CH665417A5 - Derives du benzimidazole, procede pour leur preparation et agents anti-ulceres contenant ces derives. - Google Patents

Derives du benzimidazole, procede pour leur preparation et agents anti-ulceres contenant ces derives. Download PDF

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CH665417A5
CH665417A5 CH3709/85A CH370985A CH665417A5 CH 665417 A5 CH665417 A5 CH 665417A5 CH 3709/85 A CH3709/85 A CH 3709/85A CH 370985 A CH370985 A CH 370985A CH 665417 A5 CH665417 A5 CH 665417A5
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CH
Switzerland
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compound
benzimidazole
nmr
hydrogen atom
formula
Prior art date
Application number
CH3709/85A
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English (en)
Inventor
Susumu Okabe
Masaru Satoh
Tomio Yamakawa
Yutaka Nomura
Masatoshi Hayashi
Original Assignee
Nippon Chemiphar Co
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
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    • C07D235/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D235/04Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles
    • C07D235/24Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 2
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Description

DESCRIPTION
La présente invention se rapporte à de nouveaux dérivés du benzimidazole, plus particulièrement à des dérivés du benzimidazole représenté par la formule générale (I)
r s-ch
2
h dans laquelle Rj est un atome d'hydrogène ou un groupe alkyle contenant de 1 à 8 atomes de carbone, ou un groupe cycloalkyle, phényle ou aralkyle, R2 est un atome d'hydrogène ou un groupe alkyle contenant de 1 à 8 atomes de carbone, ou encore Ri et R2 pris ensemble forment un cycle avec l'atome d'azote adjacent, et R3 et R4 représentent chacun un atome d'hydrogène, un halogène ou un groupe trifluorométhyle,- alkyle inférieur, alcoxy inférieur, al-coxycarbonyle inférieur ou amino. L'invention se rapporte également à un procédé pour la préparation de ces dérivés et à des agents antiulcères contenant ces dérivés.
Il est connu dans l'art antérieur auquel se rapporte la présente invention que le H+ +K+ATPase joue un rôle déterminant dans le mécanisme de la sécrétion finale d'acide gastrique au niveau des cellules de l'estomac [Scand. J. Gastroenterol., 14,131-135 (1979)].
Le bromure de norinium est connu comme étant une substance exerçant une activité inhibitrice de H++K+ATPase [Proceeding of the Society for Expérimental Biology and Medicine, 172, 308-315 (1983)].
D'autre part, le 2-[2-(3,5-diméthyl-4-méthoxy)-pyridylméthylsul-finyl]-(5-méthoxy)-benzimidazole [Omeprazole] a été proposé comme agent antiulcères exerçant une activité inhibitrice sur H++K+ATPase [Am. J. of Physiol., 245, G64-71 (1983)].
Il existe de ce fait un besoin aigu pour des composés pouvant exercer une activité inhibitrice de H+ +K+ATPase encore plus marquée.
Dans le cadre de la présente invention, les inventeurs ont mené des recherches approfondies et ont trouvé que les dérivés de benzimidazole de formule (I) présentaient d'excellents effets suppressifs vis-à-vis des sécrétions gastriques, étant donné leur action inhibitrice spécifique de H++K+ATPase alliée à une action cytoprotectrice.
C'est pourquoi l'un des objets de la présente invention est de proposer des dérivés de benzimidazole de formule (I) utiles à des fins
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de traitement thérapeutique des ulcères. Un autre objet de l'invention est de proposer un procédé nouveau pour la préparation de ces dérivés de benzimidazole. Un autre objet de l'invention est de proposer des agents antiulcères contenant de tels dérivés de benzimidazole à titre de composant thérapeutiquement actif.
Selon la première mise en œuvre de l'invention, il est proposé un dérivé de benzimidazole représenté par la formule (I)
R
S-CH
2
H
dans laquelle R! est un atome d'hydrogène ou un groupe alkyle contenant de 1 à 8 atomes de carbone, ou un groupe cycloalkyle, phényle ou aralkyle, R2 est un atome d'hydrogène ou un groupe alkyle contenant de 1 à 8 atomes de carbone, ou encore Ri et R2 pris ensemble forment un cycle avec l'atome d'azote adjacent, et R3 et R4 représentent chacun un atome d'hydrogène, un halogène ou un groupe trifluorométhyle, alkyle inférieur, alcoxy inférieur, al-coxycarbonyle inférieur ou amino.
Selon une seconde mise en œuvre de l'invention, il est proposé un procédé pour la préparation des dérivés de benzimidazole définis ci-dessus, caractérisé en ce qu'on fait réagir un 2-mercaptobenzimid-azole représenté par la formule (II)
R
S H
H
dans laquelle R3 est défini comme ci-dessus, avec un composé 2-ami-nobenzyl représenté par la formule (III)
XH-.C
dans laquelle R1; R2 et R4 sont définis comme ci-dessus et X est un groupe réactif, pour former un composé représenté par la formule (IV)
R
3
H
^-S-CH
dans laquelle R1( R2, R3 et R4 sont définis ci-dessus, et en ce qu'on oxyde ensuite le composé de formule (IV).
Selon une troisième mise en œuvre de l'invention, il est proposé un agent antiulcères comprenant à titre de composant thérapeutiquement actif un dérivé de benzimidazole tel que défini ci-dessous.
Un dérivé de benzimidazole de formule (I) peut être préparé, par exemple, en faisant réagir un 2-mercaptobenzimidazole de formule (II) avec un 2-aminobenzyle de formule (III) pour former un composé de formule (IV) et d'oxyder ensuite le composé de formule (IV), selon le schéma réactionnel suivant
R
s h
H
(III)
R
H
(IV)
a)
Dans le schéma ci-dessus, X représente un groupe réactif et R! à R4 sont définis comme indiqué précédemment.
Les composés de départ (II) utilisés dans le procédé de l'invention sont des composés connus. Le composé (II) peut être préparé, par exemple, au moyen du procédé décrit dans Org. Synth., 30, 56. Le groupe réactif X dans l'autre composé de départ (III) peut être un atome d'halogène tel le chlore ou le brome, ou un groupe sulfon-yloxy tel que méthylsulfonyloxy ou toluènesulfonyloxy. Le composé (III) comportant un atome de chlore en guise de groupe réactif X peut être préparé, par exemple, au moyen du procédé décrit dans J. Chem. Soc., 98-102 (1942). Ces deux composés de départ peuvent également se présenter sous forme de sels.
La réaction entre les composés (II) et (III) ou entre leurs sels respectifs peut être effectuée en mélangeant ceux-ci dans un solvant inerte tel que le toluène, le benzène, l'éthanol ou l'acétone, à une température allant de la température ambiante à la température de reflux, pour une période allant de 30 minutes à 24 heures. Dans de tek cas, il est préférable de conduire la réaction en présence d'un composé alcalin tel que NaOH, KOH, K2C03 ou NaHC03 afin que l'acide résultant soit neutralisé.
Le composé (IV) peut être converti en composé oxo correspondant par toute méthode connue dans l'art. Cette conversion peut être, par exemple, effectuée en oxydant le composé (IV) à l'aide d'un agent d'oxydation tel, par exemple, un peracide organique comme l'acide m-chlorperbenzoïque, le peroxyde d'hydrogène, l'hypochlo-rite de sodium ou le métaperiodate de sodium. La réaction peut être conduite dans un solvant inerte tel que le chloroforme, le dichloro-méthane, le méthanol ou l'acétate d'éthyle, à une température de —30 à + 50° C, de préférence de — 15 à + 5° C.
Les effets pharmacologiques ont été déterminés pour certains composés caractéristiques de l'invention. Les résultats des tests effectués sont donnés ci-dessous.
1) Effets inhibiteurs de«H+ +K+A TPase»
Suivant la méthode de Forte et al. [J. Applied Physiol., 32, 714-717 (1972)] des cellules sécrétrices d'acide gastrique ont été isolées de la muqueuse gastrique de lapins et les vésicules contenant la «H+ +K+ATPase» ont été obtenues par centrifugation des cellules dans un Ficoll à gradient de densités discontinu. Après incubation de l'enzyme à température ambiante durant 25 minutes dans 0,5 ml d'une solution contenant 5 mmoles de tampon imidazole (pH 6,0) et 2 x 10~4 mole du composé testé, le mélange a été chauffé à 37° C et
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60
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4
maintenu 5 minutes à cette température. A ce mélange a été ensuite ajouté 0,5 ml d'une solution contenant 4 mmoles de chlorure de magnésium, 80 mmoles de tampon imidazole (pH 7,4), 20 mmoles de chlorure de potassium et 4 mmoles d'adénosine triphosphate (ATP). Le mélange résultant a été mis ensuite à réagir durant 15 minutes à 37° C, 1 ml d'une solution à 24% d'acide trichloroacé-tique étant ensuite ajouté pour terminer la réaction. Le phosphore inorganique libéré a été dosé par la méthode de Taussky et Shorr [J. Biol. Chem., 202,675-685 (1953)]. L'activité de l'adénosinetriphos-phatase dépendante de K+ a été déterminée par soustraction de l'activité mesurée en absence de chlorure de potassium dans le mélange.
5 Les résultats sont rassemblés dans le tableau 1 dans lequel les composés selon l'invention 1 à 19 ont été préparés selon les exemples 1 à 26. Le composé témoin a été préparé selon l'exemple de référence N° 1.
Tableau 1
E
Composé testé
r r3
r4
h++k+ATPase effet inhibiteur (%)
Composé témoin h
h h
0
Composé 1
nh2
h h
88,2 -
nhch3
h h
100
N(CH3)2
h h
100
N(CHj)2
5-OCH3
h
100
N(CH3)2
5-COOCH3
h
97,9
N(CH3)2
5-CH3
h
100
N(CH3)2
5-C1
h
100
N(CH3)2
5-CF3
h
100
Composé 9
N(CH3)2
4-CH3
h
100
Composé 10
N(CH3)2
h
6-CH3
100
Composé 11
N(CH3)2
h
4-C1
100
Composé 12
N(CH3)2
h
5-OCH3
100
Composé 13
N(CH3)2
h
5-CH3
100
Composé 14
1
Ö
h
H
82,3
Composé 15
-nh-(h)
H
H
100
Composé 16
h h
100
Composé 17
-N<®
ch3
H
H
66,7
Composé 18
ch3
h h
77,9
Composé 19
ch^ch(ch. )0
-n( 2 j 2
ch3
h h
100
5
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2) Effet inhibiteur vis-à-vis de la sécrétion d'acide gastrique
On a utilisé des rats mâles Donryu présentant un poids de 200 à 250 g mis à la diète durant 24 heures, bien qu'ayant libre accès à l'eau, selon les méthodes usuelles [Shay, H. et al., Gastroentorologie, J, 43-61 (1945)]. Sous anesthésie, on a procédé à la ligature du pylore et le composé testé a été administré par voie intraduodénale. Quatre heures après administration, les rats ont été tués et leur estomac a été ôté afin d'en extraire le suc gastrique. L'effet inhibiteur a été déterminé en mesurant l'acide libéré par titration (jusqu'à pH 7,0) avec une solution du NaOH 0,1N et en comparant cette valeur à la valeur correspondante obtenue chez un rat auquel on a seulement administré le véhicule du composant actif. Les résultats obtenus figurent dans le tableau 2.
Tableau 2
Composé testé
Dose (mg/kg)
Effet suppressif vis-à-vis de la sécrétion gastrique (%)
Composé témoin
100
44
Cimétidine
100
80,3
30
59,1
10
25,3
Composé 3
100
99,3
30
94,3
10
62,9
Composé 7
100
77,5
Composé 9
100
95,7
Composé 10
100
98,7
Composé 11
100
72,8
Composé 13
100
97,9
Composé 15
100
91,5
30
71,7
10
48,8
3) Effet inhibiteur vis-à-vis de quatre lésions types
Quatre différents modèles de lésions gastriques ont été provoqués chez des rats mâles Donryu pesant de 180 à 240 g, privés de nourriture durant 24 à 48 heures précédant l'expérience, mais ayant libre accès à l'eau.
a) Ulcères de Shay
Sous anesthésie à l'éther, l'abdomen de chaque rat soumis à la diète pour 48 heures a été incisé, et le pylore ligaturé. 14 heures après l'opération, l'animal a été tué et l'estomac examiné quant à la présence d'ulcères dans sa partie antérieure. Chaque composé testé, ou le véhicule seul, a été administré par voie intraduodénale à raison de 0,2 ml de solution pour 100 g de poids corporel, immédiatement après la ligature du pylore.
b) Erosions induites par stress sous immersion dans l'eau
Des rats soumis au préalable à la diète durant 24 heures ont été entravés dans des cages exiguës. Les animaux ont ensuite été immergés verticalement jusqu'à hauteur de l'appendice xiphoïde, durant 7 heures dans de l'eau à 21° C et finalement tués. L'estomac de chaque rat a ensuite été excisé puis gonflé par injection de 10 ml d'une solution de formaline à 1 %, afin de fixer les couches internes et externes des parois gastriques. Le traitement à la formaline a été pratiqué pour toutes les expériences subséquentes. Par la suite, l'estomac a été incisé selon sa plus grande ligne de courbure et examiné quant à la présence d'érosions dans sa partie glandulaire. Chaque composé testé a été administré par voie orale, 10 minutes avant le stress.
3) Erosions induites par l'indométhacine
De l'indométhacine en suspension dans une solution à 0,2% de CMC a été administrée par voie sous-cutanée à raison de 25 mg par kilo de poids corporel, à des rats soumis durant 24 heures à la diète préalablement à l'expérience. 7 heures après administration, chaque animal a été tué et l'estomac examiné quant à la présence d'érosions dans sa portion glandulaire. Chacun des composés testés, ou le véhicule seul, a été administré par voie orale, 10 minutes avant le traitement à l'indométhacine.
d) Erosions induites par HCl-EtOH
Une solution d'acide chlorhydrique dans l'alcool éthylique (150 mmoles HCl à 60%) a été administrée par voie orale, à raison de 1 ml pour 200 g de poids corporel, à des rats préalablement soumis à la diète durant 24 heures. Une heure plus tard, chaque animal a été tué et l'estomac examiné quant à la présence d'érosions dans sa portion glandulaire. Chacun des composés testés, ou le véhicule seul, a été administré par voie orale 30 minutes avant le traitement à l'éthanol acide.
Les résultats obtenus sont rassemblés dans les tableaux 3-A à 3-D.
Tableau 3-A
a) Ulcères de Shay
Composé testé
mg/kg id
Inhibition (%)
Composé 3
3
28
10
68
30
69
Cimétidine
100
-29
300
44
Tableau 3-B b) Erosions induites par stress sous immersion
Composé testé
mg/kg po
Inhibition (%)
Composé 3
30
69
100
97
Composé 4
30
27
100
95
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
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665 417
6
Composé testé
mg/kg po
Inhibition (%)
Composé 10
30
39
100
91
Composé 12
30
41
100
74
Composé 13
30
64
100
88
Cimétidine
60
49
200
87
Tableau 3-C
c) Erosions induites par l'indométhacine
Composé testé
mg/kg po
Inhibition (%)
Composé 3
30
7,0
100
88
Cimétidine
30
39
100
76
Tableau 3-D d) Erosions induites par HCl-EtOH
Composé testé
mg/kg po
Inhibition (%)
Composé 3
10
89
30
100
30
4) Toxicité aiguë
A des rats mâles Wistar pesant de 80 à 90 g on a administré par voie intrapéritonéale des suspensions de certains des composés de l'invention (suspension dans une solution saline de CMC à 0,2%). Les rats ont été mis en observation durant 7 jours et les résultats obtenus rassemblés dans le tableau 4.
Tableau 4
Composé
ld50
10
600 mg/kg ou plus
12
500-600 mg/kg
13
600 mg/kg ou plus
18
300 mg/kg ou plus
19
300 mg/kg ou plus
A côté de cela, le composé 3 selon l'invention a été administré à des souris mâles ICR pesant de 23 à 26 g, par voie orale, et les souris mises en observation durant 3 jours. La dose létale minimale (MLD) déterminée était de 1000 mg ou plus par kg de poids corporel.
Les composés (I) de la présente invention peuvent être administrés soit par voie orale, soit par voie parentérale. Des préparations pour administration par voie orale peuvent comprendre, par exemple, des tablettes, des capsules, des poudres, des granulés, des sirops et produits analogues. Des préparations pour administration par voie parentérale peuvent comprendre des préparations injectables et produits analogues. Pour l'élaboration de telles préparations, on peut utiliser des excipients, des désintégrants, des liants, des lubrifiants, des pigments, des diluants et produits analogues employés communément dans l'art. Les excipients peuvent comprendre le dextrose, le lactose et autres. L'amidon, la carboxymétylcellulose et autres peuvent être utilisés comme désintégrants. Le stéarate de magnésium, le talc et autres peuvent être utilisés comme lubrifiants. Les liants peuvent être l'hydroxypropylcellulose, la gélatine, la polyvi-nylpyrrolidone et autres.
La dose efficace usuelle peut être comprise entre 1 et 50 mg environ par jour dans le cas d'une préparation injectable et entre 10 et 500 mg environ par jour dans le cas d'une administration par voie orale, la dose étant prévue pour une personne adulte. Cette dose peut être soit augmentée, soit diminuée en fonction de l'âge ou d'autres conditions.
Les exemples ci-après sont destinés à illustrer la présente invention, sans pour autant la limiter.
Exemple de référence
1. 2-Benzylthiobenzimidazole
A 1,47 g de NaOH en solution dans un mélange de 5 ml d'eau et 50 ml d'éthanol, on a ajouté 5 g de 2-mercaptobenzimidazole et 4,2 g de chlorure de benzyle, et la solution résultante a été chauffée durant 1 heifre à reflux. Le mélange rêactionnel a ensuite été versé sur de la glace et les cristaux ainsi précipités recueillis par fîltration (7,7 g de cristaux bruts; rdt 96%). Le produit obtenu a été recristallisé dans l'éthanol pour donner 5,9 g de 2-benzylthiobenzimidazole sous forme d'aiguilles incolores, F. 184° C.
2. Composé témoin: 2-benzylsulfinylbenzimidazole
4,5 g de 2-benzylthiobenzimidazole ont été dissous dans 30 ml de chloroforme, puis 4,6 g d'acide m-chloroperbenzoïque (pureté 70%) y ont été ajoutés graduellement, à une température inférieure à 0° C. Le mélange a été agité durant 20 minutes et les cristaux obtenus recueillis par fîltration. Le filtrat a été successivement lavé avec une solution saturée en NaHC03, une solution de thiosulfate de sodium puis avec de la saumure saturée, et finalement séché sur Na2S04. Le solvant a été éliminé par distillation sous pression réduite pour donner 4,3 g de cristaux bruts. Ceux-ci ont été recristallisés dans i l'éthanol pour donner 2,0 g de 2-benzylsulfinylbenzimidazole sous forme de cristaux incolores, F. 169-170° C.
Exemple 1
1) 2-(2- Aminobenzylthio) benzimidazole
Dans 40 ml d'éthanol ont été dissous 1,8 g de chlorhydrate de chlorure de 2-aminobenzyle et 1,5 g de 2-mercaptobenzimidazole. Sous abri de la lumière, la solution résultante a été agitée durant 23 heures à température ambiante et le précipité obtenu a été recueilli par fîltration. Après avoir été successivement lavée à l'éthanol 60 et à l'éther, la poudre obtenue a été recristallisée dans un mélange de méthanol et d'éther pour donner 1,8 g de chlorhydrate de 2-(2-ami-nobenzylthio)benzimidazole sous forme de granulés cristallins incolores, F. 207° C (décomposition).
65 2) 2-(2-Aminobenzylsulfinyl)benzimidazole (= composé 1)
1 g de chlorhydrate de 2-(2-aminobenzylthio)benzimidazole a été dissous dans de l'eau glacée, puis la solution neutralisée avec 512 mg de NaHC03 et finalement extraite au chloroforme. L'extrait organi-
55
7
665 417
que a été lavé avec de la saumure saturée, séchée sur Na2S04 anhydre et le solvant éliminé par distillation sous pression réduite, à température ambiante. 0,5 g du 2-(2-aminobenzylthio)benzimidazole ainsi obtenu a été dissous dans un mélange de 30 ml de CHC13 et 3 ml de méthanol et la solution résultante refroidie à —10° C avant d'être additionnée progressivement de 0,4 g d'acide m-chloroperben-zoïque (pureté 70%). Le mélange de réaction a été agité durant 10 minutes à cette température et la poudre jaune pâle précipitée recueillie par fîltration. Après lavage à l'éther, la poudre obtenue a été recristallisée dans un mélange de méthanol et d'éther pour donner 0,33 g de 2-(2-aminobenzylsulfinyl)benzimidazole sous la forme d'une poudre cristalline blanche, F. 150° C (décomposition).
ICRr
IRv cm"1: 3200,1440,1400,1260, 1035 max
O
1H-NMR(DMSO-d6)S: j
4,40 et 4,64 (chacun d, 2H, J= 14 Hz, -SCH2-),
6,24-7,80 (m, 8H, protons aromatiques)
Exemple 2
1) 2-(2-Méthylaminobenzylthio)benzimidazole
Du 2-mercaptobenzimidazole (1,8 g) et du chlorhydrate de chlorure (2,5 g) dans 10 ml d'éthanol ont été agités durant 30 minutes à température ambiante. 10 ml d'éther ont ensuite été ajoutés et les cristaux précipités recueillis par fîltration, puis lavés à l'éther pour donner 3,5 g de chlorhydrate de 2-(2-méthylaminobenzylthio)benz-imidazole (rdt 85%). Les cristaux obtenus ont été suspendus dans l'acétate d'éthyle et neutralisés à l'aide d'une solution de NaHC03. Après lavage avec de la saumure, l'extrait organique a été séché sur Na2S04 anhydre. Après distillation du solvant sous pression réduite, le résidu obtenu a été recristallisé dans l'acétonitrile pour donner 1,87 g de 2-(2-méthylaminobenzylthio)benzimidazole sous forme de cristaux incolores, F. 107-108° C.
2) 2- (2-Mëthylaminobenzylsulfinyl) benzimidazole ( = composé 2)
De 2-(2-méthylbenzylthio)benzimidazole (1,0 g) a été dissous dans 20 ml de chloroforme. Après refroidissement de la solution à —10° C, 0,87 g d'acide m-ehloroperbenzoïque (pureté 70%) y sont ajoutés progressivement. Après avoir été agité à cette température durant 10 minutes, le mélange réactionnel a été successivement lavé avec une solution saturée de NaHC03, de la saumure saturée et finalement séché sur Na2S04 anhydre.
Après élimination du solvant sous pression réduite, le résidu obtenu a été recristallisé dans l'acétonitrile pour donner 0,43 g de 2-(2-méthylaminobenzylsulfinyl)benzimidazole sous forme de poudre cristalline blanche, F. 122,5-124° C.
T7"Dr
IRv cm"1: 3220,1600,1500,1435,1400,1305,1265,1045 max
*H-NMR (CDC13) S :
2,52 (s, 3H, -NCH3), 4,36 et 4,60 (chacun d, 2H, J = 16 Hz,
O î
-SCH2-),
6,30-7,80 (m, 8H, protons aromatiques)
Exemple 3
1 ) 2-(2-Diméthylaminobenzylthio ) benzimidazole
4,73 g de 2-mercaptobenzimidazole ont été dissous dans 150 ml d'éthanol, puis additionnés de 6,18 g de chlorure de 2-diméthylami-nobenzyle. Le mélange a été agité durant 30 minutes et les cristaux précipités recueillis par fîltration. Après addition d'une solution saturée de NaHC03 aux cristaux recueillis, la phase aqueuse a été extraite au chloroforme, la couche organique lavée avec de la saumure saturée et finalement séchée sur Na2S04 anhydre. Le solvant a été distillé sous pression réduite et le résidu obtenu recristallisé dans un mélange CHC13 et acétonitrile pour donner 5,39 g de 2-(2-diméthylaminobenzylthio)benzimidazole sous forme de cristaux incolores, F. 164° C.
2) 2-(2-DiméthyIaminobenzylsulfinyl)benzimidazole(= composé 3)
a) 4,8 g de 2-(2-diméthylaminobenzylthio)benzimidazole ont été dissous dans un mélange de 40 ml de CHC13 et 5 ml de méthanol. Après refroidissement à 0° C, 3,86 g d'acide m-chloroperbenzoïque (pureté 70%) y ont été ajoutés progressivement. 10 minutes après addition, une solution saturée de NaHC03 a été ajoutée au mélange de réaction et celui-ci a été extrait au chloroforme. La phase organique a été lavée avec une saumure saturée, séchée sur Na2S04 anhydre et le solvant distillé sous pression réduite. Le résidu obtenu a été recristallisé dans un mélange de CHC13 et d'éther pour donner 2,97 g de 2-(2-diméthylaminobenzylsulfinyl)benzimidazole sous forme dé cristaux incolores, F. 112° C (décomposition).
T/D-
IRv cm"1: 3170,1485, 1435, 1400,1260,1040 max
'H-NMR (CDC13) 5:
2,62 (s, 6H, > N(CH3)2), 4,47 et 4,87 (chacun d, 2H, J= 14 Hz,
O
t
— SCH2—),
6,70-7,90 (m, 8H, protons aromatiques), 12,16 (br., 1H, >NH)
b) 400 g de 2-(2-diméthylaminobenzylthio)benzimidazole ont été dissous dans un mélange de 1,06 1 de CH2C12 et 1,061 de méthanol. 212 ml d'acide acétique ont été ajoutés à la solution et le mélange agité jusqu'à dissolution totale du solide. Après refroidissement de la solution à 2 à 5° C, 182 ml de peroxyde d'hydrogène, 123 ml d'eau et 8,83 g de métavanadate d'ammonium y ont été ajoutés et le mélange agité à 2 à 5° C durant 9 heures. La réaction a été stoppée par addition d'une solution de NaHC03 à 20% et la phase organique lavée avec une solution aqueuse de Na2S203, puis de la saumure saturée et finalement séchée sur Na2S04 anhydre. Après évaporation du solvant sous pression réduite et recristallisation du résidu dans l'acétonitrile, on a obtenu 317 g de 2-(2-diméthylaminobenzylsulfinyl)-benzimidazole sous forme de cristaux incolores.
c) 10 g de 2-(2-diméthylaminobenzylthio)benzimidazole ont été dissous dans 30 ml de NaOH à 20% dans l'eau et 120 ml d'acétate d'éthyle. Après refroidissement de la solution dans l'eau glacée, on a ajouté goutte à goutte un mélange de 70 ml de NaCIO à 12% et
30 ml de NaOH à 20%, à une température de 3 à 5° C, sur une période de 80 minutes, et le mélange de réaction a été agité durant 1 heure à cette température. La réaction a été interrompue par addition d'une solution de Na2S203 à 10%, puis la phase organique lavée avec de la saumure saturée et finalement séchée sur Na2S04 anhydre. Après évaporation du solvant sous pression réduite et recristallisation du résidu dans l'acétonitrile, on a obtenu 7,9 g de 2-(2-diméthylaminobenzylsulfinyl)benzimidazole sous forme de cristaux incolores.
Exemple 4
1) 2-(2-Diméthylaminobenzylthio ) benzimidazole
2,70 g de 2-mercàpto-5-méthoxybenzimidazole ont été dissous dans 60 ml d'éthanol, puis additionnés de 3,09 g de chlorhydrate de chlorure de 2-diméthylaminobenzyle et le mélange résultant a été agité durant 30 minutes à température ambiante. Les cristaux précipités ont été recueillis par fîltration, additionnés d'une solution saturée de NaHC03 puis extraits au chloroforme. La phase organique a été lavée avec de la saumure saturée, séchée sur Na2S04 anhydre puis le chloroforme a été distillé sous pression réduite. On a ainsi recueilli 3,85 g de 2-(2-diméthylaminobenzylthio)-5-méthoxy-benzimidazole sous la forme d'une huile incolore.
2) 2,43 g du composé obtenu ci-dessus ont été dissous dans un mélange de 25 ml de CHC13 et 2 ml de méthanol, puis refroidis à
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
665 417
8
0e C. On y a ensuite ajouté 3,86 g d'acide m-chloroperbenzoïque (pureté 70%), progressivement, d'une solution saturée de NaHC03 étant ajoutée au mélange de réaction 10 minutes après addition. Après extraction avec CHC13, lavage de la phase organique avec de la saumure saturée et élimination du solvant par distillation sous pression réduite, le résidu obtenu a été purifié par Chromatographie sur gel de silice (éluant: CHCl3/méthanol 50:1). Après recristallisation dans un mélange d'éther et d'hexane, on a obtenu 1,50 g de 2-(2-diméthylaminobenzylsulfinyl)-5-méthoxybenzimidazole sous forme de cristaux jaune pâle, F. 105° C (décomposition).
IRv cm'1: 3270, 1625, 1485,1390,1205, 1175, 1030 max
'H-MNR (CDC13) 5:
2,63 (s, 6H, -N(CH3)2), 3,81 (s, 3H, -OCH3), 4,48 et 4,85 (chacun d, 2H, J= 15 Hz, ^
t
-SCH2-),
6,60-7,80 (m, 7H, protons aromatiques), 12,16 (br., 1H, >NH) Exemple 5
1 ) 2-( 2-Dièthylaminobenzylthio ) benzimidazole
50,0 g de 2-mercaptobenzimidazole en suspension dans 500 ml d'éthanol ont été additionnés de 77,9 g du chlorhydrate de chlorure de 2-diéthylaminobenzyle, et le mélange réactionnel agité durant 30 minutes à température ambiante. Les cristaux précipités ont été recueillis par fîltration, additionnés d'une solution saturée de NaHC03 puis extraits à l'acétate d'éthyle. La phase organique a été lavée avec de la saumure saturée, séchée sur Na2S04 anhydre et le solvant éliminé par distillation sous pression réduite. Après dissolution dans l'éthanol, le résidu a été traité au charbon actif, ce dernier étant ensuite filtré et le solvant éliminé par distillation sous pression réduite. Après recristallisation dans un mélange d'acétate d'éthyle et d'hexane, on a obtenu 88,7 g de 2-(2-diéthylaminobenzylthio)benz-imidazole sous forme de cristaux légèrement brunâtres, F. 134-135° C.
2) 2- ( 2-Dièthylaminobenzylsulfinyl) benzimidazole
84,0 g du composé obtenu ci-dessus ont été dissous dans un mélange de 600 ml de ch2c12 et 150 ml de méthanol. Après refroidissement à 0° C, on y a ajouté peu à peu 79,8 g d'acide m-chloroperbenzoïque (pureté 60%) puis, 10 minutes plus tard, on a ajouté une solution saturée de NaHC03 et le mélange de réaction a été extrait avec CH2C12. La phase organique a été séchée sur Na2S04 anhydre, le solvant éliminé par distillation sous pression réduite et le résidu obtenu soumis à Chromatographie sur gel de silice (280 g; éluant: acétone/hexane 1:2 en volumes). L'éluat a été dissous dans un mélange 1:8 (volumes) d'éthanol et d'hexane et les cristaux précipités recueillis par fîltration. Après concentration du filtrat sous pression réduite et recristallisation deux fois dans l'éther isopropyli-que, on a obtenu 32,3 g de 2-(2-diéthylaminobenzylsulfinyl)benz-imidazole sous forme de cristaux incolores, F. 110,5-112°C (décomposition).
\C Rr
IRv cm"': 3200, 2980, 1490, 1400, 1270,1015, 765, 750 max
1H-NMR(CDC13)5:
1,01 (t, 6H, J = 7 Hz, -CH2CH3 x 2), 3,00 (q, 4H, J = 7 Hz, -CH2CH3 x 2), 4,46 et 4,97 (chacun d, 2H, J= 13 Hz,
O t
-SCH2-),
6,80-7,90 (m, 8H, protons aromatiques), 12,41 (br., 1H, >NH) Exemple 6
1) 2- ( 2-Diméthylaminobenzylthio )-4-méthylbenzimidazole :
1,26 g de chlorhydrate de chlorure de 2-diméthylaminobenzyle a
été ajouté à 1,0 g de 2-mercapto-4-méthylbenzimidazole en suspension dans 10 ml d'éthanol et le mélange résultant a été agité durant 2 heures à température ambiante. Les cristaux précipités ont été récoltés par fîltration, successivement lavés avec de l'éthanol et de l'eau et finalement dissous dans CHC13. La solution de CHC13 a été neutralisée avec une solution saturée de NaHC03, lavée avec de la saumure saturée, séchée sur Na2S04 anhydre et le solvant finalement éliminé par distillation sous pression réduite. Après addition d'éther au résidu obtenu, les cristaux précipités ont été récoltés par fîltration pour donner 13,8 g de 2-(2-diméthylaminobenzylthio)-4-méthylbenzimidazole sous forme de poudre cristalline blanche.
!H-NMR (CDC13) 5: 2,52 (s, 3H), 2,84 (s, 6H), 4,36 (2, 2H), 6,8-7,6 (m, 7H)
2) 2- ( 2-Diméthylaminobenzylsulfinyl) -4-méthylbenzimidazole ( = composé 9)
1,1 g du composé obtenu ci-dessus a été dissous dans 15 ml de CHC13 puis progressivement additionné de 0,8 g d'acide m-chloroperbenzoïque (pureté 80%), sous refroidissement à 0° C. Après agitation à cette température durant 10 minutes, le mélange résultant a été successivement lavé avec une solution saturée de NaHC03 puis de la saumure saturée et finalement séché sur Na2S04 anhydre. Le solvant a été éliminé par distillation sous pression réduite et le résidu obtenu recristallisé dans l'acétonitrile pour donner 0,81 g de 2-(2-di-méthylaminobenzylsulfinyl)-4-méthylbenzimidazole sous forme de cristaux jaune pâle, F. 112-114° C (décomposition).
IRvKBrcm-': 3200, 1480, 1440,1420, 1290,1040, 750 max
XH-NMR (CDC13) 5:
2,2-2,8 (br., 3H), 2,60 (s, 6H), 4,52 et 4,84 (chacun d, J= 13 Hz, 2H), 6,7-7,6 (m, 7H)
Exemple 7
1) 2-(2-Diméthylamino-6-mêthylbenzylthio ) benzimidazole:
4,41 g de chlorhydrate de chlorure de 2-diméthylamino-6-méthylbenzyle ont été dissous dans 40 ml d'acétone puis additionnés de 3,64 g de 2-mercaptobenzimidazole, 10 g de K2C03 et 4 ml d'eau et le mélange résultant agité durant 1 heure à température ambiante. Après addition de CHC13 et d'eau au mélange réactionnel, la phase organique a été séparée, lavée avec de la saumure saturée et séchée sur Na2S04 anhydre. Après élimination du solvant sous pression réduite, le résidu brut a été recristallisé dans un mélange d'éthanol et d'hexane et les cristaux recueillis par fîltration pour donner 4,68 g de 2-(2-diméthylamino-6-méthylbenzylthio)benzimidazole sous la forme d'une poudre légèrement brunâtre.
■H-NMR (CDC13) : 2,42 (s, 3H), 2,84 (s, 6H), 4,42 (s, 2H), 6,8-7,6 (m, 7H)
2) 2- ( 2-Diméthylamino-6-mèthylbenzylsulfinyl) benzimidazole (= composé 10)
2,97 g du composé obtenu ci-dessus ont été dissous dans un mélange de 30 ml de CHC13 et 3 ml de méthanol, puis refroidis à 0° C. 2,18 g d'acide m-chloroperbenzoïque (pureté 80%) y ont été ajoutés progressivement et le mélange résultant agité à cette température durant 10 minutes. Après lavage avec une solution saturée de NaHC03, de la saumure saturée puis séchage sur Na2S04 anhydre, le solvant a été éliminé par distillation sous pression réduite. Le résidu obtenu a été recristallisé dans un mélange de CHC13 et d'éthanol pour donner 0,75 g de 2-(2-diméthyl-6-méthylbenzylsulfinyl)-benzimidazole sous forme de poudre cristalline blanche, F. 141-142° C (décomposition).
T7D-
IRv cm"1: 3230, 1435, 1400, 1270,1040, 740 max
^-NMR (CDCI3)5:
2,31 (s, 3H), 2,61 (s, 6H), 4,68 et 4,92 (chacun d, J= 13 Hz, 2H), 6,8-7,8 (m, 7H)
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
9
665 417
Exemples 8 à 19
De manière identique à celle décrite aux exemples 6 et 7,12 composés selon la présente invention ont été préparés. Les caractéristiques des composés obtenus sont données dans le tableau 5.
Tableau 5
Exemple N°
ri r2
r3
r4
Intermédiaire (X=S)
Composé final (X=SO)
8
Composé 5
ch3
ch3
5-COOCH3
H
NMR (CDC13) 8 ppm: 2,88 (s, 6H) 3,88 (s, 3H) 4,36 (s, 2H) 6,9-8,1 (m, 7H)
m.p. 147-148°C (déc.) (acétonitrile)
T£T3r
IRv cm"': 3175,1725,1490,1425,1290,
maX 1080, 1040 NMR (CDC13) 8 ppm:
2,62 (s, 6H)
3,94 (s, 3H)
4,48 et 4,88 (chacun d,
J= 13 Hz, 2H)
6,8-8,0 (m, 7H)
9
Composé 6
ch3
ch3
5-CH3
H
NMR (CDCI3) 5 ppm: 2,38 (s, 3H) 2,80 (s, 6H) 4,34 (s, 2H) 6,7-7,5 (m, 7H)
m.p. 94-95° C (déc.) (acétonitrile)
ktlr
IRv cm"': 3200, 1480,1440, 1065, 1040,
maX 935,750 NMR (CDC13) 8 ppm:
2,46 (s, 3H)
2,60 (s, 6H)
4,45 et 4,84 (chacun d,
J=13Hz, 2H)
6,7-7,6 (m, 7H)
10
Composé 7
ch3
ch3
5-C1
H
NMR (CDC13) 5 ppm: 2,88 (s, 6H) 4,36 (s, 2H) 6,9-7,5 (m, 7H)
m.p. 130,5-131,5°C (déc.) (éthanol-hexane) krr
IRv cm-': 3200, 1490, 1400, 1045, 1040,
maX 760 NMR (CDC13) 8 ppm:
2,66 (s, 6H)
4,49 et 4,83 (chacun d, J= 13 Hz, 2H)
6,7-7,8 (m, 7H)
11
Composé 8
ch3
ch3
5-CF3
h
NMR (CDC13) 6 ppm: 2,92 (s, 6H) 4,38 (s, 2H) 7,0-7,7 (m, 7H)
m.p. 148° C (déc.) (acétonitrile) NMR (CDC13) 8 ppm:
2,66 (s, 6H)
4,50 et 4,88 (chacun d, J= 13 Hz, 2H)
6,8-8,1 (m, 7H)
12
ch3
ch3
5-NH2
h
NMR (CDC13) 8 ppm: 2,86 (s, 6H) 4,34 (s, 2H) 6,4-7,5 (m, 7H)
m.p. 146-148°C (déc.) (éthanol-éther)
IRv cm"': 3200, 1620,1490,1400, 1205,
maX 1050,760 NMR (CD3OD) 5 ppm:
2,57 (s, 6H)
4,54 et 4,79 (chacun d, J= 13 Hz, 2H)
6,6-7,4 (m, 7H)
13
Composé 11
ch3
ch3
h
4-C1
NMR (CDC13) 8 ppm: 2,80 (s, 6H) 4,40 (s, 2H) 6,8-7,6 (m, 7H)
m.p. 139-140°C (déc.) (acétonitrile)
T/tJ-
IRv cm-': 1585,1425,1400,1260,1060,
maX 950,740 NMR (CDCI3) 8 ppm:
2,58 (s, 6H)
4,42 et 4,78 (chacun d, J= 13 Hz, 2H)
6,7-7,8 (m, 7H)
665 417
10
Tableau 5 (suite)
ȧX>-xc"2^ '
,miR2
Exemple N°
R.
R2
Ra r4
Intermédiaire (X = S)
Composé final (X=SO)
14
Composé 12
ch3
ch3
H
5-OCH3
NMR (CDC13) S ppm: 2,84 (s, 6H) 3,72 (s, 3H) 4,32 (s, 2H) 6,6-7,6 (m, 7H)
m.p. 115-116°C (déc.) (éthylacétate)
IRvKBrcm_I: 3200,1495,1400,1280,1245,
maX 1150,1020 NMR (CDC13) S ppm:
2,60 (s, 6H)
3,50 (s, 3H)
4,47 et 4,87 (chacun d,
J= 13 Hz, 2H)
6,6-7,8 (m, 7H)
15
Composé 13
ch3
ch3
H
5-Me
NMR (CDC13) 5 ppm: 2,24 (s, 3H) 2,32 (s, 6H) 4,30 (s, 2H) 6,8-7,5 (m, 7H)
m.p. 141,5-142,5° C (éthanol-hexane) KTVr
IRv cm"1: 3220, 1500, 1410,1270,1045,
maX 820,740 NMR (CDC13) 8 ppm:
2,09 (s, 3H)
2,62 (s, 6H)
4,45 et 4,84 (chacun d,
J= 13 Hz, 2H)
6,9-7,8 (m, 7H)
16
ch3
ch3
H
3-Me
NMR (CDC13) 5 ppm: 2,80 (s, 3H) 2,84 (s, 6H) 4,52 (s, 2H) 6,8-7,7 (m, 7H)
m.p. 155-156°C (déc.) (acétone-hexane) tctvr
IRv cm"1: 3160, 1430,1400,1260, 1075,
maX 1035, 860, 830 NMR (CDC13) 8 ppm:
2,35 (s, 3H)
2,86 (s, 6H)
4,38 et 4,85 (chacun d,
J= 13 Hz, 2H)
6,8-8,0 (m, 7H)
17
ch3
ch3
H
4-F
NMR (CDC13) s ppm: 2,76 (s, 6H) 4,38 (s, 2H) 6,5-7,6 (m, 7H)
m.p. 118-119°C (déc.) (méthylènechloride-
acétonitrile)
krr
IRv cm"1: 3170,1605,1580,1490,1210,
m o v ' 7 3 ' 7
1035,980, 760 NMR (CDC13) 5 ppm:
2,60 (s, 6H)
4,44 et 4,88 (chacun d, J = 13 Hz, 2H)
6,4-7,7 (m, 7H)
18
ch3
ch3
5-OCH3
6-CH3
NMR (CDC13) 5 ppm: 2,44 (s, 3H) 2,88 (s, 6H) 3,80 (s, 3H) 4,40 (s, 2H) 6,6-7,4 (m, 6H)
m.p. 143-144°C (déc.) (acétone-éther)
r/p-
IRv cm"1: 3220, 1440, 1190,1140,1035, max 790
NMR (CDC13) 5 ppm:
2,34 (s, 3H)
2,63 (s, 6H)
3,84 (s, 3H)
4,38 et 4,86 (chacun d,
J= 13 Hz, 2H)
6,8-7,7 (m, 6H)
11 665417
Tableau 5 (suite)
tmi R2
Exemple N°
ri r2
ra r4
Intermédiaire (X=S)
Composé final (X=SO)
19
CH3
ch3
5-C1
5-OCH3
NMR (CDC13) 8 ppm: 2,88 (s, 6H) 3,74 (s, 3H) 4,28 (s, 2H) 6,6-7,5 (m, 6H)
m.p. 161-162°C(déc.) (acétone)
IRvKBrcm-': 3210,1495,1395,1285,1250,
max 1040,1025, 810 NMR (CDC13) 8 ppm:
2,61 (s, 6H)
3,58 (s, 3H)
4,40 et 4,82 (chacun d,
J= 13 Hz, 2H)
6,6-7,8 (m, 6H)
Exemple 20
1) 2-(2-Pipèridinobenzylthio ) benzimidazole
A 1,42 g du chlorhydrate de chlorure de 2-pipéridinobenzyle dans 35 ml d'éthanol, on a ajouté 0,87 g de 2-mercaptobenzimidazole et 0,5 g de NaOH et le mélange résultant agité durant 5 heures à température ambiante. Après distillation du solvant sous pression réduite et addition d'eau au résidu, le mélange a été extrait à l'acétate d'éthyle. La phase organique a été successivement lavée avec une solution de NaOH à 10%, de la saumure saturée, séchée sur Na2S04 anhydre et le solvant éliminé par distillation sous pression réduite. Après lavage du résidu à l'éther, on a obtenu 1,0 g de 2-(2-pipéridinobenzylthio)benzimidazole sous la forme d'une poudre jaune, F. 165° C.
NMR (CDCI3) 8:1,4-2,1 (m, 6H), 2,8-3,1 (m, 4H), 4,34 (s, 2H), 6,9-7,6 (m, 8H)
2) 2- (2-Pipéridinobenzylsulfinyl) benzimidazole (= composé 14)
0,70 g du produit obtenu ci-dessus ont été dissous dans un mélange de 50 ml de CHC13 et 2 ml de méthanol, puis progressivement additionnés de 1,3 g d'acide m-chloroperbenzoïque (pureté 80%), après refroidissement à 0° C, et le mélange résultant a ensuite été successivement lavé avec une solution saturée de NaHC03, de la saumure saturée et séchée sur Na2S04. Après élimination du solvant sous pression réduite et recristallisation du résidu dans l'éther, on a obtenu 0,45 g de 2-(2-pipéridinobenzylsulfinyl)benzimidazole sous forme de poudre blanche. F. 158° C (décomposition).
KBr
IRvmax cm"': 3160> 1435,1325,1215,1030, 920, 740
JH-NMR (DMSO-d6) 8: 1,3-1,8 (m, 6H), 2,6-2,8 (m, 4H), 4,41-4,74 (chacun d, J= 12 Hz, 2H), 6,8-7,8 (m, 8H)
Exemples 21 à 26
De manière analogue à celle décrite dans l'exemple 20, les six composés suivants ont été préparés et leurs caractéristiques données dans le tableau 6.
(Voir page suivante)
Exemple 27
Préparation de tablettes
Chacune des tablettes préparées (220 mg) contient les ingrédients suivants:
Composé actif selon l'invention 50 mg
Lactose 103 mg
30 Amidon 50 mg
Stéarate de magnésium 2 mg
Hydroxypropylcellulose 15 mg
Exemple 28
Préparation de capsules
Chacune des capsules de gélatine préparées (350 mg) contient les ingrédients suivants:
Composé actif selon l'invention 40 mg
40 Lactose 200 mg
Amidon 70 mg
Polyvinylpyrrolidone 5 mg
Cellulose cristallisée 35 mg
45 Exemple 29
Préparation de granulés
Chacun des granulés préparés (1 g) contient les ingrédients suivants:
50 Composé actif selon l'invention 200 mg
Lactose' 450 mg
Amidon de maïs 300 mg
Hydroxypropylcellulose 50 mg
55 Exemple 30
Préparation de tablettes entëriques enrobées
Chacune des tablettes enrobées contient les ingrédients figurant à l'exemple 27.
665 417
12
Tableau 6
Exemple N°
ri r2
r3
r*
Intermédiaire (X = S)
Composé final (X=SO)
21
Composé 15
H
H
H
NMR (CDCI3) 5 ppm: 0,8-2,1 (m, 10H) 3,0-3,4 (br, 1H) 4,48 (s, 2H) 6,4-7,6 (m, 8H)
m.p. 89-92° C (déc.) (acétonitrile) KRr
IRv cm-1: 2940, 1605, 1510, 1430,1310,
maX 1270, 1050, 750 NMR (CDCI3) 5 ppm:
0,7-2,1 (m, 10H)
2,9-3,3 (m, 1H)
4,35 et 4,64 (chacun d, J = 14 Hz, 2H)
6,3-7,9 (m, 8H)
22
Composé 16
H
H
H
NMR (CDCI3) 8 ppm: 4,48 (s, 2H) 6,6-7,5 (m, 13H)
m.p. 89-92° C (déc.) (chloroforme-éther)
ir-pr
IRv cm"1: 3360, 1600,1495, 1410, 1305,
maX 1050,750 NMR (CDCI3) 5 ppm:
4,47 et 4,78 (chacun d, J= 14 Hz, 2H)
6,5-8,0 (m, 13H)
23
Compose 17
CH3
H
H
NMR (CDC13) S ppm: 3,18 (s, 3H) 4,40 (s, 2H) 6,4-7,6 (m, 13H)
m.p. 168-169°C (déc.)
(chloroforme-acétonitrile)
KRr
IRv cm"': 3050,1590, 1485, 1400,1260,
maX 1055,740 NMR (CDCI3) 8 ppm:
3,18 (s, 3H)
4,32 et 4,62 (chacun d, J=13 Hz, 2H)
6,3-7,8 (m, 13H)
24
Composé 18
-c"2-<5>
ch3
H
H
NMR (CDCI3) 8 ppm: 2,66 (s, 3H) 4,04 (s, 2H) 4,56 (s, 2H) 6,9-7,5 (m, 13H)
m.p. 137° C (déc.) (acétonitrile)
IRvKBrcm-': 3170,1440, 1400,1260,1025,
maX 940,740 NMR (CDC13) 8 ppm:
2,52 (s, 3H)
4,00 (s, 2H)
4,52 et 4,92 (chacun d,
J= 12 Hz, 2H)
6,7-7,9 (m, 13H)
25
-(CH2)sCH3
ch3
H
H
NMR (CDCI3) 8 ppm: 0,90 (d, J = 7 Hz, 6H)
1.8-2,2 (m, 1H)
2,68 (d, J=8 Hz, 2H) 2,80 (s, 3H) 4,40 (s, 2H)
6.9-7,8 (m, 8H)
m.p. 121°C(déc.) (chloroforme-hexane) NMR (CDC13) 8 ppm:
0,92 (d, J=7 Hz, 6H) 1,5-2,0 (m, 1H)
2,62 (d, J = 8 Hz, 2H) 2,64 (s, 3H)
4,52 et 4,90 (chacun d, J=14 Hz, 2H)
6,8-7,9 (m, 8H)
26
Composé 19
— CH2CH(CH3)2
ch3
H
H
NMR (CDC13) 8 ppm: 0,6-2,0 (m, 11 H)
2.7-3,1 (m, 2H) 2,80 (s, 3H) 4,42 (s, 2H)
6.8-7,7 (m, 8H)
m.p. 90-92.5° C (déc.) (chloroforme-hexane) NMR (CDCI3) 8 ppm:
0,7-1,7 (m, 11H)
2,64 (s, 3H)
2,7-3,0 (m, 2H)
4,48 et 4,89 (chacun d, J= 12 Hz, 2H)
6,7-8,0 (m, 8H)

Claims (2)

665 417 revendications
1. Dérivé de benzimidazole représenté par la formule (I)
R
s-ch
2
k dans laquelle R, est un atome d'hydrogène ou un groupe alkyle contenant de 1 à 8 atomes de carbone, ou un groupe cycloalkyle, phényle ou aralkyle, R2 est un atome d'hydrogène ou un groupe alkyle contenant de 1 à 8 atomes de carbone, ou encore R! et R2 pris ensemble forment un cycle avec l'atome d'azote adjacent, et R3 et R4 représentent chacun un atome d'hydrogène, un halogène ou un groupe trifluorométhyle, alkyle inférieur, alcoxy inférieur, al-coxycarbonyle inférieur ou amino.
2. Procédé pour la préparation d'un dérivé de benzimidazole représenté par la formule (I)
R
n
^.-s-ch n*
k dans laquelle R, est un atome d'hydrogène, ou un groupe alkyle contenant de 1 à 8 atomes de carbone, ou un groupe cycloalkyle, phényle ou aralkyle, R2 est un atome d'hydrogène ou un groupe alkyle contenant de 1 à 8 atomes de carbone, ou encore Rj et R2 pris ensemble forment un cycle avec l'atome d'azote adjacent, et R3 et R4 représentent chacun un atome d'hydrogène, un halogène ou un groupe trifluorométhyle, alkyle inférieur, alcoxy inférieur, al-coxycarbonyle inférieur ou amino, caractérisé en ce qu'on fait réagir un 2-mercaptobenzimidazole représenté par la formule (II)
r s h a
dans laquelle R3 est défini comme ci-dessus, avec un composé 2-ami-nobenzyl représenté par la formule (III)
(III)
dans laquelle R,, R2 et R4 sont définis comme ci-dessus et X est un groupe réactif, pour former un composé représenté par la formu le (IV)
R
3
dans laquelle Rj, R2, R3 et R4 sont définis ci-dessus, et en ce qu'on oxyde ensuite le composé de formule (IV).
3. Agent antiulcères comprenant à titre de composant thérapeu-tiquement actif un dérivé de benzimidazole représenté par la formule (I)
r k
"2
dans laquelle Ri est un atome d'hydrogène ou un groupe alkyle contenant de 1 à 8 atomes de carbone, ou un groupe cycloalkyle, phényle ou aralkyle, R2 est un atome d'hydrogène ou un groupe alkyle contenant de 1 à 8 atomes de carbone, ou encore Rx et R2 pris ensemble forment un cycle avec l'atome d'azote adjacent, et R3 et R4 représentent chacun un atome d'hydrogène, un halogène ou un groupe trifluorométhyle, alkyle inférieur, alcoxy inférieur, al-coxycarbonyle inférieur ou amino.
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