CH506490A - Verfahren zur Herstellung eines neuen polycyclischen Isocyanates - Google Patents

Verfahren zur Herstellung eines neuen polycyclischen Isocyanates

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CH506490A
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methenopentalenyl
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CH1131370A
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Claus Dr Weis
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Ciba Geigy Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/58Preparation of carboxylic acid halides
    • C07C51/62Preparation of carboxylic acid halides by reactions not involving the carboxylic acid halide group

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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung eines neuen polycyclischen Isocyanates
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines neuen polycyclischen Isocyanates, nämlich des   Octahydro-1 ,2,4-methenopentalenyl-(5)4so-    cyanates der Formel I
EMI1.1     
 welches als Zwischenprodukt für die Herstellung des Octahydro- 1 ,2,4-methenopentalenyl-(5)-amins mit wertvollen pharmakologischen Eigenschaften verwendet werden kann.



   Das Verfahren zur Herstellung des Isocyanats ist dadurch gekennzeichnet, dass man Octahydro-1,2,4methenopentalenyl - (5) - carbonsäureazid in Gegenwart eines inerten Lösungsmittels thermolysiert.



   Das als Ausgangsprodukt verwendete Azid wird z. B. hergestellt, indem entweder die Carbonsäure in das Carbonsäurechlorid überführt wird, welches dann mit einem Alkalimetallazid, z. B. mit Natriumazid, zum gewünschten Carbonsäureazid umgesetzt wird; oder einer der Alkylester, wie der Methyl- oder   Äthylester    wird mit Hydrazinhydrat und salpetriger Säure, vorzugsweise in Gegenwart eines Lösungs- oder Verdünnungsmittels, direkt in das Carbonsäureazid umgewandelt. Durch thermische Zersetzung in einem gegenüber den Reaktionsteilnehmern inerten Lösungsmittel, z. B.



  aromatischen Kohlenwasserstoffen, wie Benzol, Toluol, Xylolen, höhersiedenden Äthern, wie Dioxan, wird das Azid in das Isocyanat übergeführt.



   Die   Octahydro- 1 ,2,4-methenopentalenyl-(5)-carbon-    säure kann nach dem von H. K. Hall [J. Org. Chem. 25, 42 (1960)] beschriebenen Verfahren durch Umsetzung von   Bicyclo[2.2. 1 ]hepta-2,5 -dien    (2,5-Norbornadien) mit Acrylonitril in Gegenwart von Kupfer-II-acetat und anschliessende alkalische Hydrolyse des entstandenen   Octahydro- 1 ,2,4-methenopentalenyl-(5)-cyanids    erhalten werden.



   Das   Octahydro -1,2,4 -    methenopentalenyl-   (5) - iso-    cyanat der Formel I ist ein wertvolles Zwischenprodukt für die Herstellung des pharmakologisch wirksamen   Octahydro- 1,2,4-methenopentalenyl-(5)-amins    und seiner Salze mit anorganischen und organischen Säuren, welche vorzügliche antivirale Wirksamkeit besitzen und zugleich relativ wenig toxisch sind.



   Sie eignen sich als Wirkstoffe für Mittel zur Behandlung von Viruskrankheiten. Die antivirale Wirksamkeit lässt sich im Tierversuch bei verschiedenen Virusarten nachweisen. Das neue Amin ist ferner ein wichtiges Zwischenprodukt für die Herstellung von Pharmazeutika und Wirkstoffen zur Schädlingsbekämpfung.



   Das nachfolgende Beispiel erläutert die Herstellung des Isocyanats. Die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel 1. Stufe:
164 g   Octahydro- 1 ,2,4-methenopentalenyl-(5)-car-    bonsäure, 1000 ml Benzol und 4 ml Pyridin werden auf dem Dampfbad schwach erwärmt. Dann tropft man innerhalb 15 Minuten 250 g Thionylchlorid so zu, dass die Reaktion von selbst unter SO2-Entwicklung fortschreitet. Nach beendeter Zugabe erhitzt man noch 15 Minuten auf dem Dampfbad. Dann entfernt man alle flüchtigen Produkte am Wasserstrahlvakuum. Zum Rückstand gibt man 200 ml Petroläther, lässt 30 Minuten stehen und filtriert. Das Lösungsmittel wird im Verdampfer entfernt. Das Octahydro-1,2,4-methenopentalenyl-(5)-carbonsäurechlorid destilliert bei   63-65 /2    Torr (162,7 g 88,5 %).



  2. Stufe:
93,6 g Natriumazid werden in 1720 ml   50%igem    wässrigem Aceton gelöst und die Lösung auf   0     gekühlt.



  Dann gibt man innerhalb 5 bis 10 Minuten 90 g Octa   hydro -1,2,4-    methenopentalenyl - (5)-carbonsäurechlorid  hinzu. Die Temperatur im Reaktionsgefäss wird durch Aussenkühlung bei 0 bis 20 gehalten. Nach beendeter Zugabe rührt man bei   0     noch weitere 50 Minuten.

 

  Die Lösung wird zunächst mit 1000 ml eiskaltem Benzol und dann ein zweites Mal mit 300 ml eiskaltem Benzol extrahiert. Dann werden die vereinigten Benzolextrakte mit feingepulvertem Calciumchlorid bei 0 bis 50 getrocknet. Die vom Calciumchlorid abfiltrierte Lösung des   Octahydro-1 ,2,4-methenopentalenyl-(5)-carbonsäure.   



  azids wird auf dem Dampfbad 21/2 Stunden erhitzt.



  Dabei entwickelt sich Stickstoff und die Lösung schäumt. Das Benzol wird dann abdestilliert. Das Octahydro   -1,2,4 - methenopentalenyl - (5)    - isocyanat hat den Sdp.   70-750/3    Torr. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung eines neuen polycyclischen Isocyanats, des Octahydro-1 ,2,4-methenopenta- lenyl-(5)-isocyanats der Formel I, EMI2.1 dadurch gekennzeichnet, dass man Octahydro-1 2,4- methenopentalenyl - (5) - carbonsäureazid in Gegenwart eines inerten organischen Lösungsmittels thermolysiert.
CH1131370A 1966-12-22 1966-12-22 Verfahren zur Herstellung eines neuen polycyclischen Isocyanates CH506490A (de)

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