DD227616A1 - Saeurestabile monosilikatische granalien - Google Patents

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DD227616A1
DD227616A1 DD84266278A DD26627884A DD227616A1 DD 227616 A1 DD227616 A1 DD 227616A1 DD 84266278 A DD84266278 A DD 84266278A DD 26627884 A DD26627884 A DD 26627884A DD 227616 A1 DD227616 A1 DD 227616A1
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granules
monosilicate
acid
stable
magadiite
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DD84266278A
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Karl-Heinz Bergk
Wilhelm Schwieger
Joerg Kaatz
Peter Renger
Werner Hoese
Helmut Fuertig
Udo Haedicke
Wolfram Bettke
Wolfgang Roscher
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Univ Halle Wittenberg
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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J20/00Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof
    • B01J20/02Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material
    • B01J20/10Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material comprising silica or silicate
    • B01J20/16Alumino-silicates
    • B01J20/18Synthetic zeolitic molecular sieves
    • B01J20/186Chemical treatments in view of modifying the properties of the sieve, e.g. increasing the stability or the activity, also decreasing the activity
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J39/00Cation exchange; Use of material as cation exchangers; Treatment of material for improving the cation exchange properties
    • B01J39/08Use of material as cation exchangers; Treatment of material for improving the cation exchange properties
    • B01J39/09Inorganic material

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Abstract

Die Erfindung betrifft schichtporoese monosilikatische Granalien hoher mechanischer Stabilitaet, Saeureresistenz und mit hohem Aktivsubstanzgehalt. Derartige Granalien finden in Sorptionsprozessen als Ionenaustauscher, als Katalysatoren bzw. Traegermaterial fuer Katalysatoren und Wirkstoffe Verwendung.

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft säurestabile monosilikatische Granalien, die in der Sorptionstechnik, als Ionenaustauscher, als Katalysator oder Katalysatorträger, als Träger für Wirkstoffe und andere Anwendung finden können.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Die Herstellung von porösen silikatischen Granalien, bestehend aus nur bzw. vorwiegend einer Silikattkomponente, wird z. B. in DE-OS 1176106,1195730,1 931 459, 2524484, 2829165, 2829143 für die Herstellung der Zeolithe vom Typ A, X, Y beschrieben. Allgemeines Prinzip dieser bisher bekannten Herstellungsweisen ist das Verformen von Alumosilikatmaterial mit Bindemitteln zu Strängen, Kugeln oder anderen Formkörpern und die nachträgliche thermische und/oder hydrothermale Behandlung dieser schon geformten Aggregate in alkalischen Salzlösungen. Ziel dieser Verfahren ist es, einen hohen Aktivsubstanzgehalt im Granulat bzw. ein nur aus Aktivsubstanz bestehendes Granulat zu erhalten. So werden stets zwei prinzipiell unterschiedliche Verfahrensstufen für die Herstellung der Siiikatmaterialien benötigt. Als Bindemittel können z.B. dienen:
— Kaolin bzw. Metakaolin (DE-OS 2446974, DE-OS 1176106,1195730),
— Diatomenerden (DE-OS 1 176106),
— amorphes SiO2 und amorphes AI2O3 (DE-OS 2524484),
— Wasserglas und/oder Kieselsol und festes amorphes AI2O3 (DE-OS 2829165),
— eine Si02-Komponente und Al-Salze (DE-OS 2829143).
Nach diesem Verfahren ist zwar die Herstellung hochkristalliner Granalien der Zeolithtypen A, X, Y möglich, jedoch sind alle diese erhaltenen Granalien nicht säurestabil und in sauren Medien nicht einsetzbar. Zur Herstellung poröser säurestabiler monosilikatischer Granalien sind bisher keine Verfahren bekannt.
Ziel der Erfindung
Das Ziel der Erfindung besteht in der Herstellung von säurestabilen monosilikatischen Granalien hoher Stabilität und Aktivität.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, säurestabile Granalien durch bindemittelfreie Formgebung geeigneter Silikatkomponenten zu entwickeln.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß säurestabile monosilikatische Granalien hoher mechanischer Stabilität und Aktivität durch Verformen, Trocknen und Glühen von AI2O3-freien Schichtsilikaten vom Typ M2/n · χ SiO2 y H2O (M = H, Alkali, Erdalkali, Ammonium; χ = 4 bis 48; y = 2 bis 20) in Pulverform oder in wäßrigen Suspensionen mit einem Feuchtegehalt von 45 bis 60 Ma.-% ohne Zusatz sonst notwendiger Bindemittel granuliert werden.
Zu dieser Gruppe von Schichtsilikaten zählen insbesondere ein Natriumoctosilikat der Zusammensetzung Na2O · 8 SiO2 · y H2O (y variiert je nach Trockenzustand), Silikate des Magadiit- (Na2O · 14 SiO2 · 9-11 H2O) und Kenyaittyps (Na2O · 22 SiO2 · 9 H2O).
Die Na-Ionen der synthetischen Schichtsilikate können unter Beibehaltung der porösen Struktur gegen andere Metallionen sowie Protonen oder NH4-lonen ausgetauscht und in dieser Form zur Granulation eingesetzt werden. Die innere Porosität der Schichtsilikate bleibt in sauren Medien erhalten, da ein Ablösen von AI2O3-Spezies aus dem kristallinen Gitterverband, wie es von zeolithischen Alumosilikaten bekannt ist, aufgrund der besondere Al-freien Struktur nicht möglich ist.
Erfindungswesentlich ist, daß die erfindungsgemäßen säurestabilen monosilikatischen Granalien nur eine Silikatkomponente
— z. B. ein Schichtsilikat vom Magadiit-Typ — und ein Verformungshilfsmittel als plastifizierenden Zusatz enthalten. Durch geeignete Kombination der Komponenten wird eine zur Formgebung geeignetes Gemisch erhalten. Als Plastifikatoren können u.a. Polyvinylalkohol und Gelatine in pulverförmigem bzw. gequollenem Zustand Verwendung finden. Der Plastifikator wird nach dem Formgebungsprozeß durch Glühen aus dem Granulat entfernt.
Die erfindungsgemäßen säurestabilen monosilikatischen Granalien werden erhalten, indem das pulverförmige Magadiit mit dem Plastifikator in einem Mischaggregat homogenisiert wird. Der Zusatz an Plastifikator kann 2 bis 10Ma.-%, vorzugsweise 4 bis 6Ma.-%, bezogen auf dieglühverlustfreie Menge Magadiit, betragen. Das homogenisierte Gemisch wird nachfolgend unter Flüssigkeitszugabe in einen plastischen Zustand überführt. Als Flüssigkeiten können neben Wasser verdünnte Alkali- oder Erdalkalihydroxirilösungen Verwendung finden. Die plastische Masse wird nachfolgend mit den bekannten Verformungsaggregaten in die Granulatform überführt. Das auf diese Weise hergestellte Granulat erhält nach der Trocknung seine endgültige mechanische Stabilität durch Glühen bei mindestens 773 K. Durch die gezielte Nutzung der selbstbindenden Eigenschaften der Schichtsilikate ergibt sich nach den beschriebenen Verfahren die Möglichkeit, unter Verzicht jeglicher Bindemittelzusätze ein homogenes, vollständig aus Aktivkomponente bestehendes Granulat von hoher mechanischer Festigkeit herzustellen. Kennzeichnend für das Granulat sind ein schichtporöser Strukturaufbau und eine ausgezeichnete Stabilität gegenüber sauren Medien, die eine vielseitige Anwendung in der Adsorptionstechnik und Katalyse ermöglichen.
-2- 662 78
Ausführungsbeispiele Beispiel 1:
10Og Magadiit (Η-Form) mit einem Glühverlust von 5,0Ma.-% und 5,7g Polyvinylalkohol (PVA 55/02) werden in einem Doppelmuidenkneter über einen Zeitraum von 3° Minuten homogenisiert. Das homogene Gemisch wird nachfolgend unter - Flüssigkeitszugabe in einen plastischen Zustand überführt, so daß der Glühverlust des entstehenden Gemisches 48Ma.-% beträgt. Das homogene plastische Gemisch wird mit einer Strangpresse zu Stranggranulat von 3 mm Durchmesser verformt. Nach derTrocknung erhält das Stranggranülat seine endgültige mechanische Festigkeit durch Glühen bei 773K über 6 Stunden.
Das geglühte Stranggranulat besitzt folgende Festigkeitskennwerte: Druckfestigkeit: 16,4 MPa (nach TGL 22309 Bl. 5) Mahlabrieb: 4,5Ma.-%(nachTGL22309BI.6).
Die statische Benzolaufnahmekapazität bei 298K und p/ps = 0,45 und 298K beträgt 11,9Ma.-%.
Beispiel 2 bis 5
Entsprechend dem-Beispiel 1 werden Granulate mit folgenden charakteristischen Kennwerten bei Variation der Herstellungsparameter erhalten (vgl. Tabelle 1).
Beispiel 6:
3,3kg pulverförmiges Na-Magadiit mit einem Glühverlust von 17,7 Ma.-% werden in einem Mischgranulator bei Eindüsung von Wasser, so daß ein Wassergehalt der Masse von,48Ma.-% resultiert, unter Einwirkung von Schaufelwerk und Messerkopf in ein Kugelgranulat überführt. Nach Trocknung bei 383K verfügt das Granulat über eine-hohe mechanische Festigkeit. Nach Glühen bei 773 K für die Dauer von 6 h beträgt der Mahlabrieb 3,3 Ma.-%.
Tabelle 1: Herstellungsparameter und Kenndaten der Produkte für Beispiel 2 bis 5
Herstellungsparameter Einsatz Feuchtegehalt " Glüh Produkt-Kenndaten Mahl Sorptionsdaten 1
form des des plastischen tempera Druck abrieb H2O Benzen
Beispiel Silikates Gemisches tur festig
[Ma.-%] [0C] keit [Ma.-%] [g/100 g] [g/100 g]
Na-Maga 52 500 [MPa] 5,8 7,4
2 diit 18,0
Na-Maga 52 600 2,3 0,7
3 diit -15,8
Ca-Maga- 56 500 4,3 2,3 6,2
4 diit 17,7
Ca-Maga-
5 diit 16,1
(nach Säure
stabilitäts
test)2
1 Aktivierung bei 2,5h bei 723K
Sorption bei 293 Kund H2O-Partialdruck von p/ps 0,04 Benzen-Partialdruck von p/ps 0,45
2 beschrieben in DD-WP 119199

Claims (4)

  1. -1- 662 78
    Erfindungsansprüche:
    1. Säurestabile monosilikatische Granalien hoher mechanischer Stabilität und Aktivität durch Verformen, Trocknen und Glühen gekennzeichnet dadurch, daß AI2O3-freie Schichtsilikate vom Typ M2/n · x SiO2 y H2O (M = H, Alkali, Erdalkali, Ammonium, x: 4 bis 48; y: 2 bis 20) in Pulverform oder in wäßriger Suspension mit einem Feuchtegehalt von 45 bis 60 Ma.-% ohne Zusatz sonst notwendiger Bindemittel granuliert werden.
  2. 2. Säurestabile monosilikatische Granalien nach Punkt 1., gekennzeichnet dadurch, daß den AI2O3-freien Schichtsilikaten vor der Formgebung Plastifikatoren zugesetzt werden.
  3. 3. Säurestabile monosilikatische Granalien nach Punkt 1. und 2., gekennzeichnet dadurch, daß Magadiit verwendet wird.
  4. 4. Säurestabiie monosilikaiische Granalien nach Punkt 1. bis 3., gekennzeichnet dadurch, daß der Magadiit in einer Alkali-, Erdalkali-, Ammonium-, Protonen- oder einer anderen Metallform eingesetzt wird.
DD84266278A 1984-08-15 1984-08-15 Saeurestabile monosilikatische granalien DD227616A1 (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0550048A1 (de) * 1991-12-29 1993-07-07 Kao Corporation Inorganisches Ionenaustauschmaterial und Detergenszusammensetzung

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0550048A1 (de) * 1991-12-29 1993-07-07 Kao Corporation Inorganisches Ionenaustauschmaterial und Detergenszusammensetzung

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