DD250128B5 - Kreislaufverfahren zur chlormethylierung vinylaromatischer polymere - Google Patents

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DD250128B5 DD86291527A DD29152786A DD250128B5 DD 250128 B5 DD250128 B5 DD 250128B5 DD 86291527 A DD86291527 A DD 86291527A DD 29152786 A DD29152786 A DD 29152786A DD 250128 B5 DD250128 B5 DD 250128B5
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Description

Charakterisierung der bekannten technischen Lösung
Bei der Chlormethylierungsreaktion, welche zur Einführung von Chlormethylgruppen in vinylaromatische Polymere verwendet wird, handelt es sich um eine Friedel-Crafts-Reaktion. Hierzu können Katalysatoren, wie z. B. SnCI4, ZnCI2, FeCI3 oder Schwefelsäure, eingesetzt werden.
Es ist vorteilhaft, den bei dieser Reaktion eingesetzten Monochlordimethylether im Überschuß einzusetzen. Dadurch wird eine gute Quellung des Polymeren, eine höhere Chlormethylierungsgeschwindigkeit und eine gute Rührfähigkeit der Mischung erreicht. Der nach der Chlormethylierungsreaktion anfallende verunreinigte Monochlordimethylether enthält Dimethylformal und den Katalysator. Aus ökonomischen und Umweltschutzgründen ist eine Beseitigung des gebrauchten Monochlordimethylethers nicht möglich. Man muß bestrebt sein, denverwendeten Monochlordimethylether zu regenerieren und wieder zu verwenden.
In der DD-PS 27 643 ist ein solches Verfahren beschrieben. Es wurde aber gefunden, daß sich dieses Verfahren zur Regenerierung gebrauchten Monochlordimethylethers nur eignet, wenn bestimmte Chlormethylierungskatalysatoren verwendet werden. Ein mit SnCI4 verunreinigter Monochlordimethylether läßt sich gut regenerieren, während dieses Verfahren für FeCI3-haltigen Monochlordimethylether wenig geeignet ist, da das FeCI3, im Gegensatz zum SnCI4, in der Monochlordimethyletherphase verbleibt und dadurch der in der obigen Patentschrift beanspruchte Effekt einer völligen Beseitigung der anorganischen Beimengungen aus dem Monochlordimethylether nicht erreicht wird.
Das im Monochlordimethylether verbliebene FeCI3 kann sich in seiner katalytischen Aktivität so verändern, daß seine Anwesenheit bei der nachfolgenden Chlormethylierungsreaktion störend ist.
Es existieren zahlreiche Verfahren zur Abtrennung bzw. Aktivierung des im Monochlordimethylether vorhandenen FeCI3 wie z.B.
Destillation des gebrauchten Monochlordimethylethers (DD-PS 48593 und CS-PS 2538-63) oder Reduktion des verbrauchten FeCI3-Katalysators mit Eisenpulver, diezu im Monochlordimethylether unlöslichen Fe-Il-Salzen führt, die mechanisch abgetrennt werden können (DD-PS 106350). In der DD-PS113017 wird die Aktivierung durch Zusatz von Salzen oder Oxiden von Alkali-und Erdalkalimetallen erreicht. Wie bereits beschrieben in den DD-PS 236724 und 236740, wird die Aktivierung des FeCI3 durch Zusatz von Schwefelsäure erzielt.
Nachteil all dieser Verfahren sind entweder zusätzliche Verfahrensschritte, die auf Grund der Korrosivität und Toxizität des Monochlordimethylethers zahlreiche Probleme mit sich bringen oder der Einsatz von Hilfsstoffen, die das Verfahren ökonomisch ungünstig beeinflussen.
Der Einsatz von FeCI3 als Chlormethylierungskatalysator wird in der DD-PS 41 586 beschrieben. Der Einsatz von festem wasserfreiem FeCI3 bereitet technisch große Schwierigkeiten. Festes FeCI3 ist sehr hygroskopisch und läßt sich daher schwer dosieren. Eine automatische Prozeßführung mit Dosierung von festem FeCI3 ist sehr schwer möglich. Festes wasserfreies FeCI3 ist im Verhältnis zum SnCI4 zwar billiger, jedoch ist der Preis des Produktes noch recht hoch. Außerdem kommt es beim Zusatz von festem FeCI3 zum Monochlordimethylether zu heftigen Reaktionen.
Es wurde versucht, dieses Problem durch Einsatz hochkonzentrierter FeCI3-Lösungen zu umgehen. Von Feistel, L., Popov, G., und Schwachula, G. (in Plaste u. Kautschuk 30 [1983] Nr.5, S. 250) wird eine hochkonzentrierte FeCI3-Lösungzur Chlormethylierungsreaktion eingesetzt. Als Cokatalysator und wasserentziehendes Mittel wurde H2SO4 eingesetzt.
Diese hochkonzentrierten FeCI3-Lösungen sind zwar besser handhabbar als festes FeCI3, jedoch gibt es auch hier zahlreiche Problemein der Anwendung.
Hochkonzentrierte FeCI3-Lösungen erstarren sehr leicht. Sie müssen in heißem Zustand transportiert, gelagert und eingesetzt werden. Heiße hochkonzentrierte FeCI3-Lösungen wirken außerdem außerordentlich korrosiv.
Die Kreislauffahrweise mit FeCI3 als Chlormethylierungskatalysator gestaltet sich entweder in der Weise, daß das FeCI3 vor oder nach der Regenerierung des Monochlordimethylethers aus dem Monochlordimethylether entfernt wird. Es wird dann also zu jeder neuen Chlormethylierung die volle benötigte Menge Katalysator neu zugesetzt. Oder das FeCI3 wird nach der Regenerierung oder während der nächsten Chlormethylierungsreaktion reaktiviert, es erfolgt jeweils nur ein Zusatz an frischem FeCI3 in der Höhe des Verlustes, der bei der Regenerierung des Monochlordimethylethers aufgetreten ist.
Die Durchführung des Kreislaufverfahrens gestaltet sich also relativ kompliziert.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist die Schaffung eines unkomplizierten Kreislaufverfahrens zur Chlormethylierung vinylaromatischer Polymere.
-2- 250 Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, den billigen Chlormethylierungskatalysator FeCI3 in einer technisch leicht handhabbaren Form in einfacher Weise bei der Kreislauffahrweise der Chlormethylierungsreaktion einzusetzen und eine Katalysatorinaktivierung während der Regenerierungsreaktion des gebrauchten Monochlordimethylethers zu vermeiden. Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß das FeCI3 als Chlormethylierungskatalysator in Form einer nur 20- bis 45%igen wäßrigen Lösung zum Regenerierungsansatz aus dem gebrauchten Monochlordimethylether der vorherigen Chlormethylierungsreaktion, Waschmethanol aus der Chlormethylatwäsche und Formaldehyd in einer Menge zugesetzt wird, daß sich im regenerierten Monochlordimethylether eine FeCI3-Konzentration von 0,5 bis 30g FeCI3/! einstellt. Anschließend wird HCI-Gas eingeleitet. Es bilden sich zwei Schichten. Die obere Schicht ist der regenerierte Monochlordimethylether, der den Katalysator FeCI3 bereits in einer für die nachfolgende Chlormethylierungsreaktion ausreichenden Menge enthält. Der regenerierte Monochlordimethylether kann ohne zusätzliche Verfahrensschritte und ohne zusätzlichen Katalysatorzusatz zur Chlormethylierungsreaktion aller bekannten, für die Chlormethylierung geeigneten Polymerisate mit gel- oder makroporöser Struktur eingesetzt werden. Die erhaltenen chlormethylierten Produkte lassen sich nach den bekannten Methoden in hoher Ausbeute zu stark oder schwach basischen Anionenaustauschern umsetzen.
Die untere Schicht besteht aus konzentrierter HCI und enthält entsprechend dem Verteilungsgleichgewicht ca. 10 bis 20% des eingesetzten FeCI3. Dieser Verlust wird durch einen entsprechend höheren Einsatz der FeCI3-Lösung ausgeglichen. Es wird jeweils nur die Differenz aus der erforderlichen FeCI3-Menge und dem bereits im Regenerierungsansatz, bestehend aus gebrauchtem Monochlordimethylether, Waschmethanol aus der Chlormethylatwäsche und Formaldehyd, vorliegenden FeCI3 in Form der 20- bis 45%igen wäßrigen FeCI3-Lösung ergänzt.
Überraschenderweise tritt bis zur angegebenen Konzentration keine Inaktivierung des Katalysators ein. Nach der Trennung des regenerierten Chlorethers von der wäßrigen Phase besitzt das im regenerierten Monochlordimethylether enthaltene FeCI3 eine hohe katalytische Wirksamkeit.
Zur nachfolgenden Chlormethylierungsreaktion wird das zu chlormethylierende Polymerisat vorgelegt. Es erfolgt der Zusatz der entsprechenden Menge regenerierten Monochlordimethylethers, der bereits den Katalysator in entsprechender Menge enthält. Nach einer Vorquellzeit wird die Reaktionsmischung auf eine Temperatur von 50 bis 650C erhitzt. Nach einer Reaktionszeit von 2 bis 10 Stunden wird das Chlormethylat vom gebrauchten Monochlordimethylether getrennt und mit Methanol gewaschen. Zur Regenerierung wird der gebrauchte Monochlordimethylether mit dem Waschmethanol gemischt, anschließend erfolgt der Zusatz der stöchometrischen Menge Paraformaldehyd. Von diesem Regenerierungsansatz wird der FeCI3-Gehalt bestimmt und die erforderliche Zusatzmenge in Form einer 20- bis 45%igen FeCI3-Lösung ergänzt. Durch Einleitung von HCI-Gas bilden sich dann die 2 Phasen, der regenerierte Monochlordimethylether und die wäßrige Phase. Nach Trennung beider Phasen steht der Monochlordimethylether mit entsprechendem Katalysatorgehalt von 0,5 bis 30g FeCI3/! (je nach erforderlichem Chlormethylierungsgrad) für die nächste Chlormethylierungsreaktion zur Verfügung.
Der Zusatz von niedrig konzentrierten FeCl3-Lösungen direkt zur Chlormethylierungsreaktion hingegen führt zur Minderung der Qualität der Endprodukte.
Ausführungsbeispiele Kreislauf A:
In einem 2,5-l-Sulfierkolben werden 920 ml Methanol und 690g Paraformaldehyd gemischt. Zu dieser Mischung werden 40ml 40%ige FeCI3-Lösung zugesetzt. Es wird HCI-Gas eingeleitet. Es bilden sich 2 Phasen: 1 360 ml 90%iger Monochlordimethylether mit einem FeCI3-Gehalt von 13 g/l und 880 ml wäßrige Phase mit einem FeCI3-Gehalt von 2,6g/l.
In einem 1,5-l-Kolben mit Rührerund Rückflußkühler werden 70g poröses Styren-Divinylbenzenharz (5,5% vernetzt 30% Inertmittel) vorgelegt. Es werden 450ml des Monochlordimethylethers zugesetzt und 1 Stunde (h) bei Raumtemperatur gerührt. Dann wird unter Rühren 6 h bei 56°C gehalten. Das Chlormethylat wird vom gebrauchten Monochlordimethylether getrennt und mit Methanol gewaschen. Das Chlormethylat besitzt einen Chlorgehalt von 23,6%. Die Amminierung mit Dimethylamin ergab eine Gesamtgewichtskapazität von 4,57 mmol СГ/д.
Kreisläufe:
Der gebrauchte Monochlordimethylether und das Waschmethanol wurden in einem 2,5-l-Kolben gemischt. Es lag eine Zusammensetzung von 54,45% CH3OH, 35,91 % CH3OCH2OCH3 und 6,53% Monochlordimethylether vor. Zu dem Ansatz aus 1,21 wurden 636g Paraformaldehyd zugesetzt. Der FeCI3-Gehalt betrug 7,3g/l. Es erfolgte der Zusatz von 22,5 ml 40%iger FeCI3-Lösung. Anschließend wurde HCI-Gas eingeleitet.
Es wurden 1,661 90%igen Monochlordimethylethers mit einem FeCI3-Gehaltvon 11,4g/l erhalten. Die wäßrige Phase (700ml) hatte einen FeCb-Gehaltvon 1,6g/l.
In einem 1,5-l-Kolben mit Rührer und Rückflußkühler werden analog Kreislauf A70g poröses Styren-Divinylbenzencopolymerisat mit 450ml des Monochlordimethylethers 6h bei 560C umgesetzt. Es ergab sich ein Chlorgehalt von 22,8%. Nach Aminierung mit Dimethylaminlösung lag eine Gesamtgewichtskapazität von 4,48 mmol СГ/д vor.
Auf diese Weise wurden zahlreiche weitere Kreisläufe analog Kreislauf B durchgeführt, die mit C, D, E und F bezeichnet wurden:
Kreislauf A B C D E F
Chlorgehalt (%) 23,6 22,8 23,07 21,0 23,2 23,9
Gesamtgewichtskapazität
(mmolCr/g) 4,57 4,48 4,49 4,40 4,63 4,65
Wie aus den Beispielen zu ersehen ist, findet von Kreislauf zu Kreislauf kein Abfall der Katalysatoraktivität statt.

Claims (1)

  1. Kreislaufverfahren zur Chlormethylierung vinylaromatischer Polymere mit Monochlordimethylether als Chlormethylierungsmittel unter Verwendung von Eisen(lll)chlorid als Katalysator, dadurch gekennzeichnet, daß das FeCI3 als 20- bis 45%ige wäßrige Lösung zum Regenerierungsansatz aus gebrauchtem Monochlordimethylether, Waschmethanol und Formaldehyd in einer Menge zugesetzt wird, die zur Einstellung einer FeCI3-Konzentration von 0,5 bis 30g FeCI3/! im regenerierten Monochlordimethylether notwendig ist.
    Anwendungsgebiet der Erfindung
    Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Einführung von Chlormethylgruppen in Styren-Divinylbenzen-Copolymerisate. Solche chlormethylierten Copolymerisate sind wichtige Ausgangsprodukte für die Herstellung von Anionenaustauschern.
DD86291527A 1986-06-23 1986-06-23 Kreislaufverfahren zur chlormethylierung vinylaromatischer polymere DD250128B5 (de)

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