CH644611A5 - Substituierte imidazolidinyl-3-chlor-3-cephem-4-carbonsaeuren, verfahren zu ihrer herstellung und pharmazeutische zubereitungen derselben. - Google Patents

Substituierte imidazolidinyl-3-chlor-3-cephem-4-carbonsaeuren, verfahren zu ihrer herstellung und pharmazeutische zubereitungen derselben. Download PDF

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CH644611A5
CH644611A5 CH183279A CH183279A CH644611A5 CH 644611 A5 CH644611 A5 CH 644611A5 CH 183279 A CH183279 A CH 183279A CH 183279 A CH183279 A CH 183279A CH 644611 A5 CH644611 A5 CH 644611A5
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cephem
hydrogen
carboxylic acid
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CH183279A
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Yoshinobu Ko'oka
Mariko Munekage
Hitoshi Minato
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Shionogi & Co
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D501/00Heterocyclic compounds containing 5-thia-1-azabicyclo [4.2.0] octane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. cephalosporins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring
    • C07D501/14Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7
    • C07D501/16Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7 with a double bond between positions 2 and 3
    • C07D501/58Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7 with a double bond between positions 2 and 3 with a nitrogen atom, which is a member of a hetero ring, attached in position 7
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/04Antibacterial agents

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Description

Die Erfindung bezieht sich auf 7ß-substituierte Imidazoli-dinyl-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäuren der folgenden Formel I
h-
nh-c-
oor worin R Wasserstoff oder Hydroxy ist, R1 und R2 Wasserstoff, Alkyl, Aralkyl, Aryl oder Thienyl oder gemeinsam Alkylen bedeuten, das ein Heteroatom einschliessen kann, oder gemeinsam Oxaazapentamethylen sind und R3 Wasserstoff oder eine organische oder anorganische Base ist, die ein Carboxylatsalz bildet.
Beispiele für die vorstehend genannten Substituenten sind die folgenden.
Das Alkyl für R1 und R2 kann 1 bis 18 Kohlenstoffatome enthalten, geradkettig, verzweigt, zyklisch oder teilweise zyklisch sein, z.B. Methyl, Äthyl, Propyl, Isopropyl, Butyl, Isobutyl, sekundäres Butyl, Pentyl, Isopentyl, Neopentyl, t-Pentyl, Hexyl, Octyl, Cyclohexyläthyl, Nonyl, Decyl, Ada-mantyl, Dodecyl, Hexadecyl und dergleichen.
Bevorzugte Alkylgruppen sind Methyl, Äthyl und Propyl.
Aralkyl für R1 und R2 können 7 bis 10 Kohlenstoffatome enthalten und gegebenenfalls substituiert sein, z.B. durch Halogen, Amino, Ci-Cs-Alkyl, Ci-C3-Alkoxy, Ci-Cs-Alka-noylamino oder Cz-Cs-Alkanoyloxy, wie beispielsweise Benzyl, Halogenbenzyl, Methoxybenzyl, Aminobenzyl, Alkanoylaminobenzyl, Phenäthyl, Phenylpropyl, Thienyl-methyl oder dergleichen.
Bevorzugte Aralkylgruppen für R' und R2 sind Benzyl, Chlorbenzyl, Methoxybenzyl und Phenäthyl.
Aryl für R1 und R2 kann eine monozyklische oder dizy-klische carbozyklische aromatische Gruppe sein, die gegebenenfalls substituiert ist durch Halogen, Nitro, Amino, C1-C3-Alkyl, Ci-C3-Alkoxy, C2-Cs-Alkanoylamino oder C2-C5-Alkanoyloxy. Beispiele sind Phenyl, Tolyl, Xylyl, Mesityl, Chlorphenyl, Aminophenyl, Methoxyphenyl, Propoxy-phenyl, Acetaminophenyl und Naphthyl. Bevorzugte Aryl-gruppen für R1 und R2 sind Phenyl, Tolyl, Chlorphenyl und Methoxyphenyl. Eine weitere bevorzugte Gruppe ist die Thienylgruppe.
Alkylengruppen, die gegebenenfalls ein Heteroatom in ihrem Skelett aufweisen, wenn R1 und R2 zusammen genommen werden, können C4-C5-Alkylen sein, das gegebenenfalls ein Sauerstoff-, Schwefel- oder Stickstoffatom in der Kohlenstoffkette aufweist. Es kann beispielsweise Tetramethylen, Pentamethylen, Hexamethylen, Heptamethylen oder Azapentamethylen sein. Überdies kann R1 und R2 zusammen auch Oxaazapentamethylen bedeuten. Bevorzugte zweiwer-
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tige Gruppen für R1 und R2 sind Tetramethylen, Pentamethylen und Hexamethylen.
Das 4-Carboxylatsalz für R3 kann ein pharmazeutisch annehmbares anorganisches oder organisches Salz sein, wie es auf dem Gebiet der Penicilline und Cephalosporine bekannt ist. Geeignet sind beispielsweise Alkalimetallsalze, z.B. das Natrium- oder Kaliumsalz, ein Erdalkalimetallsalz, z.B. Calcium- oder Magnesiumsalz, Aluminiumsalz, Ammoniumsalz, oder das Salz einer organischen Base, z.B. Procain, Dibenzylamin, N,N'-Dibenzyläthylendiamin, N-Äthyl-pipe-ridin oder ähnliche Salze. Bevorzugte Carboxylatsalze für R3 sind Natrium-, Kalium- und Calciumsalze.
Wenn R1 und R2 nicht dieselben oder symmetrisch sind, ist die 2-Stellung des Imidazolidinrings asymmetrisch und die Verbindung ist schwierig zu kristallisieren. Daher sind R1 und R: vorzugsweise dieselben oder symmetrisch. Insbesondere wenn R1 oder R2 Aryl ist, neigt das Produkt dazu, in Form einer Schiff sehen Base vorzuliegen und eine geringere Menge der Imidazolidinylverbindung kann in reiner Form isoliert werden. Daher ist eine Struktur, die nicht konjugiert zu der2-Stellung des Imidazolidinrings ist, bevorzugt. Grössere R1 oder R: Reste machen die Verbindung lyophil und bevorzugt für pharmazeutische Präparate, die einen solchen Charakter erfordern.
Bevorzugte Beispiele für Verbindungen der Formel I sind die folgenden:
7ß-(2-Äthyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1 -yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure;
7ß-(2,2-DimethyI-5-oxo-4-phenylimidazolidin-l-yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure;
7ß-(2-Äthyl-2-methyl-5-oxo-4-phenyiimidazolidin-1 -yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure;
7ß-(2-Isobutyl-2-methyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-l-yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure;
7ß-(2,2-Tetramethylen-5-oxo-4-phenylimidazolidin-l-yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure;
7ß-(2,2-Pentamethylen-5-oxo-4-phenylimidazolidin-l-yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure;
7ß-(2,2-Äthylenaminoäthylen-5-oxo-4-phenyl-imidazolidin-1 -yl )-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure; 7ß-(2-PhenäthyI-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1 -yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure;
7ß-(2-Phenyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1 -yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure;
7ß-(2-MethyI-2-phenyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1 -yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure;
7ß-(2-Äthyl-2-phenyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1 -yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure;
7ß-(2-p-Methoxyphenyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1 -yI)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure;
7ß-(2-Methyl-2-p-chlorphenyl-5-oxo-4-phenyl-imidazolidin-l-yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure; 7ß-(2-Thienyl-2-methyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1 -yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure;
7ß-(2,2-Dimethyl-5-oxo-4-p-hydroxyphenyIimidazolidin-l-yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure und deren Salze.
In den folgenden Veröffentlichungen werden Verbindungen beschrieben, die eine gewisse Ähnlichkeit zu denen der vorliegenden Erfindung aufweisen:
Japanische Patentanmeldung Nr. 52-100492 (nicht geprüft) 6ß-(2-Alkyl, Alkenyl oder Phenyl-4-p-hydroxyphenyl-5-oxo-1 -imidazolidinyl) penicillinsäure;
Japanische Patentanmeldung Nr. 43-17194 (geprüft) 7ß-(2,2-Dimethyl-4-phenyl-5-oxo-1 -imidazolidinyl) cephalo-sporansäure;
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Japanische Patentanmeldung 47-42795 (geprüft) 7ß-(2,2-Dimethyl-4-phenyl-5-oxo-1 -imidazolidinyl)-3-methyl-3-cephem-4-carbonsäure;
Japanische Patentanmeldung Nr. 48-64094 (nicht geprüft) 7ß-(2,2-Wasserstoff, Alkyl oder Aryl-4-thienyl oder Phenyl-5-oxo-l-imidazolidinyl)-3-methyl-3-cephem-4-carbonsäure; Japanische Patentanmeldung Nr. 46-4825 (geprüft). 7ß-(2,2-Dimethyl-3-nitroso oder Wasserstoff-5-oxo-l-imida-zolidinyl)-3-methyl-3-cephem-4-carbonsäure; und Japanische Patentanmeldung Nr. 48-40794 (geprüft) 7ß-(2,2-Dimethyl-3-nitroso-3-phenyl-5-oxo-1 -imidazoli-dinyl)-3-bromäthyl-3-cephem-4-carbonsäure-1 -oxid und Ester Derivate derselben.
In den vorstehend genannten Patentanmeldungen wird die Stabilisierung der Verbindung insbesondere in wässriger Lösung im Vergleich zu ihren Ausgangs-Arylglycylaminover-bindungen beschrieben, die Nicht-Toxizität, die gute Absorption bei oraler Verabreichung und die guten pharmakologischen Eigenschaften im menschlichen Körper. Es wird erwähnt, dass sie auch geeignet als Zwischenprodukte sind.
Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der vorstehend genannten Formel I ist dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel II
"CHCONIî
K
Cl
OOR
umsetzt mit einem Keton oder Aldehyd der Formel III Ri
"^C=0 (III)
R2^
worin R, R', R2 und R3 die oben genannten Bedeutungen haben.
Das Ausgangsprodukt der Formel II kann hergestellt werden nach dem Verfahren, wie es in der Japanischen Patentanmeldung Nr. 49-110 689 (nicht geprüft) beschrieben ist. Beispielsweise wird 7-Phenoxyacetamidocephalosporan-säure mit Thioharnstoff umgesetzt, wobei ein Isothiuronium-salz erhalten wird, das mit Zink und einem Überschuss von 90% Ameisensäure reduziert wird, wobei 7-Phenoxyacet-amido-3-exo-methylencephem-4-carbonsäure erhalten wird. Das Produkt wird in Gegenwart eines Halogen/Wasserstoffakzeptors mit p-Nitrobenzylbromid verestert und einer Ozo-nolyse in Methylenchlorid bei -70°C unterworfen. Anschliessend erfolgt die reduktive Spaltung mit Schwefeldioxid,
wobei 7-Phenoxyacetamido-3-hydroxy-4-cephem-4-carbon-säure p-Nitrobenzylester erhalten wird. Dieser wird behandelt mit Phosphortrichlorid in N,N-Dimethylformamid, wobei die 3-Stellung chloriert wird. Anschliessend wird mit Phosphorpentachlorid behandelt durch aufeinanderfolgende Einwirkung von Pyridin, Methanol und Wasser, wobei 7-Amino-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure p-Nitrobenzylester erhalten wird. Diese Verbindung wird mit p-Phenyl-glycylchlorid Hydrochlorid oder D-p-Hydroxyphenylglycyl-chlorid Hydrochlorid aeyliert und ergibt Cefaclor-p-nitro-benzyl-ester, aus dem durch Abspaltung der p-Nitrobenzyl-estergruppe die in Frage stehende Verbindung II erhalten wird.
Das Ausgangsprodukt der Formel II (R=H), das ausge3
s
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zeichnete antibakterielle Aktivität besitzt, ist eine bekannte Verbindung, die im allgemeinen «Cefaclor» genannt wird. Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung der Verr-
=ZJ |
hco nh„
[II]
bindungen der Formel I kann durch das folgende Reaktionsschema wiedergegeben werden r.
R'
c=0
[Hl]
,3
m h2°
worin R, Rl, R2 und R3 die vorgenannte Bedeutung haben.
Von dem Aldehyd oder Keton der Formel III wird vorzugsweise 1 Mol oder mehr, bezogen auf 1 Mol des Ausgangsproduktes der Formel II verwendet.
Die Reaktion wird vorzugsweise in einem Lösungsmittel durchgeführt, wobei ein beliebiges Lösungsmittel, das die Reaktion nicht beeinträchtigt, verwendet werden kann.
Bevorzugte Lösungsmittel sind Alkohole, Amide, Sulfoxide,
Wasser und ähnliche hochpolare Lösungsmittel. Bei Verwendung von Wasser als Lösungsmittel wird das Reaktionsmedium vorzugsweise neutral oder leicht basisch eingestellt. Es ist möglich, einen grossen Überschuss des Aldehyds oder Ketons zu verwenden, wobei diese gleichzeitig als Lösungsmittel fungieren.
Die Umsetzung verläuft im allgemeinen ausreichend bei Zimmertemperatur oder unter Kühlen, obwohl sie durch Erwärmen beschleunigt wird. Das Ausgangsprodukt der Formel II ist schwer löslich in einem aprotischen organischen Lösungsmittel oder in einem neutralen wässrigen Medium,
jedoch löst es sich in dem Umfang, wie die Reaktion fortschreitet, bis zum Ende der Reaktion. Die Reaktion ist beendet, wenn sich das Ausgangsprodukt vollständig gelöst hat.
Die Umsetzung kann beschleunigt werden durch Entfernen des während der Reaktion gebildeten Wassers, z.B.
durch azeotrope Destillation, Zugabe von Calciumcarbonat, Magnesiumcarbonat, eines Molekularsiebs oder Natriumcar- so wicht, bonat und ähnliche Verfahren.
coor-
In wässrigem Aceton ist die Reaktion im Gleichgewicht 25 unter Bevorzugung eines neutralen oder basischen Mediums für die Herstellung der Verbindung der Formel I.
Die auf diese Weise hergestellten Verbindungen der Formel I können isoliert werden durch Zugabe von unlöslichen Lösungsmitteln (z.B. Methanol, Äthanol, Wasser 30 Petroläther/Hexan, Benzol), Extraktion mit einem organischen Lösungsmittel, Umkristallisation und andere übliche Verfahren. Diese Verfahren können allein oder in Kombination angewandt werden.
Bei Verbindungen der Formel I, bei denen die 4-Carboxy-35 gruppe am Cephemring geschützt wurde, wird diese Schutzgruppe in üblicher Weise entfernt, wobei die gewünschte Verbindung erhalten wird.
Unter Carboxyschutzgruppen werden die in der Penicillinoder Cephalosporinchemie üblichen Schutzgruppen ver-40 standen, beispielsweise esterbildende Gruppen wie Acyloxy-methyl, Acyloxyäthyl, Phthalidyl, Indanyl, Benzyl, Anisyl, Nitrobenzyl, Trichloräthyl oder Phenacyl oder ähnliche Carboxyschutzgruppen, wie sie beschrieben sind in der Japanischen Patentanmeldung Nr. 49-110689 (nicht geprüft). 45 Die Entfernung der Schutzgruppen kann in üblicher Weise durchgeführt werden unter Bedingungen, die keine Aufspaltung des Imidazolidinrings verursachen. Diese Bedingungen werden entsprechend dem Typ der Schutzgruppe festgelegt. Die Verbindungen der Formel I und IV sind im Gleichge-
nh-ct '
n \ 2 R R
h-co
[I]
Cl coor3 ' [xv]
5
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Daher kann zur Herstellung der Verbindung I die Verbindung IV zyklisiert werden durch Einstellen des pH, der Polarität, der Reaktionstemperatur und ähnlichen Faktoren der Reaktionsbedingungen.
Die Verbindungen der Formel I sind leichter zu handhaben als die Verbindungen II, da deren Kristalle die folgenden Eigenschaften haben:
1) sie sind gross,
2) sie können leicht gereinigt werden, und
3) sie sind stabiler.
In der folgenden Tabelle I wird die Stabilität der Verbindung I (R' = R2=Me) angegeben.
Wärme (105°C, 3 h)
Licht
Ausbleichtest 50000 Lux 10 h
Feuchtigkeit 37% relative Feuchtigkeit 90% 2 Wochen
Verbindung (I)
hell farblos leicht hellgelb
rötlich
lich
Ausgangs hellgelb hellgelblich hellgelb verbindung (II)
Verbindungen der Formel I können verwendet werden, um die Ausgangsverbindung der Formel II durch Hydrolyse wiederherzustellen.
H2°
[II]
worin R, R1, R2 und R3 die oben erwähnte Bedeutung haben.
Diese Umsetzung kann auch in einem polaren Lösungsmittel, wie Alkohol, Dioxan, Tetrahydrofuran, Amiden oder Sulfoxiden, Halogenalkanen, Estern oder dergleichen Lösungsmittel durchgeführt werden.
Die Reaktion kann durchgeführt werden bei 0°C bis 100°C, vorzugsweise bei etwa Zimmertemperatur. Die Reaktion ist im allgemeinen innerhalb von 2 h beendet. Wenn die Reaktionstemperatur niedrig oder das Ausgangsprodukt nicht so reaktiv ist, beansprucht die Umsetzung längere Zeit. Die Reaktion wird beschleunigt durch Zugabe von Säuren wie Mineralsäuren, Carbonsäuren, Sulfonsäuren und dergleichen.
Verbindungen der Formel II können leicht als Kristalle erhalten werden durch Einstellen des pH-Wertes auf etwa 4 s bis 5 mit einer Säure oder Base, die auf eine geeignete Konzentration eingestellt sind und anschliessender Filtration und Trocknen in üblicher Weise.
Die Verbindungen der Formel II bilden die entsprechenden Salze.
10 Die auf diese Weise hergestellte 7ß-(a-D-Phenylglycyl)-amino-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure liegt in Form von grossen Prismen vor mit einem Schmelzpunkt von 199°C und ist relativ stabil. Diese Reaktion kann verwendet werden als neues Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der is Formel I.
Auf diese Weise ist ein schwieriger Punkt bei der Herstellung der ziemlich unstabilen Ausgangs-Cephalosporine durch den vorgenannten Prozess gelöst worden, der in der Reaktion II—>-1—^-11 besteht.
20 Alle Verbindungen der Formel I sind neue Substanzen, die eine potente antibakterielle Aktivität zeigen und geeignet sind als Medikamente, Veterinäre Präparate und Desinfektionsmittel. Sie werden beispielsweise in üblicher Weise oral oder parenteral an den Menschen oder Tiere verabreicht bei 2s einer täglichen Dosis von beispielsweise 0,05 bis 200 mg/kg Körpergewicht.
Sie sind wertvolle Antibiotika, ebenso aktiv wie die Ausgangsverbindungen II und wirksam gegen verschiedene grampositive und negative Bakterien, und daher geeignet als 30 Medikamente für die Verwendung beim Menschen und Tier. Sie können auch verwendet werden zur Behandlung oder Verhinderung von Infektionen, die durch grampositive Bakterien (z.B. Staphylococcus aureus, Streptococcus pyogenes, Bacillus subtilis, Bacillus cereus, Streptococcus pneumoniae) 35 oder gramnegative Bakterien (z.B. Escherichia coli, Klebsiella pneumoniae, Proteus mirabilis, Proteus vulgaris, Hämophilis influenza) verursacht werden. Die Verbindungen können ferner verwendet werden als Desinfektionsmittel zur LIJ Verhinderung des Verfaulens von leicht verderblichen
40 Stoffen, als Additive für Nahrungsmittel oder zum Verhindern des Bakterienbefalls von hygienischen Gegenständen.
Darüber hinaus sind die Verbindungen der Formel I wertvolle Zwischenprodukte zur Herstellung von Antibiotika innerhalb oder ausserhalb des Bereichs der Verbindungen I. 45 Die Verbindungen der Formel I können in weitem Umfang in oraler oder parenteraler Dosierung allein oder in Mischung mit anderen Begleitsubstanzen angewandt werden. Die pharmazeutischen Präparate können aus einer Mischung von 0,01 bis 99% der Verbindung I mit einem pharmazeuti-50 sehen Trägerstoff, der ein fester Stoff oder eine Flüssigkeit sein kann, in der die Verbindungen gelöst, dispergiert oder suspendiert sind, bestehen. Sie können in einer Einheitsdosierung vorliegen. Die festen Präparate können in Form von Tabletten, Pulver, trockenen Syrups, Troches, Granulaten, 55 Kapseln, Pillen, Suppositorien oder ähnlichen Zubereitungen vorliegen. Die flüssigen Präparate können in Form von Injektionen, Tinkturen, Dispersionen, Inhalationsmitteln, Suspensionen, Lösungen, Emulsionen, Syrups oder Elixieren vorliegen. Sie können geschmacksverbessernde 60 Zusätze enthalten, gefärbt sein und die Tabletten, das Granulat und die Kapseln können überzogen sein.
Sofern keine schädliche Wirkung auf die Verbindungen ausgeübt wird, können in bekannter Weise beliebige der folgenden Zusatzstoffe verwendet werden: Verdünnungsmittel 65 (z.B. Stärke, Sucrose, Lactose, Calciumcarbonat, Kaolin), Füllmittel, (z.B. Lactose, Zucker, Salz, Glycin, Stärke, Calciumcarbonat, Calciumphosphat, Kaolin, Bentonit, Talcum, Sorbitol), Binder (z.B. Stärke, Acacia, Gelatine, Glucose,
C=0
[III]
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Natriumalginat, Tragacanth, Carboxymethylcellulose, Syrup, Sorbitol, Polyvinylpyrrolidon), Zerfallmittel (z.B. Stärke, Agar, Carbonate, Natriumlaurylsulfat), Gleitmittel (z.B. Stearinsäure, Talcum, Paraffin, Borsäure, Kieselsäure, Natriumbenzoat, Polyäthylenglycol, Kakaoöl, Magnesium-stearat), Emulgiermittel (z.B. Lecithin, Sorbitanmonooleat, Acacia), Suspensionsmittel (z.B. Sorbitol, Methylcellulose, Glucose oder Zuckersyrup, Gelatine, Hydroxyäthylcellulose, Carboxymethylcellulose, Aluminiumstearatgel, hydrierte Fette), Lösungsmittel (z.B. Wasser, Puffer, Erdnussöl, Sesamöl, Methyloleat), Preservationsmittel (z.B. Methyloder Äthyl-p-hydroxybenzoat, Sorbinsäure), essbare Farbstoffe, aromatische Substanzen, die Löslichkeit bewirkende Substanzen, Puffer, Stabilisationsmittel, Analgetika, Dispersionsmittel, Netzmittel, Antioxidantien und ähnliche. Verbindungen der Formel I, die in Form eines Carbonsäuresalzes vorliegen, sind löslich in Wasser und können als Lösungen verwendet werden für Intravenöse, intramuskuläre oder subkutane Injektionen gemäss üblichen Verfahren. Zur Herstellung einer Lösung in einer Ampulle können die Verbindungen in wässrigen oder öligen Lösungsmitteln für die Injektion gelöst werden, jedoch ist es im allgemeinen zur Erzielung einer verlängerten Lagerfähigkeit auch, möglich, Präparate herzustellen, die Kristalle, Pulver, Mikrokristalle oder Lyophilisate der Verbindung I enthalten und Auflösung oder Suspendieren des Wirkstoffes vor dem Gebrauch mit dem genannten Lösungsmittel für die Injektion. Die Zubereitung kann vorzugsweise die genannten Preservative enthalten. Diese Präparate oder Injektionen können verabreicht werden in einer täglichen Dosierung von beispielsweise 5 bis 50 mg/kg Körpergewicht, in Abhängigkeit der zu bekämpfenden Bakterien, der Bedingungen des Patienten und der Intervalle bei der Verabreichung.
Ferner können Verbindungen der Formel I als Supposito-rien, Salben für topische oder okulare Anwendung, Pulver für topische Anwendung und ähnliche Präparate, die nach bekannten Verfahren hergestellt werden können, angewandt werden. Geeignete Basisstoffe für Suppositorien sind Kakaobutter, Glycerogelatine, Macrogol und dergleichen, Basisstoffe für Salben sind Vaselin, Paraffin, flüssiges Paraffin, gereinigtes Lanolin, Glycole und dergleichen. Das Präparat kann 0,01 bis 99% der Verbindung der Formel I zusammen mit der notwendigen Menge eines pharmazeutischen Trägerstoffes, wie oben erwähnt, sowie mit einer kleinen Menge eines oberflächenaktiven Stoffes enthalten. Eine geeignete Menge zur Anwendung beträgt z.B. 1 (ig bis 100 mg des Präparates.
Verbindungen der Formel I können durch das digestive Organ absorbiert werden und können dem Menschen oder dem Tier verabreicht werden als Pulver, Tabletten, Granulate, Kapseln, trockener Syrup, Emulsion, Lösung, Suspension und ähnliche orale Präparate. Diese Präparate können den reinen Wirkstoff oder eine Komposition enthaltend eine Verbindung der Formel I und einen pharmazeutischen Trägerstoff enthalten. Die Präparate können nach üblichen Verfahren hergestellt werden und können verabreicht werden in einer täglichen Dosierung von beispielsweise 10 bis 50 mg/kg Körpergewicht, in Abhängigkeit von der Bedingung des Patienten und der Erkrankung. Die Präparate gemäss der Erfindung sind geeignet zur Behandlung und Vermeidung von bakteriziden Infektionen beim Menschen und Tier durch Verabreichung einer wirksamen Menge einer Verbindung der
Formel I in einer täglichen Dosis von beispielsweise 5 bis 50 mg/kg Körpergewicht bei der Injektion oder beispielsweise 5 bis 200 mg/kg Körpergewicht bei oraler Verabreichung oder 10 ng bis 1 mg bei topischer Verabreichung, in einem Intervall von etwa 3 bis 13 h.
Es können Erkrankungen behandelt und verhindert werden, die von Bakterien verursacht werden, wie beispielsweise Pneumonia, Bronchitis, Pneumonitis, Infektionen des respiratorischen Traktes, Empyema, Nasopharyngitis, Tonsi-litis, Rhinitis, Dermatitis, Pustulosis, Ulcération, Abszesse, Wunden und Infektionen des Weichgewebes, Ohreninfektionen, Osteomyelitis, Septicemia, Gastroenteritis, Enteritis, Infektionen des Harntraktes und Pyelonephritis, wenn diese verursacht werden von Bakterien, die empfindlich sind gegenüber Verbindungen der Formel I.
Die Verbindungen der Formel I werden vorzugsweise verabreicht in Form von pharmazeutischen Zubereitungen, z.B. Pulver, trockenen Syrups, Tabletten, Troches, Granulat, Kapseln, Pillen; Suppositorien, Injektionen, Salben, Dispersionen, Inhalationsmittel, Suspensionen, Lösungen, Emulsionen, Syrups und Elixiers. Sie können in einer Einheitsdosierung vorliegen, z.B. Tabletten, Troches, Kapseln, Injektionen, Ampullen, als Granulat oder Pulver in einem getrennten Behälter oder Verpackung.
Für pharmazeutische Zubereitungen werden vorzugsweise die folgenden Verbindungen verwendet:
7ß-(2-Äthyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1 -yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure sowie deren pharmazeutisch annehmbare Salze;
7ß-(2,2-Dimenthyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1 -yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure sowie deren pharmazeutisch annehmbare Salze;
7ß-(2-Äthyl-2-methyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1 -yl)-3 -chlor-3-cephem-4-carbonsäure sowie deren pharmazeutisch annehmbare Salze;
7ß-(2-Isobutyl-2-methyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1 -yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure sowie deren pharmazeutisch annehmbare Salze;
7ß-(2,2-Tetramethylen-5-oxo-4-phenylimidazolidin-l-yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure sowie deren pharmazeutisch annehmbare Salze;
7ß-(2,2-Pentamethylen-5-oxo-4-phenylimidazolidin-l-yI)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure sowie deren pharmazeutisch annehmbare Salze;
7ß-(2,2-Äthylenaminoäthylen-5-oxo-4-phenyl-imidazolidin-l-yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure sowie deren pharmazeutisch annehmbare Salze;
7ß-(2-Phenäthyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-l-yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure sowie deren pharmazeutisch annehmbare Salze;
7ß-(2,2-Dimethyl-5-oxo-4-p-hydroxyphenyl-imidazolidin-1 -yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure sowie deren pharmazeutisch annehmbare Salze.
Die folgenden Beispiele zeigen Ausführungsformen gemäss der Erfindung. Die Schmelzpunkte sind bestimmt aus den Differentialkurven der thermischen Analyse.
Wenn R1 und R2 verschieden sind, ist die Verbindung der Formel I eine Mischung der Stereoisomeren an dem asymmetrischen Kohlenstoffatom des Imidazolidinrings.
6
s
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
7
Beispiel 1
644 611
l)Eine Suspension von 4 g 7ß-(a-D-Phenylglycyl)- 1124 cm-'.
amino-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure in 300 ml Aceton NMR: ôp™S0CDl l,37s3H, 1,43s3H, (3,64+3,88)ABq(18Hz) wird 2 h am Rückfluss behandelt, auf 100 ml eingeengt, noch- 2H,4,70slH, (5,07+5,40)ABq 4Hz), 7,60-7,25 breit, 7,95m. mais unter Erwärmen 1 h am Rückfluss behandelt und dann is zur Entfernung des Acetons eingedampft. Der Rückstand wird gemischt mit 30 ml Methanol und bei Zimmertempe- 2) Zu einer Lösung von 0,15 g 7ß-(a-D-Phenyl-
ratur gerührt. Der ausgeschiedene Feststoff wird durch Filtra- glycyl)amino-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure in 30 ml tion abgetrennt und unter vermindertem Druck getrocknet, Wasser werden 30 ml eines 0,1N Acetatpuffers und 30 ml wobei 3,8 g 7ß-(2,2-Dimenthyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin- 20 Aceton zugefügt und die Mischung bei Zimmertemperatur 2 1 -yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure in 87,0%iger Ausbeute h stehen gelassen. Das Dünnschicht-Chromatogramm auf erhalten wird. F. 194°C (Zersetzung). Cellulosepulver unter Verwendung von Tetrahydrofuran/
Wasser (1:5) als Entwickler ergab Flecken von etwa gleichen [cc]d + 190°C (0,1N-HC1) Mengen 7ß-(2,2-Dimethyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1-yl)-
IR:yj^®; 3400 breit, 1789, 1718,1600, 1417, 1365,1258, 1170, 25 3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure und dem Ausgangsprodukt.
Beispiel 2
Eine Suspension von 1,76 g 7ß-(a-D-Phenylglycyl)-amino-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure in 200 ml Methylät-hylketon wird unter Hitzen eine Stunde am Rückfluss behan- 40 delt unter Entfernen des entwickelten Wassers mittels eines Molekularsiebs 4A in einem «Dean Stark» Wasserabscheider und die erhaltene transparente Lösung wird auf etwa 5 ml eingeengt, mit 10 ml Methanol gemischt und 30 min stehen gelassen. Die abgeschiedene Ausfällung wird durch Filtra- 45 tion abgetrennt, unter vermindertem Druck getrocknet,
wobei 7ß-(2-Äthyl-2-methyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1 -yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure erhalten wird.
F. 188-189,5°C (Zersetzung) 50
IR:y™r 1788, 1766(sh), 1710,1595(br) cm"1.
NMR:5ppm l,00t(7Hz)3H, l,60-2,05m2H, 3,57+3,93ABq(18Hz) 2H, 4,85s, 5,28s2H, 7,57s5H (interner Standard: D S S).
acetamido]-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure ergibt:
<£>-?h-C0nij s NH-Ç-- N N
c2h5
h.
,c^NY^cl
COOH
<©►-<? h-conh:
COOH
Das Produkt wird stehen gelassen, wobei sich aufgrund der folgenden Reaktion 7ß-[a-D-Phenyl-a-(2-butylidenamino)-
55 NMR: Spp:° 1,00t(7Hz) 3H, 2,21s3H,2,58q(7Hz) 3H, 3,40+3,80 ABq(18Hz), 4,74s, 5,13d(4,5Hz), 5,70d(4,5Hz), 7,53s5H (interner Standard: DSS).
Beispiel 3
hconh
NHL
CH2CH2
NHCH^1
COOH
COONa
644611
Zu 100 ml einer wässrigen Suspension von 6 g 7ß-(a-D-Phenylglycyl)amino-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure wird eine Mischung von 2,3 ml 2-Phenylpropionaldehyd und 2,5 ml 20%ige wässrige Natriumhydroxidlösung zugefügt, wobei Natrium-7-(2-phenäthyl-5-oxo-4-phenyl-l-imidazolidinyl)-3-chlor-3-cephem-4-carboxylat erhalten wird. Dieses wird mit 3NSalzsäure gemischt und ergibt die entsprechende freie Säure.
Beispiel 4
Die in Tabelle 2 angegebenen Verbindungen sowie die entsprechenden Aldehyde und Ketone können hergestellt werden aus 7ß-(a-D-Phenylglycyl)amino-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure in ähnlicher Weise wie dies in den Beispielen 1,2 und 3 beschrieben ist.
[II]
R^s»
2>°
R
cooh
Tabelle 2
No.
R1
R-
-H -H -H
-H
-C2H5 -C6H5
-C6H4OCH3
-CHB -CH2CH(CH3)2
-CHa -CeHs -CH3 -C6H4CI
-(CH2)S--CH2CH2NHCH2CH2-
Beispiel 5
Eine Lösung von 0,5 g Methoxymethyl-7ß-(2,2-dimethyl-5- so 5-oxo-4-phenylimidazolidin-l-yl)-3-chlor-3-cephem-4-car-oxo-4-phenylimidazolidin-l -yl)-3-chlor-3-cephem-4-carbo- bonsäure erhalten werden.
xylat in 10 ml Methanol wird 1 h am Rückfluss behandelt Das Ausgangsprodukt kann hergestellt werden durch Ver-
und die Reaktionsmischung auf ein Drittel des Volumens ein- esterung von 7ß-(a-D-Phenylglycyl)amino-3-chlor-3-gedampft und 30 min unter Eiskühlen gerührt. Die erhaltene cephem-4-carbonsäure mit Methoxymethylchlorid und Ausfällung wird durch Filtration abgetrennt und unter ver- 55 anschliessender Behandlung mit Aceton.
mindertem Druck getrocknet, wobei 0,4 g 7ß-(2,2-Dimethyl- Wiederherstellung einer Ausgangsverbindung
9
644 611
Eine Lösung von 3 g 7ß-(2,2-Dimethyl-5-oxo-4-phenyl-l-imidazolidinyl)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure in einer Mischung von 50 ml Methanol und 5 ml 0,5N Salzsäure wird mit wässrigem Ammoniak auf einen pH von 4 bis 5 eingestellt. Die erhaltene Ausfällung wird durch Filtration abgetrennt, mit kaltem Wasser gewaschen und bei 25°C unter vermindertem Druck getrocknet, wobei 2,2 g 7ß-(a-D-Phenyl-glycyl)amino-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure als reine Prismen in 8 l%iger Ausbeute erhalten werden.
Wie in Tabelle 2 angegeben, werden durch Umsetzung der Carbonylverbindung mit dem Ausgangsprodukt II VerF. 199°C (Zersetzung)
[cc]d +116° (Wasser)
UV : El<?m249
s IR :^x5 3340,3030,1790, 1710,1620,1520,1370,1270, 1253,1190,1145,1112,1025 cm"1.
NMR: 5™+DCI (3,82+3,48) ABq (J= 18,6Hz), (3,48+3,82) ABq (J= 18,6Hz), 4,88s &,15d (J=6Hz), 5,27s, 5,75d (J=6,Hz), 7,55s.
bindungen der Formel I erhalten, auch wenn Wasser als Lösungsmittel verwendet wird.
Beispiel 6
Tabelle 3
Verbindung MengederVerb.il H2O (ml) Reagenz (mg) Temp. Zeit R' R3 Ausbeute
Nr. mg (mmol)
mg
10
11
184(0.5) 184(0.5)
NaHCCh (42) CH3CHO (80)
NaHCCb (42) CH3COCH2CH3 (0.75 ml)
rt rt
5 h
6.5 h
-CHs -H
-H
-CH3
142 72
-CH3 -CH2CH3 -CH2CH3 -CH3
51.0 +
50.8
24.2 +
24.1
12
184(0.5)
NaHCOs (42) (286)
9
O
rt
7.5 h
-(CH2)4
-100 46.1
(Bemerkung) h = Stunde rt = Zimmertemperatur
Beispielsweise kann eine Verbindung Nr. 11 der Formel Ia gemäss der folgenden Umsetzung hergestellt werden:
1) Zu einer Suspension von 184 mg (0,5 mMol) 7ß-(a-D-PhenylglycyI)amino-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure (II) in 2 ml Wasser werden 42 mg (0,5 mMol) Natriumhydrogencar-bonat zugefügt und die Mischung bei Zimmertemperatur 30 min gerührt, mit 0,75 ml Methyläthylketon gemischt, nochmals bei Zimmertemperatur 6,5 h gerührt, auf einen pH von 1,5 bis 2,0 mit 0,5 ml 1N Salzsäure eingestellt und mit 5 ml Äthylacetat extrahiert. Die wässrige Schicht wird abgetrennt, mit Natriumchlorid gesättigt und 2mal mit Äthylacetat extrahiert. Die vereinigten Äthylacetatschichten werden mit gesättigter Salzlösung gewaschen, getrocknet,
eingedampft und ergeben 167,6 mg Rückstand als hellgelbes so Pulver.
2) Ein Teil des obigen Rückstandes (61,9 mg) wird mit Methylenchlorid gewaschen und ergibt 51,0 mg 7ß-(2-Äthyl-2-methyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1 -y l)-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäure (Ia) als hellgelbes Pulver.
55 3) Ein Teil des Rückstandes (95,2 mg) wird gewaschen mit Methanol und ergibt 50,8 mg 7ß-(2-Methyl-2-äthyl-5-oxo-4-phenylimidazolidin-1 -yl)-3-chlor-3 -cephem-4-carbonsäure (Ia).
60 Die physikalischen Konstanten der Produkte Ia, hergestellt nach den Bedingungen, die in Tabelle 3 angegeben sind, werden in Tabelle 4 angegeben.
644 611
Kl
Beispiel 7
COOH
Zu einer Suspension von 190 mg 7ß-(a-D-p-Hydroxy-phenylglycyl)amino-3-chlor-3-cephem-4-carbonsäurein 25 ml Aceton werden 10 mg p-Toluolsulfonsäuremonohydrat zugefügt und die Mischung unter Erwärmen 2 h am Rückfluss behandelt. Nach dem Abkühlen wird die Mischung filtriert und das Filtrat unter vermindertem Druck eingedampft. Der Rückstand wird gemischt mit Aceton und der unlösliche Anteil abfiltriert, wobei 110 mg 7ß-(2,2-Dimethyl-5-oxo-4-p-hydroxyphenylimidazolidin-1 -yl)-3-chlor-3-cephem-4-car-bonsäure als amorphes Pulver erhalten werden.
IR : ix^äi0' 3200 breit, 1778,1692,1610,1515,1270,1240, 1178 cm-1.
NMR:8DMSOd6 1.38s3H, l,43s3H (3,72+3,88) ABq(18Hz) 2H, 4,67s 1H, (5,18+5,40) ABq (4Hz) 2H, 6,75-7,4m4H. TLC: Rf 0,15 [mit SiOz überzogene Platte. EtOAc:AcOH:HzO = 8:1:1]
Experiment 1 (Suppositorien)
Cefacloracetonid (Testverbindung: 500 mg) oder Cefaclor (Referenzverbindung: 500 mg) und Witepsol W-35 (synthetische Glyceride der Firma Dynamit Nobel Chemicals AG: 5 g) werden gemischt, bis sie eine einheitliche Suspension bilden. 60 mg eines Suppositoriums wurde rektal an männliche Ratten im Gewicht von 200 + 30 Gramm verabreicht. 15,30 und 60 min nach der Verabreichung wurden von jeder Probe drei Ratten getötet. Aus einer inneren vena cava wurde Blut gewonnen, zentrifugiert und das Plasma erhalten. Das Plasma wurde gemischt mit Methanol und zur Entfernung des Serumproteins zentrifugiert. Im Falle der Abreichung von Cefaclor wurde das erhaltene Plasma mit Chlorform gewaschen, um ölige physiologische Substanzen, die ein ähn-
20 liches Verhalten wie Cefaclor auf dem Chromatogramm zeigen, zu entfernen. Das erhaltene Plasma wurde einer hoch-wirksamen flüssigen Chromatographie unterworfen. Bei der Probe wurde die Spitze gemessen und der Blutgehalt als Mikrogramm der Probe pro Milliliter des Blutes der Ratte 25 bestimmt. Die Daten sind in der folgenden Tabelle angegeben. Die Werte geben einen Mittelwert aus drei gleich behandelten Ratten an.
Tabelle
30 Blutspiegel (jig/ml) bei verschiedenen Zeiten (Min.) nach Verabreichung des Mittels
35
Zeit
Verbindung
15
30
60
Cefaclor
(Referenzbeispiel)
0,8
1,5
1,4
Cefacloracetonid
2,0
2,4
3,2
40
Experiment 2 (Kapseln)
200 g der Verbindung I (R'=R2=CH3; R3=H) werden 45 innig gemischt mit 50 g Kornstärke, 5 g Talkum und 1 g Magnesiumstearat und sodann pulverisiert. 1000 Hartgelatinekapseln werden mit dem Pulver gefüllt, so dass Kapseln erhalten werden, die je 200 mg der Aktivsubstanz enthalten. An Erwachsene, die unter Infektionen des respiratorischen so Traktes leiden, werden 3 Mal täglich je eine Kapsel verabreicht.
Tabelle 4
Verb. F. IR: vmaj (cm ') NMR: (Hz Wert gibt die Kupplungskonstante an) Nr.
5pp^MS0 (Interner Standard TMS) 3^) (Interner Standard DSS)
10 240°C 1765, 1727,1585
(Zersetzung) (br, w).
- 165°C (Färbung)
Isomeres A
1.32d(6Hz)3 H, 3.65+4.08ABq( 18 Hz), 4.65s, 4.83q(6Hz), 5.23d(5Hz), 5.44d(5Hz), 7.25-7.72m.
Isomeres B
1.40d(6Hz)3H, 3.67+3.85ABq(18Hz), 4.65s, 4.83q(6Hz), 5,20d(5Hz), 5.40d(5Hz), 7.25-7.72m5H.
Isomeres A
1.46d(6Hz)3H,3.58+3.95ABq(18Hz), 4.77s, 4.94q(6Hz), 5.30s2H, 7.58s5H.
Isomeres B
1.51d(6Hz)3H, 3.49+3.88ABq(18Hz), 4.77s, 4.94q(6 Hz), 5.30s2H, 7.58s5H.
Il 644 611
Tabelle 4 (Fortsetzung)
Verb. F. IR: (cm-1) NMR: (Hz Wert gibt die Kupplungskonstante an)
Nr.
s Dh-DMSO ^ jnterner Standard TMS) 5™ ( Interner Standard DSS)
11 Behandlung mit Methylenchlorid 290°C (Zersetzung)1780, 1765sh, -150°C (Färbung) 1711,1595 (br, w).
Isomeres A
0.93t(7Hz)3H, 1.37s3H, 1.46-1,88m2H, 3.66+3.91 ABq( 18 Hz), 4.76s 1H, 5.22d(4.5Hz), 5.32-5.51m, 7.25-7.70.
Isomeres A
1.00t(7Hz)3H, 1.53s3H, 1.87q(7Hz)2H, 3.58+3.95ABq(18Hz), 4.86s, 5.30s2H,7.59s5H.
Isomeres B
1.08t(7Hz)3H, 1.42s3H, 1.46-1.88m2H, 3.66+3.91ABq(18Hz), 4.76s 1H, 5.22d(4.5Hz), 5.32-5.5Im, 7.25-7.70.
Isomeres B
1.00t(7Hz)3H, 1.53s3H, 1.87q(7Hz)2H, 3.58+3.95ABq(18Hz), 4.86s, 5.30s2H, 7.59s5H.
12
Behandlung mit Methanol 188-189.5°C 1788,1766sh, (Zersetzung) 1710,1595br.
180-198°C (Zersetzung) —150°C (Färbung)
1780, 1690br, 1610 (br w).
1.45-2.15m8H, 3.64+3.87ABq(l 8Hz), 4.65s, 5.22d(5Hz)lH, 5.34d(5Hz)lH, 7.31-7.77m.
Isomeres A
1.00t(7Hz)3H, 1.60-2.05m2H, 3.57+3.93ABq(18Hz)2H, 4.85s, 5.28s2H,7.57s5H.
Isomeres B
1.00t(7Hz)3H, 1.60-2.05m2H, 3.57+3.93ABq(l 8Hz)2H, 4.85s, 5.28s2H, 7.57s5H.
B

Claims (10)

    644611 PATENTANSPRÜCHE 1. Verbindung der Formel I worin R Wasserstoff oder Hydroxy ist, R1 und R2 Wasserstoff, Alkyl, Aralkyl, Aryl oder Thienyl oder gemeinsam Alkylen bedeuten, das ein Heteroatom einschliessen kann, oder gemeinsam Oxaazapentamethylen sind und R3 Wasserstoff oder eine organische oder anorganische Base ist, die ein Carboxylatsalz bildet.
  1. *1 » 2 I - I I
    cqor3
    worin R Wasserstoff oder Hydroxy ist, R1 und R2 Wasserstoff, Alkyl, Aralkyl, Aryl oder Thienyl oder gemeinsam Alkylen bedeuten, das ein Heteroatom einschliessen kann, oder gemeinsam Oxaazapentamethylen sind und R3 Wasserstoff oder eine organische oder anorganische Base ist, die ein Carboxylatsalz bildet, dadurch gekennzeichnet, dass eine Verbindung der Formel II
    •chconh
    K
    cl umgesetzt wird mit einem Keton oder Aldehyd der Formel III
    R1
    ^c=o (HI)
    R2/
    worin R, R1, R2 und R3 dieselbe Bedeutung wie oben erwähnt haben.
  2. 2. Verbindung der Formel I gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass R Wasserstoff ist.
  3. 3. Verbindung der Formel I gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass R1 und/oder R2 Wasserstoff, Methyl, Äthyl, Propyl, Benzyl, Chlorbenzyl, Methoxybenzyl, Phen-äthyl, Phenyl, Tolyl, Chlorphenyl, Methoxyphenyl, Thienyl, Tetramethylen, Pentamethylen, Hexamethylen oder Äthylen-aminoäthylen ist.
  4. 4. Verbindung der Formel I gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass R3 Wasserstoff ist.
  5. 5. Verbindung der Formel I gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass R3 Natrium, Kalium oder Calcium ist.
  6. 6. Verfahren zur Herstellung einer Verbindung der Formel I
    s
    NH-C X (X)
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet,
    dass die Reaktion in einem Lösungsmittel durchgeführt wird.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass das Lösungsmittel ein stark polares Lösungsmittel ist.
  9. 9. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktion unter Entfernung des bei der Reaktion gebildeten Wassers durchgeführt wird.
  10. 10. Pharmazeutisches Präparat enthaltend eine wirksame Menge einer Verbindung der Formel I gemäss Anspruch 1 und einen pharmazeutisch annehmbaren Trägerstoff.
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