CH556810A - Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-naphthyl)-propionsaeure. - Google Patents

Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-naphthyl)-propionsaeure.

Info

Publication number
CH556810A
CH556810A CH1601973A CH1601973A CH556810A CH 556810 A CH556810 A CH 556810A CH 1601973 A CH1601973 A CH 1601973A CH 1601973 A CH1601973 A CH 1601973A CH 556810 A CH556810 A CH 556810A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
naphthyl
methoxy
propionic acid
enyl
acid
Prior art date
Application number
CH1601973A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Syntex Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Syntex Corp filed Critical Syntex Corp
Publication of CH556810A publication Critical patent/CH556810A/de

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C59/00Compounds having carboxyl groups bound to acyclic carbon atoms and containing any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, groups, groups, or groups
    • C07C59/40Unsaturated compounds
    • C07C59/58Unsaturated compounds containing ether groups, groups, groups, or groups
    • C07C59/64Unsaturated compounds containing ether groups, groups, groups, or groups containing six-membered aromatic rings

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description


  
 



   Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung der neuen d-2-(6-Methoxy-2 -naphthyl) -propionsäure. Die Verbindung, welche bisher nicht beschrieben worden ist, zeigt entzündungshemmende, analgetische und antipyretische Wirkungen und kann entsprechend zur Behandlung von Entzündungen, Schmerzen und Fieber bei Mensch und Tier verwendet werden.



   Es können z. B. Entzündungen des Skelettmuskelsystems, der Skelettgelenke und der Gewebe behandelt werden. Die Verbindung eignet sich auch zur Behandlung von durch Entzündungen gekennzeichneten Erkrankungen, wie Rheuma, Prellungen, Zerreissungen, Arthritis, Knochenfrakturen, posttraumatische Zustände und Gicht.



   Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass man einen Alk-2-enyl-, Cycloalk-2-enyl-, Aralk-2-enyl- oder   1-Aralkylester    der   d-2 -(6-Methoxy-2-    naphthyl)-propionsäure in einem inerten organischen Lösungsmittel in Anwesenheit eines Platin-, Palladium-, Ruthenium- oder Nickelhydrierungskatalysators hydriert und die entstandene d-Propionsäure von der Reaktionsmischung abtrennt.



   Das erfindungsgemässe Verfahren kann aber auch so angewendet werden, dass man es mit einem racemischen Ester durchführt, die entstandene   d,l-2-(6 -Methoxy-2-naphthyl) -    propionsäure in die optischen Antipoden aufspaltet und das d-Isomere gewinnt.



   Das Verfahren kann durch die folgenden Formeln dargestellt werden:
EMI1.1     

In den obigen Formeln kann R1 eine Cycloalk-2-enylgruppe mit 5-8 Kohlenstoffatomen oder eine Alk-2-enyl- und Aralk-2-enylgruppe oder eine 1-Aralkylgruppe der Formeln:
EMI1.2     
 sein, in welchen R2, R3, R4,   R5,    R6, R7 und R8 jeweils Wasserstoff, eine Alkylgruppe mit bis zu 12 Kohlenstoffatomen oder eine Arylgruppe mit bis zu 10 Kohlenstoffatomen bedeuten. R8 steht vorzugsweise für Wasserstoff oder p-Methyl.



   Darin umfasst die Bezeichnung Alkyl primäre, sekundäre und tertiäre Alkylgruppen gerader oder verzweigtkettiger Konfiguration, vorzugsweise mit bis zu 12 Kohlenstoffatomen, wie Methyl, Äthl, Propyl, Isopropyl, n-Butyl, n-Hexyl, n Decyl, n-Dodecyl usw. Die Bezeichnung Aryl bezieht sich vorzugsweise auf Phenyl- und alkylsubstituierte Phenylgruppen, wie Tolyl, p-Äthylphenyl usw., mit bis zu 10 Kohlenstoffatomen. Die Bezeichnung Cycloalk-2-enyl bezieht sich auf Cycloalk-2-enyl- und alkylsubstituierte Cycloalk-2-enylgruppen, wie Cyclopent-2-enyl,   Cyclohex-2-enyl,    Cyclohept2-enyl, Cyclooct-2-enyl usw.



   Die Reaktion erfolgt in einem inerten organischen Lösungsmittel, wie einem flüssigen Alkanol, wie Methanol, Äthanol usw., Ester, wie Äthylacetat, Äther, wie Diäthyl äther, Kohlenwasserstoff, wie n-Hexan, Benzol, Toluol, Xylol usw. Halogenierte Kohlenwasserstoffe werden nicht bevorzugt, da sie gewöhnlich den Hydrierungskatalysator entaktivieren.



   Die Reaktion kann in einer sauren, neutralen oder basischen Lösung erfolgen. Die in den sauren oder basischen Lösungen verwendete, besondere Säure oder Base ist nicht entscheidend, vorzugsweise werden jedoch anorganische Säuren oder Basen verwendet. Die Reaktion erfolgt vorzugsweise unter sauren Bedingungen, wobei das Lösungsmittel eine Säure, wie Perchlorsäure, enthält.



   Ein bevorzugter Katalysator ist Palladium auf einem inerten Träger, wie Palladium auf Tierkohle.



   Die Temperatur zur Durchführung der Reaktion ist nicht entscheidend. Die Reaktion kann z. B. bei einer Temperatur von   0"    C bis zur Siedetemperatur der Lösung oder sogar höher (wenn das System unter Druck steht) durchgeführt werden. Die Reaktion wird bis zur Hydrogenolyse fortgesetzt, was gewöhnlich 15 Minuten bis 48 Stunden dauert. Gewöhnlich reichen 2 Stunden aus.



   Die als Produkt erhaltene Vorrichtung von Formel II wird nach üblichen Verfahren, z. B. Filtrieren zur Katalysatorentfernung und Waschen mit Wasser sowie anschliessende Verdampfung, von der Reaktionsmischung abgetrennt.



   Bei der Anwendung des Verfahrens auf einen racemischen Ester kann die optische Auftrennung der racemischen Verbindung der Formel II durch selektiven biologischen Abbau oder durch Herstellung des Gemisches diastereoisomerer Salze mit einer optisch aktiven Base, wie Cinchonidin, und anschliessende   Auftrennung    des so gebildeten Gemisches durch fraktionierte Kristallisation, erreicht werden. Dann werden die getrennten Diastereoisomerensalze säuregespalten und ergeben die entsprechende d-2-(6-Methoxy-2-naphthyl)propionsäure. Zur Durchführung des Verfahrens selbst kann man die Auftrennung eines Vorläufers der Verbindungen der Formel Ia, wie 2-(6-Hydroxy-2-naphthyl)-propionsäure, in obiger Weise (z. B. unter Verwendung von Cinchonidin) erreichen; in diesem Fall sind die Verbindungen der Formel Ia die Ester des d-Isomeren.



   Die Verbindungen der Formel Ia und Verfahren zu ihrer Herstellung sind in den schweizerischen Patenten Nrn.



  517 690, 535 734 und 535 735 beschrieben. Ein solches Verfahren besteht in der Umsetzung eines bekannten 2-(6-Methoxy-2-naphthyl)-propionaldehyds mit Hydroxylaminhydrochlorid zur Bildung des entsprechenden 2-(6-Methoxy-2naphthyl)-propionaldoxims, das durch Erhitzen in das entsprechende 2-(6-Methoxy-2-naphthyl)-propionitril umgewandelt wird. Die Hydrolyse des Nitrils mit einer 20gew. %igen Lösung Bromwasserstoff in Essigsäure bei Rückfluss für 24 Stunden ergibt   2-(6 -Hydroxy-2-naphthyl) -propionsäure.   



  Die   2-(6-Hydroxy-2-naphthyl)-propionsäure    kann mit einer Verbindung der Formel Rcl, in welcher R die bereits angegebene Bedeutung hat, in einem geeigneten Lösungsmittel, wie Dimethylformamid, das eine alkalische Verbindung, wie   Lithiumcarbonat, enthält, verestert werden. Dann können die Ester mit Methyljodid in Dimethylformamid in Anwesenheit von Kaliumcarbonat zur Bildung der entsprechenden 2-(6 Methoxy-2-naphthyl)-propionate der Formel Ia umgesetzt werden.



   Das folgende Beispiel veranschaulicht die Ausführung des Verfahrens.



   Beispiel
Eine Lösung aus 10 g   2-(6-Hydroxy-2-naphthyl)-propion-    säure in 100 cm3 Dimethylformamid wurde mit 5 g Lithiumcarbonat und 5 g Benzylchlorid behandelt. Nach 24stündigem Rühren wurde die Benzyl-2-(6-hydroxy-2 -naphthyl) -propionat enthaltende Mischung weiter mit 5 g Kaliumcarbonat und 5 cm3 Methyljodid behandelt und 24 Stunden gerührt.



  Nach Verdünnen der Reaktionsmischung mit Wasser und Extraktion mit Äther erhielt man nach dem Eindampfen das Benzyl-2-(6-methoxy-2 -naphthyl) -propionat.



   Eine Lösung aus 10 g des Esters in 50 cm3 Äthylacetat mit 0,01 cm3 Perchlorsäure wurde in Anwesenheit von 1 g eines 5 %igen Palladium-auf-Kohle-Katalysators hydriert. Die Reaktionsmischung wurde filtriert und mit Wasser gewaschen und eingedampft; so erhielt man die 2-(6-Methoxy-2-naphthyl) -propionsäure.



   Eine Lösung von 230 g dl-2-(6-Methoxy-2-naphthyl)propionsäure wurde in 4,6 Liter warmem Methanol hergestellt. Die erhaltene Lösung wurde bis zum Trübewerden erhitzt, dann wurde ausreichend Methanol zugegeben, um die Lösung wieder klar zu machen. Diese heisse Lösung wurde dann zu einer Lösung aus 296 g Cinchonidin in   7,4 1 Metha-    nol, die auf etwa   60     C erhitzt war, zugefügt. Die Lösungen wurden unter Rühren vereinigt, dann wurde die kombinierte Mischung innerhalb von 2 Stunden auf Zimmertemperatur kommen gelassen. Nach Erreichen von Zimmertemperatur wurde die Reaktionsmischung weitere 2 Stunden gerührt und dann filtriert. Das Filtrat wurde mit einigen Anteilen kaltem Methanol gewaschen und getrocknet.



   100 g der Cinchonidinsalzkristalle wurden unter Rühren zu einer Mischung aus 600 cm3 Äthylacetat und 450 cm3 einer 2n wässrigen Salzsäure zugefügt. Nach 2 Stunden langem Rühren der Mischung wurde die Äthylacetatschicht ent fernt und mit Wasser neutral gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und eingedampft; so erhielt man die d-2-(6-Methoxy-2-naphthyl) -propionsäure.



   PATENTANSPRUCH I
Verfahren zur Herstellung der d-2-(6-Methoxy-2-naphthyl)-propionsäure, dadurch gekennzeichnet, dass man einen Alk-2-enyl-, Cycloalk-2-enyl-, Aralk-2-enyl- oder   1-Aralkyl-    ester der d-2-(6-Methoxy-2-naphthyl)-propionsäure in einem inerten organischen Lösungsmittel in Anwesenheit eines Platin-, Palladium-, Ruthenium- oder Nickelhydrierungskatalysators hydriert und die entstandene d-Propionsäure von der Reaktionsmischung abtrennt.



   UNTERANSPRÜCHE
1. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass die Cycloalk-2-enylgruppe 5 bis 8 Kohlenstoffatome enthält und die Alk-2-enyl- und Aralk-2-enylgruppe der Formel:
EMI2.1     
 die 1-Aralkylgruppe der Formel:
EMI2.2     
 entsprechen, in welchen R2, R3, R4,   R5,      R6    R7 und R8 jeweils Wasserstoff, eine Alkylgruppe mit bis zu 12 Kohlenstoffatomen oder eine Arylgruppe mit bis zu 10 Kohlenstoffatomen bedeuten und R8 vorzugsweise für Wasserstoff oder eine p-Methylgruppe steht.



   2. Verfahren nach Patentanspruch I oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Hydrierung unter sauren Bedingungen, vorzugsweise in Gegenwart einer anorganischen Säure, wie Perchlorsäure, durchgeführt wird.



   3. Verfahren nach Patentanspruch I oder Unteranspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass als Lösungsmittel ein Alkanol, ein Ester, ein Äther oder ein Kohlenwasserstoff verwendet wird.



   PATENTANSPRUCH II
Anwendung des Verfahrens gemäss Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man es mit einem racemischen Ester durchführt, die entstandene dl-2-(6-Methoxy-2-naphthyl)-propionsäure in die optischen Antipoden aufspaltet und das d-Isomere gewinnt.

 

   UNTERANSPRÜCHE
4. Anwendung nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass man die Aufspaltung in die optischen Antipoden durch selektiven biologischen Abbau durchführt.



   5. Anwendung nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass man die Aufspaltung in die optischen Antipoden durch Herstellung des Gemisches diastereoisomerer Salze der   d,l-2-(6-Methoxy-2-naphthyl) -propionsäure    mit einer optisch aktiven Base, beispielsweise Cinchonidin, Auftrennung des Gemisches durch fraktionierte Kristallisation und Freisetzung der d-Propionsäure aus dem entsprechenden optisch aktiven Salz mittels einer Säure durchführt.

**WARNUNG** Ende DESC Feld konnte Anfang CLMS uberlappen**.



   

Claims (1)

  1. **WARNUNG** Anfang CLMS Feld konnte Ende DESC uberlappen **. Lithiumcarbonat, enthält, verestert werden. Dann können die Ester mit Methyljodid in Dimethylformamid in Anwesenheit von Kaliumcarbonat zur Bildung der entsprechenden 2-(6 Methoxy-2-naphthyl)-propionate der Formel Ia umgesetzt werden.
    Das folgende Beispiel veranschaulicht die Ausführung des Verfahrens.
    Beispiel Eine Lösung aus 10 g 2-(6-Hydroxy-2-naphthyl)-propion- säure in 100 cm3 Dimethylformamid wurde mit 5 g Lithiumcarbonat und 5 g Benzylchlorid behandelt. Nach 24stündigem Rühren wurde die Benzyl-2-(6-hydroxy-2 -naphthyl) -propionat enthaltende Mischung weiter mit 5 g Kaliumcarbonat und 5 cm3 Methyljodid behandelt und 24 Stunden gerührt.
    Nach Verdünnen der Reaktionsmischung mit Wasser und Extraktion mit Äther erhielt man nach dem Eindampfen das Benzyl-2-(6-methoxy-2 -naphthyl) -propionat.
    Eine Lösung aus 10 g des Esters in 50 cm3 Äthylacetat mit 0,01 cm3 Perchlorsäure wurde in Anwesenheit von 1 g eines 5 %igen Palladium-auf-Kohle-Katalysators hydriert. Die Reaktionsmischung wurde filtriert und mit Wasser gewaschen und eingedampft; so erhielt man die 2-(6-Methoxy-2-naphthyl) -propionsäure.
    Eine Lösung von 230 g dl-2-(6-Methoxy-2-naphthyl)propionsäure wurde in 4,6 Liter warmem Methanol hergestellt. Die erhaltene Lösung wurde bis zum Trübewerden erhitzt, dann wurde ausreichend Methanol zugegeben, um die Lösung wieder klar zu machen. Diese heisse Lösung wurde dann zu einer Lösung aus 296 g Cinchonidin in 7,4 1 Metha- nol, die auf etwa 60 C erhitzt war, zugefügt. Die Lösungen wurden unter Rühren vereinigt, dann wurde die kombinierte Mischung innerhalb von 2 Stunden auf Zimmertemperatur kommen gelassen. Nach Erreichen von Zimmertemperatur wurde die Reaktionsmischung weitere 2 Stunden gerührt und dann filtriert. Das Filtrat wurde mit einigen Anteilen kaltem Methanol gewaschen und getrocknet.
    100 g der Cinchonidinsalzkristalle wurden unter Rühren zu einer Mischung aus 600 cm3 Äthylacetat und 450 cm3 einer 2n wässrigen Salzsäure zugefügt. Nach 2 Stunden langem Rühren der Mischung wurde die Äthylacetatschicht ent fernt und mit Wasser neutral gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und eingedampft; so erhielt man die d-2-(6-Methoxy-2-naphthyl) -propionsäure.
    PATENTANSPRUCH I Verfahren zur Herstellung der d-2-(6-Methoxy-2-naphthyl)-propionsäure, dadurch gekennzeichnet, dass man einen Alk-2-enyl-, Cycloalk-2-enyl-, Aralk-2-enyl- oder 1-Aralkyl- ester der d-2-(6-Methoxy-2-naphthyl)-propionsäure in einem inerten organischen Lösungsmittel in Anwesenheit eines Platin-, Palladium-, Ruthenium- oder Nickelhydrierungskatalysators hydriert und die entstandene d-Propionsäure von der Reaktionsmischung abtrennt.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass die Cycloalk-2-enylgruppe 5 bis 8 Kohlenstoffatome enthält und die Alk-2-enyl- und Aralk-2-enylgruppe der Formel: EMI2.1 die 1-Aralkylgruppe der Formel: EMI2.2 entsprechen, in welchen R2, R3, R4, R5, R6 R7 und R8 jeweils Wasserstoff, eine Alkylgruppe mit bis zu 12 Kohlenstoffatomen oder eine Arylgruppe mit bis zu 10 Kohlenstoffatomen bedeuten und R8 vorzugsweise für Wasserstoff oder eine p-Methylgruppe steht.
    2. Verfahren nach Patentanspruch I oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Hydrierung unter sauren Bedingungen, vorzugsweise in Gegenwart einer anorganischen Säure, wie Perchlorsäure, durchgeführt wird.
    3. Verfahren nach Patentanspruch I oder Unteranspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass als Lösungsmittel ein Alkanol, ein Ester, ein Äther oder ein Kohlenwasserstoff verwendet wird.
    PATENTANSPRUCH II Anwendung des Verfahrens gemäss Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man es mit einem racemischen Ester durchführt, die entstandene dl-2-(6-Methoxy-2-naphthyl)-propionsäure in die optischen Antipoden aufspaltet und das d-Isomere gewinnt.
    UNTERANSPRÜCHE 4. Anwendung nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass man die Aufspaltung in die optischen Antipoden durch selektiven biologischen Abbau durchführt.
    5. Anwendung nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass man die Aufspaltung in die optischen Antipoden durch Herstellung des Gemisches diastereoisomerer Salze der d,l-2-(6-Methoxy-2-naphthyl) -propionsäure mit einer optisch aktiven Base, beispielsweise Cinchonidin, Auftrennung des Gemisches durch fraktionierte Kristallisation und Freisetzung der d-Propionsäure aus dem entsprechenden optisch aktiven Salz mittels einer Säure durchführt.
CH1601973A 1969-09-30 1970-08-18 Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-naphthyl)-propionsaeure. CH556810A (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US86247069A 1969-09-30 1969-09-30

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH556810A true CH556810A (de) 1974-12-13

Family

ID=25338572

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH1601973A CH556810A (de) 1969-09-30 1970-08-18 Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-naphthyl)-propionsaeure.

Country Status (2)

Country Link
CH (1) CH556810A (de)
ES (1) ES410140A1 (de)

Also Published As

Publication number Publication date
ES410140A1 (es) 1976-01-01

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE69025003T2 (de) Optisch aktiver Rutheniumphosphinkomplex, verwendbar als Katalysator
CH556810A (de) Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-naphthyl)-propionsaeure.
DE953256C (de) Verfahren zur Herstellung von therapeutisch wirksamen bis-[ª‰-(o-Oxyphenyl)-isopropyl]-aminen
CH548361A (de) Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-nphthyl)-propionsaeure.
DE2322932A1 (de) Verfahren zur herstellung von 2-(6methoxy-2-naphthyl)-propionsaeure
DE2721261C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Din-propylacetamid
CH556318A (de) Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-naphthyl)- propionsaeure.
CH548358A (de) Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-naphthyl)-propionsaeure.
CH550766A (de) Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-naphthyl)-propionsaeure.
DE767161C (de) Verfahren zur Herstellung von ª‰-(p-Oxyphenyl)-isopropylmethylaminen
CH548355A (de) Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-naphthyl)-propionsaeure.
CH548357A (de) Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-naphthyl)-propionsaeure.
CH556809A (de) Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-naphthyl)-propionsaeure.
CH550765A (de) Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-naphthyl)-propionsaeure oder der d-2-(5-halogen-6-methoxy2-naphthyl)-propionsaeuren.
CH550762A (de) Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-naphthyl)-propionsaeure.
DE3420387A1 (de) 2-(4-biphenylyl)-4-hexenonsaeure und ihre derivate mit entzuendungshemmender wirksamkeit
AT210408B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen N-substituierten Aniliden und deren Salzen
DE2157694C3 (de) Phenylessigsäurederivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und Phenylessigsäurederivate enthaltende pharmazeutische Zubereitungen
DE912212C (de) Verfahren zur Herstellung von stabilen Dehydroabietinsaeureestern
DE2527575C3 (de) Verfahren zur Herstellung von 5-Methyl-2-nitrophenol
DE1292660B (de) Verfahren zur Herstellung von p-(Bis-ª‰-chloraethyl-amino)-phenylalanin-hydrochlorid
AT203004B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Estern des Piperidyl-(2)-phenylcarbinols und von deren Salzen
CH550760A (de) Verfahren zur herstellung der d-2-(6-methoxy-2-naphthyl)-propionsaeure.
DE673063C (de) Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der m-Phenanthrolinreihe
DE2163032C2 (de) Verfahren zur Gewinnung der optisch aktiven Formen von a-Azidophenylessigsäure

Legal Events

Date Code Title Description
PUE Assignment

Owner name: SYNTEX PHARMACEUTICALS INTERNATIONAL LIMITED

PL Patent ceased