEP> 10,0
<tb>  (Erwin <SEP> resist.)
<tb>  Brucella <SEP> abortus <SEP> 1,0
<tb>  Staphylococcus <SEP> pyogenes <SEP> aureus <SEP> 1,0
<tb>  Bacillus <SEP> subtilis <SEP> 1,0
<tb>  Klebsiella <SEP> pneumoniae <SEP> 10,0
<tb>  Shigella <SEP> dysenteriae <SEP> 10.0
<tb>  Salmonella <SEP> typhi <SEP> 30,

  0       
EMI0002.0001     
  
    TABELLE <SEP> <B>11</B>
<tb>  minimale <SEP> totale
<tb>  Mycobacterien <SEP> resistent <SEP> gegen <SEP> Wachstumshemmungs  dosis <SEP> in <SEP> <B>Y/ml</B>
<tb>  H <SEP> 37 <SEP> Ra <SEP> 1,0
<tb>  H <SEP> 37 <SEP> Rv <SEP> 1,0
<tb>  H <SEP> 37 <SEP>  Buch  <SEP> 1,0
<tb>  kansasii <SEP> SB <SEP> 514 <SEP> PAS <SEP> INH <SEP> S <SEP> 1,0
<tb>  51 <SEP> / <SEP> 12 <SEP> <B>1</B>11 <SEP> INH <SEP> 1,0
<tb>  R <SEP> 74 <SEP> / <SEP> 57 <SEP> S <SEP> 1,0
<tb>  <B>1</B>1 <SEP> 153 <SEP> INH <SEP> S <SEP> 1,0
<tb>  S <SEP> <B>126</B> <SEP> INH <SEP> 1,0
<tb>  S <SEP> 127 <SEP> INH <SEP> 1,0
<tb>  11 <SEP> 164 <SEP> INH <SEP> 1,0
<tb>  11250 <SEP> PAS <SEP> INH <SEP> S <SEP> 1,0
<tb>  11 <SEP> 175 <SEP> S <SEP> 1,0
<tb>  <B>57/6</B> <SEP> 11 <SEP> PAS <SEP> INH <SEP> S <SEP> 1,0
<tb>  11 <SEP> 160 <SEP> I <SEP> NH <SEP> 1,

  0
<tb>  battey <SEP> 1756 <SEP> PAS <SEP> INH <SEP> S <SEP> 1,0
<tb>  avium <SEP> S <SEP> 3 <SEP> 1,0
<tb>  11/4/11 <SEP> INH <SEP> 1,0
<tb>  avium <SEP> S <SEP> 56 <SEP> 1,0
<tb>  <B>PAS</B> <SEP> = <SEP> <B>p-Aminosalicylsäure</B>
<tb>  INH <SEP> - <SEP> Isonicotinsäurehydrazid
<tb>  S <SEP> = <SEP> Streptomycin     
EMI0002.0002     
  
    TABELLE <SEP> 111
<tb>  minimale <SEP> totale
<tb>  Actinomyceten <SEP> Wachstumshemmungsdosis
<tb>  in <SEP> Y/ml
<tb>  109 <SEP> B <SEP> Nocardia <SEP> asteroides <SEP> 10
<tb>  109 <SEP> C <SEP> Nocardia <SEP> asteroides <SEP> 5
<tb>  <B>109</B> <SEP> D <SEP> Nocardia <SEP> asteroides <SEP> 5
<tb>  109 <SEP> E <SEP> Nocardia <SEP> asteroides <SEP> 50
<tb>  109 <SEP> F <SEP> Nocardia <SEP> asteroides <SEP>  <  <SEP> 1
<tb>  111 <SEP> A <SEP> Nocardia <SEP> brasiliensis <SEP> 5
<tb>  111 <SEP> C <SEP> Nocardia <SEP> brasiliensis <SEP> 

  5
<tb>  111 <SEP> D <SEP> Nocardia <SEP> brasiliensis <SEP> 5
<tb>  <B>111</B> <SEP> E <SEP> Nocardia <SEP> brasiliensis <SEP> 10
<tb>  <B>111</B> <SEP> F <SEP> Nocardia <SEP> mexicana <SEP> 5
<tb>  113 <SEP> A <SEP> Nocardia <SEP> uniformis <SEP> 5
<tb>  113 <SEP> B <SEP> Nocardia <SEP> caviae <SEP> 5
<tb>  113 <SEP> C <SEP> Nocardia <SEP> caviae <SEP> 10
<tb>  113 <SEP> D <SEP> Nocardia <SEP> caviae <SEP> 5
<tb>  113 <SEP> $ <SEP> Proactinomyces <SEP> ruber <SEP> 5
<tb>  113 <SEP> F <SEP> Proactinomyces <SEP> 5
<tb>  115 <SEP> B <SEP> Streptomyces <SEP> coelicolor <SEP>  <  <SEP> 1
<tb>  115 <SEP> D <SEP> Micromonospora <SEP> chalcea <SEP>  <  <SEP> 1       
EMI0003.0001     
  
    TABELLE <SEP> IV
<tb>  minimale <SEP> totale
<tb>  Candida <SEP> Wachstumshemmungsdosis
<tb>  in <SEP> <B>-(IM]</B>
<tb>  3 <SEP> A <SEP> robusta <SEP> 100
<tb>  3 <SEP> B <SEP> stellatoidea <SEP> 

  50
<tb>  3 <SEP> C <SEP> scottii <SEP> 50
<tb>  3 <SEP> D <SEP> macedoniens <SEP> 50
<tb>  3 <SEP> E <SEP> solanii <SEP> 50
<tb>  3 <SEP> F <SEP> variabilis <SEP> 10
<tb>  3 <SEP> G <SEP> mycoderma <SEP> 50
<tb>  5 <SEP> A <SEP> lipolytica <SEP> 50
<tb>  5 <SEP> B <SEP> utilis <SEP> 5
<tb>  5 <SEP> C <SEP> krusei <SEP> 50
<tb>  11 <SEP> G <SEP> krusei <SEP> 50
<tb>  5 <SEP> D <SEP> parakrusei <SEP> 10
<tb>  5 <SEP> E <SEP> catenulata <SEP> 100
<tb>  5 <SEP> F <SEP> melinii <SEP> 5
<tb>  5 <SEP> G <SEP> albicans <SEP> 50
<tb>  7 <SEP> A <SEP> albicans <SEP> 50
<tb>  7 <SEP> B <SEP> albicans <SEP> 50
<tb>  11 <SEP> C <SEP> albicans <SEP> 50
<tb>  11 <SEP> D <SEP> albicans <SEP> 50
<tb>  11 <SEP> E <SEP> albicans <SEP> 50
<tb>  7 <SEP> C <SEP> melibiosi <SEP> 50
<tb>  7 <SEP> D <SEP> guiUermondii <SEP> 5
<tb>  11 <SEP> F <SEP> guillermondii <SEP> 5
<tb>  7 <SEP> E <SEP> intermedia 

  <SEP> 50
<tb>  7 <SEP> F <SEP> parapsilosis <SEP> 50
<tb>  7 <SEP> G <SEP> albomarginata <SEP> 5     
EMI0003.0002     
  
    9 <SEP> A <SEP> rugosa <SEP> 50
<tb>  9 <SEP> B <SEP> tropicalis <SEP> 50
<tb>  9 <SEP> C <SEP> pseudotropica <SEP> 50
<tb>  13 <SEP> A <SEP> pseudotropicalis <SEP> 50
<tb>  9 <SEP> D <SEP> brumptii <SEP> 50
<tb>  13 <SEP> B <SEP> brumptii <SEP> 50
<tb>  9 <SEP> E <SEP> reukaufii <SEP> 50
<tb>  9 <SEP> F <SEP> zeylanoides <SEP> 5
<tb>  9 <SEP> G <SEP> curvata <SEP> 50
<tb>  11 <SEP> A <SEP> pulcherrima <SEP> 100
<tb>  <B>11 <SEP> B</B> <SEP> claussenii <SEP> 100     
EMI0003.0003     
  
    TABELLE <SEP> V
<tb>  minimale <SEP> totale
<tb>  Hefen <SEP> und <SEP> hefeartige <SEP> Pilze <SEP> Wachstumshemmungsdosis
<tb>  in <SEP> T/ml
<tb>  35 <SEP> A <SEP> Rhodotorula <SEP> rubra <SEP> 10
<tb>  35 <SEP> B <SEP> Rhodotorula <SEP> rubra <SEP> 10
<tb>  35 <SEP> 

  C <SEP> Rhodotorula <SEP> rubra <SEP> 10
<tb>  23 <SEP> A <SEP> Cryptococcusneoformans <SEP> 50
<tb>  23 <SEP> E <SEP> Sporotrichon <SEP> schenckii <SEP> 5
<tb>  33 <SEP> A <SEP> Hansenula <SEP> anomala <SEP> 50
<tb>  37 <SEP> A <SEP> Saccharomyces <SEP> carlsbergiensis <SEP> <B>>l00</B>
<tb>  37 <SEP> <B>B</B> <SEP> Saccharomyces <SEP> cerevisiae <SEP> 50
<tb>  25 <SEP> B <SEP> Blastomyces <SEP> dermatitidis <SEP> 10
<tb>  27 <SEP> C <SEP> Histoplasma <SEP> capsulatum <SEP> 5
<tb>  29 <SEP> A <SEP> Coccidioides <SEP> immites <SEP> 10
<tb>  Trichophyton <SEP> mentagrophytes <SEP> 25
<tb>  Epidermatophyton <SEP> floccosum <SEP> 25       
EMI0004.0001     
  
    TABELLE <SEP> VI
<tb>  minimale <SEP> totale
<tb>  Schimmelpilze <SEP> Wachst <SEP> umshemmungsdosis
<tb>  77 <SEP> A <SEP> Aspergillus <SEP> niger <SEP> bei <SEP> 0,

  2 <SEP>  Jo
<tb>  101 <SEP> B <SEP> Trichoderma <SEP> bei <SEP> 0,20/,
<tb>  95 <SEP> D <SEP> Mucor <SEP> bei <SEP> 0,2
<tb>  77 <SEP> B <SEP> Aspergillus <SEP> fumigatus <SEP> bei <SEP> 0,20/,
<tb>  63 <SEP> C <SEP> Penicillium <SEP> notatum <SEP> bei <SEP> 0,2%
<tb>  97 <SEP> A <SEP> Chaetornium <SEP> globosum <SEP> bei <SEP> 0,20/,       Wie sich aus den Tabellen ergibt, wirkt das     Dehydro-          abietylguanidin    gegen     grampositive    und     gramnegative     Bakterien,     Actinomyceten,        pathogene    Hefen, Schimmel  pilze und     Mycobacterien.    Nicht angegriffen werden Pro-.

         teus    und     Protozoen.    Damit verfügt das     Dehydroabietyl-          guanidin    über eines der breitesten Spektren aller bis jetzt  bekannten chemotherapeutisch wirksamen Substanzen.  



  Bemerkenswert ist die Wirkung des     Dehydroabietyl-          guanidins    gegen     Tuberculoseerreger.    Die Anwendung des       Dehydroabietylguanidins    ist besonders angezeigt, wenn  eine typische und atypische     Tuberculose    vorliegt, die  durch Mischinfektion kompliziert ist.  



  Weitere typische Infektionskrankheiten. bei denen  eine Behandlung mit     Dehydroabietylguanidin    angezeigt  ist, sind     z.B.:    Ruhr, Typhus,     gastrointestinale        Dyspepsien,          Diarrhoen,        Pneumonien,        Sepsen,        Actinomycosen,        Moni-          liasis,        Cryptococcose,        Sporotrichose,        Histoplasmosen,          Coccidiomycose,        Aspergillus-    und     Mucor-Infektionen,

       Meningitis,     Brucellose    und     Blastomycose.     



  Eine weitere Anwendungsmöglichkeit ist durch die  Kombination von     Dehydroabietylguanidin    mit     Antibio-          tica,    wie     z.B.        Chloromycetin    oder     Tetracyclinen,    gege  ben. Dadurch wird eine Überwucherung durch Hefen  oder Mikroorganismen vermieden, die durch die     Anti-          biotica    nicht angegriffen werden.  



  Die     LDso    des     Abietylguanidins    ist gering. Sie beträgt  bei der Maus     peroral    6     g/kg    und intravenös 23     mg/kg.     Die Salze des     Dehydroabietylguanidins    können oral,  intravenös oder äusserlich verabfolgt werden. Die     Kon-          fektionierung    des Wirkstoffes kann ohne oder mit den  in der     galenischen    Pharmazie üblichen Zusätzen, Träger  substanzen und     Geschmackskorrigenzien    erfolgen, und  zwar beispielsweise in Pulverform, als Tabletten, Dra  gees, Kapseln, Pillen oder in Form von Suspensionen  und Lösungen.

   Für die     äusserliche    Anwendung     lassen     sich Salben und Lösungen herstellen. Für die Dosierung  des Wirkstoffes, bezogen auf     Dehydroabietylguanidin,     ist der Bereich zwischen 0,02 und 2 mg/kg bei intrave  nöser     Gabe    und von 0,02 bis 30 mg/kg bei oraler Gabe  als günstig ermittelt worden.

      <I>Beispiel 1</I>    Zu einer siedenden     Lösung    von 7,15g (0,025     Mol)          Dehydroabietylamin    in 30m1     Isopropanol    und<B>11,3g</B>  (0,025     Mol)        50%iger    wässriger     Heptagluconsäure    tropft  man unter Rühren langsam 1,7g (0,04     Mol)        Cyanamid     in 25 ml Wasser zu.

   Nach einstündigem Kochen unter    Rückfluss fügt man nochmals 2 g     50 J,ige    wässrige     Hepta-          gluconsäure    zu und und kocht eine weitere Stunde unter       Rückfluss.    Danach wird das Reaktionsgemisch im Va  kuum weitgehend eingedampft und restliches Wasser  nach     Zusatz    von Benzol durch     azeotrope    Destillation  entfernt. Man reinigt das Produkt in     lsopropanol    unter  Zugabe von     Aktivkohle.     



  Ausbeute: 6,1 g     (44 J,        d.Th.)        Dehydroabietylguanidin-          heptagluconat.            Beispiel   <I>2</I>    50,0g     Dehydroabietylguanidingluconat,    110,0g Mais  stärke, 8,0g Gelatine (weiss) und 6,5g Talkum werden  homogen gemischt und in üblicher Weise auf einer Ta  blettenpresse zu Tabletten von 320 mg     gepresst.       <I>Beispiel 3</I>    2,0g     Dehydroabietylguanidinglucuronat,    27,0g Milch  zucker, 45,6 g Maisstärke. 4,0 g Talkum und 1,4 g Gela  tine (weiss) werden homogen gemischt und in üblicher  Weise auf einer Tablettenpresse zu Tabletten von 80 mg  gepresst.

      <I>Beispiel 4</I>    a) 300 mg     Dehydroabietylguanidinglucuronat    werden  in 100 ml physiologischer Kochsalzlösung gelöst. Nach  Filtration über     Seitz    Filterschicht     EKS    11 wird in Am  pullen von 10m1 abgefüllt und 20 Minuten bei 120 C  sterilisiert.  



  b) 10g     Dehydroabietylguanidinglucoheptonat    werden  in 100 ml physiologischer Kochsalzlösung gelöst. Nach  Filtration über     Seitz    Filterschicht     EKS    11 wird in Am  pullen von 10 ml abgefüllt und 20 Minuten bei     120 C     sterilisiert.    <I>Beispiel 5</I>    10g     Dehydroabietylguanidingluconat,    870g     Polygly-          kol    200 und 120g Polyglykol 20000 werden gut gemischt  und bis zum Schmelzen erwärmt. Anschliessend wird so  lange     gerührt,    bis die Mischung abgekühlt ist.

   Es ent  steht eine streichfähige     Salb--    mit einem     Wirkstoffgehalt     von     1,0 J".       <I>Beispiel 6</I>         Wie    in Beispiel 5     beschrieben,    werden 10 g     Dehydro-          abietylguanidinglucoheptonat    mit 475g Polyglykol 400,  475g Polyglykol 4000 und 10g     Cetylalkohol    zu einer  Salbe verarbeitet.         Beispiel   <I>7</I>    Zu einer Pudergrundlage.     z.B.        AMM-Pudergrund-          lage        (verätherte    Stärke, Hersteller: Fa. Matthias Maier.

         Bühl/Baden),    werden     50i',    kolloidale     Kieselsäure        (z.B.          Aerosil     der Fa.     Degussa)    zugemischt. Dazu werden       3 /o        feinst        mikronisiertes        Dehydroabietylguanidingluco-          nat    gegeben und gut durchgemischt. Das entstandene  Streupulver kann äusserlich angewendet werden.  



  <I>Beispiel 8</I>  Zur äusserlichen Anwendung kann das     Dehydro-          abietylguanidingalacturonat    in     70%igen,    wässrigen     Ätha-          nol    zu einer     10%igen    Lösung gelöst werden.

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  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von wasserlöslichen Salzen des Dehydroabietylguanidins mit Polyhydroxy-mono- oder -dicarbonsäuren, dadurch gekennzeichnet, dass man entsprechende Dehydroabietylaminsalze mit Cyanamid umsetzt. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass das Glucoheptonat das Dehydroabietyl- guanidins hergestellt wird. 2.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass das Gluconat des Dehydroabietylguanidins hergestellt wird. 3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass das Glucuronat des Dehydroabietylguani- dins hergestellt wird. 4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass das Galacturonat des Dehydroabietylgua- nidins hergestellt wird.
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