DD240892A1 - Verfahren zur herstellung von in 3-stellung sauer substituierten 2-alkylthio-thieno/2.3-d/pyrimidin-4-onen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von in 3-stellung sauer substituierten 2-alkylthio-thieno/2.3-d/pyrimidin-4-onen Download PDF

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DD240892A1
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polymethylene
phenyl
substituted
thieno
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Ralf Boehm
Roland Mueller
Dieter Lohmann
Gunter Laban
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Univ Halle Wittenberg
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  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Oxygen Or Sulfur (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von in 3-Stellung sauer substituierten 2-Alkylthio-thieno/2.3-d/pyrimidin-4-onen der allgemeinen Formel I, worinR1 H, alkyl, phenyl, substituiertes phenyl,R2 H, alkyl,R1R2 polymethylen,R3 polymethylen, phenylen,R4 alkyl, Na,bedeuten.Diese Verbindungen stellen potentielle Pharmaka dar.Ziel der Erfindung ist es, ausgehend von N-(Thien-2-yl)-N-(alkoxycarbonylaryl- bzw. -alkyl)-thioharntoffen der allgemeinen Formel III, worinR1H, alkyl, phenyl, substituiertes phenyl,R2 H, alkyl,R1R2 polymethylen,R3 polymethylen, phenylen,R4 H, alkyl, Na,R6 alkylbedeuten,in 3-Stellung sauer substituierte Thieno/2.3-d/pyrimidine der allgemeinen Formel II, worinR1H, alkyl, phenyl, substituiertes phenyl,R2 H, alkyl,R1R2 polymethylen,R3 polymethylen, phenylen,R4 H, alkyl, Nabedeuten, herzustellen und diese anschliessend durch Umsetzung mit geeigneten Alkylierungsmitteln in Verbindung der allgemeinen Formel I, worinR1H, alkyl, phenyl, substituiertes phenyl,R2 H, alkyl,R1R2 polymethylen,R3 polymethylen, phenylen,R4 H, alkyl, Na,R5 alkylbedeuten,zu ueberfuehren, wobei die erhaltenen Saeuren in an sich bekannter Weise in Salze oder Ester umgewandelt werden koennen.

Description

R1 = H, alkyl, phenyl, substituiertes phenyl,
R2 = H, alkyl,
R1, R2 = polymethylen,
R3 = polymethylen, phenylen,
R4 = H, alkyl, Na,
R6 = alkyl
bedeuten, mit Basen zu Verbindungen der allgemeinen Formel II,
R1 = H, alkyl, phenyl, substituiertes phenyl,
R2 = H, alkyl,
R1, R2 = polymethylen,
R3 = polymethylen, phenylen
R4 = H, alkyl, Na,
bedeuten, cyclisiert und anschließend durch Umsetzung mit geeigneten Alkylierungsmitteln in Verbindungen der allgemeinen Formel I überführt werden, wobei die erhaltenen Säuren in an sich bekannter Weise in Salze oder Ester umgewandelt werden können.
Anwendungsgebiet
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von in 3-Stellung sauer substituierten 2-Alkylthio-thieno/2,3-d/pyrimidin-4-onen der allgemeinen Formel I,
R1 = H, alkyl, phenyl , substituiertes phenyl.
R2 = H, alkyl,
R1, R2 = polymethylen.
R3 = polymethylen, phenylen,
R4 = H,alkyl,Na,
R6 = alkyl
bedeuten. Verbindungen der allgemeinen Formel I stellen potentielle Pharmaka dar.
Charakteristik der bekannten technischen Lösung
Bisher wurden nur solche Verbindungen der allgemeinen Formel I dargestellt, worin R3 = methylen, R4, R5 = methyl bedeuten. Sie werden durch Umsetzung von entsprechenden N-(Thien-2-yl)-N'-(alkoxycarbonylmethyl)-thioharnstoffen mit NaOH und anschließende Alkylierung mit Dimethylsulfat erhalten (HeIv. Chim. Acta 66,148 [1983]), und stellten Zwischenstufen zur Gewinnung von lmidazo/1,2-a/ bzw. Thiazolo/3,2-a/thieno/2,3-d/pyrimidinen dar.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist es, ein einfaches Verfahren zur Synthese von in 3-Stellung sauer substituierten 2-Alkylthio-thieno/2,3-d/ pyrimidin-4-onen zu entwickeln. Mit der Darstellung einer Reihe derartig substituierter Thieno/2,3-d/pyrimidine wird die Palette potentieller Arzneimittel erweitert.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, neue 2-Alkyl-thio-thieno/2,3-d/pyrimidin-4-one, welche in 3-Stellung saure Substituenten tragen, gemäß der allgemeinen Formel I,
R1 = H, alkyl, phenyl , substituiertes phenyl,
R2 = H, alkyl,
R1, R2 = polymethylen.
R3 = polymethylen, phenylen,
R4 = H, alkyl, Na,
R5 = alkyl.
bedeuten, darzustellen.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß N-(Thien-2-yl)-N'-(alkoxycarbonylaryl- bzw. alkyl)-thiohamstoffe der allgemeinen Formel III,
R1 = H, alkyl, phenyl, substituiertes phenyl,
R2 = H, alkyl,
R1, R2 = polymethylen,
R3 = polymethylen, phenylen,
R4 = H, alkyl. Na,
R6 = alkyl,
bedeuten, mit Basen zu Verbindungen der allgemeinen Formel II,
R1 = H, alkyl, phenyl, substituiertes phenyl,
R2 = H, alkyl,
R1, R2 = polymethylen,
R3 = polymethylen, phenylen,
R" = H, alkyl, Na,
bedeuten, cyclisiert werden und anschließend durch Umsetzung mit geeigneten Alkylierungsmitteln in Verbindungen der allgemeinen Formel I überführt werden.
Die Aufarbeitung der erhaltenen Produkte sowie deren Umwandlung in Salze oder Ester erfolgt in an sich bekannter Weise.
Ausführungsbeispiele
Die Erfindung soll nachstehend an 2 Ausführungsbeispielen erläutert werden:
Beispiel 1 Darstellung von 3-(p-Carboxyphenyl)-5,6-dimethyl-1 ^,S^-tetrahydrothieno^S-d/pyrimidin-^on^-thion, C15H12N2O3S2(332,4)
4,0g (lOmmol) N-O-EthoxycarbonylAB-dimethyl-thien^-yll-N'-fp-ethoxycarbonylphenyO-thioharnstoff werden in 50ml methanolisch-wäßriger NaOH (1 mol/l) 4 Stunden am Rückfluß erhitzt. Nach dem Abkühlen wird filtriert und das Filtrat anschließend mit konzentrierter Essigsäure angesäuert. Das ausgefallene Produkt wird abgesaugt, gut mit Wasser gewaschen und getrocknet. Anschließend wird das erhaltene Produkt aus n-Propanol umkristallisiert.
Schmelzpunkt: >3200C, Ausbeute: 80% In analoger Weise werden dargestellt:
3-(p-Carboxyphenyl)-6-ethyl-1,2,3,4-tetrahydrothieno/2,3-d/pyrimidin-4-on-2-thion, C16H12N2O3S2 (332,4) Schmelzpunkt: >3200C, Ausbeute: 85% S-tp-CarboxyphenylmethyO-e-ethyl-i^^^-tetrahydro-thieno^^-d/pyrimidin^-on^-thion, C16H14N2O3S2 (346,4) Schmelzpunkt: >3000C, Ausbeute: 80% 3-(p-Carboxyphenyl)-1,2,3,4,5,6,7,8-octahydrobenzo/b/thieno/2,3-d/pyrimidin-4-on-2-thion, C17H14N2O3S2 (358,4) Schmelzpunkt: 314-3160C, Ausbeute: 72% 3-(p-Carboxyphenyl)-5-phenyl-1,2,3,4-tetrahydrothieno/2,3-d/pyrimidin-4-on-2-thion, C19H12N2O3S2 (380,4) Schmelzpunkt: 322-325°C, Ausbeute: 78% 3-(p-Caroboxyphenyl)-5-(p-chlorphenyl)-1,2,3,4-tetrahydrothieno/2,3-d/pyrimidin-4-on-2-thion, C19H11CIN2O3S2 (414,9) Schmelzpunkt: 298-3000C, Ausbeute: 77% S-fp-CarboxyphenylmethyD-S-fp-chlorphenyD-I^.S^-tetrahydrothieno^^-d/pyrimidin^-on^-thion, C20H13CIN2O3S2 (428,9) Schmelzpunkt: >280°C, Ausbeute: 81%
Beispiel 2 Darstellung von S-fp-CarboxyphenyD-a-ethylthio-S^-dimethyl-S^-dihydrothieno^S-d/pyrimidin^-on,
C17H16N2O3S2 (360,5)
3,32g (0,01 mol) 3-(p-Carboxyphenyl-5,6-dimethyl-1,2,3,4-tetrahydrothieno/2,3-d/pyrimidin-4-on-2-thion werden in 360ml Aceton gelöst. Dazu gibt man 7 g (0,05 mol) K2CO3 und tropft 3,1 g (0,02 mol) Diethylsulfat zu diesem Gemisch. Anschließend wird 4h am Rückfluß erhitzt. Nach dem Abkühlen gießt man auf 1,51 Eis/H2O und neutralisiert. Das ausgefallene Produkt wird abgesaugt, mit H2O gut gewaschen und getrocknet. Dann wird aus Ethylacetat/n-Heptan umkristallisiert.
Schmelzpunkt: 284-287°C, Ausbeute: 60% In analoger Weise werden dargestellt:
S-fp-Carboxyphenyl^-methylthio-SAö.ej.S-hexahydrobenzo/b/thieno^^-d/pyrimidin^-on,
C18H16N2O3S2 (372,5)
Schmelzpunkt: 275-279°C, Ausbeute: 28% S-lp-Carboxyphenylj^-ethylthieno-SAö^^^-hexahydrobenzo/b/thieno^.S-d/pyrimidin^-on, C19H18N2O3S2 (386,5)
Schmelzpunkt: 289-292°C, Ausbeute: 61 % 3-(p-Carboxyphenyl)-2-methylthio-5-phenyl-thieno/2,3-d/pyrimidin-4-on, C20H14N2O3S2 (394,5)
Schmelzpunkt:251-254°C, Ausbeute: 65% 6-Ethyl-3-(p-methoxycarbonylphenylmethyl)-2-methylthio-3,4-dihydrothieno/2,3-d/pyrimidin-4-on, C18H18N2O3S2 (374,5)
Schmelzpunkt: 139-1410C, Ausbeute: 75%
Formel I Q R = H, alkyl, phenyl,
R V A ^ R5-COOR4 substituiertes
y—i| N · phenyl
R SR τ, 2 H, alkyl
1 2 R =R = polymethylen
r3 = polymethylen,
phenylen
Formel II R4 H, alkyl, Na,
r5 = alkyl
R1 H, alkyl, phenyl,
RV ,A ' R -GOOR4 substituiertes
phenyl
H H, alkyl,
R1=R2 = polymethylen
R^ = polymethylen,
Formel III It phenylen
H, alkyl, Na,
1 f\ H1 = H, alkyl, phenyl,
R ν / C0OR° substituiertes
li' Tj R^^S v NH-CS-NH-R^-COOR4 phenyl
2 H, alkyl
polymethylen
R^ = polymethylen,
phenylen
R4 H, alkyl, Na
R6 = alkyl

Claims (2)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von in 3-Stellung sauer substituierten
  2. 2-Alkylthio-thieno/2,3-d/pyrimidin-4-onen der allgemeinen Formel I,
    R1 = H, alkyl, phenyl, substituiertes phenyl,
    R2 = H, alkyl,
    R1, R2 = polymethylen,
    R3 = polymethylen, phenylen,
    R4 = H, alkyl, Na,
    R5 = alkyl
    bedeuten, gekennzeichnet dadurch, daß zunächst N-fThien^-yD-N'-lalkoxycarbonylaryl-bzw.-alkyD-thioharnstoffe der allgemeinen Formel III,
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WO1997033890A1 (en) * 1996-03-11 1997-09-18 Novartis Ag Pyrimidin-4-one derivatives as pesticide
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