CH492236A - Emulsion photographique - Google Patents

Emulsion photographique

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CH492236A
CH492236A CH1328067A CH1328067A CH492236A CH 492236 A CH492236 A CH 492236A CH 1328067 A CH1328067 A CH 1328067A CH 1328067 A CH1328067 A CH 1328067A CH 492236 A CH492236 A CH 492236A
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sep
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radical
emulsion
emulsion according
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CH1328067A
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David Mee John
Warren Heseltine Donald
Ann Litzerman Roberta
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Eastman Kodak Co
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Description


      Emulsion    photographique    Les colorants     diméthine        cyanine    contenant un  noyau     indole        2-phényl-substitué    ont déjà été utilisés  comme sensibilisateurs pour émulsions d'halogénure  d'argent positives directes voilées, par exemple comme       décrit    dans le brevet     britannique    No<B>970601.</B> Cepen  dant, les émulsions positives     directes    contenant ces  colorants ont de faibles     vitesses    photographiques.  



  La présente invention a pour objet une émulsion  photographique dont la sensibilité a été modifiée par la  présence d'un colorant     diméthine        cyanine    de formule  générale suivante:  
EMI0001.0012     
    dans laquelle Z     représente    les     atomes        nécessaires    pour  compléter un noyau désensibilisant (comme défini plus  loin); A représente un radical aryle ou un     radical     hétérocyclique contenant 5 ou 6 atomes,     l'hétéro-          atome    étant O,     N        ous    S;

   L représente un chaînon       méthine;    R, représente un radical alcoyle pouvant être  substitué;     R_    et     R3    sont chacun de l'hydrogène, un  halogène, un radical alcoyle ou     alcoxy    ou, pris  ensemble, sont les atomes nécessaires pour compléter  un noyau aromatique condensé contenant 6 atomes de  carbone;     R.    représente un radical alcoyle     pouvant    être  substitué, un radical     alcényle,        alcynyle,        cycloalcoyle,          dialcoylaminoalcoyle    ou aryle;

       Rg    est le même que     R2     ou, pris ensemble avec R" est un groupe     alcoylène     pouvant être substitué; et X est un anion.  



  Dans le présent exposé, on entend par  noyau  désensibilisant  un noyau qui, lorsqu'il est transformé    en un colorant     carbocyanine    symétrique et ajouté à  une émulsion de     gélatinochlorobromure    d'argent conte  nant 40 moles pour cent de chlorure et 60 moles pour  cent de bromure, à une concentration de 0,01 à 0,2 g  de colorant par mole d'argent, provoque, par capture  d'électrons, une perte d'au moins 80 % de la vitesse de  l'émulsion dans le bleu lorsqu'elle est exposée     sensito-          métriquement    et développée pendant 3 minutes à  20  C dans le révélateur Kodak D-19, c'est-à-dire dans  un révélateur de la composition suivante:

    
EMI0001.0038     
  
    Sulfate <SEP> de <SEP> p-méthylaminophénol <SEP> 2 <SEP> g
<tb>  Sulfite <SEP> de <SEP> sodium <SEP> (anhydre) <SEP> <B>90g</B>
<tb>  Hydroquinone <SEP> 8 <SEP> g
<tb>  Carbonate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> (anhydre) <SEP> 45 <SEP> g
<tb>  Bromure <SEP> de. <SEP> potassium <SEP> 5 <SEP> g
<tb>  Eau <SEP> pour <SEP> I <SEP> I       De préférence, les noyaux     désensibilisants    sont ceux  qui, lorsqu'ils sont transformés en un colorant     carbo-          cyanine        symétrique    et essayés comme il vient d'être  décrit, désensibilisent essentiellement complètement  l'émulsion d'épreuve pour les radiations bleues.

   La  désensibilisation sensiblement complète, telle     qu'uti-          lisée        dans    le     présent        exposé,    se réfère aux noyaux qui,  lorsqu'ils sont essayés comme décrit     ci-dessus,    provo  quent une perte d'au moins environ 90 %, de préfé  rence de plus de 95 %, de la vitesse dans le bleu.  



  Comme noyaux     désensibilisants    préférés, on peut  mentionner un noyau     imidazo-(4,5-b)quinoxaline    fixé,  par son atome de     carbone    No 2, à la     chaîne        méthine,    et  un groupe préféré des     colorants    de formule     ci-dessus     est représenté par la formule générale suivante:

      
EMI0002.0001     
    dans laquelle A représente un radical aryle, par  exemple un noyau phényle ou     naphtyle    (qui peut  contenir des substituants, par exemple alcoyle de 1 à 8  atomes de carbone, par exemple méthyle, éthyle, pro  pyle ou butyle, des     groupes        alcoxy    de 1 à 8 atomes de  carbone, par exemple     méthoxy,        éthoxy,        propoxy    ou       butoxy,    des atomes d'halogène, par exemple de brome,  de chlore ou d'iode, ou des groupes aryle, par exemple  phényle), ou A peut représenter un noyau hétérocy  clique, contenant 5 à 6 atomes, et dont     l'hétéro-atome     est l'azote, le soufre ou l'oxygène;

       R,    et     R3    représen  tent     chacun    un atome d'hydrogène,     un    atome d'halo  gène, par exemple de chlore ou de brome, un substi  tuant alcoyle ou     alcoxy,    contenant de préférence 1 à 8  atomes de carbone, par exemple méthyle, éthyle, pro  pyle, butyle,     méthoxy,        propoxy    ou     hydroxyéthyle,    ou       R,    et     Ra,    pris ensemble, représentent les atomes néces  saires pour compléter un noyau aromatique condensé  ayant 6 atomes de carbone;

   R, représente un radical  alcoyle (y compris alcoyle substitué) et contenant de  préférence 1 à 8 atomes de carbone, par exemple  méthyle, éthyle, propyle, butyle,     octyle,        sulfoalcoyle,     par exemple     sulfopropyle    ou     sulfobutyle,        sulfatoal-          coyle,    par exemple     sulfatopropyle    ou     sulfatobutyle,    ou       carboxyalcoyle,    par exemple     carboxyéthyle    ou     car-          boxybutyle;        R,    et     R,;

      représentent chacun un radical  alcoyle (y compris alcoyle substitué) contenant de  préférence de 1 à 18 atomes de carbone, par exemple  méthyle, éthyle, propyle,     isopropyle,    butyle, butyle  secondaire,     hexyle,        dodécyle,        octadécyle,    benzyle,     bêta-          phényléthyle,        sulfoalcoyle,    par exemple     sulfopropyle    ou       sulfobutyle;        sulfatoalcoyle,    par exemple     sulfatopropyle     et     sulfatobutyle;

          carboxyalcoyle,    par exemple car  boxyéthyIe et     carboxybutyle;        hydroxyalcoyle,        par    exem  pIe     hydroxyéthyle,        hydroxypropyle    et     hydroxybutyle;          alcényle,    tel que     propényle,    allyle et     butényle;        alcynyle     tel que     propargyle;        cycloalcoyle,    par exemple     cyclobu-          tyle    et     cyclohexyle;

          dialcoylaminoalcoyle,    par exemple       diméthylaminoéthyle;    et aryle, par exemple phényle,     p-          toluyle,        o-toluyle    ou     3,4-dichlorophényle;

          Rs    a la même       signification    que     R,    ou, pris ensemble avec     R,,    repré  sente un groupe     alcoylène    pouvant être     substitué,    par  exemple par un radical alcoyle,     cycloalcoyle    ou     cyano     ou par un atome de brome ou de chlore, le groupe     alco-          ylène        contenant    de préférence 2 ou 3 atomes de carbone,  tel que     diméthylène    ou     triméthylène;

      et X représente un  anion, de préférence chlorure, bromure, iodure,     p-to-          luènesulfonate,        thiocyanate,        sulfamate,        méthylsulfate,          éthylsulfate    ou perchlorate.  



  On peut préparer des émulsions photographiques  positives directes d'halogénure d'argent en incorporant  un ou     plusieurs    des colorants     cyanine    propres à l'in  vention à une émulsion d'halogénure d'argent voilée.  L'émulsion peut être voilée de toute manière appro-    priée, par     exetrp'.e    par la lumière ou par des adjuvants  de voile chimiques, par exemple du chlorure     stanneux,     du     formaldéhyde,    du bioxyde de     thiourée,        etc.     L'émulsion peut être voilée par addition d'un agent  réducteur, par exemple de bioxyde de     thiourée,    et d'un  composé d'un métal plus électropositif que l'argent,

    par exemple un sel d'or, tel que le     chloroaurate    de  potassium.  



  Lorsqu'on désire employer une émulsion contenant  des formateurs de couleurs photographiques, il s'est  avéré spécialement avantageux d'utiliser des colorants  de formule ci-dessus dans laquelle (1)     R2    et     R3,        pris     ensemble, ou     R,    et     RB,    pris ensemble, représentent un  noyau condensé, par exemple formant un noyau       benz[g]indole,    ou (2) A représente un noyau     pyridyle,     par exemple un noyau 2-, 3- ou     4-pyridyle.     



  On entend ici par  formateur de couleur  n'im  porte quel composé réagissant ou se copulant avec le  produit d'oxydation d'agents révélateurs     aminoaroma-          tiques    primaires au cours du développement photogra  phique en formant un colorant, et qui sont     non-diffusi-          bles    dans les émulsions photographiques d'halogénure  d'argent. Comme formateurs de couleur, on peut citer  des composés     phénoliques,    de     5-pyrazolone,        hétérocy-          cliques    et     cétométhylène    à chaîne ouverte, tels que  ceux décrits dans les brevets USA No 2 322 027 et  2801 171.  



  Les colorants de formule I fonctionnent comme  accepteurs d'électrons et sensibilisent     spectralement     (pour les rayons au-delà d'environ     480M)    les émul  sions     d'halogénure    d'argent positives     directes.    La sen  sibilité spectrale spéciale conférée à ces émulsions est  utile, en particulier dans les éléments pour la photogra  phie en couleur à plusieurs couches.  



  L'invention est illustrée par les exemples suivants.  <I>Exemples 1 à 10</I>  On prépare une émulsion voilée par réduction par  l'or comme suit: on prépare une émulsion de     gélatino          bromoiodure    d'argent dans laquelle l'halogénure est  2,5 moles     %    d'iodure, et ayant une grosseur moyenne  de train d'environ 0,2 micron, en ajoutant une solu  tion aqueuse de bromure de potassium et d'iodure de  potassium, et une solution aqueuse de nitrate d'argent  simultanément à une solution aqueuse de gélatine  agitée rapidement, à une température de 70  C en l'es  pace d'environ 35 min. On refroidit l'émulsion pour la  faire prendre, on la hache et on la lave à l'eau froide  de la manière usuelle.

   On voile l'émulsion par réduc  tion par l'or en ajoutant tout d'abord 0,4 mg de       bioxyde    de     thiourée    par mole d'argent et en chauffant  pendant 60 min à 65  C, puis en ajoutant 2,0 mg de       chloroaurate    de potassium par mole d'argent et en  chauffant pendant 60 min. à 65  C. On divise l'émul-      Sion voilée en plusieurs portions et on ajoute 0,87       millimole    par mole d'halogénure d'argent de chacun  des colorants A à E à une portion de l'émulsion dans  les exemples 1 à 5 respectivement. On étend chaque  portion sur un support d'acétate de cellulose     en    quan  tité de 11,2 mg d'argent et 44,8 mg de gélatine par  dm=.

   On prépare une émulsion voilée par réduction de  manière similaire, mais sans emploi de sel d'or. On  voile l'émulsion par réduction en lui ajoutant 40 mg de  bioxyde de     thiourée    par mole d'halogénure d'argent et  en chauffant pendant 60 min à 65  C. On divise les  émulsions voilées en plusieurs portions et on ajoute  0.87     millimole    de chacun des colorants' A à E par  mole d'halogénure d'argent à une portion de chaque  émulsion dans les exemples 6 à 10 respectivement. On  étend chaque émulsion sur un support d'acétate de cel  lulose en quantité de 11,2 mg d'argent et 44,8 mg de       _Jélatine    par dm=. On expose un échantillon de chaque  couche sur tin sensitomètre Eastman<B>lb</B> en utilisant  une sou-ce au tungstène.

   On soumet les émulsions à  une exposition non filtrée et à une exposition bleue à  travers des     fi!res        Wratten    35+38A et à une exposition  jaune à travers un filtre     Wratten    16. On développe les  couches     exposées        pendant    6     min    à 20  C dans le révéla  teur Kodak D-19, on les fixe, les lave et les sèche.  



  Tous les colorants ont donné une bonne sensibilisa  tion à la lumière jaune, le colorant B étant moins effi  cace que les autres. Les émulsions des exemples 6 à 10  ont présenté une sensibilité globale bien inférieure à  celles des exemples 1 à 5.  



  Comme mentionné plus haut, les noyaux     désensibi-          lisateurs    sont ceux qui, lorsqu'ils sont     transformés    en  un colorant     carbocyanine    symétrique, provoquent une  perte d'au moins 80 0/e, de la vitesse relative dans le  bleu d'une émulsion d'épreuve. Les exemples 11 à 16  illustrent les résultats d'essais effectués avec divers  noyaux qui ont été     transformés    en     colorants        carbocya-          nine        symétriques    et ajoutés à une émulsion d'épreuve.

      <I>Exemples 11 à 16</I>  Les colorants énumérés dans le tableau suivant  sont ajoutés à des portions séparées d'une émulsion  négative de gélatine,     chlorobromure    d'argent (40 moles       %        de        chlorure)    à     raison        de        0,13        g        de        colorant        par        mole     d'halogénure d'argent. On étend un échantillon de  chaque portion sur un support d'acétate de cellulose en  quantité de 48,4 mg d'argent et 84 mg de gélatine par  dm=.

   On soumet un échantillon de chaque couche à  une exposition dans le bleu à travers des filtres       Wratten    35     -38A    sur un sensitomètre Eastman     Ib    et  on le développe pendant 3 min. à 20  C dans le  révélateur Kodak D-19, le fixe, le lave et le sèche avec  les résultats suivants. Une source au tungstène a été  utilisée.

    
EMI0003.0036     
  
    <I>Tableau <SEP> I</I>
<tb>  Colorant <SEP> Exemple <SEP> Vitesse <SEP> relative <SEP> Perte <SEP> de
<tb>  dans <SEP> le <SEP> bleu <SEP> vitesse, <SEP>  ,!o
<tb>  Témoin <SEP> non
<tb>  sensibilisé <SEP> Il <SEP> 100 <SEP>   1 <SEP> 12 <SEP> 1,0 <SEP> 99
<tb>  II <SEP> 13 <SEP> 3,0 <SEP> 97
<tb>  III <SEP> 14 <SEP> 1,0 <SEP> 99
<tb>  IV <SEP> 15 <SEP> 1,0 <SEP> 99
<tb>  V <SEP> 16 <SEP> 1,0 <SEP> 99       On donne     ci-dessous    la désignation des     colorants          utilisés    dans les exemples     précédents.     
EMI0003.0041     
  
    Colorant <SEP> '
<tb>  No <SEP> Nom
<tb>  A <SEP> Iodure <SEP> de <SEP> 1,3-diéthyl-l'-méthyl  2'-phényl-imidazo[4,

  5-b]-quinoxaUno  3'-indolocarbocyanine
<tb>  B <SEP> Iodure <SEP> de <SEP> 1,1',3',3'-tétrartéthyl  2-phényl-3-indolopyrrolo-[2,3-b]  pyridocarbocyanine
<tb>  C <SEP> Iodure <SEP> de <SEP> 1,1',3,3-tétraméthyl-5-nitra  2'-phénylindo-3'-indolocarbocyanine
<tb>  D <SEP> Iodure <SEP> de <SEP> 3'-éthyl-1-méthyl-2-phényl  6'-nitro-3-indolothiacarbocyanine
<tb>  E <SEP> p-toluènesulfonate <SEP> de
<tb>  5'-chloro- <SEP> 1,3'-diméthyl-2-phényl  6'-nitro-3-indolothiacarbocyanine
<tb>  Colorant
<tb>  No <SEP> Nom
<tb>  I <SEP> Chlorure <SEP> de <SEP> 1,1',3,3'-tétraéthylimidazo  [4,5-b]-quinoxalïnocarbocyanine
<tb>  II <SEP> Perchlorate <SEP> de <SEP> 1,1',3,3,3',3'-hexaméthyl  pyrrolo[2,3-b]pyridocarbocyanine
<tb>  III <SEP> p-toluénesulfonate <SEP> de <SEP> 1,1,3,3,3',3'-hexa  méthyl-5,5'-dinitroindocarbocyanine
<tb>  IV <SEP> Chlorure <SEP> de <SEP> 3,3'-diéthyl-6,

  6'  dinitrothiacarbocyanine
<tb>  V <SEP> Iodure <SEP> de <SEP> 5,5'-dichloro-3,3'-diéthyl  6,6'-thiacarbocyanine       Les colorants utilisés dans l'émulsion photogra  phique selon l'invention peuvent être préparés comme  suit:  Préparation A       p-toluènesulfonate,          hydre,        p-toluènesulfonate    de     3'-éthyl-1        méthyl-6'-nitro-          2-(3-pyridyl)-3-indolothiacarbocyanine     On chauffe à reflux pendant 5 min.

   un mélange de       1,12g    (1 mole) de       1-méthyl-2-(3-pyridyl)-indole-          3-carboxaldéhyd'e,     1,98 g (1 mole) de       p-toluènesulfonate    de     3-éthyl-2-          méthyl-6-nitrobenzothiazolium    et  0,95 g(1 mole) d'acide       p-toluènesulfonique     dans 10 ml d'anhydride acétique, on laisse refroidir le  mélange et on précipite le produit par     addition    lente  d'un excès d'éther sous agitation. On recueille le solide  et on le sèche.

   Après deux     recristallisations    dans de       l'éthanol,    le rendement en colorant     purifié    est de  2,45 g (63 0/e,), p. f. indistinct.      Préparation B       Iodhydrate,    iodure de  1,3-diéthyl-l'-méthyl-2'-(3-pyridyl)       imidazo[4,5-b]-quinoxalino-3'-          indolocarbocyanine     On chauffe à reflux pendant 5 min.

   un mélange de  1,12 g (1 mole) de       1-méthyl-2-(3-pyridyl)indole-          3-carboxaldéhyde    et  1,39 g (1 mole) de chlorure de       1,3-diéthyl-2-méthylimidazo          [4,5-b]quinoxalinium     dans 10 ml d'anhydride acétique, on refroidit le  mélange et on lui ajoute 1 ml de     HCl    concentré. On  refroidit le mélange et le produit     précipite    sous forme  d'une huile par addition d'un excès d'éther. On  décante l'éther, on dissout le résidu dans 50 ml  d'éthanol à 50     1),#o    chaud et on ajoute 2 g de KI. On  recueille le colorant qui s'est séparé au refroidissement.

    Après une recristallisation dans du méthanol, le     rende-          ment        en        colorant        purifié        est        de        0,32        g        (9        %),        p.        f.     223  C     déc.            1-méthyl-2-(3-pyridyl)

  indole-          3-carboxaldéhyde     On place 4 ml de     diméthylformamide    dans un  ballon et on le refroidit dans un bain de glace pendant  que l'on ajoute goutte à goutte 2 ml de     POC1,    puis on  ajoute 10 ml de     1-méthyl-2-(3-pyridyl)indole    dans du       diméthylformamide    chaud par petites portions, en  maintenant la température en-dessous de 20  C pen  dant les deux additions. On chauffe le mélange à       38-40     C pendant 45     min.,    puis on le coule dans  150     ml    d'eau glacée. On ajoute 27 ml de     NaOH    5N, on  chauffe le mélange à l'ébullition, puis on le réfrigère.

    On recueille le solide, on le lave à l'eau et on le sèche.  Le rendement en cristaux presque     incolores    est de  4,28 g (94 0/0), p. f. 146  C. Cette matière est utilisée  pour la préparation de colorants sans autre purifica  tion.         1-méthyl-2-(3-pyridyl)indole     On chauffe un mélange de 24,2 g (1 mole) de       3-acétylpyridine,    24,4 g (1 mole) de     1-méthyl-1-phé-          nylhydrazine    et 2,0 ml d'acide acétique glacial au     bain-          marie    pendant 30 min., tandis que de l'eau se sépare.  On refroidit le mélange et on le dilue à l'éther.

   On  sépare la couche éthérée, on la sèche sur     MgsOa    et on  évapore l'éther.  



       On        chauffe        50        g        d'acide        phosphorique    à     100        %    à  100  C et on l'agite pendant qu'on lui ajoute     l'hydra-          zone    brute par petites portions, â une vitesse telle que  la température reste entre 125 et 135  C. Lorsque l'ad  dition est terminée, on chauffe le mélange au bain  d'huile à     1:10     C pendant 30 min. On laisse le mélange  refroidir, on le dilue avec 500 ml d'eau et on l'alcali  nise par addition d'une solution aqueuse de     KOH     concentrée.

   On extrait à l'éther l'huile qui s'est  séparée, on sèche l'extrait sur     MgS04    et on évapore  l'éther. On dissout le résidu dans 20 ml d'éthanol  chaud, et on réfrigère la solution. On     recueille    le solide  qui     s'est    séparé, on le presse aussi sec que possible sur  un filtre et on le lave avec un très petit volume  d'éthanol froid. Le rendement en cristaux jaune très  pâle est de 19,9 g (48 0/0), p. f.<B>79-811</B> C. Cette  matière est utilisée sans autre purification.

      <I>Préparation C</I>       p-toluènesulfonate    de       1,3'-diméthyl-6'-nitro-2-phényl-3-          benz[g]indolothiacarbocyanine     Un mélange de       1,:13    g (1 mole) de       1-méthyl-2-phénylbenz[g]indole-3-          carboxaldéhyde    et de  1,90g (1 mole) de       p-toluènesulfonate    de       2,3-diméthyl-6-nitrobenzothiazolium     dans 20 ml d'anhydride acétique est chauffé à reflux  pendant 5 min.     sous    agitation constante. Après refroi  dissement, on dilue le mélange à l'éther et on recueille  le solide et le lave à l'éther.

   Après deux     recristallisa-          tions    dans du méthanol, le rendement en colorant  purifié est de 1,22 g (38     0,'o),    p. f.     287-9"    C,     déc.            Préparation   <I>D</I>  Iodure de       l',3'-diéthyl-1-méthyl-2-phényl-3-benz[g]          indoloimidazo@[4,5-b]quinoxalinocarbocyanine     Un mélange de  1,43 g (1 mole) de       1-méthyl-2-phénylbenz[g]        indole-          3-carboxaldéhyde    et de  1,84 g (1 mole) d'iodure de       1,3-diéthyl-2-          méthylimidazo[4,

  5-b]quinoxalinium     dans 20 ml d'anhydride acétique est chauffé à     reflux     pendant 5 min. sous agitation constante. On laisse le  mélange refroidir, on le dilue à l'éther et on recueille  le solide. Après deux recristallisations dans du  méthanol, le rendement en colorant purifié est de       0,48        g        (15        %),        p.f.        293-4         C,        déc.            1-méthyl-2-          phénylbenz[g]indole-3-carboxaldéhyde     On place 6,

  0 ml de     diméthylformamide    dans un  ballon et on le réfrigère dans un bain de glace. On  ajoute goutte à goutte 3,0 ml de     POC1,    puis on ajoute  par petites portions 7,7g de     1-méthyl-2-phénylbenz[-          g]indole    dans 25 ml de     diméthylformamide.    chaud, en  maintenant la température en-dessous de 20  C pen  dant les deux additions. On chauffe le mélange à       35-40     C pendant 45 min., puis on le coule dans  250 ml d'eau glacée. Après une brève agitation, un  précipité lourd se sépare.

   On ajoute 40 ml de     NaOH          SN    par portions, sous agitation, et on chauffe le  mélange à l'ébullition, puis on le laisse refroidir. On  recueille le solide et on le lave minutieusement à l'eau.  Le rendement en cristaux incolores est de 8,1 g  (95  .!o), p. f. l70-171  C. Cette matière est utilisée  pour la préparation de colorants sans autre purifica  tion.         1-méthyl-2-phénylbenz[g]indole     On suspend 24,3g (1 mole) de     2-phényl-lH-          benz[g]        indole,    pouvant être préparé selon     Patel    et       Tedder,    J. C.

   S. 1963,     .1593-5,    dans 36 ml de chloro  benzène et de l'eau, dans un ballon muni d'un agita  teur à grande vitesse, d'un thermomètre et d'un enton  noir à robinet. On ajoute 38 ml de     Na0        Hà    50     ollo    et  on agite le mélange en le chauffant jusqu'à 63  C. On  arrête le chauffage et on agite énergiquement le  mélange tout en lui ajoutant peu à peu<B>15,1</B> g (0,12  mole) de sulfate de méthyle, à un débit tel que la tem-           pérature    se maintienne entre 62 et 65  C. Une fois  l'addition terminée, on agite le mélange pendant  encore 30 min., puis on l'étend à environ 250 ml avec  de l'eau.

   On chasse le chlorobenzène par entraînement  à la vapeur d'eau, on réfrigère le résidu, on recueille le  solide, on le lave bien à l'eau et on le sèche. On dis  sout la matière brute dans du     benzène,    on chromato  graphie sur une colonne d'alumine et on évapore le  benzène. Le rendement en cristaux blancs est de 11,1  (43     0:'0),    p.     ï.        138,5-139,5\    C.  



  En ajoutant les colorants des préparations A à D à  une émulsion voilée par réduction à l'or, préparée  comme décrit dans l'exemple 1, en exposant les émul  sions et en les développant pendant 6 minutes à 20  C  dans le révélateur Kodak D-19, on obtient des résul  tats semblables à ceux obtenus dans l'exemple 1.  



  Les colorants     diméthine        cyanine    propres à l'inven  tion, dans lesquels le noyau     indole    est (1) un noyau       benz[g]indole    ou (2) un noyau     indole        pyridyle    subs  titué, peuvent être utilisés     dans    des     émulsions    conte  nant des coupleurs     chromogènes.    Ceci est     tout-à-fait     inattendu,

       car    les colorants     indole        diméthine        cyanine     connus ne peuvent pas être utilisés avec succès en  présence de coupleurs chromogènes. Par exemple, on a  ajouté 0,735     g/mole    d'argent du colorant de la prépa  ration D à une émulsion préparée comme décrit dans  l'exemple 1 avec une dispersion d'un coupleur  magenta du type     pyrazolone    comme décrit dans le       revet        britannique    No<B>680488</B>     dans    du phosphate de       tri-o-crésyle.    On a exposé l'échantillon et on l'a déve  loppé pendant 6 min.

   dans un révélateur     métol-hydro-          quinone.    L'échantillon a     fourni    une image positive  directe ayant une bonne sensibilité spectrale.  



  Les colorants des préparations A et B donnent des  résultats similaires au résultat ci-dessus dans de telles  émulsions contenant des formateurs de couleur photo  graphiques.  



  <I>Préparation E</I>       p-toluènesulfonate    de       3'-éth        yl-6'-n    i t     ro-2-ph        én        yl-1,7-          triméthylène-3-indolothiacarbocyanine     1,31 g (1 mole) de       2-phényl-1,7-triméthylène          indole-3-carboxaldéhyde    et  1,98 g (1 mole) de       p-toluènesulfonate    de       3-éthyl-2-méthyl-6-nitrobenzothiazolium     dans 10 ml d'anhydride acétique sont chauffés à reflux  pendant 5 min.

   On refroidit le mélange, ce qui pro  voque la séparation d'une     certaine    quantité de matière  solide, et on le dilue à l'éther. On recueille le produit  et on le lave à l'éther. Après deux recristallisations  dans du méthanol, le rendement en colorant     purifié    est  de 1.54 g (48     n!o),    p. f.

   254-5  C,     dée.       <I>Préparation F</I>  Iodure de       1,3-diéthyI-2'-phényl-l',7'-triméthylène        imidazo-          [4,5-b]quinoxalino-3'-indolocarbocyanine     <B>1,31</B> g (1 mole) de       2-phényl-1,7-triméthylène          indole-3-carboxaldéhvde    et  1,84 g (1 mole) d'iodure de       1,3-diéthyl-2-          mêthyâmidazo[4,5-blquinoxÈinium       dans 10 ml d'anhydride acétique sont chauffés à reflux  pendant 5     min.    On refroidit le mélange et le dilue â  l'éther.

   On recueille le solide et le lave à l'éther.     Après     deux recristallisations dans du méthanol, le rendement  en colorant purifié est de 0,33 g (11     n/n),    p. f.       230-23l'    C,     déc.     



  <I>Préparation G</I>  Iodure de       l',3',3'-triméthyl-2-phényl-1,7-triméthylène-          3-indolopyrrolo[2,3-b]pyridocarbocyanine     0,8g (1 mole) de       2-phényl-1,7-triméthylène          indole-3-carboxaldéhyde,     0,54 g (1 mole) de       1,3,3-triméthyl-2-méthylèno-          2,3-dihydropyrrolo-[2,3-bjpyridine    et  0,59 g (1 mole) d'acide       p-toluènesulfonique        monohydrate     dans 10 ml d'anhydride acétique sont     chauffés    à reflux  pendant 1 min. On refroidit le mélange et le dilue à  l'éther, ce qui provoque la séparation du produit sous  forme d'une huile.

   On décante la couche éthérée, on  dissout l'huile dans un petit volume d'éthanol et on  ajoute 1,0g d'iodure de sodium dissous dans un peu  d'eau. On réfrigère le mélange et on recueille le solide  et le lave à l'éthanol. Après une recristallisation dans  du méthanol, le rendement en colorant purifié est de  0,35     ,(21        ü1/o),    p. f.     283-4     C     déc.     



  Les colorants des préparations E, F et G résultats  similaires à ceux des colorants des     préparations    A à D       lorsqu'ïls    sont incorporés à des émulsions positives  directes, pouvant contenir des formateurs de couleur.  Des     colorants    similaires, mais dans lesquels le pont     tri-          méthylène    est remplacé par un pont     diméthylène,    peu  vent être préparés.

   Dans le cas de colorants tels que  celui de la préparation G lorsque le groupe     triméthy-          lène    est substitué, un groupe     alcoyle    peut être fixé sur  l'atome de carbone 1, 2 ou 3 (en comptant à partir de  l'atome d'azote du noyau de     l'indole).    En général, les  halogènes ou le groupe     cyano    sont substitués sur  l'atome de carbone 2.

Claims (1)

  1. REVENDICATION Emulsion photographique dont la sensibilité a été modifiée par la présence d'un colorant, caractérisée en ce que le colorant est de formule générale: EMI0005.0083 dans laquelle A est un radical aryle ou un radical hétérocyclique contenant 5 ou 6 atomes, l'hétéro- atome étant de l'azote, du soufre ou de l'oxygène;
    RI est un radical alcoyle pouvant être substitué; RQ et R, sont chacun de l'hydrogène, un halogène, un radical alcoyle ou alcoxy ou, pris ensemble, sont les atomes nécessaires pour compléter un noyau aromatique condensé contenant 6 atomes de carbone;
    L est une liaison méthine; RS est un radical alcoyle pouvant être substitué, un radical alcényle, alcynyle, cycloalcoyle, dialcoyl-aminoalcoyle ou aryle; Re est le même que RQ ou, pris ensemble avec R" est un groupe alcoylène pouvant être substitué;
    X est un anion; et Z représente les atomes nécessaires pour complèter un noyau qui, lorsqu'il est transformé en un colorant carbocyanine symétrique et ajouté à une émulsion de gélatinochloro- bromure d'argent contenant 40 moles pour cent de chlorure et 60 moles pour cent de bromure, à une concentration de 0,01 à 0,2g de colorant par mole d'argent, provoque, par capture d'électrons,
    une perte d'au moins 80% de la vitesse de l'émulsion dans le bleu lorsqu'elle est exposée sensitométriquement et développée pendant 3 minutes à 20 C dans un révéla teur de la composition suivante:
    EMI0006.0029 Sulfate <SEP> de <SEP> p-méthylaminophénol <SEP> 2 <SEP> g <tb> Sulfite <SEP> de <SEP> sodium <SEP> (anhydre) <SEP> <B>90g</B> <tb> Hydroquinone <SEP> 8 <SEP> g <tb> Carbonate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> (anhydre) <SEP> 45 <SEP> g <tb> Bromure. <SEP> de <SEP> potassium <SEP> 5 <SEP> g <tb> Eau <SEP> pour <SEP> 1 <SEP> 1 SOUS-REVENDICATIONS 1. Emulsion selon la revendication, caractérisée en ce que le noyau désensibilisant dudit colorant est un noyau imidazo-[4,5-blquinoxaline fixé par son atome de carbone No 2 à la chaîne méthine. 2.
    Emulsion selon la revendication, caractérisée en ce que ledit colorant est de formule générale: EMI0006.0039 dans laquelle R4 est un radical alcoyle pouvant être substitué, un radical alcényle, alcynyle, cycloalcoyle, dialcoyl-aminoalcoyle ou aryle. 3. Emulsion selon la revendication ou l'une des sous-revendications précédentes, caractérisée en ce que le radical A dudit colorant est un radical phényle.
    4. Emulsion selon la revendication ou l'une des sous- revendication 1 et 2, caractérisée en ce que le radical A dudit colorant est un radical pyridyle. 5. Emulsion selon la revendication 1, caractérisée en ce que le noyau indole dudit colorant est un noyau benz[glindole. 6. Emulsion selon la revendication 1, caractérisée en ce que ledit colorant est l'un des colorants désigné A-E dans le tableau 1 de la description. 7.
    Emulsion selon la revendication, caractérisée en ce qu'elle comprend des grains voilés dont au moins 95 % en poids et /ou au moins 95 % en nombre ont un diamètre qui ne s'écarte pas
    de plus de 40 % du dia- mètre moyen des grains. 8. Emulsion selon la revendication, caractérisée en ce que les grains ont un noyau central en un sel d'ar gent insoluble dans l'eau contenant des centres qui favorisent le dépôt d'argent photolytique et une enve, loppe externe recouvrant ledit noyau et comprenant un sel d'argent insoluble dans l'eau voilé.
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