ES2232162T3 - Masa de moldeo a base de poliarilenetersulfonas y poliamidas alifatic as. - Google Patents

Masa de moldeo a base de poliarilenetersulfonas y poliamidas alifatic as.

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ES2232162T3 ES99941631T ES99941631T ES2232162T3 ES 2232162 T3 ES2232162 T3 ES 2232162T3 ES 99941631 T ES99941631 T ES 99941631T ES 99941631 T ES99941631 T ES 99941631T ES 2232162 T3 ES2232162 T3 ES 2232162T3
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Abstract

Masas de moldeo que contienen A) al menos una poliarilenétersulfona, B) al menos una poliamida alifática, C) al menos una carga, así como, en caso deseado, además D) un caucho, o una mezcla de diferentes cauchos modificados a tenacidad al impacto, E) un aditivo o una mezcla de diversos aditivos, que se distinguen porque la poliamida B presenta un índice de viscosidad de al menos 180 ml/g (medido en disolución al 0, 5 % en peso en ácido sulfúrico al 96 %en peso según DIN 53 727), y las masas de moldeo contienen además F) 100 ppm a un 0, 5 % en peso, referido al peso total de A a E, bromuro de cobre o yoduro de cobre, o sus mezclas.

Description

Masas de moldeo a base de poliarilenetersulfonas y poliamidas alifáticas.
La presente invención se refiere a masas de moldeo que contienen
A)
al menos una poliarilenetersulfona,
B)
al menos una poliamida alifática,
C)
al menos una carga,
así como, en caso deseado, además
D)
un caucho, o una mezcla de diferentes cauchos modificados a tenacidad al impacto,
E)
un aditivo o una mezcla de diversos aditivos, que se distinguen porque la poliamida B presenta un índice de viscosidad de al menos 180 ml/g (medido en disolución al 0,5% en peso en ácido sulfúrico al 96% en peso según DIN 53 727), y las masas de moldeo contienen además
F)
100 ppm a un 0,5% en peso, referido al peso total de A a E, de un halogenuro de cobre.
La presente invención se refiere además a un procedimiento para la obtención de masas de moldeo, así como a su empleo para la obtención de piezas moldeadas y a las piezas moldeadas a partir de la misma.
Las masas de moldeo a base de poliarilenetersulfonas y poliamidas son bastante conocidas.
De este modo, en las DE-A 41 21 705 y 44 29 107 se daban a conocer mezclas que, además de poliarilenéteres, contenían copoliamidas parcialmente aromáticas. Las mezclas conocidas por el documento citado en primer lugar contienen preferentemente copoliamidas parcialmente aromáticas con viscosidades relativas en el intervalo de 2,2 a 5,0, lo que corresponde a índices de viscosidad en el intervalo de 120 a 400 ml/g. Las copoliamidas descritas en la DE-A 44 29 107 tienen preferentemente índices de viscosidad en el intervalo de 100 a 500, en especial de 110 a 200 ml/g. Las mezclas constituidas por poliarilenetersulfonas y poliamidas con al menos un 50% en peso de unidades de hexametilentereftalamida, eran conocidas por la EP-A 477 757. Son preferentes mezclas de estas poliamidas con índices de viscosidad de hasta 140 ml/g (correspondiente a \eta_{red} 1,4 dl/g), ya que las poliamidas con viscosidades más elevadas (hasta \eta_{red} 1,9 dl/g) se pueden elaborar solo con dificultad. Las masas de moldeo descritas en los citados documentos presentan ciertamente buenas estabilidades térmicas, pero si se reivindican piezas moldeadas a partir de las mismas durante intervalos de tiempo más largos, por encima de 150ºC, desciende el nivel de propiedades mecánicas.
Las masas de moldeo a base de éteres de poliarileno y poliamidas con resistencia de unión por pegado mejorada y mejor compatibilidad frente a cargas y otros termoplásticos, que son apropiados para la obtención de pegamentos termoestables, se describen en la EP-A 513 488. Entre las poliamidas empleables preferentemente cuentan también poliamidas alifáticas, como poliamida 6. Las viscosidades de las poliamidas empleables se sitúan en el intervalo de 120 a 400 ml/g (correspondiente a \eta_{red} de 2,0 a 5,0). La estabilidad térmica también de estas mezclas no satisface aún algunos requisitos.
Por lo tanto, era tarea de la presente invención mejorar la estabilidad térmica de masas de moldeo a base de éteres de poliarileno y poliamidas. En especial, los cuerpos moldeados obtenibles a partir de los mismos debían soportar cargas duraderas a temperaturas por encima de 150ºC, sin que empeoraran sensiblemente sus propiedades mecánicas. Al mismo tiempo, las masas de moldeo deben ser aun fácilmente elaborables en lo posible. Estas debían presentar sobre todo buenas fluideces. Otro requisito en las masas de moldeo era que éstas debían ser obtenibles de manera sencilla y económica.
Esta tarea se cumple por las masas de moldeo definidas inicialmente, que se describen a continuación con más detalle.
Componente A
La fracción de componente A en las masas de moldeo según la invención se puede variar en amplios intervalos. Las masas de moldeo preferentes según la invención contienen el componente A en cantidades de un 2 a un 97,8, en especial de un 5 a un 94,8% en peso, referido al peso total de A a E. Las masas de moldeo especialmente preferentes contienen un 7,5 a un 92,3% en peso, referido al peso total de A a E, de componente A.
Según la invención, se emplea como componente A una poliarilenetersulfona. Se pueden emplear también mezclas de dos o más poliarilenetersulfonas diferentes como componente A.
Los grupos arileno de las poliarilenetersulfonas A pueden ser iguales o diferentes, y significan, independientemente entre sí, un resto aromático con 6 a 18 átomos de carbono. Son ejemplos de restos arileno apropiados fenileno, bifenileno, terfenileno, 1,5-naftileno, 1,6-naftileno, 1,5-antrileno, 9,10-antrileno o 2,6-antrileno. Entre éstos son preferentes 1,4-fenileno y 4,4'-bifenileno. Preferentemente, estos restos aromáticos no están substituidos. No obstante, éstos pueden portar uno o varios substituyentes. Los substituyentes apropiados son, a modo de ejemplo, grupos alquilo, arilalquilo, arilo, nitro, ciano o alcoxi, así como compuestos heteroaromáticos, como piridina y átomos de halógeno. Entre los substituyentes preferentes cuentan restos alquilo con hasta 10 átomos de carbono, como metilo, etilo, i-propilo, n-hexilo, i-hexilo, restos alcoxi con 1 a 10 átomos de carbono, como metoxi, etoxi, n-propoxi, n-butoxi, restos arilo con hasta 20 átomos de carbono, como fenilo o naftilo, así como flúor y cloro. Por lo demás, son preferentes substituyentes que son obtenibles mediante reacción de poliarilenetersulfonas con un compuesto reactivo, que, además de un doble o triple enlace C, C, presenta uno, o bien varios grupos carbonilo, ácido carboxílico, carboxilato, anhídrido de ácido, amida de ácido, imida de ácido, éster de ácido carboxílico, amino, hidroxilo, epoxi, oxazolina, uretano, urea, lactama o bencilo halogenado. Los grupos arileno de los éteres de poliarileno pueden estar enlazados entre sí, además de -SO_{2}-, por ejemplo a través de -O-, -S-, -SO-, -CO-, -N=N-, -COO-, un resto alquileno, que puede estar substituido en caso deseado, o un enlace químico.
Las poliarilenetersulfonas preferentes, útiles según la invención (componente A), están constituidas por unidades recurrentes de la fórmula I
1
donde
x
representa 0,5 o 1,
t y q,
independientemente entre sí, representan 0, 1, 2 o 3,
n
representa un número entero de 0 a 6,
Q, T, Y y Z, independientemente entre sí, significan en cada caso un enlace químico o un grupo seleccionado entre -O-, -S-, -SO_{2}-, S=O, C=O, -N=N-, -R^{a}C=CR^{b}- y -CR^{c}R^{d}-,
\quad
representando
R^{a} y R^{b}, independientemente entre sí, en cada caso un átomo de hidrógeno o un grupo alquilo con 1 a 12 átomos de carbono, y representando
R^{c} y R^{d}, independientemente entre sí, en cada caso un átomo de hidrógeno o un grupo alquilo con 1 a 12 átomos de carbono, alcoxi con 1 a 12 átomos de carbono o arilo con 6 a 18 átomos de carbono, estando substituidos R^{c} y R^{d}, en caso dado de modo independiente entre sí, con átomos de flúor y/o cloro, o formando, en caso dado, junto con el átomo de carbono al que están unidos, un grupo cicloalquilo con 3 a 12 átomos de carbono, que está substituido, en caso dado, con uno o varios grupos alquilo con 1 a 6 átomos de carbono,
\quad
con la condición de que al menos uno de los grupos T, Q y Z representan -SO_{2}- o C=O, si, t y q representa 0, Z representa -SO_{2}-,
Ar, Ar^{1}, Ar^{2} y Ar^{3}, independientemente entre sí, representan grupos arileno con 6 a 18 átomos de carbono, pudiendo estar substituidos éstos, en caso dado, con grupos alquilo con 1 a 12 átomos de carbono, arilo con 6 a 18 átomos de carbono, alcoxi con 1 a 12 átomos de carbono o átomos de halógeno.
\quad
Se pueden presentar también diversas unidades de la fórmula I distribuidas estadísticamente o en bloques en la poliarilenetersulfona.
La obtención de éteres de poliarileno A útiles según la invención se puede efectuar, a modo de ejemplo, en ajuste a la GB 1 152 035 y la US 4.870,153 a la que se hace referencia expresamente en este caso. Las condiciones de procedimiento apropiadas para la síntesis de poliarilenetersulfonas se describen, a modo de ejemplo, en la EP-A-0 113 112 y la EP-A-0 135 130. Es especialmente apropiada la reacción de monómeros en disolventes polares apróticos en presencia de carbonato alcalino anhídro. Una combinación especialmente preferente es N-metilpirrolidona como disolvente, y carbonato potásico como catalizador. La reacción en la fusión es igualmente preferente. No obstante, la introducción de grupos anhídrido terminales aquí descrita no es forzosamente necesaria para la presente invención. Son ejemplos de poliarilenetersulfonas A apropiadas aquellas con al menos una de las siguientes unidades estructurales recurrentes I_{1} a I_{15}:
para x=0,5 en la fórmula I:
2
para x=1 en la fórmula I:
3
4
40
\vskip1.000000\baselineskip
5
Como unidades de la fórmula I especialmente preferentes se deben citar unidades de las fórmulas I_{1} y I_{2}, que se pueden presentar por separado o en mezcla.
Las poliarilenetersulfonas que contienen grupos carboxilo, con unidades estructurales recurrentes de las fórmulas I y II
6
donde las variables tienen los siguientes significados, y
R^{1}
representa H, alquilo con 1 a 6 átomos de carbono o -(CH_{2})_{n}-COOH, cuentan entre las poliarilenetersulfonas preferentes, en especial en mezcla con poliarilenetersulfonas que contienen grupos inertes, según una forma de ejecución.
A modo de ejemplo, estos éteres de poliarileno que contienen grupos carboxilo son accesibles en ajuste a la EP-A-0 185 237, así como según el procedimiento descrito por I.W. Parsons et al., in Polymer, 34, 2836 (1993) y T. Koch, H. Ritter, in Macromol. Phys. 195, 1709 (1994).
Son ejemplos de elementos estructurales II apropiados:
7
8
donde n representa respectivamente un número entero de 0 a 4.
Las poliarilenetersulfonas que contienen grupos ácidos presentan índices de viscosidad de aproximadamente 15 a 80 ml/g (determinados en disolución de NMP al 1% a 25ºC). Si se emplean estas poliarilenetersulfonas que contienen grupos ácidos, la fracción de grupos ácidos libres en el componente A asciende preferentemente a un 0,05 hasta un 25, preferentemente un 0,1 a un 20, y en especial un 0,1 a un 15% en moles, efectuándose la determinación de la fracción de grupos ácidos, como se describe en I.W. Parsons et al., Polymer, 34, 2836 (1993), mediante ^{1}H-NMR.
Las poliarilenetersulfonas A pueden ser también copolímeros o polímeros en bloques, en los que se presentan segmentos de poliarilenetersulfona, y segmentos de otros polímeros termoplásticos, como poliésteres, policarbonatos aromáticos, poliéstercarbonatos, polisiloxanos, poliimidas, o polieterimidas. Los pesos moleculares (media numérica) de los bloques, o bien de los brazos de injerto en los copolímeros, se sitúan generalmente en el intervalo de 1.000 a 30.000 g/mol. Los bloques de diferente estructura pueden estar dispuestos de manera alternante o estadística. La fracción ponderal de poliarilenetersulfonas en los copolímeros o polímeros en bloques asciende generalmente al menos a un 10% en peso. La fracción ponderal de poliarilenetersulfonas puede ascender hasta un 97% en peso. Son preferentes copolímeros o polímeros en bloques con una fracción ponderal en poliarilenetersulfonas con hasta un 90% en peso. Son especialmente preferentes copolímeros o polímeros en bloques con un 20 a un 80% en peso de poliarilenetersulfonas.
Las poliarilenetersulfonas presentan generalmente pesos moleculares medios M_{n} (media numérica) en el intervalo de 5.000 a 60.00 g/mol y viscosidades relativas de 0,20 a 0,95 dl/g. Las viscosidades relativas, según solubilidad de las poliarilenetersulfonas, se miden en disolución de n-metilpirrolidona al 1% en peso, en mezclas de fenol y diclorobenceno, o en ácido sulfúrico al 96%, respectivamente a 20ºC, o bien 25ºC.
Según condiciones de síntesis, las poliarilenetersulfonas pueden presentar diferentes grupos terminales. Entre estas son preferentes aquellas que presentan comportamiento inerte frente al componente B, y aquellas que pueden reaccionar con grupos funcionales de la poliamida B, en especial los grupos amino y carboxilo.
Entre los grupos terminales inertes cuentan grupos halógeno, en especial cloro, grupos alcoxi, sobre todo metoxi o etoxi, grupos ariloxi, preferentemente fenoxi o benciloxi. Como ejemplos de grupos reactivos se deben citar grupos hidroxi, amino, anhídrido, epoxi o carboxilo. Entre éstos son especialmente preferentes poliarilenetersulfonas con grupos amino, anhídrido o epóxido terminales, o sus mezclas.
Las poliarilenetersulfonas A con grupos hidroxi terminales se pueden obtener, a modo de ejemplo, mediante selección apropiada de la proporción molar entre monómeros de dihidroxi y dicloro (véase, por ejemplo, McGrath et al Polym. Eng. Sci. 17, 647 (1977); Elias ``Makromeküle 4ª edición. 1981), páginas 490 a 493, editorial Hütig & Wepf Basel).
Las poliarilenetersulfonas A, que presentan grupos amino terminales, se pueden obtener, por ejemplo, estando presente p-aminofenol durante la polimerización (J.E. Mc. Grath, Polymer 30, 1552 (1989).
La obtención de poliarilenetersulfonas que contienen grupos anhídrido terminales se describe, por ejemplo, en la DE-A 44 29 107.
Las poliarilenetersulfonas con grupos epóxido terminales se pueden obtener a partir de poliarilenetersulfonas con grupos OH terminales. A tal efecto se pueden hacer reaccionar estos últimos, a modo de ejemplo, con compuestos apropiados, que presentan grupos óxido de propileno, o a partir de los cuales son accesibles grupos óxido de propileno, preferentemente epiclorhidrina.
La reacción de las poliarilenetersulfonas, terminadas en hidroxi, con epiclorhidrina tiene lugar preferentemente a temperaturas en el intervalo de 30 a 200ºC en un disolvente. En este caso, son apropiados como disolventes un sulfuro alifático o aromático o una sulfona, o también N-metilpirrolidona. Por regla general, se lleva a cabo la reacción en medio ligeramente básico, para prevenir en lo posible una apertura de anillo de los grupos epoxi.
Según una forma de ejecución, las masas de moldeo según la invención contienen poliarilenetersulfonas A, que están sensiblemente exentas de grupos terminales reactivos. No obstante, según una forma de ejecución preferente, se pueden emplear también mezclas de diversas poliarilenetersulfonas con grupos terminales inertes y reactivos. La fracción de poliarilenetersulfonas con grupos terminales reactivos puede ascender de un 2 a un 98%, preferentemente de un 5 a un 50% en peso, referido al componente A.
Componente B
La fracción de componente B en las masas de moldeo según la invención puede variar en amplios intervalos. Las masas de moldeo preferentes según la invención, contienen el componente B en cantidades de un 2 a un 97,9, en especial de un 5 a un 94,9% en peso, referido al peso total de A a E. Las masas de moldeo especialmente preferentes contienen de un 7,5 a un 92,4% en peso, referido al peso total de A a E, de componente B.
Según la invención, se emplea como componente B una poliamida alifática. También se pueden emplear mezclas de dos o más poliamidas alifáticas diferentes como componente B. Según la invención, las poliamidas B presentan un índice de viscosidad de al menos 180 ml/g (medido en disolución al 0,5% en peso en ácido sulfúrico al 96% en peso según DIN 53 727). Son preferentes masas de moldeo en las que las poliamidas B tienen un índice de viscosidad de al menos 190, preferentemente al menos 195, en especial mayor que 200 ml/g, a modo de ejemplo 205 ml/g o por encima (medido como anteriormente). Según una de las formas de ejecución preferentes, el índice de viscosidad puede ascender a más de 230 ml/g (medido como anteriormente).
Las poliamidas alifáticas son conocidas en sí, u obtenibles según procedimientos conocidos en sí.
Las poliamidas B se pueden obtener, por ejemplo, mediante condensación de cantidades equimolares de un ácido dicarboxílico saturado con 4 a 16 átomos de carbono, con una diamina saturada, que presenta hasta 16 átomos de carbono, o mediante condensación de ácidos \omega-aminocarboxílicos, o bien poliadición de correspondientes lactamas.
Como monómeros apropiados de estos tipos cítense en este caso solo ácido adípico, o ácido subérico, ácido aceláico o ácido sebácico como representantes de ácidos dicarboxílicos alifáticos, 1,4-butanodiamina, 1,5-pentanodiamina o piperazina, como representantes de diaminas, y caprolactama, caprillactama, enantiolactama, laurinlactama y ácido \omega-aminoundecanoico, como representantes de lactamas, o bien ácidos aminocarboxílicos.
Por lo demás, los monómeros apropiados son, diaminas alifáticas cíclicas, como las de la fórmula (III)
9
en la que
R^{a}
significa hidrógeno o un grupo alquilo con 1 a 4 átomos de carbono,
R^{b}
significa un grupo alquilo con 1 a 4 átomos de carbono o hidrógeno, y
R^{c}
significa un grupo alquilo con 1 a 4 átomos de carbono o hidrógeno.
Las diaminas alifáticas cíclicas especialmente preferentes son bis(4-aminociclohexil)-metano, bis-(4-amino-3-metilciclohexil)metano, bis(4-aminociclohexil)-2,2-propano o bis(4-amino-3-metilciclohexil)-2,2-propano.
Como diaminas alifáticas cíclicas adicionales cítense 1,3-, 1,4-ciclohexanodiamina o isoforondiamina.
Según una de las formas de ejecución preferentes, se emplea como componente B amida de ácido polibutilenadípico (poliamida 4,6). Según otra de las formas de ejecución preferentes, se emplea amida de ácido polihexametilenadípico (poliamida 6,6) o policaprolactama (poliamida 6). No obstante, también es posible emplear mezclas de dos, o todas estas poliamidas citadas anteriormente, como componente B. A modo de ejemplo, el componente B puede contener de un 1 a un 99, preferentemente de un 10 a un 90% en peso, referido al peso del componente B, de poliamida 4,6 y de un 1 a un 99, preferentemente de un 10 a un 90% en peso, referido al peso de componente B, de poliamida 6,6 o poliamida 6. Además es preferente, por ejemplo, emplear una mezcla constituida por un 1 a un 99% en peso de poliamida 6,6 y un 1 a un 99% en peso de poliamida 6 como componente B, refiriéndose los porcentajes ponderales al peso de componente B.
Componente C
Además de los componentes A y B, las masas de moldeo según la invención contienen de un 0,1 a un 60% en peso de agentes de refuerzo o cargas. Las masas de moldeo según la invención contienen preferentemente un 0,1 a un 55, en especial de un 0,1 a un 50% en peso, referido a los componentes A a E, de cargas en forma de fibras o partículas, o substancias de refuerzo, o sus mezclas.
Las cargas o substancias de refuerzo fibrosas preferentes son fibras de carbono, triquitas de titanato potásico, fibras de aramida, y de modo especialmente preferente fibras de vidrio. En el caso de empleo de fibras de vidrio, para la mayor compatibilidad con el material de matriz, éstas pueden estar provistas de una cola, preferentemente una cola de poliuretano, y un agente adhesivo. En general, las fibras de carbono y vidrio empleadas tienen un diámetro en el intervalo de 6 a 20 \mum.
La incorporación de fibras de vidrio se puede efectuar tanto en forma de fibras de vidrio corta, como también en forma de hebras sin fin (rovings). En la pieza moldeada por inyección acabada, la longitud media de fibras de vidrio se sitúa preferentemente en el intervalo de 0,08 a 0,5 mm.
Las fibras de carbono o vidrio se pueden emplear también en forma de tejidos, esteras o rovings de seda de
vidrio.
Como cargas en forma de partículas son apropiados ácido silícico amorfo, carbonatos, como carbonato de magnesio (creta), cuarzo pulverizado, mica, los más diversos silicatos, como arcillas, moscovita, biotita, suzoita, maletita de estaño, talco, clorita, flogopita, feldespato, silicatos de calcio, como wollastonita, o silicatos de aluminio, como caolín, especialmente caolín calcinado.
Según una forma especialmente preferente se emplean cargas en forma de partículas de las que al menos un 95% en peso, preferentemente al menos un 98% en peso de las partículas presentan un diámetro (máximo alargamiento), determinado en el producto acabado, de menos de 45 \mum, preferentemente menos de 40 \mum y, y cuya denominada proporción de aspecto se sitúa en el intervalo de 1 a 25, preferentemente en el intervalo de 2 a 20, determinado en el producto acabado.
En este caso, los diámetros de partículas se pueden determinar, por ejemplo, efectuándose registros por microscopio electrónico de capas finas de mezcla de polímeros, y recurriéndose al menos a 25, preferentemente al menos a 50 partículas de carga para la valoración. Del mismo modo, la determinación del diámetro de partículas se puede efectuar a través de análisis por sedimentación, según Transactions of ASAE, página 491 (1983). La fracción ponderal de cargas, cuyo tamaño asciende a menos de 40 \mum, se puede medir también por medio de análisis granulométrico. La proporción de aspecto es la proporción de diámetro de partícula respecto a grosor (máximo alargamiento respecto a mínimo alargamiento).
Como cargas en forma de partículas son especialmente preferentes talco, caolín, como caolín calcinado, o wollastonita, o mezclas de dos o todas estas cargas. Además, es preferente talco con una fracción de al menos un 95% en peso en partículas con un diámetro menor que 40 \mum, y una proporción de aspecto de 1,5 a 25, determinados respectivamente en el producto acabado. El caolín tiene preferentemente una fracción de al menos un 95% en peso de partículas con un diámetro menores que 20 \mum, y una proporción de aspecto de 1,2 a 20, determinados respectivamente en el producto acabado.
Componente D
Opcionalmente, las masas de moldeo según la invención pueden contener cauchos D modificados a tenacidad al impacto. Su fracción puede variar en amplios intervalos. Las masas de moldeo preferentes según la invención contienen el componente D en cantidades de un 0 a un 30, en especial de un 0 a un 20% en peso, referido al peso total de A a F. Las masas de moldeo especialmente preferentes contienen de un 0 a un 17,5% en peso, referido al peso total de A a E, de componente D.
Como componente D se pueden emplear también mezclas de dos o más cauchos diferentes, modificados a tenacidad al impacto.
Los cauchos, que aumentan la tenacidad de las masas de moldeo, presentan en general dos características esenciales: contienen una fracción elastómera que presenta una temperatura de transición vítrea de menos de -10ºC, preferentemente de menos de -30ºC, y contienen al menos un grupo funcional que puede interaccionar con la poliamida, o bien poliarilensulfona. A modo de ejemplo, son grupos funcionales apropiados grupos ácido carboxílico, anhídrido de ácido carboxílico, carboxilato, amida de ácido carboxílico, imida de ácido carboxílico, amino, hidroxilo, epóxido, uretano y oxazolina.
Preferentemente se emplean como componente D cauchos funcionalizados. Entre los cauchos funcionalizados preferentes cuentan cauchos de poliolefina funcionalizados, que están constituidos por los siguientes componentes:
d_{1})
un 40 a un 99% en peso de al menos una \alpha-olefina con 2 a 8 átomos de carbono;
d_{2})
un 0 a un 50% en peso de un dieno;
d_{3})
un 0 a un 45% en peso de un éster de alquilo con 1 a 12 átomos de carbono de ácido acrílico o ácido metacrílico, o mezclas de tales ésteres;
d_{4})
un 0 a un 40% en peso de un ácido mono- o dicarboxílico con 2 a 20 átomos de carbono con insaturación etilénica, o de un derivado funcional de tal ácido;
d_{5})
un 1 a un 40% en peso de un monómero que contiene grupos epoxi; y
d_{6})
un 0 a un 5% en peso de otros monómeros polimerizables a través de radicales.
Como ejemplos de \alpha-olefinas d_{1}) apropiadas, se pueden citar etileno, propileno, 1-butileno, 1-pentileno, 1-hexileno, 1-heptileno, 1-octileno, 2-metilpropileno, 3-metil-1-butileno y 3-etil-1-butileno, siendo preferentes etileno y propileno.
Como monómeros diénicos d_{2}) apropiados cítense, a modo de ejemplo, dienos conjugados con 4 a 8 átomos de carbono, como isopreno y butadieno, dienos no conjugados, con 5 a 25 átomos de carbono, como penta-1,4-dieno, hexa-1,4-dieno, hexa-1,5-dieno, 2,5-dimetilhexa-1,5-dieno y octa-1,4-dieno, dienos cíclicos, como ciclopentadieno, ciclohexadienos, ciclooctadienos y diciclopentadienos, así como alquenilnorbornenos, como 5-etiliden-2-norborneno, 5-butiliden-2-norborneno, 2-metalil-5-norborneno, 2-isopropenil-5-norborneno y triciclodienos, como 3-metiltriciclo-(5.2.1.0.^{2,6})-3,8-decadieno, o sus mezclas. Son preferente hexa-1,5-dieno, 5-etilidennorborneno y diciclopentadieno. El contenido en dieno asciende preferentemente de un 0,5 a un 50, en especial un 2 a un 20, y de modo especialmente preferente un 3 a un 15% en peso, referido al peso total del polímero de olefina.
Son ejemplos de ésteres (d_{3}) apropiados acrilatos de metilo, etilo, propilo, n-butilo, i-butilo y 2-etilhexilo, octilo y decilo, o bien los correspondiente ésteres de ácido metacrílico. De éstos son especialmente preferentes acrilato, o bien metacrilato de metilo, etilo, propilo, n-butilo y 2-etilhexilo.
En lugar de los ésteres d_{3}) o adicionalmente a los mismos, en los polímeros de olefina pueden estar contenidos también monómeros con funcionalidad ácida y/o funcionalidad ácida latente, de ácido mono- o dicarboxílicos con insaturación etilénica d_{4}).
Como ejemplos de monómeros d_{4})cítense ácido acrílico, ácido metacrílico, ésteres de alquilo terciarios de estos ácidos, en especial acrilato de terc-butilo, y ácidos dicarboxílicos, como ácido maleico y ácido fumárico, o derivados de estos ácidos, así como estos monoésteres.
Se debe entender por monómeros con funcionalidad ácida latente aquellos compuestos que forman grupos ácidos libres bajo las condiciones de polimerización, o bien en el caso de incorporación de polímeros de olefina en las masas de moldeo. Como ejemplos a tal efecto cítense anhídridos de ácidos dicarboxílicos con 2 a 20 átomos de carbono, en especial anhídrido de ácido maléico, y ésteres terciarios de alquilo con 1 a 12 átomos de carbono de los ácidos citados anteriormente, en especial acrilato de terc-butilo y metacrilato de terc-butilo.
Los ácidos dicarboxílicos y anhídridos con insaturación etilénica d_{4}) son representables mediante las siguientes fórmulas generales IV y V:
(IV)R^{2}C(COOR^{3}) = C(COOR^{4})R^{5}
10
donde R^{2}, R^{3}, R^{4} y R^{5}, independientemente entre sí, representan H o alquilo con 1 a 6 átomos de carbono.
Los monómeros que portan grupos epoxi d_{5}) son representables mediante las siguientes fórmulas generales VI y VII
11
donde R^{6}, R^{7}, R^{8} y R^{9}, independientemente entre sí, representan H o alquilo con 1 a 6 átomos de carbono, m es un número entero de 0 a 20, y p es un número entero de 0 a 10.
R^{2} a R^{9} representan preferentemente hidrógeno, m representa el valor 0 o 1 y p significa el valor 1.
Los compuestos preferentes d_{4}), o bien d_{5}), son ácido maléico, ácido fumárico, y anhídrido de ácido maléico, o bien alquenilglicidiléteres y vinilglicidiléteres.
Los compuestos de las fórmulas IV y V, o bien VI y VII especialmente preferentes, son ácido maléico y anhídrido de ácido maléico, o bien ésteres que contienen grupos epoxi de ácido acrílico y/o ácido metacrílico, en especial acrilato de glicidilo y metacrilato de glicidilo.
Son especialmente preferentes polímeros de olefina constituidos por
un 50 a un 98,9, en especial un 60 a un 94,85% en peso de etileno, y
un 1 a un 50, en especial un 5 a un 40% en peso de un éster de ácido acrílico o metacrílico,
un 0,1 a un 20,0, en especial un 0,15 a un 15% en peso de acrilato de glicidilo y/o metacrilato de glicidilo, ácido acrílico y/o anhídrido de ácido maléico.
Los cauchos D funcionalizados especialmente apropiados son
polímeros de etileno-metacrilato de metilo-metacrilato de glicidilo,
etileno-acrilato de metilo-metacrilato de glicidilo,
etileno-acrilato de metilo-acrilato de glicidilo, y
etileno-metacrilato de metilo-acrilato de glicidilo.
Como otros monómeros d_{6}) entran en consideración, por ejemplo, ésteres vinílicos y éteres vinílicos.
La obtención de polímeros descritos anteriormente se puede efectuar según procedimientos conocidos en sí, preferentemente mediante copolimerización estadística bajo presión elevada y temperatura elevada.
El índice de fusión de los copolímeros se sitúa generalmente en el intervalo de 1 a 80 g/10 min (medido a 190ºC y 2,16 kg de carga).
Como grupo adicional de cauchos apropiados se deben citar cauchos de injerto núcleo-cubierta. En este caso se trata de cauchos de injerto obtenidos en emulsión, que están constituidos al menos por un componente duro y un componente blando. Habitualmente se entiende por un componente duro un polímero con una temperatura de transición vítrea de al menos 25ºC, por un componente blando un polímero con una temperatura de transición vítrea de un máximo de 0ºC. Estos productos presentan una estructura constituida por un núcleo y al menos una cubierta, resultando la estructura del orden de adición de monómeros. Los componentes blandos se derivan en general de butadieno, isopreno, acrilatos de alquilo, metacrilatos de alquilo o siloxanos, y en caso dado otros comonómeros. A modo de ejemplo, se pueden obtener núcleos de siloxano apropiados partiendo de octametiltetrasiloxano o tetraviniltetrametiltetrasiloxano oligómero cíclico. Estos se pueden hacer reaccionar, a modo de ejemplo, con \gamma-mercaptopropilmetildimetoxisilano en una polimerización catiónica con apertura de anillo, preferentemente en presencia de ácidos sulfónicos, para dar los núcleos de siloxano blandos. También se pueden reticular los siloxanos, por ejemplo, llevándose a cabo la reacción de polimerización en presencia de silanos con grupos hidrolizables, como halógeno o grupos alcoxi, como tetraetoxisilano, metiltrimetoxisilano o feniltrimetoxisilano. En este caso se deben citar como comonómeros apropiados, por ejemplo, estireno, acrilonitrilo, y monómeros reticulantes o con actividad de injerto, con más de un doble enlace polimerizable, como ftalato de dialilo, divinilbenceno, diacrilato de butanodiol, o (iso)cianurato de trialilo. Los componentes duros se derivan en general de estireno, \alpha-metilestireno y sus copolímeros, indicándose aquí como comonómeros preferentemente acrilonitrilo, metacrilonitrilo y metacrilato de metilo.
Los cauchos de injerto núcleo-cubierta preferentes contienen un núcleo blando y una cubierta dura, o un núcleo duro, una primera cubierta blanda, y al menos otra cubierta dura. En este caso, la incorporación de grupos funcionales, como grupos carbonilo, ácido carboxílico, anhídrido de ácido carboxílico, amida de ácido carboxílico, imida de ácido carboxílico, carboxilato, amino, hidroxilo, epoxi, oxazolina, uretano, urea, lactama o bencilo halogenado, se efectúa preferentemente mediante la adición de monómeros funcionalizados apropiados en la polimerización de la última cubierta. Los monómeros funcionalizados apropiados son, a modo de ejemplo, ácido maleico, anhídrido de ácido maleico, mono- o diésteres de ácido maleico, (met)acrilato de terc-butilo, ácido acrílico, (met)acrilato de glicidilo, y viniloxazolina. La fracción de monómeros con grupos funcionales asciende en general a un 0,1 hasta un 25% en peso, preferentemente a un 0,25 hasta un 15% en peso, referido al peso total del caucho de injerto núcleo-cubierta. La proporción ponderal de componentes blandos respecto a componentes duros asciende en general a 1 : 9 hasta 9 : 1, preferentemente a 3 : 7 hasta 8 : 2.
Tales cauchos son conocidos en sí, y se describen, a modo de ejemplo, en la PE-A-0 208 187.
Otro grupo de modificadores de la tenacidad al impacto apropiados son elastómeros de poliéster termoplásticos. En este caso se entiende por elastómeros de poliéster ésteres de copoliéter segmentados, que contienen segmentos de cadena larga, que se derivan, por regla general, de poli(alquilen)éterglicoles, y segmentos de cadena corta, que se derivan de dioles y ácidos dicarboxílicos de bajo peso molecular. Tales productos son conocidos en sí, y se describen en la literatura, por ejemplo en la US 3 651 014. También son adquiribles en el comercio productos correspondientes bajo las denominaciones Hytrel® (Du Pont), Arnitel® (Akzo) y Pelprene® (Toyobo Co. Ltd).
Naturalmente, también se pueden emplear mezclas de diversos cauchos.
Componente E
Las masas de moldeo según la invención pueden contener como componente E aditivos, como agentes auxiliares de elaboración, o mezclas de diversos aditivos.
Su reacción asciende en general hasta un 40, preferentemente de un 0,1 a un 15% en peso, referido al peso total de componente (A) a (E).
Los aditivos habituales son, a modo de ejemplo, estabilizadores e inhibidores de oxidación, agentes contra la descomposición térmica y descomposición debida a luz ultravioleta, agentes deslizantes y desmoldeantes, agentes ignífugos, colorantes y pigmentos, y plastificantes.
Los pigmentos y colorantes están contenidos generalmente en cantidades de hasta un 6, preferentemente de un 0,5 a un 5, y en especial de un 0,5 a un 3% en peso.
Los pigmentos para el teñido de termoplásticos son conocidos generalmente, véase, por ejemplo, R. Gächter y H. Müller, Taschenbuch der Kunststoffadditive, editorial Carl Hanser, 1983, páginas 494 a 510. Se debe citar como primer grupo preferente de pigmentos los pigmentos blancos, como óxido de cinc, sulfuro de cinc, carbonato básico de plomo (2 PbCO_{3}Pb(OH)_{2}), litopones, blanco de antimonio, y dióxido de titanio. De las dos modificaciones cristalinas más comunes (tipo rutilo y anatasa) de dióxido de titanio se emplea en especial la forma de rutilo para el teñido de blanco de las masas de moldeo según la invención.
Los pigmentos colorantes negros que se pueden emplear según la invención son negro de óxido de hierro (Fe_{3}O_{4}), negro de espinela (Cu(Cr, Fe)_{2}O_{4}), negro de manganeso (mezcla constituida por dióxido de manganeso, dióxido de silicio y óxido de hierro), negro de cobalto y negro de antimonio, así como, de modo especialmente preferente, hollín, que se emplea casi siempre en forma de negro de horno o de gas (véase a tal efecto G. Benzing, Pigmente für Anstrichmittel, editorial Expert (1988), página 78 y siguientes).
Para el ajuste de determinados tonos de color se pueden emplear naturalmente pigmentos de color inorgánicos, como verde de óxido de cromo, o pigmentos de color orgánicos, como pigmentos azoicos y ftalocianinas. Tales pigmentos son habituales generalmente en el comercio.
Los inhibidores de oxidación y estabilizadores térmicos, que se pueden añadir a las masas termoplásticas según la invención, son, por ejemplo, halogenuros de metales del grupo I del sistema periódico, por ejemplo halogenuros de sodio, potasio, litio. Además se pueden emplear fluoruro de cinc y cloruro de cinc. También son empleables fenoles con impedimento estérico, hidroquinonas, representantes substituidos de este grupo, aminas aromáticas secundarias, en caso dado en combinación con ácidos que contienen fósforo, o bien sus sales, y mezclas de estos compuestos, preferentemente en concentración hasta un 1% en peso, referido al peso de la mezcla.
Son ejemplos de estabilizadores UV diversas resorcinas substituidas, salicilatos, benzotriazoles y benzofenonas, que se emplean en general en cantidades hasta un 2% en peso.
Los agentes deslizantes y desmoldeantes, que se añaden por regla general a la masa termoplástica en cantidades hasta un 1% en peso, son ácido esteárico, alcohol esteárico, estearatos de alquilo y amidas de ácido esteárico, así como ésteres de pentaeritrita con ácidos grasos de cadena larga. También se pueden emplear sales de calcio, cinc o aluminio de ácido esteárico, así como dialquilcetonas, por ejemplo diestearilcetona.
Entre los aditivos están contenidos también estabilizadores que impiden la descomposición de fósforo rojo, que se puede emplear como agente ignífugo, en presencia de humedad y oxígeno ambiental. Como ejemplos cítense compuestos de cadmio, cinc, aluminio, estaño, magnesio, manganeso y titanio. Los compuestos especialmente apropiados son, por ejemplo, óxidos de los citados metales, además de carbonatos u oxicarbonatos, hidróxidos, así como sales de ácidos orgánicos o inorgánicos, como acetatos o fosfatos, o bien hidrogenofosfatos.
Como aditivos adicionales entran en consideración agentes de nucleado, como talco.
Componente F
La fracción de componente F en las masas de moldeo según la invención asciende de 100 ppm a un 0,5% en peso, en especial de 200 ppm a 0,4% en peso, referido al peso total de A a E. Las masas de moldeo especialmente preferentes contienen de 500 ppm a un 0,35% en peso, referido al peso total de A a E, de componente F.
Según la invención, se emplea como componente F bromuro de cobre o yoduro de cobre, o sus mezclas. Preferentemente se empleó yoduro de cobre.
De modo especialmente preferente se emplea el componente F como único halogenuro, es decir, los halogenuros citados bajo el componente E no están contenidos preferentemente en las masas de moldeo según la invención.
Las masas de moldeo según la invención se pueden obtener según procedimientos conocidos en sí, a modo de ejemplo extrusión.
Las masas de moldeo se pueden obtener, por ejemplo, mezclándose los componentes de partida en dispositivos de mezclado habituales, como extrusoras de husillos, preferentemente extrusoras de doble husillo, molinos de Brabender o molinos de Banbury, así como amasadoras, y extrusionándose a continuación. Habitualmente se enfría y se desmenuza el producto de extrusión tras la extrusión.
El orden de mezcla de los componentes se puede variar, de este modo, se pueden mezclar previamente dos, o en caso dado tres componentes, pero también se pueden mezclar conjuntamente todos los componentes.
Es especialmente preferente obtener una mezcla previa a partir de los componentes B y F, y mezclar ésta con los demás componentes. Preferentemente se añade con dosificación una fusión de mezcla previa a la fusión de los demás componentes.
Para obtener una masa de moldeo lo más homogénea posible es ventajoso un entremezclado intensivo. A tal efecto, son necesarios generalmente tiempos de mezclado medios de 0,2 a 30 minutos a temperatura de 280 a 380ºC.
Las masas de moldeo según la invención se distinguen sobre todo por su estabilidad al envejecimiento térmico durante intervalos de tiempo largos. Además son convenientemente fluidas. Estas son apropiadas para la obtención de piezas moldeadas. Las masas de moldeo según la invención son apropiadas especialmente para la obtención de piezas moldeadas en el sector de vehículos, y en especial en el sector automovilístico. A modo de ejemplo se deben citar tubos de succión, tanques de agua, carcasas, tubos de ventilación, piezas de sujeción, manguitos o hélices de ventilador.
Ejemplos Métodos de investigación
Se determinó el índice de viscosidad (VZ [ml/g]) de los éteres de poliarileno en disolución al 1% en peso de N-metilpirrolidona a 25ºC.
Se determinó el índice de viscosidad (VZ [ml/g]) de las poliamidas según DIN 53 727 en disolución al 0,5% en peso en ácido sulfúrico al 96% en peso a 25ºC.
Se determinó la fracción de grupos ácido en los éteres de copoliarileno, como se describe en I.W. Parsons et. al., Polymer 34, 2836 (1993), mediante espectroscopía de ^{1}H-NMR.
Se determinó la temperatura de transición vítrea y el pico de fusión por medio de medidas de DSC de muestras en el segundo ciclo de calefacción, con una velocidad de calefacción de 20 K/min.
Se determinó la estabilidad dimensional al calor de las muestras por medio de la temperatura de reblandecimiento Vicat (Vicat B [ºC]). Se determinó ésta según DIN 53 460 con una fuerza de 49,05 N, y un aumento de temperatura de 50 K/p en barras pequeñas normalizadas.
Se determinó la tenacidad al impacto (a_{n} [kJ/m^{2}] en barras ISO 179 leU (valor medio a partir de 10 medidas). Se llevó a cabo el impacto "gradualmente".
Se determinó la rigidez (módulo E) a una velocidad de extracción de 10 mm/min en el caso de muestras reforzadas, o bien 50 mm/min en el caso de muestras no reforzadas según DIN 53 457 (valor medio a partir de 10 medidas).
Se midieron la resistencia a la rotura (\sigma_{ZR} [kN/mm^{2}]) y el alargamiento de rotura (\varepsilon_{ZR} [%]) según DIN 53 455 a una velocidad de extracción de 10 mm/min (respectivamente valor medio a partir de 10 medidas).
Se determinó la fluidez (MVI [ml/10] según DIN 53 735 a 300ºC, y con una carga de 10 kg (valor medio a partir de 3 medidas).
Como medida de la estabilidad térmica de muestras reforzadas se determinó la modificación porcentual de resistencias a la rotura (determinadas a través del ensayo de tracción según DIN 53 455 a una velocidad de extracción de 10 mm/min, valor medio a partir de 10 medidas) antes y después del almacenaje de barras de tracción (altura x anchura x longitud x grosor: 4x20x170x4 mm) a 180ºC después de 100, 500 y 1000 h.
Como medida de la estabilidad térmica de muestras no reforzadas se determinó la modificación porcentual del trabajo de perforación (determinado según DIN 53 443 a una velocidad de 4,5 m/s) antes y después de almacenaje de planchas circulares (60 mm x 2 mm) a 150ºC después de 100, 500 y 1000 h .
Obtención de las masas de moldeo
Componente A1
Se empleó como poliarilenetersulfona A1 una de la fórmula I_{1} con unidades recurrentes, Ultrason® E 2010, producto comercial de BASF AG. Este producto está caracterizado por un índice de viscosidad de 54 ml/g, medido en disolución de NMP al 1% a 25ºC.
Componente BV1
Se empleó como poliamida BV1 una copoliamida parcialmente aromática, condensada a partir de 55 partes en peso de ácido tereftálico, 35 partes en peso de \varepsilon-caprolactama y 38,5 partes de hexametilendiamina, caracterizada por un índice de viscosidad de 210 ml/g. Por lo demás, este producto está caracterizado por una etapa de transición vítrea a 110ºC y un pico de fusión a 289ºC.
Componente B1
Se empleó como poliamida B1 una poliamida 6, obtenida a partir de \varepsilon-caprolactama con un índice de viscosidad de 250 ml/g (Ultramid® B4, producto comercial de BASF AG).
Componente B2
Se empleó como poliamida B2 una poliamida 6,6 obtenida a partir de hexametilendiamina y ácido adípico, con un índice de viscosidad de 205 ml/g (Ultramid® A4, producto comercial de BASF AG).
Componente BV2
Se empleó como poliamida BV2 una copoliamida parcialmente aromática, condensada a partir de 55 partes en peso de ácido tereftálico, 35 partes en peso de \varepsilon-caprolactama y 38,5 partes de hexametilendiamina, caracterizada por un índice de viscosidad de 130 ml/g. Por lo demás, este producto está caracterizado por una etapa de transición vítrea a 110ºC y un pico de fusión a 289ºC.
Componente BV3
Se empleó como poliamida BV3 una poliamida 6, obtenida a partir de \varepsilon-caprolactama con un índice de viscosidad de 250 ml/g (Ultramid® B3, producto comercial de BASF AG).
Componente BV4
Se empleó como poliamida BV4 una poliamida 6,6 obtenida a partir de hexametilendiamina y ácido adípico, con un índice de viscosidad de 160 ml/g.
Componente A2
Bajo atmósfera de nitrógeno se disolvieron 5,742 kg de diclorodifenilsulfona, 5,076 kg de dihidroxidifenilsulfona y 305,8 g de ácido 4,4'-di-hidroxivalérico en 29 kg de N-metilpirrolidona, y se mezclaron con 2,820 kg de carbonato potásico anhídro. la mezcla de reacción se calentó en primer lugar 1 hora a 180ºC a una presión de 300 mbar bajo destilación constante del agua de reacción y N-metilpirrolidona, y después se hizo reaccionar de modo subsiguiente 6 horas a 190ºC.
Tras adición de 40 kg de N-metilpirrolidona se separaron por filtración los componentes inorgánicos. Mediante adición de 300 ml de ácido acético se neutralizaron grupos básicos, a continuación se aisló el polímero mediante precipitación en agua. Tras extracción triple con agua se secó el producto a 140ºC en vacío. Se obtuvo un polvo blanco.
La fracción de unidades con grupos ácidos se determinó por medio de H-NMR en un 3,0% en moles. El índice de viscosidad del producto ascendía a 40,2 ml/g.
Componente A3
Bajo atmósfera de nitrógeno se disolvieron 4,593 kg de diclorodifenilsulfona, 4,002 kg de dihidroxidifenilsulfona en 29 kg de N-metilpirrolidona, y se mezclaron con 2,923 kg de carbonato potásico anhídro.
La mezcla de reacción se calentó en primer lugar 1 hora a 180ºC a una presión de 300 mbar, bajo destilación continua del agua de reacción y N-metilpirrolidona, y después se hizo reaccionar de modo subsiguiente 6 horas a 190ºC.
Después de este tiempo se añadieron 235 g de anhídrido de ácido 4-fluorftálico a la mezcla, y se continuó la reacción 0,2 horas a 190ºC.
Tras adición de 40 kg de N-metilpirrolidona se separaron por filtración los componentes inorgánicos, a continuación se aisló el polímero mediante precipitación en agua. Tras extracción triple con agua se secó el producto a 160ºC en vacío. Se obtuvo un material blanco.
El contenido en grupos anhídrido de ácido ftálico ascendía a un 0,83% en peso, el índice de viscosidad del éter de poliarileno ascendía a 49,7 ml/g.
Componente C1
Fibras de vidrio cortadas con cola de poliuretano, diámetro de fibra 10 \mum.
Componente C2
Talco (por ejemplo IT-Extra® de la firma Norwegian Talc).
Componente D1
Caucho de etileno-propileno, que está modificado con un 0,7% en peso de ácido maléico/anhídrido de ácido maléico, y presenta un valor de MFI 3g/10' (medido a 230ºC y con una carga de 216 kg).
Componente F
Yoduro de cobre
Se obtuvo una mezcla previa constituida por el respectivo componente B y yoduro de cobre. Se añadió esta a los demás componentes.
Se mezclaron los componentes en una extrusora de doble eje, a una temperatura de masa de 300 a 350ºC. Se condujo la fusión a través de un baño de agua y se granuló.
Se elaboraron las masas de moldeo a 340ºC. La temperatura de moldeo era respectivamente 100ºC.
La composición de las masas de moldeo y los resultados de los ensayos se indican en las tablas 1 y 2.
TABLA 1
\vskip1.000000\baselineskip
12
TABLA 2
13
Las masas de moldeo termoplásticas según la invención presentan muy buenas propiedades mecánicas, así como estabilidad térmica claramente mejorada.

Claims (8)

1. Masas de moldeo que contienen
A)
al menos una poliarilenétersulfona,
B)
al menos una poliamida alifática,
C)
al menos una carga,
así como, en caso deseado, además
D)
un caucho, o una mezcla de diferentes cauchos modificados a tenacidad al impacto,
E)
un aditivo o una mezcla de diversos aditivos, que se distinguen porque la poliamida B presenta un índice de viscosidad de al menos 180 ml/g (medido en disolución al 0,5% en peso en ácido sulfúrico al 96% en peso según DIN 53 727), y las masas de moldeo contienen además
F)
100 ppm a un 0,5% en peso, referido al peso total de A a E, bromuro de cobre o yoduro de cobre, o sus mezclas.
2. Masas de moldeo según la reivindicación 1, donde las poliarilenetersulfonas A contienen
a_{1}) un 0 a un 100% en moles de unidades recurrentes
14
y
a_{2}) un 0 a un 100% en moles de unidades recurrentes
15
3. Masas de moldeo según la reivindicación 1 ó 2, donde A es una mezcla constituida al menos por una poliarilenetersulfona con grupos que presentan comportamiento inerte frente a las poliamidas B (a1), y al menos una poliarilenetersulfona, que contiene grupos funcionales, que pueden reaccionar con los grupos de las poliamidas B (a2).
4. Masas de moldeo según la reivindicación 3, donde los grupos funcionales de las poliarilenetersulfonas a2 son grupos anhídrido, carboxilo, epóxido o amino, o mezclas de los mismos.
5. Masas de moldeo según las reivindicaciones 1 a 4, donde la poliamida B es amida de ácido polibutilenadípico, amida de ácido polihexametilenadípico o policaprolactama, o una mezcla de dos o todas estas poliamidas.
6. Procedimiento para la obtención de masas de moldeo según las reivindicaciones 1 a 5, mediante mezclado de los componentes, y subsiguiente elaboración, caracterizado porque, en un primer paso, se obtiene una mezcla a partir de los componentes B y F, y en un segundo paso se mezcla la misma con los demás componentes.
7. Empleo de las masas de moldeo según las reivindicaciones 1 a 5, para la obtención de piezas moldeadas.
8. Piezas moldeadas obtenibles a partir de las masas de moldeo según las reivindicaciones 1 a 5.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE10020785A1 (de) 2000-04-28 2001-10-31 Basf Ag Polyarylethersulfon/Polyamid-Blends mit verbesserter Zähigkeit und Fließfähigkeit
ATE430777T1 (de) * 2005-02-24 2009-05-15 Solvay Advanced Polymers Llc Hoch glasstemperatur polymerzusammensetzung aus aromatischem polysulfon
ES2382089T3 (es) 2007-06-22 2012-06-05 Basf Se Masas moldeables que contienen poliariléteres con calidad superficial mejorada
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JP6379979B2 (ja) * 2013-10-31 2018-08-29 日信化学工業株式会社 アクリル変性シリコーン樹脂含有熱可塑性樹脂組成物
EP3081585A1 (en) 2015-04-13 2016-10-19 Basf Se Fabrication method of toughened pa
CN118459988B (zh) * 2024-07-11 2024-09-20 烟台奥森制动材料有限公司 高模量的碳纤维尼龙复合材料及其制备方法

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3684007D1 (de) 1985-12-06 1992-04-02 Asahi Glass Co Ltd Verfahren zur haertung aromatischer polythioethersulfone.
CA2013049A1 (en) 1989-03-28 1990-09-28 Pieter Gijsman Polyamide 4.6 composition
CA2050512A1 (en) 1990-09-20 1992-03-21 Pradeep M. Bapat Polyamide-poly (aryl ether sulfone) blends
DE4110460A1 (de) 1991-03-30 1992-10-01 Basf Ag Modifizierte polyarylenether mit verbesserter klebefestigkeit
DE4121705A1 (de) 1991-07-01 1993-01-07 Basf Ag Thermoplastische formmassen auf der basis von polyarylenethern und teilaromatischen copolyamiden
DE4429107A1 (de) 1994-08-17 1996-02-22 Basf Ag Formmassen aus Polyarylenethern und Copolyamiden
DE19519820A1 (de) 1995-05-31 1996-12-05 Bayer Ag Thermostabile, witterungsbeständige Polyamidformmassen
DE19610572A1 (de) 1996-03-18 1997-09-25 Basf Ag Pfropfcopolymerisate aus Polyarylenethern, Polyamiden und Copolymeren, die cyclische, alpha,ß-ungesättigte Dicarbonsäureanhydride einpolymerisiert enthalten
DE19645131A1 (de) 1996-11-04 1998-05-07 Basf Ag Verfahren zur Herstellung von Zusammensetzungen auf der Basis thermoplastischer Polymerer und Polyamide

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