DD210045A5 - Verfahren zur auftrennung von trans-dl-1-n-propyl-6-oxodecahydrochinolin in seine optischen isomeren - Google Patents

Verfahren zur auftrennung von trans-dl-1-n-propyl-6-oxodecahydrochinolin in seine optischen isomeren Download PDF

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DD210045A5
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Richard N Booher
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Abstract

Verfahren zur Auftrennung von trans-dl-1-n-Propyl-6-oxodecahydrochinolin in seine optisch aktiven Isomeren und die Saeureadditionssalze hiervon durch Behandlung einer Loesung des Racemats mit einer Loesung, die wenigstens 0,5 Aequivalente einer optisch aktiven Di-p-toluoylweinsaeure enthaelt, Abtrennung des gebildeten Salzes des optischgebildeten Salzes des optisch aktiven trans-1-n-Propyl-6-oxodecahydrochinolinisomeren und der optisch aktiven Di-p-toluoylweinsaeure, Behandlung dieses Salzes mit einer Base, Isolierung des optisch aktiven trans-1-n-Propyl-6-oxodecahydrochinolinisomeren und wahlweise Ueberfuehrung der freien Base in ein Salz.

Description

Verfahren zur Auftrennung von trans-dl-l-n-Propyl-6-oxo-
decahydrochinolin in seine optischen Isomeren
15 Anwendungsgebiet der Erfindung:
Die Erfindung bezieht sich auf neue aufgetrennte Ketoverbindungen und auf ein Verfahren zur Auftrennung dieser Verbindungen aus dem racemischen Gemisch.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen:
In US-PS 4 198 415 und US-PS 4 230 861 wird racemisches β-Oxodecahydrochinolin der Formel
25 O=T^ f 3f—
[ Γ
ν γ
beschrieben, worin R Wasserstoff, C1-C7-AIkYl, Allyl oder
1 L
Benzyl bedeutet und R Wasserstoff oder COOZ' ist, wobei Z' für C,-C2-Alkyl, Benzyl, Oi-Methylbenzyl oder Phenylethyl steht. Die Verbindung der Formel I wird durch entsprechende Umsetzung in das 7-Dialkylaminomethyler.-6-oxodecahydrochinolin überführt. Die 7-Dialkylaminomethylenverbindung wird dann mit Hydrazin cyclisiert, wodurch ein tautomeres racemisches Gemisch an Octahydropyrazolo-/3,4-2/chinolin der Formel Ha oder Hb entsteht
Ha
t-R1
Ub
Hierin steht R für H, C,-C^-Alkyl, Allyl oder Benzyl und R1 für H oder COOZ', wobei Z1 für C^-C^-Alkyl, Benzyl, OC-Methylbenzyl oder Phenylethyl steht. Die Endprodukte der Formeln Ha und Hb eignen sich zur Hemmung der Prolactinsekretion und zur Behandlung der Parkinson-Krankheit.
Aufgabe der Erfindung:
Aufgabe der Erfindung ist nun die Schaffung eines Verfahrens zur Auf-crennung der Ketoverbindung der obigen Formel I, worin R Wasserstoff ist. Eine solche Auftrennung der Ketoverbindung in ihre reinen Stereoisomeren vor der Cyclisierungsreaktion unter Bildung der Verbindungen der Formel Ha oder Hb ist besonders vorteilhaft, da während einer Auftrennung zumindest eine Hälfte eines racemischen Gemisches verworfen wird. Es ist natürlich eindeutig wirtschaftlicher, wenn man eine Hälfte eines Ausgangsmaterials anstatt einer Hälfte eines Endprodukts verwirft, und zwar vor allem auch deshalb, weil organische Reaktionen, wie die Cyclisierung des Ketochinolins zu einem Pyrazoiochinolin, niemals quantitativ verlaufen.
Darlegung des Wesens der Erfindung:
Die obige Aufgabe wird nun erfindungsgemäß gelöst durch
τ im
neue Ketochinoline und das Verfahren zu ihrer Herstellung ausgehend von trans-dl-l-n-Propyl-ö-oxodecahydrochinolin. Die zwei isomerer, neuen Ketodecahydrochinolinstrukturen entsprechen folgenden Formeln IHa und IHb
Γ ββΓ2 3T .
0=·6
IHa
in Form von optisch reinen Isomeren, von denen jedes frei ist am anderen Isomeren, oder sind Säureadditionssalze hiervon.
Das Verfahren zur Auftrennung von trans-dl-l-n-Propyl-6-oxodecahydrochir.clin in seine optischen Isomeren der Formel . . . 20
I [
V Y
H Ϊ H
2S HIa ""^ . IHb
und die Säureaddi-ionssalze hiervon besteht darin, daß man
(a) eine Lösung des Racemats mit einer Lösung behandelt, die wenigster.= 0,5 Äquivalente an optisch aktiver
Di-p-toluoyI'.veinsäure enthält,
(b) das so gebildete Salz aus dem optisch aktiven transl-n-Propyl-S-cxodecahydrochinolinisomeren und der optisch aktiven Di-p-toluoylweinsäure abtrennt,
(c) das so gebildete Salz mit einer Base behandelt,
(d) das optisch aktive trans-l-n-Propyl-6-oxodecahydrochinoliniscr.ere davon isoliert, und
(e) die so erhaltene freie Base gegebenenfalls in ein Salz überführt. ·
Die Auftrennung wird unter Verwendung von optisch aktiver Di-p-toluoylweinsäure als Auftrennmittel erreicht. Setzt man (-)-Di-p-toluoylweinsäure mit einer Lösung des trans-Racemats um, dann bildet sich ein kristallines Salz mit 4aR,SaR-l-n-Propyl-e-oxodecahydrochinolin. Dieses Salz kann durch Filtration vom Reaktionsgemisch abgetrennt werden. Das Salz von (-)-Di-p-toluoylweinsäure mit
4aS,8aS-l-n-Propyl-6-oxodecahydrochinolin (dem anderen "^ Enantiomeren-IIIb) bleibt im Filtrat. Das kristalline Salz des gewünschten 4aR,8aR-Enantiomeren kann durch Umkristalli'sation weiter gereinigt werden. Unter Anwendung üblicher Verfahren läßt sich dann aus dem Salz.optisch reines 4aR,SaR-l-n-Propyl-ö-oxodecahydrochinolin (lila) erhalten. In ähnlicher Weise kann man auch optisch reines 4aS,8aS-l—n-Propyl-6-oxo-decahydrochinolin (HIb) aus racemischem trans-dl-l-n-Propyl-ö-oxodecahydrochinolin unter Verwendung von (+)-Di-p-toluoylweinsäure als Auftrennmittel erhalten.
Die Verbindung der Formel IHa wird vorzugsweise als 4aR,eaR-l-n-Propyl-ö-oxodecahydrochinolin bezeichnet, -'' 25 korrekt jedoch als trans- i-Isomeres oder trans-(-)-Isomeres oder als 4aC£,Saß-l-n-Propyl-e-oxodecahydrochinolin benannt.
Wahl des Auftrennmittels:
. Es wurde eine Anzahl anderer optisch aktiver Säuren als mögliche Auftrennmittel ausprobiert. Zu diesen untersuchten Säuren gehören (+)-Weinsäure, (-)-Dibenzoylweinsäure, (+)-Kampfersäure, (+)-10-Kampfersulfonsäure, (-)-Mandelsäure, (-)-Äpfelsäure, N-Acetyl-L-glutaminsäure und t-Butyloxycarbonyl-D-phenylglycin. Unter Verwendung dieser Säuren ließ sich entweder kein kristallines Salz von dl-trans-l-Propyl-ö-oxodecahydrochinolin bilden oder
in Λ η .A Α β !l
ergab sich in denjenigen Fällen, in denen sich ein kristallines Salz bildete, bei einer ümkristallisation kein genügend optisch reines Produkt. Infolgedessen scheinen (-)-Di-p-toluoylweinsäure und (+)-Di-p-toluoylweinsäure
° einmalige und leicht verfügbare Mittel zur wirksamen Auftrennung, von trans-dl-l-n-Propyl-ö-oxodecahydrochinolin zu sein.
Auswahl der Lösungsmittelsysteme: Es wurden verschiedene Lösungsmittelsysteme angewandt, um so diejenigen zu bestimmen., die ein kristallines Salz mit hoher optischer Reinheit und in hoher Ausbeute ergaben.
In der folgenden Tabelle sind die angewandten Lösungsmittelsysteme zusammen mit den Ausbeuten an (-)-Di-p-toluoyltartratsalz, auf das trans-dl-Ketonausgangsmaterial be-
— — 2 5 ——2 S
zogen, den Schmelzpunkten und den /1^/ - sowie /<λ/ -Werten (jeweils bei einer Konzentration von c = 1 in CH OH) zusammengestellt.
η -ι IU!
0(5445
01
to O
TABELLE
OI
Losungsmittel system Schmelzpunkt d.Tartratsal- zes in °C Anzahl an Umkristal- lisation Ausbeute in % /Ct/ -Werte /ä/25 W
Methylethylketon (MEK) Acetonitril (CH3CN) 146-9 152-4 0 3 10 20 -105,39° -503,39°
Methylisobutylke- ton (MiBK) 156-7 3 13 -106,39° -
Isopropanol 151-2 3 -100,94° -
n-Propanol 15 5-6 2 17 -107,0° -514,0°
M1BK/CH3OH 158-60 2 26 -107,8° -515,6°
Ethanol 158-8 2 20 -106,89° -512,29°
Cll-XN/CH OH (10:1) 157-8 1 28 -107,6° -515,2°
Methanol 0 18,7 -107,49°
Alle in der Tabelle aufgeführten Lösungsmittel sind zusammen mit dem bei Beispiel 1 angewandten Methanol zwar brauchbar, doch sind die geradkettigen C-,-C-Alkano-Ie, wie Methanol, Ethanol und n-Propanol, bevorzugt, und zwar entweder allein oder in Kombination mit Methylisobutylketon oder Acetonitril. Vorzugsweise wird als Lösungsmittel für die Auftrennung mit. (-)-Di-p-toluoylweinsäure eine Kombination aus Methanol und Acetonitril angewandt. Die Lösungsmittel Methanol und Acetonitril wurden in Verhältnissen von 1 : 4 bis 1 : 10 eingesetzt, obgleich diese Verhältnisse nicht kritisch sind, sofern eine bestimmte Prozentmenge an Methanol vorhanden ist. Darüber hinaus ergibt sich eine verbesserte Auftrennung bei Anwendung von Salzmolaritäten in der Nähe von 0,15 bis 0,16 Mol, obwohl auch Molaritäten außerhalb dieses Bereichs völlig geeignet sind.
Zu Säureadditionssalzen von Verbindungen der Formel IHa oder IHb gehören sowohl Salze,die von anorganischen Säu-
^O ren abgeleitet sind, wie Chlorwasserstoffsäure, Salpetersäure, Phosphorsäure, Schwefelsäure, Bromwasserstoffsäure, Jodwasserstoffsäure, phosphorige Säure und dergleichen, als auch Salze, die von organischen Säuren abgeleitet sind, wie aliphatischen Mono- und Dicarbonsäuren, phenylsubstituierten Alkancarbonsäuren, Hydroxyalkancarbonsäuren, Hydroxyalkandicarbonsäuren, aromatischen Säuren, aliphatischen Sulfonsäuren und aromatischen Sulfonsäuren. Zu solchen Säuren gehören daher die Sulfate, Pyrosulfate, Bisulfate, Sulfite, Bisulfite, Nitrate, Phosphate, Monohydrogenphosphate, Dihydrogenphosphate, Metaphosphate, Pyrophosphate, Chloride, Bromide, Iodide, Fluoride, Acetate, Propionate, Decanoate, Caprylate, Acrylate, Formiate, Isobutyrate, Caprate, Heptanoate, Propiolate, Oxalate, Malonate, Succinate, Suberate, Sebacate, Fumarate, Maleate, Mandelate, Butin-1,4-dioate, Hexin-1,6-dioate, Benzoate, Chlorbenzoate, Methylbenzoate, Dinitrobenzoate, Hydroxybenzoate, Methoxybenzoate, Phthala-
-δι te, Terephthalate, Benzolsulf onate, Toluolsulfonate, Chlorbenzolsulfonate, Xylolsulfonate, Phenylacetate, Phenylpropionate, Phenylbutyrate, Citrate, Lactate, ß-Hydroxybutyrate, Glykolate, Malate, Tartrate, Methansulfonate, δ Propansulfonate, Naphthalin-1-sulfonate und Naphthalin-2-sulfonate.
Die Herstellung des optischen Isomeren eines Zwischenprodukts, wie von 4aR,SaR-l-n-Propyl-ö-oxodecahydrochinolin ist im Vergleich zur Auftrennung eines Endprodukts immer mit Vorteilen verbunden, da im letztgenannten Fall das inaktive Isomere, das eine Hälfte des Ausgangsmaterials ausmacht, verworfen wird. Die Verwerfung von Ausgangsmaterialien ist selbstverständlich günstiger al.s die Verwerfung von Endprodukten. Ferner sind die Ausbeuten bei der Auftrennung von l-n-Propyl-6-oxodecahydrochinalin besser als die bei der Auftrennung des davon abgeleiteten Pyrazolo-/3,4-£/chinolins. Weiter sind die aufgetrennten Isomeren, und zwar sowohl das 4aR,8aR- als auch das 4aS,8aS-l-n-Propyl-6-oxodecahydrochinolin, mögliche Zwischenprodukte zur Synthese anderer optisch aktiver Endprodukte. So lassen sich beispielsweise außer dem Pyrazolsystem auch andere heterocyclische Ringe mit dem Chinolinring verschmelzen, wodurch sich neue tricyclische Systeme ergeben, ohne daß man hierdurch Auftrennverfahren für jedes neue Endprodukt entwickeln muß. In diesem Zusammenhang wird auf die am gleichen Tag wie die vorliegende Anmeldung eingereichte Anmeldung mit dem internen Aktenzeichen X-5865 hingewiesen, die der US-Anmeldung Nr. 438 834 vom 3. No-
30 vember 19 82 entspricht.
Ausf ühruligsbeispiele:
Die Auftrennung von trans-dl-l-n-Propyl-6-oxodecahydrochinolin zu Verbindungen der Formel IHa oder IHb wird durch die folgenden Beispiele gezeigt.
η 7 UiI
_ 9 1 Beispiel 1
Man löst 10 g C-)-Di-p-toluoylweinsäure in 75 ml warmem .Methanol. Die Lösung wird zu einer Lösung von 5,05 g trans-dl-l-n-Propyl-ö-oxodecahydrochinolin in 15 ml Methanol gegeben. Das Reaktionsgemisch wird zum Sieden gebracht, worauf man es auf Umgebungstemperatur abkühlen läßt. Nach Stehenlassen über Nacht bei Umgebungstemperatur gibt man zur Einleitung der Kristallisation vorher erhaltene Impfkristalle zu. Das kristalline Tartratsalz wird durch Filtration isoliert und der Filterkuchen mit Methanol gewaschen. Auf diese Weise gelangt man zu 2,813 g (Ausbeute = 18,7 %) eines weißen kristallinen Feststoffs des (-)-Di-p-toluoyltartrats von 4aR,8aR-l-n-Propyl-6-oxodecahydrochinolin mit einem /ä7n D-Wert von -107,49° (CH-OH, c = 1). Durch Umkristal!isation dieses Salzes aus , Methanol erhält man 1,943 g des optisch reinen Salzes mit einem /ä/^-Wert von -108,29° (CH3OH, c = 1.) . Das so erhaltene ( -)-Di-p-toluoyltartratsalz wird mit verdünntem wäßrigem Natriumhydroxid behandelt und die erhaltene alkalische Lösung mit Methylendichlorid extrahiert. Der Methylendichloridextrakt wird getrocknet, konzentriert und unter Vakuum vom Lösungsmittel befreit. Der erhaltene Rückstand wird destilliert, wodurch man ein farbloses Öl an gereinigtem 4aR,SaR-l-n-Propyi-ö-oxodecahydrochinolin erhä hat.
erhält, das einen /W^5-Wert von -88,51° (CH OH, c = 1)
Andere Salze werden hergestellt durch Auflösen der freien Base in Ether, Einleiten von Chlorwasserstoff in die Lösung oder Zugabe einer etherischen Lösung zur Säure und Isolierung des in Ether unlöslichen Salzes durch Filtration. Fallweise kann man auch eine Lösung der freien Base in einem niederen Alkanol mit einer Lösung der Säure im gleichen Lösungsmittel vermischen und das lösliche Salz durch Verdampfung des Lösungsmittels isolieren.
Unter Anwendung des in Beispiel 1 beschriebenen Verfahrens gibt man 48,8 g trans-dl-l-n-Propyl-ö-oxodecahydrochinolin ° in 200 ml Acetonitril zu einer warmen Lösung von 101 g (-)-Di-p-toluoylweinsäure in 1 Liter Acetonitril und 300 ml Methanol. Das Gemisch wird auf Rückflußtemperatur erwärmt und dann über Nacht bei Raumtemperatur stehengelassen. Durch Animpfung erhält man eine erste Ernte von 32 g (Ausbeute = 22 %) 4aR,8aR-l-n-Propyl~6-oxodecahydrochinolin-(-)-di-p-toluoyltartrat mit einem Schmelzpunkt
? = 1075°
von etwa 158 bis 159°C und Drehwerten von M?^ = -107,5 (c = 1, CH^OH) und /oC/2\ = -515,5° (c = 1, CH0OH).
Die obige Auftrennung wird auch unter Verwendung von 41,1 g trans-dl-l-n-Propyl-6-oxodecahydrochinolin und 80,8 g (-J-Di-p-toluoylweinsäuremonohydrat in 500 ml wasserfreiem Methanol durchgeführt. Hierbei ergibt sich eine
25
Ausbeute von 3 4,5 g (28 %) mit Drehwerten von /& /* =
-107,3° und /ä7?L = -512,9° (jeweils bei c = 1, CH^OH) und einer optischen Reinheit von etwa 97 %.
f, -j im

Claims (7)

1. Verfahren zur Auftrennung von trans-dl-1-n-Propyl· 6-oxodecahydrochinolin in seine optischen Isomeren der Formel
ΛΪΛ
r I f ί
\/ιγ
oder I f ί
IHa IHb
und die Säureaddition-ssalze hiervon, dadurch 1^ gekennzeichnet, daß man
(a) eine Lösung des Racemats mit einer Lösung behandelt, die wenigstens 0,5 Äquivalente an optisch aktiver Di-p-toluoylweinsäure enthält,
(b) das so gebildete Salz aus dem optisch aktiven transl-n-Propyl-6-oxodecahydrochinolinisomeren und der
optisch aktiven Di-p-toluoylweinsäure abtrennt, (c). das so gebildete Salz mit einer Base behandelt, (d) das optisch aktive trans-l-n-Propyl-6-oxodecahydrochinolinisomere davon isoliert und (e) die so erhaltene freie Base gegebenenfalls in ein
Salz überführt.
2. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß man Methanol als Lösungs-
30 mittel verwendet.
3. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Gemisch aus Methanol und Acetonitril als Lösungsmittel verwendet.
4. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Gemisch aus Methanol und Methylisobutylketon als Lösungsmittel verwendet.
. c\ η Λ Λ Κ
5. Verfahren nach Punkt 1 oder 3, dadurch
gekennzeichnet , daß man als Lösungsmittel
ein 1 : 4 bis 1 : 10 Gemisch aus Methanol und Acetonitril
verwendet. 5
6. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet , daß man mit 4aR, 8'aR-l-n-Propyl-6-oxodecahydrochinolin ein Salz von (-)-Di-p-toluoylwein-
säure bildet. 10
7. Verfahren nach Punkt I7 dadurch gekennzeichnet , daß man ein Salz von 4aS,SaS-I-n-Propyl-6-oxodecahydrochinolin mit (+)-Di-p-toluoylweinsäure bildet.
DD83253426A 1982-11-03 1983-07-27 Verfahren zur auftrennung von trans-dl-1-n-propyl-6-oxodecahydrochinolin in seine optischen isomeren DD210045A5 (de)

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