ES2312192T3 - Uso de oligomeros de acidos nucleicos de poliamida para engendrar una respuesta biologica. - Google Patents

Uso de oligomeros de acidos nucleicos de poliamida para engendrar una respuesta biologica. Download PDF

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Abstract

Un oligómero de ácido nucleico de poliamida sin portador en el que un PNA sin portador es un oligómero de PNA no modificado sin modificaciones adicionales, diseñado para potenciar el paso a través de membranas plasmáticas o de la barrera hematoencefálica para el uso como un medicamento, en el que dicho oligómero de ácido nucleico de poliamida es complementario a una secuencia diana.

Description

Uso de oligómeros de ácidos nucleicos de poliamida para engendrar una respuesta biológica.
Antecedentes 1. Campo técnico
La invención se refiere a oligómeros de ácidos nucleicos de poliamida sin portador para el uso como un medicamento para administrar en células vivas, de tal modo que el oligómero de ácido nucleico de poliamida engendra una respuesta biológica especifica de secuencia.
2. Información antecedente
Los ácidos nucleicos de poliamida (PNA) son análogos de ADN que contienen enlaces neutros de amida en su estructura. A diferencia de los oligómeros de ADN, los oligómeros de PNA pueden unirse al ADN por desplazamiento de una cadena del dúplex para formar una estructura de bucle D estable (Peffer y col., Proc. Natl. Acad. Sci. USA 90: 10648-10652 (1993) y Møllegaard y col., Proc. Natl. Acad. Sci. USA 91: 3892-3895 (1994)). De forma interesante, la unión de oligómeros de PNA a ADN es independiente de la polaridad de la cadena de ADN, permitiendo que los oligómeros de PNA se unan de una forma tanto paralela como antiparalela (Egholm y col., Nature 365: 566-568 (1993) y Peffer y col., Proc. Natl. Acad. Sci. USA 90: 10648-10652 (1993)). Además, los oligómeros de PNA son menos susceptibles a la degradación enzimática (Demidov y col., Biochem. Pharmacol. 48: 1310-1313 (1994)) y se unen a ARN con una mayor afinidad que los oligómeros de ADN análogos. En su conjunto, estas propiedades sugieren que los oligómeros de PNA tienen un gran potencial tanto en estrategias de antigenes como antisentido para regular la expresión génica.
El éxito de un análogo oligonucleotídico como un antigén o agente antisentido requiere que el oligonucleótido se capte por las células en cantidades razonables, de tal modo que el oligonucleótido alcance su diana en una concentración suficiente. Sin embargo, los oligómeros de PNA tienen baja permeabilidad de membranas de fosfolípidos (Wittung y col., FEBS Letters 365: 27-29 (1995)) y se ha descrito que apenas se captan por células (Hanvey y col., Science 258: 1481-1485 (1992); Nielsen y col., Bioconjugate Chem. 5: 3-7 (1994); Bonham y col., Nucleic Acids Res. 23: 1197-1203 (1995); Gray y col., Biochem. Pharmacol. 48: 1465-1476 (1997)), lo que parecería limitar sus usos potenciales en estrategias de antigenes y antisentido.
El documento WO95 04748A describe (consúltese el resumen y el ejemplo 8) el uso médico de oligómeros de PNA para infecciones víricas.
El documento WO96 35705 describe (consúltense las reivindicaciones 24-26) la inhibición de la unión de factor de transcripción por oligómeros de PNA.
Norton J C y col, Bio/Technology, Vol. 14 describe (consúltese el resumen y la Tabla 1) la inhibición de la telomerasa por oligómeros de PNA en células permeabilizadas.
Knudsen H. y col., Rapid Communications, Oxford, GB, Vol. 8, páginas 113-118 describe (consúltese el resumen) la aplicación de oligómeros de PNA en la terapia del cáncer.
Mardirossian y col., J. Nucl. Med., Vol. 38, páginas 907-913 describe (consúltese el resumen, la página 907 columna 2 párrafo 4) la hibridación in vivo de oligómeros de PNA derivatizados.
Taylor y col., Nature Genetics, Vol. 15, páginas 212-215 describe (consúltese la Figura 4) la captación de oligómero de PNA marcado con biotina en mioblastos humanos dando como resultado la inhibición de la replicación de ADN mitocondrial humano mutante.
Estrategias recientes concebidas para mejorar la captación celular de oligómeros de PNA implican conjugar otras moléculas con secuencias de PNA. En concreto, la conjugación de una pequeña secuencia peptídica que se une al receptor del factor de crecimiento similar a la insulina 1 (IGF1R) con un oligómero de PNA aumenta la captación celular de secuencias de PNA marcadas por células que expresan IGF1R, mientras que las condiciones que usan secuencias de PNA sin conjugar o células que carecen de IGF1R muestran una captación celular insignificante (Basu S. y Wickstrom E., Bioconjugate Chem. 8: 481-488 (1997)). Estos resultados sugieren que la conjugación de moléculas de ligandos de receptores con oligómeros de PNA puede aumentar la captación celular; sin embargo, todavía se desconoce la capacidad de estos oligómeros de PNA conjugados con ligandos de receptores para influir en la actividad biológica una vez en el interior de las células diana. Además, los oligómeros de PNA conseguirán entrar sólo en las células que expresen ese receptor dirigido particular. Por lo tanto, deberá diseñarse y acoplarse con oligómeros de PNA una molécula de ligando apropiada para cada tipo celular de interés. Además, el nivel de expresión del receptor puede influir en la permeabilidad de los oligómeros de PNA conjugados con ligando.
El uso de oligómeros de PNA para manipular la expresión de proteínas en el cerebro, una estrategia que contribuiría enormemente al entendimiento de la función cerebral así como de enfermedades neurológicas, tiene un problema adicional. La pared endotelial de los capilares tanto del cerebro como de la médula espinal genera una barrera (barrera hematoencefálica; BHE) que evita la captación de moléculas en estos órganos. Aunque sistemas de transporte especializados funcionan en el interior de la BHE para permitir que la atraviesen determinadas moléculas circulantes, muchos agentes farmacéuticos no son reconocidos y, por lo tanto, tienen una escasa permeabilidad de la BHE. Esto parece ser cierto para moléculas de PNA, puesto que se describe que el transporte de PNA a través de la BHE es insignificante (Pardridge y col., Proc. Natl. Acad. Sci. USA 92: 5592-5596 (1995)). Por lo tanto, los oligómeros de PNA que se dirigen a proteínas cerebrales administrados fuera del sistema nervioso central necesitan atravesar dos barreras, la BHE y la membrana plasmática de células individuales en el interior del cerebro, mientras que los oligómeros de PNA administrados directamente en el cerebro necesitan atravesar sólo una barrera, la membrana plasmática de células individuales.
Diversas estrategias de administración de fármacos pueden salvar el problema de la permeabilidad de la BHE (Pardridge, Pharmacol. Toxicol. 71: 3-10 (1992); Pardridge, Trends Biotechnol. 12: 239-245 (1994)). Por ejemplo, las moléculas de PNA pueden experimentar el transporte a través de la BHE cuando el extremo amino terminal está biotinilado y unido a un anticuerpo monoclonal conjugado con estreptavidina específico para el receptor de la transferrina (OX26-SA; Pardridge y col., Proc. Natl. Acad Sci. USA 92: 5592-5596 (1995)). El anticuerpo OX26-SA suministra las moléculas unidas al cerebro, presumiblemente mediante endocitosis mediada por receptor, dadas las elevadas concentraciones del receptor de la transferrina que se localizan en la BHE. Estos estudios sugieren que las estrategias de conjugación con anticuerpos proporcionan un mecanismo para que los oligómeros de PNA atraviesen la BHE. Sin embargo, no existen datos sobre si los PNA biotinilados unidos a OX26-SA realmente entran en las células o no. Además, la utilidad de los procedimientos de administración de PNA que dependen de la conjugación de otras moléculas con oligómeros de PNA todavía no está clara, puesto que estas otras moléculas pueden influir en la funcionalidad deseada de los PNA particulares.
Resumen
La presente invención se refiere a oligómeros de PNA que influyen en la actividad biológica de una forma específica de secuencia. En concreto, esta invención se refiere al descubrimiento de que oligómeros de PNA sin portador administrados extracelularmente atraviesan barreras biológicas y provocan una respuesta biológica específica de secuencia en células vivas. Este descubrimiento está en oposición directa al actual entendimiento de las propiedades físicas de los oligómeros de PNA y tiene implicaciones de gran alcance tanto para los fines de la terapia génica como de la investigación. Además, administrar extracelularmente oligómeros de PNA a células vivas evita la necesidad de microinyectar oligómeros de PNA directamente en células, así como la necesidad de permeabilizar las células. Además, esta invención proporciona usos para la fabricación de un medicamento para el tratamiento de células in vivo, de tal modo que se observe una respuesta conductual en un organismo. Por lo tanto, esta invención describe usos y materiales que permiten que se manipule y estudie cualquier polipéptido en células vivas. Por ejemplo, la expresión de un polipéptido específico puede anularse en organismo adultos durante la duración del tratamiento con oligómeros de PNA. Además de contribuir enormemente al avance de la investigación científica básica, esta capacidad de manipular la expresión de polipéptidos de una forma específica de secuencia es claramente beneficiosa para las estrategias de terapia génica que implica el tratamiento del cáncer, enfermedades conductuales, infecciones y enfermedades autoinmunes.
Además, esta invención se refiere a los siguientes dos descubrimientos: 1) los oligómeros de PNA antisentido que se van administrar a un animal atraviesan barreras biológicas y modulan la traducción de una forma específica de secuencia y 2) los oligómeros de PNA con sentido que se van administrar a un animal atraviesan barreras biológicas y modulan la transcripción de una forma específica de secuencia. Por lo tanto, esta invención proporciona dos usos potentes para manipular la expresión de polipéptidos de una forma específica de secuencia. Claramente, el tener la capacidad de modular dos etapas diferentes implicadas en la síntesis de polipéptidos fomentará el avance de la investigación científica básica y proporcionará procedimientos útiles para el tratamiento de enfermedades. La expresión "oligómero de PNA antisentido" se refiere a cualquier oligómero de PNA que tiene especificidad de secuencia por una molécula de ARN que se encuentra en el interior de una célula. La expresión "oligómero de PNA con sentido" se refiere a cualquier oligómero de PNA que tiene especificidad de secuencia por una región de ácido nucleico que puede usarse como la cadena molde durante la transcripción, incluyendo la transcripción inversa.
Esta invención también se refiere al descubrimiento de que un oligómero de PNA con emparejamientos erróneos atraviesa barreras biológicas y engendra una respuesta biológica en un grado menor que la engendrada por un oligómero de PNA que se dirige a la misma secuencia pero no que no tiene, por ejemplo, emparejamiento erróneos de pares de bases. En otras palabras, esta invención se refiere al descubrimiento de que el grado en el que se engendra una respuesta biológica puede modularse cambiando la secuencia de un oligómero de PNA particular para introducir emparejamientos erróneos de pares de bases con una secuencia diana. El tener la capacidad de modificar el grado de una respuesta biológica engendrada proporciona un mecanismo útil para obtener un efecto deseado particular. La expresión "oligómero de PNA con emparejamientos erróneos" se refiere a cualquier oligómero de PNA que tiene una secuencia que contiene al menos un emparejamiento erróneo de pares de bases con respecto a una secuencia diana. La expresión "secuencia diana" se refiere a cualquier secuencia de purina/pirimidina con la que otra secuencia de purina/pirimidina (por ejemplo, oligómero de PNA, ARN o ADN) presenta especificidad de secuencia.
Además, se describe el descubrimiento de que pueden detectarse oligómeros de PNA en una muestra biológica recogida de un animal. En concreto, puede determinarse la presencia y cantidad de un oligómero de PNA por adición de una sonda específica de secuencia a una muestra biológica y examen de esa muestra para determinar la presencia del complejo sonda/oligómero de PNA. El complejo sonda/oligómero proporciona un indicio de la presencia del oligómero de PNA. La detección de oligómeros de PNA en una muestra biológica tal como sangre proporciona un procedimiento útil para controlar la presencia y concentración de un oligómero de PNA particular durante un régimen de tratamiento. Por ejemplo, la cuantificación de la concentración de un oligómero de PNA particular en sangre o tejido de un paciente puede permitir a los médicos ajustar la cantidad de oligómero de PNA administrada al paciente, de tal modo que se consiga o se mantenga la concentración y la respuesta biológica deseada.
En general, la invención se refiere a usos para la fabricación de un medicamento. Los usos implican un oligómero de PNA sin portador para administrarse extracelularmente en condiciones tales que el oligómero de PNA engendre una respuesta biológica de una forma específica de secuencia. La célula viva puede ser una célula del sistema nervioso o una célula gastrointestinal. El oligómero de PNA carece de portador y puede administrarse in vivo a un animal que contiene la célula viva. Cuando se administra a un animal, la administración puede ser una administración extracraneal (por ejemplo, intraperitoneal, intravenosa y oral) o intracraneal. El oligómero de PNA es capaz de atravesar barreras biológicas tales como la membrana plasmática de una célula y la barrera hematoencefálica de un organismo vivo. Típicamente, el oligómero de PNA tiene especificidad de secuencia por una secuencia de ácido nucleico que codifica un polipéptido o regula la expresión de un polipéptido. El polipéptido puede expresarse intracranealmente o extracranealmente en un organismo vivo. El polipéptido puede incluir transportadores, así como los polipéptidos que participan en la señalización celular (por ejemplo, receptores). Los polipéptidos de señalización celular incluyen polipéptidos que participan en la señalización opiode. Los polipéptidos de señalización opiode incluyen receptores opiodes, por ejemplo, receptores de morfina y neurotensina. Los polipéptidos transportadores pueden ser transportadores de serotonina. Los polipéptidos expresados extracranealmente incluyen polipéptidos expresados fuera del cerebro y del cráneo, por ejemplo, en el tracto gastrointestinal. Los oligómeros de PNA específicos pueden incluir oligómeros que tienen secuencias tales como las que se exponen en las SEC ID Nº: 1, 2, 3 y 13. El oligómero de PNA puede tener especificidad de secuencia por una secuencia diana en el interior de la célula viva, al tiempo que posee al menos un emparejamiento erróneo de pares de bases con la secuencia diana. Dicho oligómero de PNA puede tener una secuencia como se expone en la SEC ID Nº: 12. La respuesta biológica engendrada por la administración extracelular de un oligómero de PNA puede ser una modificación, por ejemplo, una reducción de la expresión polipeptídica. Las respuestas biológicas también pueden caracterizarse por un cambio fisiológico en un animal.
Además, la respuesta biológica puede ser una modificación, por ejemplo, una reducción de la transcripción. En este caso, el oligómero de PNA tiene típicamente especificidad de secuencia por al menos una porción de una cadena codificante de ADN en el interior de la célula. Esa porción de una cadena codificante de ADN puede regular, o puede ser un molde para, la síntesis de una molécula de ARN (por ejemplo, ARNm). Los oligómeros de PNA específicos pueden incluir oligómeros que tienen secuencias tales como las expuestas en las SEC ID Nº: 13 y 14. La modulación de la transcripción puede reducir la expresión de un polipéptido en el interior del animal y/o causar un cambio fisiológico en el animal. Además, los procedimientos pueden implicar administrar un segundo oligómero de PNA al animal en condiciones tales que el segundo oligómero de PNA entre en al menos una célula dentro del animal y module la traducción de una forma específica de secuencia.
Se entenderá que cada una de las características adicionales de la invención descritas anteriormente pueden aplicarse a los siguientes aspectos y realizaciones adicionales de la invención. Por ejemplo, los artículos de fabricación que combinan material de envasado y un oligómero de PNA y el uso de un oligómero de PNA en la fabricación de un medicamento para el tratamiento de una enfermedad animal pueden utilizar un oligómero de PNA sin portador o un oligómero de PNA que tenga especificidad de secuencia por una secuencia de ácido nucleico que codifique un polipéptido o regule la expresión de un polipéptido, y así sucesivamente.
Se describen procedimientos para identificar un oligómero de PNA con emparejamientos erróneos que engendre una respuesta biológica modulada en un sujeto animal que tenga una secuencia diana. Es una respuesta biológica modulada en comparación con una respuesta biológica engendrada por un oligómero de PNA de referencia. Los procedimientos incluyen obtener información de referencia acerca de la respuesta biológica engendrada por el oligómero de PNA de referencia administrado a un animal de referencia que tiene la secuencia diana. Este oligómero de PNA de referencia tiene especificidad de secuencia por la secuencia diana. Los procedimientos también incluyen determinar información de ensayo acerca de la respuesta biológica engendrada por un oligómero de PNA de ensayo administrado al animal sujeto. Los oligómeros de PNA de referencia y de ensayo tienen diferentes secuencias y el oligómero de PNA de ensayo tiene especificidad de secuencia por la secuencia diana, al tiempo que posee al menos un emparejamiento erróneo de pares de bases con esa secuencia diana. Además, los procedimientos incluyen identificar el oligómero de PNA de ensayo como un PNA con emparejamientos erróneos si el PNA de ensayo engendra la respuesta
modulada.
Se describen kits para tratar a un animal que contiene una célula que tiene una secuencia diana. Los kits contienen una pluralidad de oligómeros de PNA, teniendo cada oligómero de PNA especificidad de secuencia por la secuencia diana, al tiempo que poseen una secuencia diferente de la secuencia de los otros oligómeros de PNA. Uno de los oligómeros de PNA puede tener una secuencia completamente complementaria con la secuencia diana. Al menos uno de los oligómeros de PNA puede tener una secuencia que tenga al menos un emparejamiento erróneo de pares de bases con la secuencia diana. La pluralidad de oligómeros de PNA puede ser una serie de oligómeros de PNA que tengan grados gradualmente crecientes de emparejamientos erróneos de pares de bases con la secuencia diana.
Otro aspecto de la invención presenta el uso de un oligómero de ácido nucleico de poliamida sin portador para la fabricación de un medicamento, en el que dicho oligómero de poliamida es complementario a una secuencia diana. Los procedimientos pueden incluir seleccionar un primer oligómero de PNA a partir de un kit. El kit puede contener una pluralidad de oligómeros de PNA, teniendo cada oligómero de PNA especificidad de secuencia por la secuencia diana, al tiempo que poseen una secuencia diferente de la secuencia de los otros oligómeros de PNA. Los procedimientos también pueden incluir administrar el primer oligómero de PNA seleccionado al animal en condiciones tales que el primer oligómero de PNA seleccionado entre en la célula y engendre una respuesta biológica de una forma específica de secuencia. Los procedimientos pueden incluir además seleccionar un segundo oligómero de PNA a partir del kit y administrar ese segundo oligómero de PNA seleccionado al animal en condiciones tales que el segundo oligómero de PNA seleccionado entre en una célula en el animal y engendre la respuesta biológica en un grado modulado en comparación con la respuesta engendrada por el primer oligómero de PNA seleccionado.
Se describen procedimientos para detectar un oligómero de PNA en una muestra biológica recogida de un animal. Los procedimientos incluyen proporcionar un oligonucleótido a la muestra. El oligonucleótido tiene especificidad de secuencia por el oligómero de PNA. Los procedimientos también incluyen examinar la muestra para determinar la presencia o ausencia de un complejo de oligonucleótido/oligómero de PNA. El complejo de oligonucleótido/oligómero proporciona un indicio de la presencia del oligómero de PNA. La muestra biológica puede ser una muestra de tejido (por ejemplo, tejido de cerebro, hígado, riñón y corazón) o una muestra de sangre. El oligonucleótido puede ser un oligonucleótido marcado (por ejemplo, marcado radiactivamente). La etapa de examen puede incluir separar el oligonucleótido de cualquiera de los complejos de oligonucleótido/oligómero de PNA. La separación puede ser una separación electroforética.
Se describen procedimientos de exploración de oligómeros de PNA por la capacidad para engendrar una respuesta biológica específica de secuencia. Los procedimientos implican administrar extracelularmente oligómeros de PNA a células vivas e identificar oligómeros de PNA específicos que engendren una respuesta biológica específica de secuencia en las células.
Se describen procedimientos de identificación de función polipeptídica. Los procedimientos implican administrar extracelularmente oligómeros de PNA a células vivas, de tal modo que los oligómeros de PNA alteren la expresión del polipéptido de una forma específica de secuencia y examinar esas células para una actividad que esté influenciada por el oligómero de PNA específico. Los oligómeros de PNA pueden administrarse in vivo a un animal, tal como un mamífero murino. La alteración puede ser una reducción en la expresión del polipéptido.
Se describen procedimientos de medición de la tasa de renovación relativa de polipéptidos funcionales que tienen una actividad definida. Los procedimientos implican administrar extracelularmente oligómeros de PNA a células vivas, de tal modo que los oligómeros de PNA influyan en la actividad definida y determinar el tiempo después de la administración del oligómero de PNA en el que la actividad definida está máximamente influenciada. Además, puede determinarse el tiempo desde que la actividad definida está máximamente influenciada hasta que la actividad vuelve a ser normal.
Se describe un artículo de fabricación que combina material de envasado y un oligómero de PNA. El material de envasado incluye una etiqueta o prospecto que indica que el oligómero de PNA puede administrarse extracelularmente a una célula viva con el fin de engendrar una respuesta biológica de una forma específica de secuencia. Por ejemplo, la etiqueta o prospecto puede indicar que el oligómero de PNA puede usarse en medicina (por ejemplo, para tratar enfermedades en un animal, incluyendo un ser humano).
Se describe un artículo de fabricación que combina material de envasado y un oligonucleótido. El material de envasado incluye una etiqueta o prospecto que indica que el oligonucleótido puede detectar un oligómero de PNA en una muestra biológica recogida de un animal. El oligonucleótido tiene especificidad de secuencia por el oligómero.
Otro aspecto de la invención presenta un oligómero de PNA sin portador para el uso en medicina.
Otro aspecto de la invención presenta el uso de un oligómero de PNA sin portador en la fabricación de un medicamento para el tratamiento de una enfermedad animal. El oligómero engendra una respuesta biológica de una forma específica de secuencia tras la administración del medicamento a un animal.
A menos que se defina otra cosa, todos los términos técnicos y científicos usados en la presente memoria tienen el mismo significado que se entienden comúnmente por un especialista en la técnica a la que pertenece la invención. Aunque pueden usarse procedimientos y materiales similares o equivalentes a los descritos en la presente memoria en la práctica o ensayo de la presente invención, se describen a continuación procedimientos y materiales adecuados. Todas las publicaciones, solicitudes de patente, patentes y otras referencias mencionadas en la presente memoria se incorporan como referencia en su totalidad. En caso de conflicto, dominará la presente memoria descriptiva, incluyendo las definiciones. Además, los materiales, procedimientos y ejemplos sólo son ilustrativos y no pretenden ser limitantes.
Serán evidentes otras características y ventajas de la invención a partir de la siguiente descripción detallada y de las reivindicaciones.
Descripción de los dibujos
La Figura 1 es un gráfico que representa el efecto máximo posible y la temperatura corporal como porcentaje de la respuesta basal para ratas tratadas intracranealmente los días -4, -2 y 0 con oligómeros de NTR1-PNA y expuestas a neurotensina (NT).
La Figura 2 es un gráfico de barras que representa el efecto máximo posible y la temperatura corporal como porcentaje de la respuesta basal para ratas que reciben los tratamientos de oligómero de PNA indicados intracranealmente los días -4, -2 y 0 y expuestas a NT o morfina (MOR) los días indicados.
La Figura 3 es un gráfico que representa el efecto máximo posible y la temperatura corporal como un porcentaje de la respuesta basal para ratas tratadas extracranealmente el día 0 con oligómeros de NTR1-PNA y expuestas a NT.
La Figura 4 es un gráfico de barras que representa el efecto máximo posible y la temperatura corporal como un porcentaje de la respuesta basal para ratas que reciben un oligómero de NTR1-PNA o tratamiento con solución salina extracranealmente el día 0 y expuestas a NT el día 1.
La Figura 5 es un gráfico que representa el efecto máximo posible como un porcentaje de la respuesta basal para ratas tratadas intracranealmente los días -4, -2 y 0 con oligómeros de MU1R-PNA y expuestas a MOR.
La Figura 6 es un gráfico de barras que representa el efecto máximo posible y la temperatura corporal como un porcentaje de la respuesta basal para ratas que reciben los tratamientos con oligómero de PNA indicados intracranealmente los días -4, -2 y 0 y expuestas a NT o MOR los días indicados.
La Figura 7 es un gráfico que representa el efecto máximo posible como un porcentaje de la respuesta basal para ratas tratadas extracranealmente el día 0 con oligómeros de MU1R-PNA y expuestas a MOR.
La Figura 8 es un gráfico de barras que representa el efecto máximo posible como un porcentaje de la respuesta basal para ratas que reciben oligómero de MU1R-PNA o tratamiento con solución salina extracranealmente el día 0 y expuestas a MOR el día 1.
La Figura 9 es un gráfico que representa el efecto máximo posible y la temperatura corporal como un porcentaje de la respuesta basal para ratas tratadas intracranealmente los días -4, -2 y 0 con los oligómeros de PNA indicados y expuestas a NT o MOR.
La Figura 10 es un gráfico que representa la actividad como un porcentaje de las medidas basales para ratas tratadas extracranealmente con oligómeros de SERT-PNA y expuestas a tranilcipromina (TCP) 48 horas después.
La Figura 11 es un gráfico que representa el efecto máximo posible y la temperatura corporal como un porcentaje de la respuesta basal para ratas que reciben una sola administración oral de oligómeros de NTR1-PNA y expuestas a NT en los tiempos indicados.
La Figura 12 representa las estructuras de monómeros de PNA con grupos protectores.
La Figura 13 es un diagrama que representa el recipiente de reacción sinterizado usado para sintetizar manualmente oligómeros de PNA.
La Figura 14 es un gráfico de barras que representa el efecto máximo posible como un porcentaje de la respuesta basal para ratas que reciben solución salina, oligómero de AS-NTR1-PNA, NTR1-PNA con sentido, AS-NTR1-PNA con emparejamientos erróneos o MU1R-PNA el día 0 y expuestas a NT o MOR el día 1. La descripción antes de la barra ("/") en la parte inferior de cada barra indica el tratamiento previo, mientras que el fármaco enumerado después de la barra indica el fármaco usado para el ensayo. El * representa P < 0,001 frente a NT sola y t representa P = 0,002 frente a NT sola.
La Figura 15 es un gráfico de barras que representa el cambio de la temperatura corporal como un porcentaje de la respuesta basal para ratas que reciben solución salina, oligómero de AS-NTR1-PNA, NTR1-PNA con sentido, AS-NTR1-PNA con emparejamientos erróneos o MU1R-PNA el día 0 y expuestas a NT el día 1. La descripción antes de la barra ("/") en la parte inferior de cada barra indica el tratamiento previo, mientras que el fármaco enumerado después de la barra indica el fármaco usado para el ensayo. El * representa P < 0,001 frente a NT sola y \ding{61} representa P = 0,008 frente a NT sola.
La Figura 16 es un gráfico que representa el efecto máximo posible como un porcentaje de la respuesta basal para ratas que reciben solución salina (n = 4), AS-NTR1-PNA (n = 4) o AS-NTR1-PNA con emparejamientos erróneos (n=4) y expuestas a NT en los tiempos indicados.
La Figura 17 es un gráfico que representa el cambio de la temperatura corporal como un porcentaje de la respuesta basal para ratas que reciben solución salina (n = 4), AS-NTR1-PNA (n = 4), AS-NTR1-PNA con emparejamientos erróneos (n = 4) y expuestas a NT en los tiempos indicados.
La Figura 18 es un gráfico que representa el efecto máximo posible (panel superior) y el cambio en la temperatura corporal (panel inferior) como un porcentaje de la respuesta basal para ratas que reciben AS-NTR1-PNA (n \geq 4 en cada dosis) por vía intraperitoneal. Se calcularon las DE_{50} por determinación de la dosis eficaz (mg/kg) que proporcionaba el 50% de la respuesta máxima.
La Figura 19 es un gráfico que representa la proporción de ARNm de NTR1 o MU1R con respecto al ARNm de GAPDH en animales tratados con los oligómeros de AS-NTR1-PNA o NTR1-PNA con sentido. El tiempo 0 representa los animales que no reciben PNA. El * representa P < 0,005 frente al control y t representa P < 0,05 frente a NTR1-PNA con sentido.
La Figura 20 es un gráfico que representa el porcentaje de inhibición de la transcripción inversa frente a concentraciones crecientes del oligómero de AS-NTR1-PNA.
La Figura 21 es una imagen de un gel que representa un ensayo de cambio de movilidad electroforética en gel usando extractos de cerebro recogidos de animales tratados o sin tratar. Carril 1) sonda sola en tampón TE; Carril 2) cerebro de control + sonda; Carril 3) extracto de cerebro de animal tratado con AS-NTR1-PNA + sonda. Los carriles 4-8 contenían extracto de cerebro de control con sonda de 0, 50, 100, 200, 300 pg de patrón de PNA, respectivamente. La flecha superior indica la posición del complejo de PNA/sonda oligonucleotídica mientras que la flecha inferior indica la posición del exceso de sonda oligonucleotídica libre.
La Figura 22 es un gráfico que representa una curva patrón representativa obtenida a partir de un ensayo de cambio de movilidad electroforética en gel usando tejido cerebral.
Descripción detallada
La invención implica procedimientos y materiales para administrar extracelularmente oligómeros de PNA a células vivas. En concreto, la invención proporciona procedimientos de tratamiento de células vivas con oligómeros de PNA de tal modo que los oligómeros atraviesen barreras biológicas y engendren una respuesta biológica de una forma específica de secuencia. Esta invención también proporciona procedimientos de exploración de oligómeros de PNA potenciales por la capacidad para engendrar una respuesta biológica específica de secuencia. Además, esta invención proporciona procedimientos de identificación de la función de polipéptidos y de determinación de la tasa de renovación relativa de polipéptidos funcionales.
Administración extracelular de oligómeros de PNA a células vivas
Pueden administrarse oligómeros de PNA a células vivas extracelularmente de tal modo que atraviesen una barrera biológica y engendren una respuesta biológica específica de secuencia. El que un oligómero de PNA atraviese una barrera biológica puede inferirse de la capacidad del oligómero de PNA para engendrar una respuesta biológica específica de secuencia que requiera interacciones con secuencias de ácidos nucleicos específicas contenidas en el interior de una célula viva. Por ejemplo, si un oligómero de PNA que tiene especificidad de secuencia por el ácido nucleico que codifica la proteína X se administra extracelularmente y engendra una respuesta biológica específica de secuencia por alteración de la expresión de la proteína X, entonces puede inferirse que ese oligómero de PNA en particular también atravesó una barrera biológica, la membrana plasmática. En otras palabras, la naturaleza de las respuestas biológicas específicas de secuencia engendradas por oligómeros de PNA implica que los oligómeros de PNA atravesaron una barrera biológica para interaccionar con secuencias de ácidos nucleicos específicas en el interior de células vivas. Por lo tanto, una respuesta biológica específica de secuencia es cualquier respuesta de una célula viva que se atribuye a la secuencia concreta de un oligómero de PNA, tal como la alteración de la expresión de la proteína X, como se ha indicado anteriormente. Además, para analizar la expresión polipeptídica, pueden determinarse respuestas biológicas específicas de secuencia mediante el análisis de cualquier actividad biológica incluyendo, sin limitación, actividades celulares tales como señalización, adherencia, movimiento, proliferación, diferenciación y apoptosis, así como actividades fisiológicas tales como desarrollo, crecimiento, reproducción, inmunidad, dolor, antinocicepción, percepción, depresión y memoria.
Pueden obtenerse oligómeros de PNA usados para engendrar una respuesta biológica específica de secuencia en una célula viva de PerSeptive Biosystems (Framingham, MA, Estados Unidos) o de proveedores autorizados. Como alternativa, los oligómeros de PNA pueden sintetizarse manualmente a partir de monómeros de PNA obtenidos de PerSeptive Biosystems, como se describe en otro sitio (Norton J. C., Bioorg. Med. Chem. 3: 437-445 (1995) y Cory D. R., Trends in Biotech. 15: 224-229 (1997)). Los oligómeros de PNA pueden tener cualquier longitud con tal de que contengan al menos dos monómeros de PNA. Por lo tanto, los oligómeros de PNA pueden variar en tamaño desde dinucleótidos hasta genes completos o más. Los oligómeros de PNA también pueden tener cualquier secuencia con tal de que el oligómero de PNA atraviese una barrera biológica, tal como la BHE de un organismo o la membrana plasmática de una célula, y engendre una respuesta biológica específica de secuencia. Por ejemplo, un oligómero de PNA puede tener especificidad de secuencia por cualquier secuencia de ácido nucleico que codifique un polipéptido o regule la expresión de un polipéptido. Con los avances actuales en la tecnología de ácidos nucleicos recombinantes y de secuenciación de ácido nucleicos, no sólo se conocen innumerables secuencias de ácidos nucleicos, sino que están fácilmente disponibles de base de datos de secuencias tales como Genebank®.
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Además, los oligómeros de PNA pueden estar o no modificados, con la condición de que atraviesen una barrera biológica y engendren una respuesta biológica específica de secuencia. Los tipos posibles de modificaciones pueden incluir, pero sin limitación, modificaciones con acridina, proteínas, química de la estructura, ADN, péptidos, bis-PNA, biotina y fluoresceína. Los oligómeros de PNA no modificados pueden incluir cualquier oligómero constituido esencialmente por monómeros de PNA, pero sin modificaciones adicionales diseñadas para potenciar el paso a través de membranas plasmáticas o de la BHE. Dichos oligómeros de PNA no modificados se denominan en la presente memoria "sin portador". Debe entenderse, no obstante, que los oligómeros de PNA "sin portador" pueden modificarse de otras formas, por ejemplo, para potenciar su facilidad de detección (por ejemplo, con diversos marcadores).
El modo de administración de oligómeros de PNA a células vivas puede ser cualquier modo en el que la administración sea extracelular y los oligómeros de PNA administrados engendren una respuesta biológica específica de secuencia. Por ejemplo, pueden aplicarse oligómeros de PNA directamente al medio de cultivo de tejido cuando se tratan células in vitro, o pueden administrarse a un organismo cuando se tratan células in vivo. Cuando se tratan células in vivo, los oligómeros de PNA pueden administrarse por diversas vías. Pueden usarse diversos vehículos farmacéuticamente aceptables para la administración in vivo a animales incluyendo, por ejemplo, solución salina fisiológica, líquido cefalorraquídeo artificial u otros vehículos conocidos apropiados para vías de administración específicas.
Para los fines de esta invención, se proporcionan dos vías generales de administración: intracraneal y extracraneal. Los ejemplos de vías de administración intracraneales incluyen, pero sin limitación, intracisternal, intranventricular e intradural. Los ejemplos de vías de administración extracraneales incluyen, pero sin limitación, oral, intravenosa, intramuscular, intraperitoneal, subcutánea, intradérmica, tópica o similar. La administración oral puede ser por diversos procedimientos incluyendo, sin limitación, deglución e intubación gástrica. La vía de administración, ya sea intracraneal o extracraneal, puede depender de una diversidad de factores tales como el entorno de tratamiento y los objetivos terapéuticos. Además, los oligómeros de PNA pueden administrarse de una forma continua o intermitente. Además, una administración extracelular de oligómeros de PNA puede contener oligómeros de PNA que tengan una especificidad de secuencia única o puede contener oligómeros de PNA diferentes que tengan una pluralidad de especificidades de secuencia.
Las dosificaciones de oligómeros de PNA dependerán de muchos factores, incluyendo el modo de administración y de si las células vivas que se tratan están en el interior de un organismo vivo o dentro de un cultivo. Típicamente, la concentración de oligómeros de PNA contenidos en el interior de una dosis individual será una cantidad que engendre eficazmente una respuesta biológica específica de secuencia sin inducir una toxicidad significativa.
Exploración de oligómeros de PNA potenciales
Pueden explorarse oligómeros de PNA potenciales por la capacidad para engendrar una respuesta biológica deseada de una forma específica de secuencia. La respuesta biológica específica de secuencia deseada puede ser cualquier alteración de una actividad particular o puede ser un nivel específico de alteración de una actividad particular. Por ejemplo, una respuesta biológica específica de secuencia deseada podría ser cualquier reducción en la expresión de un polipéptido, mientras que otra podría ser la anulación completa de la expresión del polipéptido. Para explorar oligómeros de PNA potenciales, se administran extracelularmente oligómeros de PNA individuales o combinaciones de diferentes oligómeros de PNA a células vivas, como se describe en la presente memoria. Después de la administración, las células vivas se controlan para la respuesta biológica específica de secuencia deseada. Las combinaciones particulares de oligómeros de PNA que engendran la respuesta biológica específica de secuencia deseada pueden dividirse y volver a explorarse de forma secuencial hasta que se identifique una secuencia oligomérica de PNA individual si es necesario.
Identificación de la función de un polipéptido
La función de cualquier polipéptido expresado en una célula viva puede identificarse mediante el siguiente procedimiento. Pueden administrarse extracelularmente a células vivas oligómeros de PNA que tengan especificidad de secuencia por la secuencia de ácido nucleico que codifica un polipéptido o regula la expresión de un polipéptido, de tal modo que la expresión de ese polipéptido particular se altera de una forma específica de secuencia. Después de la administración, las células pueden examinarse para determinar una actividad específicamente influenciada por la expresión alterada del polipéptido causada por los oligómeros de PNA administrados. Las células vivas pueden tratarse in vivo o in vitro y examinarse in vivo o in vitro. Por ejemplo, pueden administrarse oligómeros de PNA a un organismo y, después de la administración, extraerse células del organismo para su examen. Además, pueden administrarse oligómeros de PNA a un organismo y el propio organismo examinarse después de la administración. Por lo tanto, el examen de las células vivas puede incluir, sin limitación, el examen de un organismo. Además, para examinar las propias células vivas después de la administración, puede examinarse cualquier componente de las células vivas. Por ejemplo, pueden administrarse oligómeros de PNA a un organismo y después pueden extraerse y manipularse células, de tal modo que se examine un componente particular de la célula.
Medición de la tasa de renovación relativa
La tasa de renovación relativa de un polipéptido funcional que tiene una actividad definida puede medirse mediante el siguiente procedimiento. Pueden administrarse extracelularmente a células vivas oligómeros de PNA que tienen especificidad de secuencia por una secuencia de ácido nucleico, que codifica un polipéptido particular que tiene una actividad definida o que regula la expresión del polipéptido, de tal modo que la actividad definida atribuida al polipéptido se vea influenciada de una forma específica de secuencia. La tasa de renovación para el polipéptido puede determinarse por medición del tiempo, después de la administración, necesario para que se influencie máximamente la actividad atribuida al polipéptido. Además, la tasa de renovación puede definirse adicionalmente por medición del tiempo necesario para que la actividad máximamente influenciada vuelva a un nivel normal después de la eliminación de los oligómeros de PNA del entorno celular. Un nivel normal es el nivel de actividad medido antes de cualquier administración de oligómeros de PNA. A partir de estos datos, puede determinarse la tasa de renovación relativa del polipéptido por comparación con las tasas de renovación de otros polipéptidos obtenidos de una forma similar. Estas comparaciones pueden realizarse entre polipéptidos con actividades biológicas similares o diferentes.
Oligómeros de APN antisentido
Como se describe en la presente memoria, un oligómero de PNA puede tener cualquier secuencia con tal de que el oligómero de PNA atraviese una barrera biológica, tal como la BHE de un organismo o la membrana plasmática de una célula, y engendre una respuesta biológica específica de secuencia. Un oligómero de PNA particular que tiene estas propiedades puede denominarse oligómero de PNA "antisentido" o "con sentido", dependiendo de la secuencia diana del oligómero de PNA. Para los fines de esta invención, un oligómero de PNA "antisentido" puede ser cualquier oligómero de PNA que tenga especificidad de secuencia por una molécula de ARN que se encuentra en el interior de una célula. Por ejemplo, un oligómero de PNA antisentido puede ser un oligómero de PNA que tenga especificidad de secuencia por al menos una porción de una molécula de pre-ARNm, ARNm, ARNm viral, ARNr o ARNt. Debe entenderse que los oligómeros de PNA antisentido también tendrán especificidad de secuencia por la cadena de ácido nucleico no molde y no por la cadena molde a partir de la que se transcriben dichas moléculas de ARN.
Aunque no se limita a ningún modo de acción en particular, un oligómero de PNA antisentido puede interaccionar de una forma específica de secuencia con una molécula de ARNm en el interior de una célula e impedir la traducción de esa molécula de ARNm en un polipéptido. La interacción del oligómero de PNA antisentido y la molécula de ARNm en el interior de una célula da como resultado, presumiblemente, un complejo de PNA/ARN que impide la traducción por impedimento estérico. Además, la formación de un complejo de PNA/ARN usando un oligómero de PNA antisentido no parece promover la degradación de la molécula de ARN. Por lo tanto, la respuesta biológica engendrada por un oligómero de PNA antisentido no parece depender de la participación de polipéptidos tales como ARNasas.
En resumen, la traducción de un mensaje genético a partir de un ARNm en un polipéptido implica tres fases: inicio, elongación y terminación. Durante el inicio, la maquinaria traduccional se ensambla para formar un complejo de inicio con la molécula de ARNm cerca de un sitio de inicio de la traducción. Una vez que se ensambla este complejo de inicio, puede comenzar la elongación. Durante la elongación, el ribosoma sintetiza una cadena peptídica de acuerdo con la secuencia proporcionada por la molécula de ARNm. Una vez que el ribosoma alcanza un codón de terminación, la traducción se completa mediante un proceso de terminación. Durante la terminación, el ARNm, ribosoma y el polipéptido recién sintetizado se disocian.
Un oligómero de PNA antisentido que tiene especificidad de secuencia por una secuencia próxima a una región de inicio de la molécula de ARNm puede impedir la traducción, presumiblemente, por formación de un complejo de PNA/ARN que interfiere con la formación de un complejo de inicio en ese sitio. Si una molécula de ARNm particular tiene múltiples sitios de inicio, entonces puede usarse un oligómero PNA antisentido que tiene especificidad de secuencia por una secuencia en o próxima a un sitio de inicio cadena arriba para dirigir el inicio de la traducción en un sitio cadena abajo. Por lo tanto, pueden usarse oligómeros de PNA antisentido para impedir el inicio de la traducción, así como para dirigir el inicio de la traducción en un sitio cadena abajo.
Un oligómero de PNA antisentido que tiene especificidad de secuencia por una porción de la secuencia codificante de una molécula de ARNm puede impedir la traducción, presumiblemente, por formación de un complejo de PNA/ARN que interfiere con la elongación. Se señala que un oligómero de PNA antisentido que tiene especificidad de secuencia por una porción de la secuencia codificante de una molécula de ARNm puede producir un polipéptido truncado. Dichos polipéptidos truncados pueden tener una función modificada con respecto a sus homólogos de longitud completa. Por ejemplo, un receptor de superficie celular que carece de una porción de su extremo C-terminal puede tener una actividad de señalización intracelular modificada. En su conjunto, pueden usarse oligómeros de PNA antisentido para impedir la elongación más allá de un punto específico, dando como resultado una síntesis de polipéptidos reducida o la síntesis de polipéptidos truncados.
Un oligómero de PNA antisentido que tiene especificidad de secuencia por una secuencia próxima a un codón de terminación puede reducir la síntesis de un polipéptido, presumiblemente, por formación de un complejo de PNA/ARN que interfiere con el proceso de terminación. La interferencia con el proceso de terminación puede impedir la disociación del ribosoma, el complejo polipeptídico, de la molécula de ARNm, dando como resultado una acumulación de dichos complejos a lo largo de la molécula de ARNm. En este caso, el polipéptido recién sintetizado no se liberará del ribosoma y, por lo tanto, será incapaz de realizar su función biológica. Por lo tanto, pueden usarse oligómeros de PNA antisentido para reducir la terminación de la traducción, dando como resultado una síntesis reducida de polipéptidos funcionales.
Oligómeros de PNA con sentido
Para los fines de esta invención, un oligómero de PNA "con sentido" puede ser cualquier oligómero de PNA que tenga especificidad de secuencia por una región de ácido nucleico que puede usarse como la cadena molde durante la transcripción, incluyendo la transcripción inversa. Aunque no se limita a ningún modo de acción en particular, un oligómero de PNA con sentido puede interaccionar de una forma específica de secuencia con la cadena molde de una molécula de ácido nucleico e impedir la transcripción de ese molde. La interacción del oligómero de PNA con sentido y el molde en el interior de una célula, presumiblemente, da como resultado un complejo de PNA/ácido nucleico que impide la transcripción por impedimento estérico. Por ejemplo, un complejo de PNA/ADN puede reducir la producción de ARN por interferencia con una ARN polimerasa. Por lo tanto, un oligómero de PNA con sentido puede impedir la producción de ARNm, dando como resultado un nivel reducido de síntesis polipeptídica.
El uso de dichos oligómeros de PNA con sentido para modular la transcripción se denomina, típicamente, una estrategia de "antigenes", puesto que los oligómeros de PNA con sentido pueden funcionar a nivel del ADN. Se señala que la cadena molde del ácido nucleico puede ser una molécula de ADN o ARN. Por ejemplo, un oligómero de PNA con sentido puede ser un oligómero de PNA que tenga especificidad de secuencia por la cadena molde de una molécula de ADN huésped que puede transcribirse en una molécula de ARNm, o una molécula de ARN viral que puede transcribirse en ADN mediante una transcriptasa inversa. Además, un oligómero de PNA con sentido puede ser un oligómero de PNA que tenga especificidad de secuencia por al menos una porción de una región reguladora, de intrón o exón de una cadena molde de ácido nucleico. Se señala que un oligómero de PNA con sentido puede ser un inhibidor de la actividad biológica más potente que un oligómero de PNA antisentido, puesto que la cantidad de diana disponible para un oligómero de PNA antisentido (por ejemplo, muchas copias de ARNm en el interior de una célula) puede ser mucho mayor que la disponible para un oligómero de PNA con sentido (por ejemplo, dos copias de ADN en el interior de una célula).
Pueden proporcionarse oligómeros de PNA con sentido y antisentido en combinación para engendrar una respuesta biológica que sea más pronunciada, más duradera o diferente de otro modo a la respuesta biológica engendrada por el oligómero de PNA con sentido o antisentido en solitario. Además, pueden usarse oligómeros de PNA con emparejamientos erróneos en combinación con otros oligómeros de PNA.
Oligómeros de PNA con emparejamientos erróneos
Un oligómero de PNA con emparejamientos erróneos puede ser cualquier oligómero de PNA, incluyendo un oligómero de PNA con sentido o antisentido, que tenga una secuencia que contiene al menos un emparejamiento erróneo de pares de bases con respecto a una secuencia diana. Por ejemplo, un oligómero de PNA que se dirige a 5'-GGGGGG-3' y tiene una secuencia 5'-CCCCCC-3' no sería un oligómero de PNA con emparejamientos erróneos, pero un oligómero de PNA que tiene una secuencia 5'-CCCACC-3' sería un oligómero de PNA con un emparejamiento erróneo con respecto a la secuencia diana 5'-GGGGGG-3'. Además, cualquier oligómero de PNA con emparejamientos erróneos está dentro del alcance de esta invención, con tal de que el oligómero de PNA con emparejamientos erróneos pueda atravesar una barrera biológica, tal como la BHE de un organismo o la membrana plasmática de una célula, y engendrar una respuesta biológica específica de secuencia. Además, la localización de un emparejamiento erróneo de pares de bases entre un oligómero de PNA con emparejamientos erróneos y una secuencia diana puede ser en cualquier sitio a lo largo de la secuencia del oligómero de PNA con emparejamientos erróneos. Por ejemplo, el emparejamiento erróneo de pares de bases puede ser en la primera, segunda, tercera, cuarta o hasta la última posición de pares de bases a lo largo del oligómero de PNA con emparejamientos erróneos. Además, un oligómero de PNA con emparejamientos erróneos puede tener uno o múltiples (por ejemplo, dos, tres, cuatro, cinco, seis, siete y ocho) emparejamientos erróneos de pares de bases con respecto a una secuencia diana.
Pueden usarse oligómeros de PNA con emparejamientos erróneos, por ejemplo, para engendrar una respuesta biológica menor que la producida por oligómeros de PNA que se dirigen a la misma secuencia pero que tienen menos o que no tienen emparejamientos erróneos de pares de bases con respecto a esa secuencia diana. En otras palabras, la secuencia de un oligómero de PNA puede modificarse, de tal modo que existan emparejamientos erróneos de pares de bases entre el oligómero de PNA y una secuencia diana. La introducción de dichos cambios puede modificar el grado de una respuesta biológica engendrada, que de otro modo se habría engendrado sin el cambio. Típicamente, los oligómeros de PNA que tienen un número mayor de emparejamientos erróneos con respecto a sus secuencias diana engendran una respuesta biológica en un grado menor que los oligómeros de PNA que tienen un menor número de emparejamientos erróneos. Por lo tanto, el grado de una respuesta biológica engendrada por un oligómero de PNA puede modularse cambiando la secuencia de un oligómero de PNA de tal modo que existan emparejamientos erróneos de pares de bases entre el oligómero de PNA y una secuencia diana.
Kits de oligómeros de PNA
Un kit puede contener una serie de oligómeros de PNA diferentes. Por ejemplo, un kit puede contener dos, tres, cuatro, cinco, seis, siete, ocho o más oligómeros de PNA, teniendo cada uno una secuencia diferente. Un kit puede contener todos los oligómeros de PNA con sentido, todos los oligómeros de PNA antisentido o una combinación de oligómeros de PNA con sentido y antisentido. Además, un kit puede contener oligómeros de PNA con emparejamientos erróneos. Cada oligómero de PNA diferente dentro de un kit puede tener especificidad de secuencia por la misma secuencia diana. En este caso, cada oligómero de la serie puede contener un grado gradualmente creciente de emparejamientos erróneos de pares de bases con respecto a la misma secuencia diana. Por ejemplo, un kit puede contener una serie de cuatro oligómeros de PNA, en la que uno es completamente complementario a una secuencia diana y los otros tres tienen cada uno una secuencia que genera al menos un emparejamiento erróneo de pares de bases con esa misma secuencia diana.
Además, cada oligómero de PNA dentro de un kit puede tener especificidad de secuencia por una secuencia diana diferente. En este caso, las secuencias dianas diferentes pueden estar todas en la misma cadena contigua de ácido nucleico dentro de una célula. Por ejemplo, cada oligómero de PNA diferente puede tener especificidad de secuencia por una secuencia diana diferente que se encuentre en la misma molécula de ARNm. Así mismo, las secuencias diana diferentes pueden ser cada una parte de la misma región de ADN que se usa como molde para la síntesis de un ARNm particular.
Eficacia de oligómeros de PNA
La eficacia de un oligómero de PNA particular puede evaluarse in vivo usando un análisis de respuesta a la dosis. Por ejemplo, puede administrarse una concentración creciente de un oligómero de PNA a animales y medirse el grado de respuesta después de la administración. La evaluación de la eficacia de un oligómero de PNA particular puede proporcionar información útil acerca de la potencia de ese oligómero de PNA. Además, pueden determinarse las concentraciones que no sean eficaces o de saturación. Por ejemplo, un análisis de respuesta a la dosis puede proporcionar información acerca de la eficacia de un oligómero de PNA particular in vivo, así como información acerca de dosis específicas.
También puede usarse un análisis de respuesta a la dosis para evaluar lotes individuales o preparaciones particulares de un oligómero de PNA. Por ejemplo, puede usarse un análisis de respuesta a la dosis para determinar si un lote particular de un oligómero de PNA es más o menos eficaz que otro lote del mismo oligómero de PNA. Esto permitiría que se combinen en consecuencia lotes eficaces y no eficaces.
Medición de oligómeros de PNA
Puede detectarse un oligómero de PNA en una muestra biológica recogida de un animal. En concreto, se recoge una muestra biológica de un animal y se incuba con una sonda de tal modo que se puede formar un complejo de sonda/oligómero de PNA. La presencia del complejo de sonda/oligómero de PNA indica que el oligómero de PNA está dentro de esa muestra biológica particular.
Una muestra biológica es cualquier muestra obtenida de un organismo vivo incluyendo, sin limitación, tejido, sangre, suero, orina, moco, sudor, saliva y heces. Un animal puede ser un animal vertebrado o invertebrado. Los animales vertebrados incluyen mamíferos, tales como animales murinos y humanos.
Puede usarse cualquier forma apropiada para recoger una muestra biológica de un animal en cualquier momento antes o después de que el animal se trate con un oligómero de PNA. Además, un animal puede perfundirse antes de recoger una muestra biológica para análisis. Una vez que se recoge una muestra biológica, la muestra puede prepararse de la forma siguiente. Para muestras de tejido, tales como muestras de tejido de cerebro, corazón, riñón, hígado y bazo, el tejido puede someterse a congelación ultrarrápida y homogeneizarse, por ejemplo, en Tris 1 mM (pH 4,0), EDTA 0,1 mM a una concentración de 1,5 ml/g de peso húmedo de tejido. Esta condición ácida puede protonar bases de citosina, así como el grupo amino N-terminal del oligómero de PNA a detectar. Dicha protonación puede aumentar la solubilidad de un oligómero de PNA y permitir que el oligómero de PNA se separe en la fase acuosa durante una extracción. Además, una muestra homogeneizada puede llevarse a ebullición durante un periodo de tiempo, por ejemplo, de aproximadamente 5 minutos. La ebullición de una muestra puede liberar de su secuencia diana a cualquier oligómero de PNA a detectar unido, que puede estar dentro de la muestra. Además, la ebullición de una muestra puede inactivar nucleasas que pueden interferir con la integridad de la sonda si la sonda es sensible a dichas nucleasas. La muestra puede centrifugarse para sedimentar el material insoluble. Por ejemplo, una muestra puede centrifugarse dos o tres veces a 35.600 x g durante 10 minutos cada una. Una vez centrifugada, el sobrenadante puede recogerse y extraerse para eliminar los glicolípidos que pueden interferir con la electroforesis en gel. Por ejemplo, el sobrenadante puede extraerse con 10 volúmenes de CHCl_{3}:MeOH (2:1 v/v) y centrifugarse brevemente a 1.000 x g para separar las fases. La fase que contiene el oligómero de PNA a detectar puede recogerse en un tubo limpio, liofilizarse y resuspenderse en agua (por ejemplo, de 30 a 40 \mul de H_{2}O).
Para una muestra de sangre, puede recogerse sangre completa y añadirse una solución tamponada de citrato. Por ejemplo, pueden añadirse 15 \mul de una solución tamponada de citrato 0,13 M a un volumen de sangre completa de 150 \mul. Después, la muestra de sangre puede centrifugarse brevemente y recogerse el suero en un tubo limpio. El suero puede diluirse o usarse sin diluir. Por ejemplo, pueden diluirse alícuotas de 1 \mul de suero hasta un volumen final de 30 \mul en tampón TE (pH 8,0).
Puede prepararse una sonda a partir de cualquier tipo de ácido nucleico o análogo de ácido nucleico con tal de que la sonda tenga especificidad de secuencia por el oligómero de PNA a detectar. Por ejemplo, una sonda puede ser, sin limitación, una sonda oligonucleotídica de ADN o una sonda oligomérica de PNA. Típicamente, una sonda tiene una secuencia que es completamente complementaria al oligómero de PNA para detectar. En otras palabras, si un oligómero de PNA a detectar tiene una secuencia de 5'-GGGGGG-3', entonces una sonda típica tendrá una secuencia de 5'-CCCCCC-3'. Además, una sonda puede marcarse para facilitar la detección del complejo de sonda/oligómero de PNA. Por ejemplo, una sonda puede marcarse con biotina, digoxigenina, un radioisótopo (por ejemplo, ^{3}H, ^{12}C, ^{32}P, ^{33}P, ^{35}S y ^{125}I) o cualquier otra molécula que permita la detección de la sonda.
Para preparar una sonda oligonucleotídica de ADN radiomarcada, un oligonucleótido de ADN puede marcarse terminalmente usando polinucleótido quinasa T4 y [Gamma-^{32}P]ATP o [Gamma-^{33}P]ATP. Los nucleótidos no incorporados pueden eliminarse usando una columna Chroma-Spin 10 y la sonda purificarse en un gel de acrilamida al 20%. Una vez separada en un gel, la sonda puede escindirse y eluirse, por ejemplo, en de 100 a 150 \mul de Tris 10 mM (pH 8,0), EDTA 1 mM.
La muestra y la sonda pueden mezclarse e incubarse para permitir la formación de un complejo de sonda/oligómero de PNA. Por ejemplo, pueden añadirse 400 pg de sonda a de 30 a 40 \mul de muestra preparada como se describe en la presente memoria. Después de añadir la sonda, la muestra puede incubarse a temperatura ambiente durante 20 minutos.
Un complejo de sonda/oligómero de PNA puede detectarse usando cualquier procedimiento incluyendo, sin limitación, técnicas de separación y técnicas inmunológicas. Por ejemplo, pueden usarse técnicas de separación tales como electroforesis en gel o HPLC y técnicas inmunológicas tales como ELISA o inmunoprecipitación para detectar los complejos de sonda/oligómero de PNA. En resumen, pueden usarse técnicas de separación para detectar la presencia de complejos que contienen sonda que tengan un peso molecular mayor que el de la sonda sola. Las técnicas inmunológicas pueden implicar el uso de un anticuerpo que tenga especificidad de unión por los complejos de sonda/oligómero de PNA y no por la sonda en solitario (por ejemplo, anticuerpos anti-PNA/ADN). Cuando el procedimiento de detección implica una electroforesis en gel, el ensayo se denomina, típicamente, "ensayo de cambio de movilidad electroforética en gel".
Los procedimientos de detección de oligómeros de PNA descritos en la presente memoria también pueden usarse para cuantificar la concentración de oligómero de PNA dentro de una muestra biológica particular. Típicamente, la cuantificación implica añadir cantidades conocidas de un oligómero de PNA a una muestra de control para generar una curva patrón.
Modulación de la expresión polipeptídica
En su conjunto, los resultados que se presentan en la presente memoria demuestran que los oligómeros de PNA con sentido, antisentido y con emparejamientos erróneos atraviesan una barrera biológica (la BHE y la membrana plasmática) y engendran una respuesta biológica específica de secuencia. Además, estos resultados demuestran que los oligómeros de PNA con sentido inhiben la transcripción y que los oligómeros de PNA antisentido inhiben la traducción. Además, estos resultados demuestran que es necesaria una cantidad muy pequeña del oligómero de PNA para engendrar una respuesta biológica específica de secuencia que puede durar durante al menos 24 horas. Por lo tanto, pueden usarse oligómeros de PNA para tratar una multitud de enfermedades, incluyendo las enfermedades del cerebro que anteriormente se pensaba que eran intratables (por ejemplo, la enfermedad de Huntington y la enfermedad de Alzheimer).
Además, el tratamiento de animales con un oligómero de PNA para reducir la síntesis de un polipéptido por inhibición de su transcripción a traducción puede usarse para generar un animal que no exprese un polipéptido particular durante un periodo de tiempo específico. La anulación transitoria de la expresión de un polipéptido puede proporcionar un procedimiento para estudiar la función de un polipéptido que es superior a las estrategias actuales que implican el uso de animales "knock out" que carecen de un polipéptido particular durante toda su vida, incluyendo el desarrollo temprano. Por ejemplo, la anulación de la expresión de un polipéptido durante toda la vida de un animal puede conducir a mecanismos compensatorios que no reflejan con precisión el desarrollo normal. La limitación transitoria de la expresión de un polipéptido usando oligómeros de PNA puede evitar dichos mecanismos compensatorios, permitiendo que se examine la función de un polipéptido específico durante cualquier fase del desarrollo, incluyendo la edad adulta.
La invención se describirá adicionalmente en los siguientes ejemplos, que no limitan el alcance de la invención descrito en las reivindicaciones.
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Ejemplos
Ejemplo 1
Administración extracelular de oligómeros de PNA que tienen especificidad de secuencia por el receptor de neurotensina 1 1. Síntesis de oligómeros de PNA
Se sintetizaron oligómeros de PNA con monómeros de Fmoc-N-(2-aminoetil)glicil-PNA en un sintetizador de ácidos nucleicos Expidite 8909 de acuerdo con la química y con los protocolos desarrollados por el fabricante (PerSeptive Biosystems, Inc., Framingham, MA). Las aminas exocíclicas de las bases de adenina, guanina, timina y citosina de cada monómero de Fmoc-PNA estaban protegidas con el grupo bloqueante benzhidriloxicarbonilo (Bhoc). La síntesis de los oligómeros de PNA (2 x 2 \mumol) era sobre resina de enlazador de poliamida (PAL)-polietilenglicol-poliestireno (PerSeptive Biosystems, Inc.) que produce un grupo carboxamida (CONH_{2}) en el extremo COOH terminal (3'). Después de la síntesis, el PNA se desprotegió y se retiró de la resina por tratamiento con una mezcla de ácido trifluoroacético al 80% (TFA) que contenía m-Cresol al 20% durante 90 minutos a 22ºC. Después, el oligómero de PNA se precipitó en éter dietílico y se purificó mediante cromatografía líquida de alto rendimiento de fase inversa en una columna Vydac C_{18} a 60ºC con un tampón de TFA acuoso al 0,1% y un gradiente lineal de TFA al 0,5% que contenía acetonitrilo al 80%/agua al 20%. Se recogió un pico principal (a A_{300} nm), se liofilizó y se verificó para determinar su peso en masa correcto mediante espectrometría de masas de ionización por electropulverización en un espectrómetro de masas Sciex API 165B (Perkin-Elmer, Foster City, CA).
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2. Oligómeros de PNA de receptor de neurotensina
La neurotensina (NT) es un tridecapéptido que produce una respuesta antinociceptiva potente insensible a la naloxona, así como hipotermia, cuando se inyecta en la región de la sustancia gris periacueductal (PAG) del tronco cerebral de rata. En la actualidad se han identificado dos subtipos de receptores de NT (NTR1 y NTR2), sin embargo, aún no está clara su implicación exacta en la antinocicepción y la hipotermia mediadas por NT. En un intento por caracterizar los receptores de NT y posiblemente identificar subtipos adicionales, se sintetizó un oligómero de PNA (NTR1-PNA) que tenía especificidad de secuencia por NTR1, como se ha descrito anteriormente. En concreto, este NTR1-PNA era un oligómero de 12 unidades que tenía una secuencia antisentido que comenzaba en +103 pb desde el sitio de inicio de la región codificante del NTR1 de rata recombinante. Se seleccionó esta región porque se piensa que es un área que tiene elevada estructura secundaria en el ARNm. Esto puede no ser importante para la unión de oligómeros de PNA antisentido, que tienen mayor afinidad por ácidos nucleicos complementarios (tanto ARN como ADN) que el ADN. La secuencia de NTR1-PNA es 5'-CATTGCTCAAAC-3' (SEC ID Nº: 1).
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3. Inyección intracraneal de oligómeros de NTR1-PNA
De acuerdo con el protocolo aprobado por el Comité Institucional de Uso y Cuidado de los Animales y en condiciones estériles se implantaron estereotáxicamente cánulas guía de acero inoxidable (calibre 26 G -0,405 mm) en la PAG de ratas macho Sprague-Dawley (180-200 g) bajo anestesia con pentobarbital sódico (50 mg/kg, i. p.), como se describe en detalle en otro sitio (Jensen T. S. y Yaksh T. L., Brain Res. 372: 301-312 (1986) y Al-Rodhan N. R. F., Brain Res. 557: 227-235 (1991)). Las coordenadas usadas para las canulaciones en la PAG eran -5,6 mm posterior al bregma, 1,0 mm lateral al bregma y 5,5 mm hacia abajo desde la duramadre. Se midió previamente que la cánula guía era de 5,5 mm (Plastics One, Roanoke, VA) y se encargó una cánula interna que se ajustara por debajo del soporte con una proyección de 2,0 mm. Después, la cánula guía se fijó al cráneo usando un tornillo de acero inoxidable (1/8 pulgadas -3,18 mm) y cemento craneoplástico. Después, se colocó un estilete de acero inoxidable en cada guía para mantenerla a la vista y libre de residuos. Inmediatamente después de la cirugía, se dejó que los animales se recuperaran antes de devolverlos a una jaula de alojamiento individual. Todas las inyecciones comenzaron 5-7 días después de la cirugía. Si se observaba cualquier problema, tal como una infección, con un animal después de la canulación, entonces el animal se eutanasiaba inmediatamente por decapitación.
Se inyectaron oligómeros de NTR1-PNA en la PAG, usando una jeringa digital de Hamilton, a través de la cánula interna que se prolongaba 2 mm por debajo de la punta de la guía. La cánula interna estaba conectada con una longitud de tubo de polietileno (PE-20) relleno con solución salina. Se introducía una pequeña burbuja de aire en el tubo para separar la solución salina de una solución que contenía 1,3 nmol de oligómeros de NTR1-PNA en líquido cefalorraquídeo artificial (ACSF). El volumen de la solución que contenía los oligómeros de NTR1-PNA era de aproximadamente 1,0 \mul. La burbuja se usaba para confirmar el movimiento de esta solución a través del tubo de polietileno.
Se inyectaron oligómeros de NTR1-PNA en la PAG de cada rata tres veces, los días -4, -2 y 0. Los controles incluían ratas que no recibían inyecciones, ratas que recibían inyecciones de ACSF solo y ratas que recibían oligómeros de PNA que tenían especificidad de secuencia por un polipéptido no relacionado, el receptor de la morfina 1 murino (MU1R). La secuencia del MU1R-PNA es 5'-CAGCCTCTTCCTCT-3' (SEC ID Nº: 2).
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4. Análisis de las respuestas biológicas mediadas por neurotensina
La inyección de NT en la PAG de ratas produce una potente respuesta antinociceptiva, así como hipotermia. Estas respuestas están mediadas por receptores de NT específicos y no se inhiben por naloxona. Se usó un ensayo muy sensible y fiable de placa caliente para medir los efectos antinociceptivos de la NT (AI-Rodhan N. R. F., Brain Res. 557: 227-235 (1991)).
Se analizaron ratas tratadas con NTR1-PNA, MU1R-PNA y ACSF, así como ratas sin tratar, usando el ensayo de placa caliente para NT. Un día después del último tratamiento, cada rata se analizó de la forma siguiente. Quince minutos antes del ensayo, se realizó una medición de la latencia previa al fármaco por colocación de la rata en una placa caliente mantenida a una temperatura de 52 \pm 0,15ºC y registro del tiempo transcurrido antes de que la rata se lamiera cualquiera de sus patas traseras. Además, se tomó la temperatura de la rata usando una sonda termistora insertada 3 cm en el recto para determinar la temperatura corporal previa al fármaco (BT). Después de realizar esta medición, se administró una dosis apropiada de NT (18 nmol) a un volumen de aproximadamente 0,5 \mul en la PAG, como se ha descrito anteriormente. Treinta minutos después de administrar NT, la rata se colocó de nuevo en una placa caliente mantenida a una temperatura de 52 \pm 0,15ºC y se midió la latencia entre el momento en que se colocó a la rata en la superficie y el tiempo en el que se lamía cualquiera de sus patas traseras. Una falta de respuesta en treinta segundos daba como resultado la retirada de la rata para evitar daños tisulares y la asignación de esa latencia. Los ensayos de placa caliente se puntuaron como el porcentaje del efecto máximo posible (% MPE) y se calculó usando la siguiente ecuación: %MPE = [(latencia postfármaco - latencia prefármaco)/(límite - latencia prefármaco)] x 100; donde el límite es de 30 segundos. Las ratas de control sin tratar eran sensibles a NT y presentaban un cambio significativo, dentro del ensayo de 30 segundos de tiempo, del 75% \pm 9% del MPE de media. Esta media para ratas de control sin tratar se usó para ajustar el valor del MPE basal a 100. Inmediatamente después del ensayo de placa caliente de 30 segundos, se tomó la BT para medir la hipotermia inducida por NT usando una sonda termistora insertada 3 cm en el recto. De nuevo, las ratas de control sin tratar eran sensibles a NT y presentaban un cambio de temperatura significativo de -1,81 \pm 0,26ºC de media, que se usó para ajustar el valor de la BT basal a 100. Todas las situaciones de ensayo se compararon con estos valores basales obtenidos de controles sin tratar sensibles a NT.
El último día de ensayo, se inyectaron 0,5 \mul de azul de metileno en la PAG de cada rata. Después, la rata se decapitó y se extrajo el cerebro para verificar la colocación de la cánula. Cada cerebro se colocó en formalina al 10%/sacarosa durante tres días y se tomaron coronalmente secciones congeladas (30 \mum de grosor) a lo largo de un plano paralelo a la cánula de inyección. Las secciones se tiñeron con cristal violeta, se fotografiaron y se compararon con placas estereotáxicas. Los resultados que se presentan se obtuvieron de ratas que tenían la localización de cánula correcta.
Se ensayaron los datos para significación mediante el ensayo t de Student, considerándose significativo p < 0,05.
La Figura 1 representa las respuestas de MPE y BT a la exposición a NT como un porcentaje de la respuesta basal para ratas tratadas con oligómeros de NTR1-PNA, como se ha descrito anteriormente. Cada rata recibió tres inyecciones de oligómeros de NTR1-PNA los días -4, -2 y 0. El valor del 100 por cien el día cero se obtuvo de ratas de control sin tratar, mientras que las ratas tratadas con NTR1-PNA se analizaron por primera vez un día después de la última inyección el día cero. Tanto las respuestas antinociceptivas (MPE) como de hipotermia (BT) mediadas por NT se redujeron significativamente el día uno después del tratamiento con NTR1-PNA y permanecieron significativamente reducidas hasta el día cinco para la antinocicepción y hasta el día seis para la hipotermia. La sensibilidad a la exposición a NT volvía gradualmente a la normal desde el día cinco al nueve. Además, ambas respuestas conductuales estaban correlacionadas, teniendo niveles casi idénticos de reducción, recuperación y velocidades de recuperación.
La Figura 2 es un gráfico de barras que representa los efectos específicos de secuencia del tratamiento con oligómero de NTR1-PNA. El MPE y la BT para cada tipo de tratamiento se determinaron como un porcentaje de la respuesta basal por exposición a NT. Los valores de MPE y BT obtenidos de ratas a las que sólo se les inyectó ACSF y expuestas a NT eran equivalentes a las respuestas basales. Estos animales eran completamente sensibles a la exposición a NT, presentando una ligera o ninguna reacción al dolor, así como una temperatura corporal disminuida. Sin embargo, las ratas a las que se inyectaron oligómeros de NTR1-PNA presentaban una escasa respuesta a la exposición a NT. De hecho, las respuestas de MPE y BT a la exposición a NT para ratas tratadas con NTR1-PNA eran del 10 al 30 por ciento de las respuestas basales. Como control para indicar la naturaleza específica de secuencia de la influencia del oligómero de PNA sobre estas respuestas biológicas, se analizó la sensibilidad a NT de ratas a las que se inyectaron oligómeros de MU1R-PNA. Los valores de MPE y BT obtenidos de ratas a las que se inyectaron oligómeros de MU1R-PNA y expuestas a NT eran indistinguibles de las respuestas basales, indicando que los oligómeros de NTR1-PNA engendran una respuesta biológica de una forma específica de secuencia. Como otro control, se analizaron ratas a las que se inyectaron oligómeros de NTR1-PNA para sensibilidad a morfina (MOR) usando un ensayo de coletazo de la cola (véase el Ejemplo 2 a continuación). El MPE para ratas tratadas con oligómeros de NTR1-PNA y expuestas a MOR era similar a los valores de la respuesta basal, indicando de nuevo la especificidad de los oligómeros de NTR1-PNA.
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5. Identificación de la función de los receptores de neurotensina-1
Como se ha indicado anteriormente, se han identificado dos subtipos de receptores de NT y además, en la actualidad pueden existir subtipos de receptores de NT no identificados. Además, aún no está clara la implicación exacta de NTR1 y NTR2 en la antinocicepción e hipotermia mediadas por NT. Por ejemplo, NTR1 podría mediar principalmente en la antinocicepción y NTR2 podría mediar principalmente en la hipotermia o viceversa. Los resultados descritos anteriormente, sin embargo, indican que el NTR1 participa significativamente tanto en las respuestas de antinocicepción como en las de hipotermia mediadas por NT (Figuras 1 y 2). De hecho, ambas respuestas biológicas están correlacionadas, teniendo niveles casi idénticos de reducción, recuperación y velocidades de recuperación (Figura 1). Esta identificación de la función de NTR1 se basa en el hecho de que la secuencia específica de NTR1-PNA no está presente en NTR2 y en la suposición de que la secuencia de NTR1-PNA es única sólo para NTR1 y no para cualquier otro subtipo de receptor de NT no identificado.
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6. Análisis de receptores de neurotensina
Además de determinar la influencia de oligómeros de NTR1-PNA sobre la antinocicepción y la hipotermia, se determinaron los efectos de estos oligómeros sobre los sitios de unión a NT usando el siguiente ensayo de unión a receptores de NT.
Se realizaron ensayos de unión con homogeneizados de tejido de PAG e hipotálamo de rata, como se describe en otro sitio (Kanba y col., J. Neurochem. 46: 946-952 (1986) y Al-Rodhan N. R. F., Brain Res. 557: 227-235 (1991)). Las concentraciones de tejido eran de 1 mg de peso húmedo por tubo en un volumen total de 100 \mul con una concentración de tampón final de Tris-HCl 0,05 M (pH 7,4) que contenía los siguientes compuestos para inhibir la degradación de péptidos: albúmina sérica bovina al 0,02% (p/v), bacitracina 2,8 mg/ml, EDTA 1,0 mM, o-fenantrolina 0,5 mM, pepstatina 10 \mug/ml, leupeptina 10 \mug/ml, aprotinina 10 \mug/ml, benzamidina 5 mM, fenilmetilsulfonilfluoruro 2 mM y bestatina 50 \muM. Para cada experimento, se incubaron 80 \mul de una suspensión de membrana descongelada durante 25 minutos a 20ºC en una solución que contenía [^{125}I]neurotensina 0,2 nM con un volumen final de 100 \mul. Después de la incubación, la mezcla se filtró rápidamente para separar el radioligando unido del no unido. Después, cada filtro se secó durante 2 minutos, se colocó en una lámina de escintilación sólida (Wallac Oy, Turku Finland; nº cat. 1205-441) y se midió para determinar la radiactividad en un contador de escintilación Beta Plate (Wallac Oy; Beta Plate modelo nº 1205). La unión inespecífica de [^{125}I]neurotensina, definida como la unión en presencia de neurotensina 1 \muM (\sim20% de la unión total) se restó de la unión total para calcular la unión específica.
Se usó el programa LIGAND para analizar todos los datos de unión (Munson P. J. y Rodbard D., Analyt. Biochem. 107: 220-239 (1980)). En concreto, este programa se usó para calcular las constantes de disociación de equilibrio y el número máximo de sitios de unión.
La Tabla I contiene los resultados de varios ensayos de unión de [^{125}I]neurotensina. El análisis del tejido de PAG en el experimento 1 fue de la forma siguiente. Se canularon cuatro ratas y se trataron los días -4, -2 y 0 con ACSF solo o NTR1-PNA, como se ha descrito anteriormente. Un día después del tratamiento final, se extirpó la región de PAG del cerebro de ratas, se homogeneizó y se usó en los ensayos de unión. Se usaron ratas tratadas con ACSF solo para obtener los valores de control para el porcentaje de desintegraciones por minuto (dpm) de control y el porcentaje de receptores de control (fmol/mg peso húmedo). Por lo tanto, los valores para ratas tratadas con ACSF solo se ajustaron al 100 por cien. Un día después del tratamiento final, la región de PAG de las ratas tratadas con oligómero de NTR1-PNA expresaban un 60-70 por ciento menos sitios de unión a [^{125}I]neurotensina que las ratas tratadas sólo con ACSF.
En el experimento 2, se dejaron cinco ratas sin tratar y se usaron como controles, se trataron dos ratas recuperadas con ACSF solamente y se trataron cuatro ratas con oligómeros de NTR1-PNA. Las dos ratas tratadas con ACSF solamente se designan como recuperadas puesto que ambas ratas habían recibido anteriormente una sola dosis de oligómeros de PNA por vía intraperitoneal (una recibió oligómeros de NTR1-PNA y la otra oligómeros de MU1R-PNA). No obstante, estas ratas no se usaron hasta cinco días después del tratamiento con oligómero de PNA intraperitoneal (i. p.). Por lo tanto, en el momento en el que se realizó el análisis de unión, estas ratas eran completamente normales, como se determinaba por las respuestas conductuales mediadas por NT y la respuesta mediada por MOR descritas anteriormente. De nuevo, un día después del tratamiento final, la región de PAG de ratas tratadas con oligómero de NTR1-PNA expresaba menos sitios de unión a [^{125}I]neurotensina que tanto las ratas recuperadas tratadas con ACSF solo como las ratas de control sin tratar. En este experimento, la reducción en sitios de unión era de aproximadamente el 20-30 por ciento de los expresados por las ratas sin tratar. Además, las ratas recuperadas previamente tratadas que recibieron sólo ACSF expresaban significativamente más sitios de unión a NT que las ratas de control sin tratar, posiblemente indicando la implicación de un mecanismo compensatorio que funciona a nivel de densidades de receptor.
También se analizaron los sitios de unión a NT de la región del hipotálamo del cerebro de rata. En este experimento, se extirpó la región del hipotálamo del cerebro de rata de las mismas ratas usadas en el experimento 2 para analizar la región de PAG (cinco ratas de control sin tratar, dos ratas recuperadas tratadas con ACSF solo y cuatro ratas tratadas con oligómero de NTR1-PNA). Las ratas sin tratar se usaron para obtener los valores de control. Un día después del tratamiento final, la región del hipotálamo de las ratas tratadas con oligómero de NTR1-PNA expresaba el 40-50 por ciento menos sitios de unión a [^{125}I]neurotensina que las ratas de control sin tratar. Además de indicar que los oligómeros de PNA administrados extracelularmente influyen en la expresión de un polipéptido específico, estos resultados demuestran que los oligómeros de PNA inyectados en la PAG difunden a través del tejido cerebral hasta el hipotálamo, puesto que los oligómeros de NTR1-PNA se inyectaron en la PAG y no en el hipotálamo.
TABLA I Sitios de unión a [^{125}I]neurotensina de ratas 6 días después del tratamiento crónico con oligómeros de NTR1-PNA
1
7. Inyección de oligómeros de NTR1-PNA extracranealmente
Se inyectó una solución que contenía 3 mg/kg de peso corporal de oligómeros de NTR1-PNA en solución salina directamente en la cavidad peritoneal de ratas Sprague-Dawley macho (200-250 g). Cada rata recibió una sola inyección el día cero y el volumen inyectado era de aproximadamente 200 \mul. Los controles incluían ratas que no recibieron inyecciones y que recibieron inyecciones de solución salina solamente. Cada día después de la inyección, las ratas se analizaron para respuestas antinociceptivas y de hipotermia mediadas por NT. La Figura 3 representa el MPE y la BT como un porcentaje de la respuesta basal para la exposición a NT. Se midieron las respuestas basales de animales de control que no recibían inyecciones y se ajustaron a 100. No obstante, las ratas se canularon quirúrgicamente para permitir la administración de NT. Un día después del tratamiento con oligómeros de NTR1-PNA, las ratas eran incapaces de responder a la exposición a NT. Esta incapacidad para responder a la exposición a NT era idéntica a la incapacidad observada a partir de las inyecciones en PAG y se atribuye a una reducción en los receptores de NT. Además, la Figura 4 representa el MPE y la BT como un porcentaje de las respuestas basales para ratas tratadas con NTR1-PNA expuestas a NT, así como ratas tratadas con solución salina solamente expuestas a NT el día 1. Sólo las ratas tratadas con oligómeros de NTR1-PNA presentaban una ausencia de sensibilidad a NT, como se determina por las respuestas de antinocicepción y de hipotermia mediadas por NT. Por lo tanto, los oligómeros de NTR1-PNA administrados por vía extracraneal eran capaces de atravesar la BHE y la membrana plasmática de las células para influir específicamente en la expresión y, por lo tanto, en la función de los receptores de NT en el cerebro.
8. Análisis de receptores de neurotensina fuera del cerebro
Además de determinar la influencia de los oligómeros de NTR1-PNA administrados extracranealmente sobre la antinocicepción y la hipotermia, se determinaron los efectos de estos oligómeros sobre los sitios de unión a NT fuera del sistema nervioso central.
Se realizaron ensayos de unión usando procedimientos similares a los descritos en otro sitio (Kitabgi P. y col., Peptides 5: 917-923 (1984) y Ahmad S. y col., Biochim et Biophys Acta 896: 224-238 (1987)).
La Tabla II contiene los resultados de un ensayo de unión a [^{125}I]neurotensina usando preparaciones de membrana de intestino delgado (yeyuno e íleon) de ratas tratadas con NTR1-PNA y no tratadas. El tejido de intestino delgado se extrajo de las ratas 1 día después de recibir una sola inyección i. p. de oligómeros de NTR1-PNA, como se ha descrito anteriormente. Se usaron ratas sin tratar para obtener valores de control para el porcentaje de dpm de control y el porcentaje de receptores de control (fmol/mg). Por lo tanto, los valores para ratas sin tratar se ajustaron al 100 por cien. Un día después del tratamiento, el tejido de intestino delgado de ratas tratadas con NTR1-PNA expresaba el 98 por ciento menos de sitios de unión a [^{125}I]neurotensina que las ratas sin tratar, indicando que los oligómeros de NTR1-PNA administrados extracranealmente engendran una respuesta biológica tanto en el cerebro como en la periferia (células del intestino delgado). Estos resultados indican que la administración extracraneal de oligómeros de PNA puede engendrar sistémicamente una respuesta biológica específica de secuencia.
TABLA II Sitios de unión a [^{125}I]neurotensina de ratas 1 día después del tratamiento i. p. con oligómeros de NTR1-PNA
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Ejemplo 2
Administración extracelular de oligómeros de PNA que tienen especificidad de secuencia por el receptor mu-1 1. Síntesis de oligómero de PNA de receptor de morfina y administración intracraneal
La morfina (MOR) produce una respuesta antinociceptiva potente sensible a naloxona en animales. Esta respuesta antinociceptiva está mediada por receptores de MOR. Los oligómeros de PNA que tienen especificidad de secuencia por el receptor de mu-1 (MU1R-PNA) se diseñaron y se sintetizaron como se ha descrito anteriormente. Los oligómeros de MU1R-PNA constan de 14 unidades, que tienen una secuencia antisentido que se corresponde con aproximadamente -50 pb desde el sitio de inicio de la región codificante del receptor de mu-1 recombinante. Por lo tanto, el MU1R-PNA no tiene especificidad de secuencia por la región codificante del gen del receptor de mu-1, sino que tiene especificidad de secuencia por una secuencia cadena arriba que se supone está implicada en la regulación de la expresión de los receptores de mu-1. Además, no se ha predicho que esta región tenga un alto grado de estructura secundaria a nivel del ARNm. La secuencia de MU1R-PNA es 5'-CAGCCTCTTCCTCT-3' (SEC ID Nº: 2). Se inyectaron oligómeros de MU1R-PNA en la región de PAG de ratas canuladas, como se ha descrito anteriormente.
2. Análisis de respuestas biológicas mediadas por morfina
La inyección de MOR en ratas produce una potente respuesta antinociceptiva. Esta respuesta está mediada por receptores de MOR específicos y se inhibe por la naloxona. Se concibió y usó un ensayo de coletazo de la cola muy sensible y fiable para medir los efectos antinociceptivos de MOR (D'Amour F. E. y Smith D. L, J. Pharm. Exp. Therap. 72: 74-79 (1941)).
Se analizaron ratas tratadas con MU1R-PNA, NTR1-PNA y ACSF, así como ratas sin tratar usando el ensayo de coletazo de la cola específico de MOR. Un día después del último tratamiento, cada rata se analizó de la forma siguiente. Treinta minutos antes del ensayo, se realizó una medición de la latencia previa al fármaco por colocación de la cola de la rata inmovilizada en aceite mantenido a una temperatura de 60ºC y registro del tiempo transcurrido antes de que la rata dé un coletazo con su cola. Después de realizar esta medición, se inyectó una dosis apropiada de MOR (5 mg/kg de peso corporal) a un volumen de aproximadamente 200 \mul i. p. Treinta minutos después de la administración de MOR, la cola de la rata inmovilizada se colocó de nuevo en el aceite mantenido a 60ºC y se midió la latencia entre el momento en el que se colocaba la cola en el aceite y el momento en el que la rata daba un coletazo con su cola. Una falta de respuesta en 12 segundos daba como resultado la retirada de la cola de la rata para evitar daños tisulares y la asignación de esa latencia. Los ensayos de coletazo de la cola se puntuaron como el porcentaje de MPE y se calcularon usando la siguiente ecuación: %MPE = [(latencia postfármaco - latencia prefármaco)/(límite - latencia prefármaco)] x 100; donde el límite era de 12 segundos. Las ratas de control sin tratar eran sensibles a MOR y presentaban un cambio significativo dentro del ensayo de 12 segundos de tiempo del 86% \pm 5,2% MPE de media. Esta media para ratas de control sin tratar se usó para ajustar el valor del MPE basal a 100. Todas las situaciones de ensayo se compararon con este valor de respuesta basal obtenido de controles sin tratar sensibles a MOR. Para ensayar la significación, se analizaron los datos usando el ensayo t de Student, considerándose significativo p < 0,05.
La Figura 5 representa la respuesta de MPE a la exposición a MOR como un porcentaje de la respuesta basal para ratas tratadas con oligómeros de MU1R-PNA, como se ha descrito anteriormente. Cada rata recibió tres inyecciones de oligómeros de MU1R-PNA los días -4, -2 y 0. El valor del 100 por cien el día cero se obtuvo de ratas de control sin tratar, mientras que las ratas tratadas con MU1R-PNA se analizaron por primera vez un día después de la última inyección el día cero. La respuesta antinociceptiva mediada por MOR se redujo significativamente el día uno después del tratamiento con MU1R-PNA y permaneció significativamente reducida hasta el día doce. La sensibilidad a la exposición a MOR volvió gradualmente a la normal después del día doce.
La Figura 6 es un gráfico de barras que representa el efecto específico de secuencia del tratamiento con oligómero de MU1R-PNA. La respuesta de MPE a la exposición a MOR como porcentaje de la respuesta basal se determinó para cada tipo de tratamiento. Los valores de MPE obtenidos de ratas a las que se inyectó ACSF solamente y expuestas a MOR eran equivalentes a las respuestas basales. Estos animales eran completamente sensibles a la exposición a MOR, no presentando reacción al dolor. Las ratas a las que se inyectaron oligómeros de MU1R-PNA, sin embargo, presentaban una escasa respuesta a la exposición a MOR. De hecho, la respuesta de coletazo de la cola a la exposición a MOR para ratas tratadas con MU1R-PNA era del 20 al 40% de la respuesta basal. Como control para indicar la naturaleza específica de secuencia de la influencia del oligómero de PNA sobre esta respuesta biológica, se analizó la sensibilidad a MOR de ratas a las que se inyectaron oligómeros de NTR1-PNA. Los valores de MPE obtenidos de ratas a las que se inyectaron oligómeros de NTR1-PNA y expuestas a MOR eran indistinguibles de las respuestas basales, indicando que los oligómeros de MU1R-PNA engendran una respuesta biológica de una forma específica de secuencia. Como otro control, se analizaron ratas a las que se inyectaron los oligómeros de MU1R-PNA para sensibilidad a NT usando el ensayo de placa caliente descrito anteriormente, así como medición de la hipotermia. Las respuestas de MPE y BT para ratas tratadas con oligómeros de MU1R-PNA y expuestas a NT eran similares a los valores de respuesta basal, indicando de nuevo la especificidad de los oligómeros de MU1R-PNA.
3. Inyección extracraneal de oligómeros de MU1R-PNA
Se inyectó una solución que contenía 3 mg/kg de peso corporal de oligómeros de MU1R-PNA en solución salina directamente en la cavidad peritoneal de ratas Sprague-Dawley macho (200-250 g). Cada rata recibió una sola inyección el día cero y el volumen inyectado era de aproximadamente 200 \mul. Los controles incluían ratas que no recibieron inyecciones y que recibieron inyecciones de solución salina solamente. Cada día después de la inyección, las ratas se analizaron para antinocicepción mediada por MOR. La Figura 7 representa la respuesta de MPE a la exposición a MOR como un porcentaje de la respuesta basal. Se midieron las respuestas basales a partir de animales de control que no recibieron inyecciones y se ajustaron a 100. Un día después del tratamiento con oligómeros de MU1R-PNA, las ratas eran incapaces de responder a la exposición a MOR. Esta incapacidad para responder a la exposición a MOR era idéntica a la incapacidad observada a partir de las inyecciones en la PAG y se atribuye a una reducción en los receptores de mu-1. Además, la Figura 8 representa la respuesta de MPE a la exposición a MOR para ratas tratadas con MU1R-PNA, así como ratas tratadas con solución salina solamente el día 1. Sólo las ratas tratadas con oligómeros de MU1R-PNA presentaban una ausencia de sensibilidad a MOR, como se determinaba por la respuesta antinociceptiva de coletazo de la cola a MOR. Por lo tanto, los oligómeros de MU1R-PNA administrados extracranealmente eran capaces de atravesar la BHE y la membrana plasmática de células para influir específicamente en la expresión y, por lo tanto, en la función de los receptores de mu-1 de una forma específica de secuencia en el
cerebro.
4. Determinación de la tasa de renovación relativa para receptores de neurotensina 1 y mu-1
Para determinar la tasa de renovación relativa de receptores NTR1 y mu-1 funcionales, se realizó una comparación entre las respuestas biológicas influenciadas en ratas por la administración de oligómeros NTR1-PNA y MU1R-PNA. Las respuestas de MPE (placa caliente) y BT para ratas tratadas con oligómeros de NTR1-PNA y expuestas a NT se compararon con la respuesta de MPE (coletazo de la cola) para ratas tratadas con oligómeros de MU1R-PNA y expuestas a MOR (Figura 9). Cada rata recibió tres inyecciones en la PAG de oligómeros de NTR1-PNA o MU1R-PNA los días -4, -2 y 0. Los valores del 100 por cien el día cero se obtuvieron de ratas de control sin tratar mientras que las ratas tratadas con NTR1-PNA y MU1R-PNA se analizaron por primera vez un día después de la última inyección el día 0. Puesto que el tiempo necesario para la que sensibilidad a MOR vuelva a la normal es superior al tiempo necesario para que la sensibilidad a NT vuelva a la normal, los receptores de mu-1 parecen tener una tasa de renovación relativa menor.
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Ejemplo 3
Administración extracelular de oligómeros de PNA que tienen especificidad de secuencia por el transportador de serotonina de la membrana plasmática 1. Oligómeros de PNA del transportador de serotonina
Se diseñaron y sintetizaron oligómeros de PNA que tienen especificidad de secuencia por el transportador de serotonina de la membrana plasmática de rata (SERT-PNA), mediante procedimientos manuales como se describen en la presente memoria. Los oligómeros de SERT-PNA constan de 12 unidades que tienen una secuencia antisentido que se corresponde con aproximadamente 310 pb cadena abajo del sitio de inicio de la región codificante del transportador de serotonina de la membrana plasmática recombinante. Además, se ha predicho que esta región tiene un alto grado de estructura secundaria a nivel de ARNm. La secuencia de SERT-PNA es 5'-GCCAGATGTTGC-3' (SEC ID Nº: 3).
2. Inyección extracraneal de oligómeros de SERT-PNA y análisis del transporte de serotonina
La serotonina (5-hidroxitriptamina; 5-HT) es un neurotransmisor de monoamina que está empaquetado en compartimentos vesiculares, de tal modo que puede regularse su liberación en la sinapsis. Una vez liberada, la serotonina puede unirse a sus receptores postsinápticos y presinápticos. Después, puede transportarse de nuevo hacia la neurona presináptica mediante transportadores de serotonina de la membrana plasmática. Dentro de la terminación nerviosa, la serotonina puede volver a empaquetarse para una liberación posterior o degradarse mediante la monoamina oxidasa (MAO) en su metabolito, el ácido 5-hidroxiindol-3-acético (5-HIAA). Por lo tanto, la serotonina rara vez se acumula en la hendidura sináptica y se mantiene la elevada fidelidad de los mecanismos de señalización química. Sin embargo, puede producirse un exceso extraneuronal de serotonina por administración de fármacos que impiden la degradación de la serotonina, tales como un inhibidor de la MAO, o la recaptación de la serotonina, tales como fluoxetina. En ratas, la administración de estos fármacos da como resultado una hiperactividad estereotipada. Otras características del exceso de serotonina en ratas incluyen abducción de las extremidades posteriores, balanceo lateral de la cabeza, temblores, rigidez, cola de Straub, hiperreactividad, piloerección y salivación. También se han señalado sacudidas del tronco, caminar compulsivo en círculos y ataxia de las extremidades posteriores. La combinación de fármacos antidepresivos tales como un inhibidor de la MAO con un inhibidor del transporte de serotonina de la membrana plasmática da como resultado un resultado potencialmente mortal denominado "síndrome serotoninérgico".
Para ensayar la capacidad de oligómeros de SERT-PNA para engendrar una respuesta biológica, por ejemplo, una reducción de la expresión del transportador de serotonina de la membrana plasmática, se administraron oligómeros de SERT-PNA a ratas con y sin tranilcipromina (TCP), un inhibidor de la MAO. La combinación sería como combinar un inhibidor de la recaptación selectiva de serotonina (SSRI), tal como fluoxetina, con un inhibidor de la MAO, causando un exceso de serotonina extraneuronal y conduciendo a consecuencias conductuales fácilmente medibles, tales como la hiperactividad y el síndrome serotoninérgico. Por lo tanto, cualquier resultado observado para ratas que reciben oligómeros de SERT-PNA más TCP que sea similar a los resultados observados para ratas tratadas con fluoxetina más TCP indicaría que los oligómeros de SERT-PNA reducen específicamente la recaptación de serotonina por reducción de la expresión del transportador de serotonina de la membrana plasmática.
Se inyectó una solución que contenía 5 mg/kg de oligómeros de SERT-PNA en solución salina directamente en la cavidad peritoneal de ratas Sprague-Dawley macho (200-250 g). Cada rata recibió una sola inyección el día cero y el volumen inyectado era de aproximadamente 200 \mul. Los controles incluían ratas que recibieron inyecciones de solución salina solamente e inyecciones de TCP solamente.
Para controlar la hiperactividad, se usó una cámara de actividad Opto-Varimex-Minor (Columbus Instruments, Columbus, OH). En resumen, esta cámara de actividad registra el número de veces que un animal interrumpe un haz infrarrojo mientras está en una cámara de 42 cm por 42 cm. Se anotaron otros signos de hiperactividad por observación a simple vista.
Como un control positivo, se inyectaron ratas previamente sin tratar por vía intraperitoneal con 15 mg/kg de TCP seguido de, 30 minutos después, 10 mg/kg de fluoxetina (n = 2) y se controlaron. Típicamente, estas ratas presentaban una hiperactividad extrema a los 60 minutos del tratamiento con fluoxetina. Las ratas (n = 3) inyectadas por vía intraperitoneal con 5 mg/kg de oligómeros de SERT-PNA y a las que después se inyectaron 15 mg/kg de TCP 48 horas después también presentaban una hiperactividad extrema a los 10 minutos del tratamiento con TCP. Además, estas ratas presentaban balanceo de la cabeza, manoseo con las patas delanteras, temblores corporales, movimiento en círculos, sacudidas del tronco, hiperreactividad y ataxia de las extremidades posteriores. Por lo tanto, el tratamiento de combinación de SERT-PNA más TCP da como resultado una respuesta biológica equivalente a la respuesta biológica observada después del tratamiento con fluoxetina más TCP.
Las ratas de control, ratas tratadas sólo con TCP 15 mg/kg, no presentaron la hiperactividad extrema observada en las ratas tratadas con TCP más fluoxetina o con oligómero de SERT-PNA más TCP. Sin embargo, los animales tratados sólo con TCP presentaron un breve periodo de hiperactividad. El nivel de esta hiperactividad inducida sólo por TCP era sustancialmente y sistemáticamente menor que los niveles de hiperactividad observados en los controles positivos. La Figura 10 es un gráfico de un experimento representativo que representa el aumento rápido sobre la actividad basal para animales tratados previamente con oligómeros de SERT-PNA, a los que después se les administró TCP. La actividad basal se determinó mediante el control del animal, después de un periodo de habituación de 60 minutos, durante 30 minutos antes de la administración. Los animales tratados con TCP solo inicialmente presentaban un ligero aumento en la actividad que se disipaba rápidamente. Además, estos animales solo presentaban balanceo de la cabeza y salivación aumentada y ninguno de los otros signos conductuales atribuidos al exceso de serotonina. En su conjunto, estos resultados indican que la expresión del transportador de serotonina de la membrana plasmática se redujo por la administración extracraneal de oligómeros de PNA antisentido para este polipéptido.
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Ejemplo 4
Administración oral de oligómeros de PNA que tienen especificidad de secuencia por el receptor de neurotensina 1 1. Administración de oligómeros de NTR1-PNA por vía oral
A nueve ratas, con cánulas cerebrales implantadas quirúrgicamente como se describe en el Ejemplo 1, se les administraron 10 mg/kg de oligómeros de NTR1-PNA mediante intubación gástrica. En resumen, se colocó una sonda gástrica en el estomago a través de la boca y se administraron 500 \mul de oligómeros de NTR1-PNA en solución salina. Doce horas después, cada rata recibió una inyección de NT directamente en el cerebro y se ensayó para las respuestas hipotérmica y antinociceptiva a NT, como se describe en el Ejemplo 1. Las respuestas a NT se suprimieron completamente (8/9) o se suprimieron casi completamente (1/9) en estos animales. La Figura 11 representa las respuestas de MPE y BT a la exposición a NT como un porcentaje de la respuesta basal para ratas tratadas por vía oral con oligómeros de NTR1-PNA. Doce horas después de recibir una sola administración oral de oligómeros de NTR1-PNA, las ratas no respondieron en absoluto a la exposición a NT (p < 0,05 para MPE; p < 0,001 BT). Esta ausencia total de sensibilidad a NT continuó durante al menos 48 horas después del tratamiento oral individual con oligómero de NTR1-PNA.
Estos animales se sacrificaron y sus cerebros y tejido intestinal se extirparon para análisis de sitios de unión a NT.
2. Análisis de receptores de neurotensina
Además de determinar la influencia de los oligómeros de NTR1-PNA administrados por vía oral sobre la antinocicepción y la hipotermia, se determinaron los efectos de estos oligómeros sobre los sitios de unión a NT usando el ensayo de unión a receptores de NT descrito en el Ejemplo 1.
TABLA III Sitios de unión a [^{125}I]neurotensina de ratas 24 horas después de una sola administración oral de oligómeros de NTR1-PNA
3
La Tabla III contiene los resultados de varios ensayos de unión a [^{125}I]neurotensina realizados usando tejido de PAG, hipotálamo e intestino delgado de las mismas ratas examinadas conductualmente después del tratamiento oral con oligómeros de NTR1-PNA. La expresión de sitios de unión a NT en tejido de PAG, hipotálamo e intestino delgado se redujo espectacularmente 24 horas después de la administración oral de 10 mg/kg de oligómeros de NTR1-PNA. De hecho, el 50 por ciento de los sitios de unión a NT se redujo en la PAG y el hipotálamo, mientras que los sitios de unión a NT en el intestino delgado se suprimieron completamente. Las afinidades de unión a NT para cada condición de ensayo eran estadísticamente equivalentes, indicando que el número reducido de sitios de unión a NT no es el resultado de un artefacto experimental asociado con los ensayos de unión o con una falta de actividad de los sitios de unión a NT presentes. Además, la adición de un exceso de oligómeros de NTR1-PNA a homogeneizados de cerebro usados en ensayos de unión no cambió estos resultados, indicando que la sola presencia de oligómeros de PNA no afecta a los ensayos de unión. De una forma interesante, la administración oral de 10 mg/kg de oligómeros de NTR1-PNA redujo los sitios de unión a NT en la PAG y el hipotálamo en un grado mayor que la administración intraperitoneal de 3 mg/kg del mismo oligómero de PNA (Véase el Ejemplo 1).
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Ejemplo 5
Síntesis manual de oligómeros de PNA
La síntesis de oligómeros de PNA se realizó por medio de síntesis en fase sólida. El procedimiento usado es el siguiente:
5
En general, la resina de Fmoc-PAL-PEG-PS (Fmoc-enlazador de amina peptídica-polietilenglicol-poliestireno) se lavó e hinchó. La resina y todos los monómeros de PNA tenían un grupo Fmoc (9-fluorenilmetoxicarbonilo; véase la Figura 12) unido a los extremos amino. Este grupo protector Fmoc se eliminó inmediatamente antes de la adición de un monómero y al final de la síntesis. El primer monómero de PNA formaba un enlace amida con la resina y los monómeros de PNA posteriores formaban el enlace amida con el grupo amino terminal de la cadena en crecimiento. A cualquier extremo amino libre que no reaccionara con un monómero se le añadía una caperuza con un grupo acetilo para evitar que se formaran secuencias de PNA no deseadas o que se produjeran otras reacciones. El Ensayo de Kaiser detectaba si todavía estaba presente cualquier grupo amino. Si el Ensayo de Kaiser era negativo, entonces se eliminaba el siguiente grupo Fmoc. Los monómeros de adenina, citosina y guanina tenían grupos Bhoc (benzhidriloxicarbonilo; Figura 12) protegiendo las aminas primarias en las bases. Después de que se sintetizaba la secuencia de PNA deseada, el PNA se escindía de la resina, momento en el que también se eliminaban los grupos protectores Bhoc restantes. Después, el PNA se precipitaba y se purificaba pronto después. La síntesis tuvo lugar en el recipiente de reacción sinterizado, representado en la Figura 13, de tal modo que la mezcla de reacción se agitó mediante burbujeo de nitrógeno, así como agitación del recipiente en un agitador mecánico. El procedimiento explícito para el ciclo de síntesis de Fmoc-PNA era el siguiente.
Para preparar la resina, se colocaron 300 mg (50 \mumol de los grupos amino disponibles) de la resina de Fmoc-PAL-PEG-PS en el recipiente de reacción y se lavaron cuatro veces con 8 ml de diclorometano (DCM). Después, el recipiente y la resina se secaron sobre pentóxido de fósforo (P_{2}O_{5}) a alto vacío durante una hora o una noche. La resina se hinchó en 7 ml de 1-metil-2-pirrolidinona (NMP) y se burbujeó/agitó durante diez minutos. Después, el disolvente se desecó al vacío.
El grupo Fmoc se eliminó de la resina de Fmoc-PAL-PEG-PS por adición de 4 ml de piperidina al 20%/NMP (Pip/NMP), burbujeo/agitación durante diez minutos y después desecado del disolvente al vacío. La resina se lavó dos veces con N,N-dimetilformamida (DMF), transcurriendo un minuto por lavado. Se añadieron otros 4 ml de Pip al 20%/NMP, se burbujeó/agitó durante 10 minutos y se desecó. La resina se lavó cinco veces con 4 ml de una mezcla 1:1 de DCM y DMF. La resina estaba ahora lista para la adición del primer monómero de PNA.
Antes de que se añadiera un monómero a la resina, el grupo carboxilo del monómero se "activaba" usando hexafluorofosfato de O-(7-azabenzotriazol-1-il)-1,1,3,3-tetrametiluronio (HATU), diisopropiletilamina (DIPEA) y 2,6-lutidina. Se descubrió que las cantidades optimizadas de cada uno eran de 200 \mumol (cuatro equivalentes) para los 300 mg de resina, como se indica en la Tabla IV. Las estructuras de los monómeros de PNA se representan en la Figura 12.
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TABLA IV Materiales usados para preparar los complejos de monómeros activados
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El monómero de PNA y HATU se colocaron en un vial Eppendorf y se añadieron 1,4 ml de NMP. La mezcla resultante se agitó vorticialmente hasta que ambos se disolvieron. Después, se añadieron DIPEA y 2,6-lutidina y el vial se agitó de nuevo. La solución se transfirió al recipiente de reacción y se burbujeó/agitó durante veinticinco minutos. Después, la resina se lavó cinco veces con 4 ml de DCM/DMF 1:1 cada vez.
Se preparó una solución de adición de caperuzas por mezcla de 45 ml de DMF, 3 ml de 2,6-lutidina y 2,5 ml de anhídrido acético. Se añadieron seis ml de la solución de adición de caperuzas a la resina y se burbujeó/agitó durante diez minutos. Esta solución acetila y bloquea cualquier extremo amino que pueda no haber reaccionado con el monómero, impidiendo de este modo adiciones posteriores en los extremos amino. Esta adición de caperuzas reduce las ocasiones de producir oligómeros de PNA de longitudes variables y además aumenta la pureza y cantidad del producto final. Después de la etapa de adición de caperuzas, la resina se lavó cinco veces con alícuotas de 4 ml de DMF.
Después de cada adición de caperuzas, se realizó el Ensayo de Kaiser para revisar si existían extremos amino libres. Se retiraron unas pocas perlas del recipiente de reacción y se colocaron en un pequeño tubo de vidrio de borosilicato. Se añadieron dos gotas de fenol/etanol al 76% p/p al tubo. Después de añadir el fenol/etanol, se añadieron cuatro gotas de cianuro de potasio 0,0002 M/piridina y dos gotas de nihidrina 0,28 M/etanol. El tubo se giró para mezclar la solución y después se calentó en un bloque calentador ajustado a 100ºC durante cinco minutos. El tubo se retiró y se observó el color de las perlas. Un color amarillo indica la ausencia de extremos amino libres. Si se observa un color morado/azul, se preparaba solución de adición de caperuzas fresca y se repetía la etapa de adición de caperuzas. La experiencia ha demostrado que con solución de caperuzas recién preparada, no es necesario que se realice el Ensayo de Kaiser después de cada etapa, sino que se realiza después de cada tercera adición de monómeros.
En este punto, había un monómero de PNA unido a la resina. Para añadir otro monómero, el grupo de Fmoc debe eliminarse del monómero. Por lo tanto, el ciclo de síntesis de PNA se repitió con la eliminación de Fmoc, seguida de acoplamiento, adición de caperuza y de nuevo eliminación de Fmoc.
Después de que se añadiera el último monómero, el Fmoc se eliminó y la resina se lavó con una mezcla de DCM/DMF 1:1 como anteriormente. Después, la resina se lavó secuencialmente cinco veces con 4 ml de DCM y cinco veces con 4 ml de metanol. La resina y el recipiente de reacción se secaron durante una noche en un liofilizador.
Se preparó una solución de escisión con 1,2 ml de m-cresol recién destilado y 4,8 ml de ácido trifluoroacétio (TFA). Se añadieron seis ml de la solución de escisión al recipiente de reacción seco y se burbujeó/agitó durante dos horas. La velocidad de flujo de nitrógeno para el burbujeo debe ser lenta, de tal modo que el TFA no se evapore demasiado rápidamente (es decir, antes de las dos horas de la etapa de burbujeo/agitación). Ocasionalmente, se añadía TFA adicional para mantener el volumen de la solución de escisión. Después de dos horas, la solución de escisión se desecó en un matraz para filtrado con brazo lateral de 125 ml. La resina se lavó dos veces con 5 ml de TFA vaciándose los lavados en el matraz. Se burbujeó nitrógeno en el matraz a una velocidad rápida para evaporar todo el TFA. Se colocó un matraz de Dewar pequeño relleno con agua ligeramente por encima de la temperatura ambiente alrededor del matraz para filtrado para proporcionar un recipiente caliente para la evaporación del TFA.
Se añadió al matraz para filtrado éter recién destilado (45 ml), enfriado a -20ºC, para precipitar el PNA al tiempo que se agitaba vorticialmente. Si el precipitado no parecía muy granular, el matraz se colocaba en un congelador a -20ºC durante treinta minutos. Después, el precipitado se centrifugó a 3000 rpm durante tres minutos. Después de decantar, esta etapa se repitió dos veces más. El precipitado se secó a alto vacío durante quince minutos.
Después, el oligómero de PNA se purificó mediante HPLC de fase inversa en una columna Vydac (2,2 cm x 25 cm) C_{8} con un gradiente de elusión desde B al 5% hasta B al 100% en 100 minutos (disolvente A = TFA al 0,1%; disolvente B = acetonitrilo al 80% en TFA acuoso al 0,1%; caudal = 8 ml/min; \alpha_{máx} = 260 nm).
Se recogieron las fracciones que contenían oligómeros de PNA por liofilización y se almacenaron en forma seca a -20ºC.
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Ejemplo 6
Determinación de la distribución tisular de PNA
Para determinar la distribución tisular de oligómeros de PNA después de la administración, se realizaron los siguientes experimentos. Se administraron oligómeros de PNA a ratas, se recuperaron de tejidos seleccionados después de la administración y se cuantificaron. Las muestras concentradas de oligómeros de PNA, logradas durante la síntesis, se cuantifican fácilmente mediante espectrometría UV. No obstante, este procedimiento puede no ser suficientemente sensible para detectar concentraciones femtomolares de oligómeros de PNA que pueden encontrarse en el plasma de animales después de la administración oral o en el cerebro después de la administración intravenosa. Por lo tanto, se usan equipos analíticos tales como HPLC acoplada con un detector de fluorescencia activado por láser que pueden detectar potencialmente concentraciones sub-attomolares (10^{-18} mol) con gran sensibilidad, para medir formas no radiactivas de oligómeros de PNA. Esta es la estrategia más simple y más directa para medir oligómeros de PNA no modificados directamente. Los procedimientos alternativos de detección de oligómeros de PNA incluyen el uso de formas radiactivas o fluorescentes de oligómeros de PNA. No obstante, la modificación de un oligómero de PNA para mejorar la facilidad de detección puede alterar la permeabilidad de la membrana plasmática o de la BHE, así como la capacidad de un oligómero de PNA para unirse a ácidos nucleicos complementarios. Por lo tanto, cada oligómero de PNA modificado se ensaya para determinar su funcionalidad antes de realizar experimentos de distribución tisular. En resumen, se administran oligómeros de PNA modificados a una rata y se ensayan para determinar su capacidad para engendrar una respuesta biológica, como se describe en la presente memoria.
Se sintetizan oligómeros de PNA no modificados mediante procedimientos automatizados o manuales. La síntesis manual proporciona generalmente aproximadamente de 5 a 10 veces mayores cantidades de oligómeros de PNA que la síntesis automatizada. Los oligómeros de PNA no modificados se modifican para producir oligómeros de PNA radiactivos o fluorescentes si es necesario.
1. Síntesis automática de oligómeros de PNA
Los oligómeros de PNA se sintetizan con monómeros de Fmoc-N-(2-aminoetil)glicil-PNA en un sintetizador de ácidos nucleicos Expidite 8909, de acuerdo con la química y los protocolos desarrollados por el fabricante (PerSeptive Biosystems, Inc., Framingham, MA). Las aminas exocíclicas de las bases de adenina, guanina y citosina de cada monómero de Fmoc-PNA se protegen con el grupo bloqueante benzhidriloxicarbonilo (Bhoc). La síntesis de los oligómeros de PNA (2 x 2 \mumol) es en resina de enlazador de poliamida (PAL)-polietilenglicol-poliestireno (PerSeptive Biosystems, Inc.), que produce un grupo carboxamida (CONH_{2}) en el extremo COOH-terminal (3'). Después de la síntesis, el PNA se desprotege y se retira de la resina por tratamiento con una mezcla de ácido trifluoroacético al 80% (TFA) que contiene m-cresol al 20% durante 90 minutos a 22ºC. Después, el oligómero de PNA se precipita en éter dietílico y se purifica mediante cromatografía líquida de alto rendimiento de fase inversa en una columna Vydac C_{18} a 60ºC con un tampón de TFA acuoso al 0,1% y un gradiente lineal de TFA al 0,1% que contiene acetonitrilo al 80%/ agua al 20%. Se recoge un pico principal (a A_{300} nm), se liofiliza y se verifica para su peso en masa correcto mediante espectrometría de masas de ionización por electropulverización en un espectrómetro de masas Sciex API 165B (Perkin-Elmer, Foster City, CA).
2. Síntesis manual de oligómeros de PNA
Se sintetizan oligómeros de PNA en una escala de 50 \mumol en resina de PS-PEG-PAL (PerSeptive Biosystems) usando 4 equivalentes de cada uno de HATU (hexafluorofosfato de O-(7-azabenzotriazol-1-il)-1,1,3,3-tetrametiluronio), diisopropiletilamina y 2,6-lutidina como agentes activador de carboxilo y 4 equivalentes de los monómeros de PNA protegidos (PerSeptive Biosystems). Los monómeros usados en la síntesis son derivados Fmoc-2-aminoetilglicina de 9N-carboximetil-N6-benzhidriloxiadenina, 9N-carboximetil-N2-benzhidriloxiguanina, 1N-carboximetiltimina y 1N-carboximetil-4N-benzhidriloxicitosina. El grupo Fmoc se elimina con piperidina al 20% en N-metilpirrolidinona y el desbloqueo de los grupos Bhoc y la retirada del oligómero de PNA se llevan a cabo en un recipiente por tratamiento del PNA unido a la resina con ácido trifluoroacético/m-cresol (4:1 v/v). Los oligómeros de PNA brutos se purifican mediante HPLC (columna preparativa de Vydac, C-8, tamaño de partícula de 10 \mum, 22 x 250 mm) con un gradiente de elución de B al 5% a B al 100% en 100 minutos (disolvente A = TFA al 0,1%; disolvente B = acetonitrilo al 80% en TFA al 0,1%; caudal = 8 ml/minuto; detección UV a 260 nm). Se verificó el peso en masa correcto como para la síntesis automática descrita anteriormente.
3. Detección de oligómeros de PNA no modificados después de la administración
Para detectar oligómeros de PNA administrados por vía intravenosa en sangre, se prepararon ratas Sprague-Dawley (machos de 200 g) por canulación de la vena yugular con un tubo de silicona bajo anestesia ligera con éter, de acuerdo con procedimientos bien establecidos. Se disolvieron oligómeros de PNA no modificados, tales como NTR1-PNA, MU1R-PNA o SERT-PNA, en solución de cloruro de sodio isotónica y la dosis apropiada (por ejemplo, 0,2 mg/kg) se administra en la vena yugular como una dosis embolada. Se extrajeron muestras de sangre (aproximadamente 0,3 ml) a través de la cánula a los 10, 20, 30, 40, 60, 90, 120, 150, 180 y 240 minutos después de la administración en tubos heparinizados y se centrifugaron a 3.000 RPM durante 10 minutos. Después, se recogió el plasma y se preparó para análisis por HPLC. Se usaron un total de cuatro ratas en cada nivel de dosis. La concentración frente a los datos de tiempo generados se someten a un análisis farmacocinético no lineal de acuerdo con un modelo apropiado (por ejemplo, modelo de uno o de dos compartimentos) usando WinNonlin^{TM} o el paquete farmacocinético MPK y se calculan los diversos parámetros farmacocinéticos (por ejemplo, \alpha, \beta, k_{12}, k_{21,} k_{10}, V_{C,} V_{\beta}, V_{ss}, aclaramiento total, área bajo la curva (AUC), tiempo de permanencia medio, etc.).
Se realizaron experimentos similares para detectar oligómeros de PNA administrados por vía oral en sangre. En este caso, se administran oligómeros de PNA no modificados por intubación gástrica (administración oral) y las muestras se recogen y se analizan como se ha descrito anteriormente. Además, se determina la velocidad y el grado de absorción de oligómeros de PNA en el tracto gastrointestinal para oligómeros de PNA administrados por vía oral. Se calcula la biodisponibilidad absoluta de oligómeros de PNA a partir de la proporción del logaritmo de la AUC_{(0-\infty)} de la administración oral con respecto al logaritmo de la AUC_{(0-\infty)} de la infusión intravenosa. Los antilogaritmos de esta proporción representan la biodisponibilidad absoluta.
Además de sangre, se analizan otros tejidos tales como cerebro e hígado para determinar la presencia de oligómeros de PNA no modificados. El tiempo de muestreo más apropiado para examinar tejidos seleccionados es desde que se logra una C_{máx} (concentración máxima de oligómeros de PNA) en la sangre hasta aproximadamente cinco veces el t_{1/2} (semivida). Otros tiempos de muestreo son los tiempos en los que se observan los efectos conductuales y bioquímicos máximos del oligómero de PNA. En resumen, rápidamente se extraen por disección regiones íntegras (por ejemplo corteza frontal, cerebelo), se colocan en hielo y se trituran. Después, el tejido triturado se prepara para el análisis por HPLC para detectar la presencia de oligómeros de PNA. El sistema de elución de HPLC es el mismo que se escribe en la presente memoria para la síntesis de oligómeros de PNA.
Además, se analiza la entrada de oligómero de PNA en el cerebro, así cómo la acumulación de serotonina como un marcador bioquímico para la reducción de la expresión del transportador de serotonina de la membrana plasmática (véase el Ejemplo 7), usando mediciones en línea de microdiálisis in vivo (Kalivas y col., J. Neurochem, 59: 961-967 (1991)). Aunque, potencialmente, la microsonda implantada podría comprometer la BHE, la cicatrización alrededor de la microsonda debería evitar la fuga de los oligómeros de PNA administrados extracranealmente hacia el cerebro. Estas técnicas de microdiálisis también son útiles para detectar oligómeros de PNA modificados, tales como las formas radiactivas o fluorescentes de oligómeros de PNA descritas a continuación.
4. Síntesis y detección de oligómeros de PNA tritiados
Se realizan experimentos usando formas radiomarcadas de oligómeros de PNA para determinar la distribución tisular por medición de la radiactividad en un espectrómetro de escintilación líquida. Se preparan oligómeros de PNA tritiados para que tengan una facilidad de detección aumentada a partir de oligómeros de PNA no modificados por intercambio de tritio. Este procedimiento proporciona un compuesto con una actividad específica de al menos 10 Ci/mmol. Como alternativa, se añade un grupo amino en el extremo 5' de un oligómero de PNA no modificado. Después, este grupo amino se metila hasta grados variables con CT_{3}I (disponible de Amersham a 60-85 Ci/mmol) de la forma siguiente para proporcionar derivados de oligómeros de PNA monometilados, dimetilados y trimetilados tritiados que tengan una actividad específica mínima de aproximadamente 60 Ci/mmol:
R^{1}R^{2}R^{3}N-PNA-CONH_{2}
Radiomarcador 1: R^{1} = CT_{3}; R^{2} = H; R^{3} = H (menor actividad específica, átomo de N básico)
Radiomarcador 2: R^{1} y R^{2} = CT_{3}; R^{3} = H (actividad específica intermedia, átomo de N básico)
Radiomarcador 3: R^{1}, R^{2} y R^{3} = CT_{3} (mayor actividad específica, átomo de N cuaternizado)
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Esta estrategia es particularmente útil porque (a) la carga positiva en el átomo de nitrógeno permanece intacta; (b) el nivel de actividad específica del oligómero de PNA es ajustable, dependiendo del grado de metilación tritiada; y (c) la perturbación estructural del oligómero de PNA después de la metilación es mínima en comparación con el oligómero de PNA nativo.
Una vez sintetizados y ensayados para determinar su eficacia, los oligómeros de PNA tritiados se administran en animales y se examina su distribución tisular. A diversos tiempos de muestreo después de la administración, se sacrifican animales y se extirpan rápidamente los tejidos seleccionados. Por ejemplo, se mide la entrada de oligómeros de PNA en el cerebro por sacrificio de animales y recogida de tejido cerebral. De nuevo, se extirpan rápidamente por disección regiones íntegras (por ejemplo, corteza frontal, cerebelo), se colocan en hielo y se trituran. Se preparan fracciones de sobrenadante a partir del tejido triturado y se hace un recuento de la radiactividad. Para verificar que los oligómeros de PNA radiactivos recuperados tienen el mismo perfil de elución que el compuesto administrado al animal, las muestras radiactivas recuperadas se analizan por HPLC.
Otro procedimiento para detectar oligómeros de PNA tritiados implica el uso de técnicas autorradiográficas ex vivo. En resumen, se sacrifican ratas Sprague-Dawley macho adultas por decapitación a diversos tiempos después de la inyección de [^{3}H]PNA y sus cerebros se congelan rápidamente en nieve carbónica. Se cortan secciones coronales (20 micrómetros) en un criostato a -16ºC y se montan en portaobjetos recubiertos con gelatina (Fisher Plus Slides). Se procesan las películas radiográficas por yuxtaposición de la sección radiomarcada a una película de Biomax MS con pantallas intensificadoras de Biomax MS (Kodak). La exposición es durante de varias semanas a meses a -80ºC. También se usa un equipo potenciador, tal como el Cyclone^{TM} Storage Phosphor System (Packard Instrument Co.), para aumentar la detección de la señal radiactiva. Se usa un análisis de densidad óptica cuantitativo para cuantificar la radiactividad usando el programa informático de NIH Image funcionando en un ordenador Macintosh. A partir de estos análisis, se determina el curso de tiempo para la entrada de oligómeros de PNA radiactivos en el cerebro. Además, esta técnica determina cualquier distribución regional única para oligómeros de PNA
individuales.
5. Síntesis y detección de oligómeros de PNA iodinados
Se preparan oligómeros de PNA que tienen una mayor actividad específica a partir de oligómeros de PNA no modificados añadiendo químicamente un radiomarcador por iodinación. En resumen, se añade un resto de tirosina en el extremo amino 5' de un oligómero de PNA no modificado y se ensaya para determinar si esta modificación influye en la capacidad del oligómero de PNA para engendrar una respuesta biológica, tal como reducir la expresión polipeptídica. Si la tirosina añadida no interfiere con la función del oligómero de PNA, entonces el oligómero de PNA se modifica adicionalmente por iodinación del resto de tirosina mediante técnicas convencionales. Típicamente, este procedimiento de radioiodinación proporciona un compuesto que tiene una actividad específica de aproximadamente 2.000 Ci/mmol.
Una vez sintetizados y ensayados para determinar su eficacia, los oligómeros de PNA iodinados, se administran en animales y se examina su distribución tisular. Se realizan experimentos similares a los experimentos descritos anteriormente, pero en lugar de detectar tritio, los tejidos seleccionados se ensayan para determinar la presencia de ^{125}I.
6. Síntesis y detección de oligómeros de PNA fluorescentes
Se preparan oligómeros de PNA modificados que tienen una facilidad de detección aumentada por adición de un marcador fluorescente a oligómeros de PNA no modificados. En resumen, se conjuga una fluoresceína o un grupo dansilo en el extremo amino 5' de un oligómero de PNA no modificado. Después, este oligómero de PNA modificado se ensaya para determinar su funcionalidad y se usa para medir la distribución tisular después de la administración, como se ha descrito anteriormente, entendiendo que el procedimiento de detección implica detectar la presencia de un marcador fluorescente, no de radiactividad.
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Ejemplo 7
Medición del curso de tiempo para el comienzo y la recuperación de las respuestas biológicas engendradas por oligómeros de PNA
Para determinar el curso de tiempo para el comienzo y la recuperación de las respuestas biológicas engendradas por oligómeros de PNA, se realizan los siguientes experimentos. Estos experimentos se realizan para diversas vías de administración, tales como intravenosa, intraperitoneal y oral. Además, estos tipos de análisis conductuales, bioquímicos y moleculares se realizan para oligómeros de PNA que se dirigen a diferentes polipéptidos, así como para cada oligómero de PNA diferente que se dirige al mismo polipéptido.
1. Respuestas de comportamiento
Para oligómeros de NTR1-PNA, se mide la hipotermia y la antinocicepción (ensayo de placa caliente) después de la exposición intracraneal con NT (18 nmol), como se describe en el Ejemplo 1. En resumen, ratas a las que se les ha implantado quirúrgicamente cánulas permanentes reciben una administración de oligómeros de NTR1-PNA mediante una vía particular. Estos animales se ensayan para la hipotermia y la antinocicepción inducidas por NT a las 6, 12, 24 y 48 horas después de la administración de oligómero de NTR1-PNA, para determinar el curso de tiempo para el comienzo de los efectos. También se ensayan periodos de tiempo más largos y más cortos dependiendo de la respuesta.
Para oligómeros de MU1R-PNA, se mide la antinocicepción (ensayo de coletazo de la cola) después de la exposición intraperitoneal a MOR (5 mg/kg), como se describe en el Ejemplo 2. También se mide la antinocicepción mediada por MOR usando el ensayo de placa caliente que se describe en el Ejemplo 1. La razón para el uso del ensayo de placa caliente en este contexto se proporciona en Matthes y col., Nature 383: 819-823 (1996). En resumen, se ensayan ratas que reciben oligómeros de MU1R-PNA para sensibilidad a la exposición a MOR a diversos tiempos después de la administración de oligómero de MU1R-PNA, para determinar tanto el curso de tiempo para el comienzo de la pérdida de sensibilidad a MOR como el curso de tiempo para la recuperación de la sensibilidad a MOR. Puesto que la desensibilización o tolerancia a la exposición al fármaco (NT y MOR) puede producirse con inyecciones repetidas, se usan grupos separados de animales, escalonados con respecto al tiempo de ensayo, de tal modo que transcurren al menos 12 horas antes de la siguiente exposición a fármaco en un animal particular. Después de determinar el curso de tiempo para el comienzo de los efectos, se determina un curso de tiempo para la recuperación de la respuesta por ensayo de cada grupo animal durante hasta varios días.
Para oligómeros de SERT-PNA, se mide la pérdida de la actividad de transporte de serotonina mediante la administración por vía intraperitoneal de TCP (15 mg/kg) a ratas tratadas con oligómero de SERT-PNA y se observan los comportamientos asociados con la serotonina extraneuronal, como se describe en el Ejemplo 3. En resumen, se administra una inyección de TCP a ratas tratadas previamente con oligómeros de SERT-PNA y se observan para hiperactividad en una cámara de actividad Opto-Varimex-Minor (Columbus Instruments, Columbus, OH). Se miden primero los valores basales por colocación del animal en la cámara durante un periodo de habituación de 60 minutos y después registro de la actividad durante 30 minutos antes de la administración de TCP intraperitoneal. Después de la administración de TCP, los animales se observan para determinar la actividad durante hasta 3 horas. Además, se puntúan los animales por la presencia o ausencia de los siguientes signos: abducción de las extremidades posteriores, balanceo lateral de la cabeza, temblores, rigidez, cola de Straub, hiperreactividad, piloerección, salivación, cromodacriorrea, sacudidas del tronco, caminar compulsivo en círculos y ataxia de las extremidades
posteriores.
En experimentos que usan TCP, se usan grupos separados de animales que nunca se habían expuesto a TCP, puesto que los resultados anteriores indican que tratamientos repetidos con TCP en animales no tratados con oligómeros de PNA pueden dar como resultado hiperactividad. No obstante, esta hiperactividad era habitualmente de menor magnitud que la observada en animales tratados con oligómeros de SERT-PNA más un inhibidor de la MAO. Además, el tratamiento con TCP repetido habitualmente no se acompaña de otros signos de exceso de serotonina (por ejemplo, cromodacriorrea o lágrimas teñidas de color sangre, abducción de las extremidades posteriores y sacudidas del tronco).
Para proporcionar pruebas adicionales de que las respuestas de comportamiento se atribuyen a una expresión reducida de polipéptido o de ARN mensajero, las ratas se sacrifican después del ensayo conductual y se examinan a nivel bioquímico y molecular.
2. Medición de la expresión polipeptídica
También se determinan los tiempos de comienzo y recuperación para la expresión polipeptídica después del tratamiento con diversos oligómeros de PNA. En general, después de que se determina el tiempo necesario para un efecto máximo de un oligómero de PNA particular, el curso de tiempo para la recuperación se mide cuidadosamente después del tratamiento tanto agudo como crónico. Por lo tanto, después de determinar el punto de tiempo en el que se obtiene la inhibición máxima para un tratamiento con un oligómero de PNA dado, el oligómero de PNA se administra a un grupo de animales diferente. Estos animales se sacrifican (n = 3 en cada punto de tiempo) y se analizan a diversos puntos de tiempo después del tiempo predeterminado cuando el nivel de inhibición es máximo para determinar la fase de recuperación. Por ejemplo, se sacrifican grupos separados de animales a las 6 horas, 12 horas, 24 horas, 36 horas, 2 días, 3 días, 4 días y 5 días después del tiempo respectivo para el efecto máximo de cada tratamiento con oligómero de PNA. Los tiempos para la medición de la recuperación después del tratamiento crónico con oligómeros de PNA son los mismos que con el tratamiento agudo. Se consiguen tratamientos crónicos mediante el uso de una minibomba osmótica (Alzat; 2NL4, 2 ml de capacidad, velocidad de administración de 2,5 \mul/hora) que infunde su contenido en una cánula yugular o subcutánea durante aproximadamente cuatro semanas. Las mediciones adicionales para los animales crónicamente tratados con oligómeros de PNA incluyen mediciones diarias del peso corporal, observación íntegra del comportamiento y análisis de muestras de sangre al final del tratamiento crónico para determinar la química sanguínea, incluyendo estudios de la función hepática.
Se realizan ensayos de unión a ligando radiomarcado para NTR1, MU1R, y el transportador de serotonina de la membrana plasmática para determinar tanto la reducción como la recuperación de la expresión de un polipéptido específico. En general, se tratan grupos separados de animales (n = 3 en cada punto de tiempo) con oligómeros de PNA específicos a una dosificación determinada como eficaz y se sacrifican a las 6, 12, 24, 36 y 48 horas después del tratamiento. Se recoge tejido de cerebro para unión a NTR1, MU1R y transportador de serotonina, se recoge tejido intestinal (íleon y yeyuno) para unión a NTR1 y MU1R y se recoge sangre para unión al transportador de serotonina. Los ensayos de unión y bioquímicos se realizan como se describe en los Ejemplos 1-3. Estos tipos de mediciones reflejan tanto la renovación de polipéptido como los índices de síntesis de polipéptido.
Se ensayan sitios de unión a NTR1 para animales tratados con oligómeros de NTR1-PNA por medición de la unión de NT radiomarcada en tejido cerebral e intestinal (íleon y yeyuno). Usando ensayos de unión competitiva, se mide la concentración de sitios de unión (B_{máx}) para NT en homogeneizados preparados a partir de tejido de PAG, hipotálamo, yeyuno e íleon recién obtenido de ratas Sprague-Dawley adultas. Se preparan homogeneizados de tejido de cerebro y de yeyuno e íleon como se describe en el Ejemplo 1. Además, se prepara el tejido de yeyuno e íleon a partir de homogeneizados de tejido intestinal total usando la membrana nuclear en bruto para ensayos de unión. Se realizan ensayos de unión competitiva como se describe en otro sitio (Gaudriault y col., J. Neurochem. 62: 361-368 (1994)) con las siguientes modificaciones: el tampón de unión también contiene glicerol al 0,5%, fenilmetilsulfonilfluoruro 0,01 mM, pepstatina 7 \mul, aprotonina 0,8 \muM, leupeptina 12 \muM, iodoacetamida 0,1 \muM y EDTA 0,25 Mm (todos de Fisher Scientific, Pittsburg, PA), pero no contiene N-benciloxicarbonil-prolil-prolinal. Se incuban los homogeneizados de cerebro (aproximadamente 1 mg de peso húmedo de polipéptidos) con [^{125}I]NT (0,2 nM; NEN, Boston, MA) y concentraciones crecientes de [^{126}I]NT no radiactiva en un volumen total de 100 \muL. Se realizan ensayos en placas de 96 pocillos con aproximadamente 2,5 mg de peso húmedo por pocillo para muestras de PAG e hipotálamo y aproximadamente 125 \mug de polipéptido por pocillo para muestras de intestino. Se analizan los datos de unión a radioligando con el programa informático LIGAND funcionando en un PC.
Se ensayan sitios de unión a MU1R para animales tratados con oligómeros de MU1R-PNA por medición de la unión de morfina radiomarcada en el cerebro. Como con NTR1, se determina la B_{máx} para sitios de unión a MOR. De nuevo, se preparan homogeneizados de tejido de PAG y yeyuno e íleon recién obtenido de ratas adultas y se realizan ensayos de unión competitiva como se describe en la presente memoria. En resumen, se realizan ensayos en placas de 96 pocillos con aproximadamente 2,5 mg de peso húmedo por pocillo para muestras de PAG y aproximadamente 125 \mug de proteína por pocillo para muestras de intestino. Típicamente, se usa [^{3}H]morfina 2 nM (NEM, Boston, MA) para cada ensayo de unión.
La expresión del transportador de serotonina de la membrana plasmática se determina por medición de la unión de imipramina radiomarcada en el cerebro. La imipramina es un antidepresivo que se une a los transportadores de serotonina de la membrana plasmática de forma reversible. En resumen, se homogenizan aproximadamente 300 mg de corteza cerebral en 10 volúmenes de tampón Tris-HCl 50 mM (pH 7,7) con un Brinkmann Polytron (ajuste 7 durante 10 segundos). El homogeneizado se centrifuga a 20.000 x g durante 15 minutos (4ºC). Los sedimentos se resuspenden en Tris-HCL 50 mM (pH 7,4) que contiene CaCl_{2} 4 mM y se incuban durante 15 minutos a 37ºC. Después, las muestras se centrifugan y se repite el procedimiento de lavado. Después de la centrifugación final, los sedimentos se resuspenden en 50 volúmenes de Tris-HCl 50 mM que contiene CaCl_{2} 4 mM, pargilina 10 \muM y ácido ascórbico al 0,1%. El ensayo de unión se realiza por incubación de 100 \mul de diferentes concentraciones de imipramina (0,01 nM-0,1 \muM), 100 \mul de [^{3}H]imipramina (10 \muM) y 800 \mul de preparación tisular a 37ºC durante 30 minutos. Para la unión inespecífica se añaden 100 \mul de imipramina a un conjunto de tubos. La unión se termina por filtración rápida sobre un filtro de vidrio recubierto con polietilenimina al 0,5% usando un colector de células Brandell. Después, los filtros se lavan 3 veces con 2 ml de NaCl al 0,9%. Se realiza un recuento de la radiactividad y se analizan los datos.
Además, se determinó la expresión del transportador de serotonina de la membrana plasmática por medición de la unión de paroxetina radiomarcada en el cerebro. En resumen, se homogenizan aproximadamente 300 mg de corteza cerebral en 15 ml de tampón Tris 50 mM helado que contiene NaCl 120 mM y KCl 5 mM a pH 7,4 usando un Brinkmann Polytron (ajuste 4 durante 5 segundos). El homogenizado se centrifuga a 18.000 x g y 4ºC durante 10 minutos. Los sedimentos se resuspenden en tampón, se homogenizan, se centrifugan de nuevo y se resuspenden hasta una concentración final de 60 \mug de polipéptido/ml en el tampón de ensayo de unión. Los homogenizados se incuban durante 60 minutos a 22ºC con [^{3}H]paroxetina 0,1 nM y concentraciones variables (1 pM-10 nM) de paroxetina en un volumen final de 1 ml. Se determina la unión inespecífica en presencia de serotonina 100 \muM. Se detiene la reacción por adición de 6 ml de tampón helado y filtración a través de filtros Whatman previamente recubiertos con polietilenimina al 2% usando un colector Brandel. Después, los filtros se lavan 3 veces con 2 ml de NaCl al 0,9%. Se mide la radiactividad y los datos se analizan como se ha descrito anteriormente.
Las plaquetas también expresan transportadores de serotonina. Para analizar la unión de [^{3}H]imipramina a plaquetas, se realiza el siguiente procedimiento. Se recoge sangre completa de un animal por punción cardiaca después de partirse el esternón. La sangre se aspira durante la sístole y se transfiere a tubos de plástico que contienen 10 U de heparina sódica porcina/ml de sangre. El tubo se tapa después y se invierte varias veces. La sangre se centrifuga con cuidado a 177 x g a 20ºC durante 12 minutos, acelerando hasta la fuerza en g establecida en un espacio de 8 minutos. El plasma rico en plaquetas resultante (PRP) se retira y se almacena en un criovial a -80ºC hasta el uso. El ensayo de unión se realiza mediante una modificación de los procedimientos descritos anteriormente (O'Shaugnessey y col., Microsurgery 17: 238-242 (1996) y Paul y col., Life Sci. 26: 953-959 (1980)). En resumen, el PRP se centrifuga a 18.000 x g durante 10 minutos a 4ºC. Las membranas de plaquetas se lavan y se centrifugan dos veces con 50 volúmenes de tampón (Tris-HCl 0,5 M; NaCl 0,2 M; KCl 0,005 M; litio-HEPES 0,01 M). Las membranas se rompen con un Brinkmann Polytron a un ajuste de 6 durante 10 segundos. Las membranas se lavan de nuevo, se centrifugan y se resuspenden en tampón hasta una concentración final de polipéptido de 3,5 mg/ml. Las reacciones de incubación para cada ensayo contienen 25 \mul de [^{3}H]imipramina (1 nM), 25 \mul de competidor frío y 200 \mul de preparación de membrana. La incubación es durante 1 hora a 4ºC. Después de la incubación, la mezcla de reacción se diluye con 5 ml de tampón frío y se filtra a través de filtros de fibra de vidrio Brinkmann GF/F que después se lavan tres veces y se realiza el recuento en un contador Wallac Betaplate^{TM}. El análisis de datos es el mismo que se ha descrito anteriormente para los otros ensayos de unión.
Además, se mide la unión de [^{3}H]paroxetina a plaquetas de la forma siguiente. Después de recoger la sangre como se ha descrito anteriormente, la sangre se centrifuga con cuidado a aproximadamente 180 x g a 20ºC durante 12 minutos, acelerando hasta la fuerza en g establecida en un espacio de ocho minutos. El PRP se retira y se almacena en un criovial a -80ºC hasta el uso. El ensayo de unión se realiza usando procedimientos descritos en otro sitio con ligeras modificaciones (Marcusson y col., J. Neurochem. 50: 1783-1790 (1988) y Wall y col., Mol. Pharmacol. 43: 264-270 (1993)). En resumen, el PRP se centrifuga a 18.000 x g durante 10 minutos a 4ºC. Se lavan las membranas de plaquetas y se centrifugan dos veces con 50 volúmenes de tampón (Tris-HCl 0,5 M; NaCl 0,2 M; KCl 0,005 M; litio-HEPES 0,01 M). Las membranas se rompen con un Brinkmann Polytron a un ajuste de 6 durante 10 segundos. Las membranas se lavan de nuevo, se centrifugan y se resuspenden en tampón hasta una concentración final de polipéptido de 3,5 mg/ml. Las reacciones de incubación contienen 25 \mul de [^{3}H]paroxetina (0,5 nM), 25 \mul de competidor frío y 200 \mul de preparación de membrana. Las incubaciones son durante 1 hora a 4ºC. Después de la incubación, la mezcla de reacción se diluye con 5 ml de tampón frío y se filtra a través de filtros de fibra de vidrio Whatman GF/F que después se lavan tres veces y se realiza el recuento en un contador Wallac Betaplate^{TM}. El análisis de datos es el mismo que se ha descrito anteriormente para los otros ensayos de unión.
Para ratas tratadas con oligómeros de SERT-PNA, también se miden los aumentos en los niveles extracelulares de serotonina por medio de microdiálisis intracerebral. Cualquier aumento en los niveles de serotonina se atribuye a una disminución en la actividad de transporte de serotonina de la membrana plasmática. En resumen, se implanta estereotáxicamente a las ratas (coordenadas espaciales: 2 mm anterior al bregma, 3 mm desde la sutura sagital media y 6 mm ventral a la duramadre) en el cuerpo estriado lateral anterior una sonda de microdiálisis (CMA/12, 3 mm de longitud, BAS, W. Lafayette, IN) conectada en línea con un aparato de HPLC para análisis de los niveles de serotonina. Se permite que estos animales se muevan libremente después de que se haya insertado la sonda. La sonda se insertó en el cuerpo estriado lateral mediante una cánula guía. Se usó una membrana de diálisis de copolímero de policarbonato/poliéter con un diámetro interno de 400 \mum y un peso molecular de corte de 20.000. El líquido de perfusión consiste en KCl 4,0 mM, NaCl 130 mM, CaCl_{2} 2,0 mM, MgCl_{2} 1,2 mM y solución salina tamponada con fosfato 0,2 mM para dar un pH de 7,4 y una concentración de sodio final de 137 mM. El caudal es de aproximadamente 2,0 \mul/min. Se determina la serotonina y 5-HIAA (ácido 5-hidroxi-indol-acético) usando HPLC con detección electroquímica. La fase móvil (acetato de sodio 20 mM, ácido cítrico 10 mM, EDTA 3,0 mM, sal sódica del ácido octanosulfónico monohidrato 800 \muM, dietilamina 1,0 mM y metanol al 10% (vol/vol), pH 5,0, con N-metil-5HT 2,0 pmol como patrón interno) se filtra a través de filtros de membrana de nylon de 0,2 \mum y se desgasifica al vacío antes de bombearla a una velocidad de 1,5 ml/minuto a través de una columna analítica de fase inversa C_{18} HR-80 de 3,0 \mum (8,0 cm x 4,6 mm i. d.; ESA, Inc., Chelmsford, MA) que está conectada a una celda analítica de alta sensibilidad modelo 5011 (ESA, Inc.). La detección electroquímica se realiza usando un detector modelo 5200A Coulochem II EC (ESA, Inc.).
Se realizan intentos, como se ha descrito anteriormente, para usar este procedimiento para medir también oligómeros de PNA. En cualquier caso, la colocación de la sonda se verifica mediante técnicas histológicas similares a las técnicas usadas para determinar la colocación de cánulas como se ha descrito en el Ejemplo 1.
En una evaluación más directa de la expresión polipeptídica, se usan anticuerpos monoclonales o policlonales contra los diversos polipéptidos para inmunoprecipitar polipéptidos radiomarcados ex vivo en homogeneizados celulares. Estos homogeneizados celulares se obtienen de animales tratados con oligómeros de PNA.
Se preparan preparaciones ribosómicas a partir del cerebro de animales de control y tratados con oligómero de PNA, como se describe en otro sitio (Hendrich y Porterfield, Proc. Soc. Exp. Biol. Med. 213: 273-280 (1996)). En resumen, se realiza la homogeneización de tejidos en medio (E) compuesto de Tris 50 mM, KCl 250 mM y MgCl_{2} 10 mM a un pH de 7,6. La mezcla se centrifuga a 13.000 g durante 15 minutos. El sobrenadante se filtra a través de lana de vidrio Lubrol-WX (al 10% en MgCl_{2} 10 mM) y se añade ácido desoxicólico (al 10% en H_{2}O destilada) para dar una mezcla de Lubrol al 0,5% y ácido desoxicólico al 1,0%. Esta mezcla se coloca en un homogeneizador de teflón-vidrio y se mezcla suavemente con tres golpes de mortero, mientras se deja reposar durante 30 minutos. Cada muestra se diluye después con tres volúmenes de Medio E y se centrifuga durante 2 horas a 78.000 g. El sobrenadante se desecha, el sedimento se aclara con Medio E y se transfiere al tubo de homogeneización en un volumen total de 2 ml de Medio E. El sedimento se resuspende después mediante varios golpes suaves de mortero. Después, los sedimentos resuspendidos se estratifican en 5 ml de sacarosa 1 M en Medio E y se centrifugan a través de este medio durante 2,5 horas a 105.000 g. El sobrenadante se desecha y el sedimento se lava con Medio G (Tris 50 mM, KCl 150 mM y MgCl_{2} 10 mM a un pH de 7,6). El sedimento se suspende en Medio G, se congela con nitrógeno líquido y se almacena a -80ºC. Se utiliza inhibidor de ribonucleasa (5 unidades) de placenta y todos los procedimientos se llevan a cabo en un baño de hielo.
Se sacrifican los animales tratados con oligómero de PNA cuando se sabe que los oligómeros de PNA engendran una reducción máxima en la expresión polipeptídica determinada a partir de los experimentos descritos anteriormente. Después, los polipéptidos endógenos que se están sintetizando se radiomarcan con [^{35}S]metionina. Se determina un curso de tiempo para la producción de radiactividad precipitable con TCA al10% (p/v) con una alícuota de cada preparación ribosómica para establecer la viabilidad de la preparación y el tiempo máximo de incorporación de la metionina radiomarcada. Se usan anticuerpos contra el polipéptido dirigido por el oligómero de PNA administrado al animal para inmunoprecipitar los productos mediante técnicas convencionales (Jagus R, In Methods in Enzymology. Editado por: SL Berger y AR Kimmel. Vol. 152. Orlando, Academic Press, Inc., 1987, págs. 296-304). El material inmunoprecipitado se analiza después mediante electroforesis en gel de poliacrilamida para determinar la presencia o ausencia del polipéptido específicamente dirigido. Están disponibles en el mercado anticuerpos contra MU1R y el transportador de serotonina de la membrana plasmática (Chemicon International, Inc.).
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3. Medición de la expresión de ARN mensajero
Se realiza una PCR con transcripción inversa cuantitativa (RT-PCR) en animales tratados con oligómero de PNA y de control usando GAPDH (gliceraldehído 3-fosfato deshidrogenasa) como un patrón interno. Se aísla el ARN total de aproximadamente 20 mg de tejido usando el kit de aislamiento de ARN total S.N.A.P.^{TM} (Invitrogen, Carlsbad, CA) de acuerdo con las instrucciones del fabricante. La primera cadena de ADNc se sintetiza a partir de 500 ng de ARN total usando el cDNA CycleKit (Invitrogen, Carlsbad, CA), también de acuerdo con las instrucciones del fabricante. Se obtiene polinucleótido quinasa, Taq ADN polimerasa, cebadores y dNTP de Gibco BRL. Se obtiene [\gamma-^{32}P]ATP de New England Nuclear (Boston, MA). Los cebadores con sentido se marcan terminalmente y se purifican a partir de nucleótidos libres usando columnas Chroma Spin 10 (Clontech, Palo Alto, CA). Los ciclos de PCR se realizan en un GeneAmp PCR System 9600 (Perkin Elmer, Norwalk, CT).
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Se usan los siguientes cebadores:
NTR1, +694S: 5' GCC ACT GTC AAG GTC GTC 3' (SEC ID Nº: 4)
NTR1, +965AS: 5' AGC CAG CAG ACC ACA AAG 3' (SEC ID Nº: 5)
(Esto amplifica productos de 271 pb para rata y 259 pb para humano en la región codificante)
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SERT, +1532 5' CCG TGT CTT GGT TCT ATG G 3' (SEC ID Nº: 6)
SERT, +1074AS 5' GGT ATT GGA AAA GCC GTA GC 3' (SEC ID Nº: 7)
(Esto amplifica un producto de 173 pb en el extremo 3' de la región codificante)
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MOR1, +859S: 5' CTG TAT TTA TCG TCT GCT GG 3' (SEC ID Nº: 8)
MOR1,+1091AS: 5' AGT GGA GTT TTG CTG TTC G 3' (SEC ID Nº: 9)
(Esto amplifica un producto de 233 pb en el extremo 3' de la región codificante)
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GAPDH, +6S: 5' TGA TGA CAT CAA GAA GGT GGT GAA G 3' (SEC ID Nº: 10)
GAPDH, +11AS: 5' TCC TTG GAG GCC ATG TAG GCC AT 3' (SEC ID Nº: 11)
(Esto amplifica productos de 238 pb para el tipo silvestre y de 175 pb para el mutante de deleción en la región codificante).
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Los fragmentos de PCR del NTR humano y de un mutante de deleción de GAPDH se usan como patrones exógenos para el control de la variación entre tubos en las amplificaciones de PCR apropiadas. Los cebadores de NTR1 + 694S y +965AS amplifican fragmentos de 271 pb y 259 pb para el NTR de rata y humano, respectivamente. Los cebadores de GAPDH +6S y +11AS amplifican fragmentos de 238 pb y 175 pb para GAPDH y su mutante de deleción, respectivamente. Se generan patrones exógenos para el transportador de serotonina y el MOR1 usando el PCR Mimic^{TM} Construction Kit (Clontech).
Las reacciones de PCR contienen Tris 20 mM (pH 8,4), KCl 50 mM, dNTP 200 \muM, 500 \muM de cada cebador, MgCl_{2} 1,5 mM, 0,5 unidades de Taq ADN polimerasa, DMSO al 10%, 5 x 10^{5} cpm de cebador marcado y 0,2 \mul de ADNc en una reacción de 25 \mul. Después de una desnaturalización inicial a 94ºC durante 1 minuto, los parámetros del ciclo son 94ºC durante 30 segundos, 55ºC durante 30 segundos y 72ºC durante 30 segundos durante aproximadamente 25 ciclos, seguidos de una extensión de 10 minutos a 72ºC. La PCR se detiene antes de que las reacciones alcancen la fase de meseta que se determina empíricamente tanto para la diana como para el control. Los productos se separan en un gel de secuenciación Long Ranger^{TM} al 5% que contiene urea 7 M y se detectan usando un Storm860^{TM} Phosphoimager (Molecular Dynamics, Sunnyvale, CA). Los datos se analizan usando el programa informático Image Quant^{TM} (Molecular Dynamics, Sunnyvale, CA).
Además, también se realiza histoquímica de hibridación in situ cuantitativa para medir los niveles de ARNm específicos usando procedimientos conocidos por los especialistas en la técnica.
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Ejemplo 8
Respuestas biológicas engendradas por oligómeros de PNA con sentido, antisentido y con emparejamientos erróneos 1. Oligómeros de PNA con sentido, antisentido y con emparejamientos erróneos
Como se describe en los Ejemplos 1 y 4, el oligómero de PNA antisentido NTR1-PNA redujo la sensibilidad a NT después de su administración intracraneal o extracraneal, como prueba la ausencia de inducción de antinocicepción e hipotermia por NT. Además, esta sensibilidad a NT reducida se correlacionaba con una reducción en el polipéptido NTR1, como probaba una reducción en la unión a [^{125}I]NT Se señala que el oligómero de PNA antisentido NTR1-PNA puede denominarse en la presente memoria NTR1-PNA o AS-NTR1-PNA para reflejar la naturaleza antisentido de su secuencia. La Tabla V contiene una lista de oligómeros de PNA usados para evaluar la capacidad de oligómeros de PNA para engendrar respuestas biológicas de una forma específica de secuencia.
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TABLA V Secuencias de PNA dianas de genes, con sentido, antisentido y con emparejamientos erróneos
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2. Efectos del tratamiento con oligómero de PNA sobre la sensibilidad a neurotensina
Se usaron cuatro oligómeros de PNA diferentes para estudiar la sensibilidad a NT (Tabla V). La secuencia del oligómero de NTR1-PNA con sentido (5'-GTTTGAGCAATG-3' (SEC ID Nº: 13)) tiene especificidad por NTR1 y es complementaria al oligómero de AS-NTR1-PNA. Además, la secuencia del oligómero de AS-NTR1-PNA con emparejamientos erróneos es similar a la del oligómero de AS-NTR1-PNA pero contiene un emparejamiento erróneo cada tercer par de bases (emparejamiento erróneo indicado en negrita; 5'-TATGGCACAGAC-3' (SEC ID Nº:12)).
Estos oligómeros de PNA se prepararon en un sintetizador Expedite 8909 o se sintetizaron manualmente en una escala de 50 \mumol usando resina de PS-PEG-PAL (1 equivalente) y monómeros de bases de ácidos nucleicos protegidos con Fmoc (6 equivalentes; Perseptive Biosystems, Inc., Framingham, MA) en presencia de diisopropiletilamina y 2,6-lutidina. Se retiraron los PNA del soporte de resina y se eliminaron los grupos bloqueantes por escisión (2 horas) a temperatura ambiente en TFA al 80% que contenía m-cresol al 20% (v/v). Los PNA se precipitaron en éter dietílico frío y se purificaron mediante RP-HPLC en una columna Vydac Q8 (25 mm x 250 mm) a 55ºC.
Se inyectaron AS-NTR1-PNA, AS-NTR1-PNA con emparejamientos erróneos y MU1R-PNA por vía intraperitoneal (10 mg/kg) de forma independiente en grupos separados de ratas Sprague-Dawley macho (Harlan, Prattville, AL). El oligómero NTR1-PNA con sentido, sin embargo, se microinyectó directamente en la sustancia gris periacueductal (PAG; 5 \mug), el área principal en el cerebro implicada en la percepción del dolor (nocicepción). Veinticuatro horas después de la inyección de un oligómero de PNA, las ratas se ensayaron con NT (18 nmol), que se microinyectó en la PAG porque la NT se degrada rápidamente tras la administración sistémica y no atraviesa la barrera hematoencefálica. Treinta minutos después de recibir NT, los animales se puntuaron para antinocicepción (placa caliente a 52ºC) e hipotermia (sonda rectal). De nuevo, las puntuaciones de antinocicepción se calcularon como porcentaje del efecto máximo posible (% MPE) con la siguiente ecuación: % MPE = [(tiempo de latencia postfármaco menos tiempo de latencia prefármaco)/(tiempo límite menos tiempo de latencia prefármaco)] x 100; donde el tiempo límite (es decir, el tiempo se retiró al animal del dispositivo) era de 30 segundos para un ensayo de placa caliente y de 12 segundos para una ensayo de coletazo de la cola. Se realizaron análisis estadísticos usando el ensayo de suma de
rangos.
Los animales que reciben el oligómero de AS-NTR1-PNA (10 mg/kg) por vía intraperitoneal puntuaban una media de MPE del 25% (P < 0,001 frente a animales sin tratar) en comparación con animales sin tratamiento previo o tratados con vehículo (sin PNA) que puntuaba el 77% y el 71% de MPE, respectivamente (Figura 14). Por lo tanto, los animales que recibieron el oligómero de AS-NTR1-PNA y después NT, percibían más fácilmente el dolor y, por lo tanto, pasaban menos tiempo sobre la placa caliente porque los efectos de la NT estaban bloqueados por este tratamiento con PNA. Los animales que recibieron el oligómero de AS-NTR1-PNA con emparejamientos erróneos (10 mg/kg) por vía intraperitoneal puntuaban una media de MPE del 60%, que no era estadísticamente significativa en comparación con animales sin tratar (P = 0,38). Se señala, sin embargo, que cinco de los siete animales que recibían el oligómero de AS-NTR1-PNA con emparejamientos erróneos presentaban un valor de %MPE por debajo del %MPE medio obtenido a partir de animales sin tratar. Por lo tanto, el efecto global del oligómero de AS-NTR1-PNA con emparejamientos erróneos parece ser una modulación de la respuesta observada en los animales tratados con oligómero de AS-NTR1-PNA. Los animales que recibían oligómero de NTR1-PNA con sentido (PAG; 5 \mug) tenían una puntuación antinociceptiva de MPE del 14% (P = 0,002 frente a animales sin tratar). Además, dos animales que recibían oligómero de NTR1-PNA con sentido (10 mg/kg) por vía intraperitoneal tenían una puntuación antinociceptiva de 5,4 \pm 5,4% de MPE. Los animales que recibían el oligómero de MU1R-PNA (10 mg/kg) por vía intraperitoneal (que sirven como control para efectos tóxicos o inespecíficos de PNA) puntuaban al 82% de MPE en la respuesta a NT, un valor que era casi idéntico al de para los animales que no recibían tratamiento previo o que recibían vehículo. Como una medida añadida de especificidad para el sistema de NT, los animales que se trataron con el oligómero de AS-NTR1-PNA y que carecían de antinocicepción cuando se ensayaban con NT se ensayaron con MOR (5 mg/kg; inyección intraperitoneal) y treinta minutos después se puntuaron para antinocicepción usando el ensayo de coletazo de la cola descrito en la presente memoria. Estos animales tratados con oligómero de AS-NTR1-PNA puntuaban del 95% de MPE, que era esencialmente idéntico al encontrado para animales a los que no se inyectaba PNA y ensayados con morfina (puntuaban el 99% de MPE).
Inmediatamente después del ensayo de antinocicepción de NT de 30 minutos, los animales se examinaron para cambios en la temperatura corporal en respuesta a NT (Figura 15). Los animales tratados con el oligómero de AS-NTR1-PNA (10 mg/kg) por vía intraperitoneal o con el oligómero de NTR1-PNA con sentido (PAG; 5 \mug) presentaban un cambio en la temperatura corporal de -0,5ºC, mientras que los animales sin tratamiento previo o de control con vehículo presentaban un cambio de temperatura corporal de -1,8 y -1.7ºC, respectivamente. Estas diferencias eran muy significativas (P < 0,01). Además, los dos animales tratados con el oligómero de NTR1-PNA con sentido (10 mg/kg) por vía intraperitoneal presentaban un cambio de temperatura corporal de -0,45 \pm 0,15ºC. Los animales tratados con el oligómero de AS-NTR1-PNA con emparejamientos erróneos (10 mg/kg) por vía intraperitoneal presentaban un cambio de temperatura corporal medio de -1,3ºC, que no era significativamente diferente cuando se comparaba con el de para animales sin tratar (P = 0,83). Se señala, sin embargo, que seis de los siete animales que recibían el oligómero de AS-NTR1-PNA con emparejamientos erróneos presentaban un cambio de temperatura corporal que era menor que el cambio de temperatura corporal medio observado en animales que no recibían un oligómero de PNA. Por lo tanto, el efecto global del oligómero de AS-NTR1-PNA con emparejamientos erróneos parece ser una modulación de la respuesta observada en los animales tratados con oligómeros de AS-NTR1-PNA. Los animales que recibían el oligómero de MU1R-PNA (10 mg/kg) por vía intraperitoneal presentaban un cambio de temperatura corporal similar al de los animales sin tratar. Por lo tanto, estos resultados conductuales indicaban que los oligómeros de PNA actúan de una forma específica de secuencia y que la sola inyección de un PNA no altera por sí misma las respuestas animales totales a un fármaco de ensayo. Además, estos resultados indican que la introducción de emparejamientos erróneos de pares de bases puede modular las respuestas biológicas observadas.
El curso de tiempo para la recuperación del efecto inhibidor de una sola inyección de PNA (10 mg/kg) se determinó con otro grupo de animales, que se ensayaron cada 24 horas con NT, hasta que las respuestas a NT volvieron al nivel observado en animales sin tratar (Figuras 16 y 17). Las respuestas a NT en animales que habían recibido el oligómero de AS-NTR1-PNA volvieron a los niveles basales a las 48 horas después de la inyección de PNA y permanecían normales a las 72 horas. No se incluyeron puntos de tiempo posteriores en el análisis, puesto que algunos animales (incluyendo los controles) comenzaban a responder erráticamente a la NT después de recibir más de tres dosis del péptido, que probablemente se debe a la desensibilización del receptor. Esta reversibilidad de los efectos inhibidores del tratamiento con PNA indica además la forma específica de secuencia en la que actúan los oligómeros de PNA. En otras palabras, las respuestas observadas después del tratamiento con oligómeros de PNA no parecen ser el resultado de efectos inespecíficos o tóxicos sobre las células.
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3. Análisis de la respuesta a la dosis
Para determinar la potencia del tratamiento de PNA in vivo, se obtuvieron curvas de respuesta a la dosis para el oligómero de AS-NTR1-PNA (Figura 18). El oligómero de AS-NTR1-PNA producía curvas de respuesta a la dosis excesivas, que son características de efectos antisentido, y parecían tener una potencia idéntica en la reducción de ambas respuestas a NT, con DE_{50} de 2,6 y 3,2 mg/kg para la antinocicepción y la hipotermia, respectivamente. Los datos de la respuesta a la dosis son resultados representativos que utilizan un lote de PNA. Se observó cierta variación en la potencia de diferentes preparaciones de PNA. Por esta razón, todos los experimentos se realizaron a 10 mg/kg, una dosis que proporcionaba resultados uniformes independientemente del lote de PNA.
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4. Efectos del tratamiento con oligómero de PNA sobre sitios de unión a neurotensina
El tratamiento con oligómero de AS-NTR1-PNA bloqueaba los efectos farmacológicos de NT por reducción de la expresión del polipéptido de NTR1. Los animales que recibían el oligómero de AS-NTR1-PNA por vía intraperitoneal se sacrificaron 24 horas después de la inyección para el uso en ensayos de unión para medir niveles de sitios de unión a [^{125}I]NT y [^{3}H]morfina. A partir de estos animales, se extirpó la PAG, el resto del cerebro y porciones del intestino delgado (yeyuno e íleon). El intestino delgado se seleccionó porque es un sitio periférico que contiene tantos sitios de unión a NT como a morfina.
En resumen, se prepararon homogenizados de PAG y del resto del cerebro recién obtenidos de ratas adultas de acuerdo con Goedert M, y col., Brain Res. 304, 71-81 (1984) con las siguientes modificaciones: el tampón de ensayo contenía los inhibidores de peptidasa 1,10-fenantrolina (1 \muM) y aprotonina (5 mg/ml). Para los ensayos de unión de la PAG y del resto del cerebro, los tejidos se incubaron con [^{125}I]NT 0,3 nM (NEN, Boston, MA) o [^{3}H]morfina 1 nM a temperatura ambiente durante 30 ó 60 minutos, respectivamente. Se midió la unión total e inespecífica como se ha descrito anteriormente, excepto porque los sitios de unión se normalizaron para concentraciones de proteína mediante determinación de proteína por BCA (Pierce Chemical Co., Rockford, IL).
Se prepararon homogeneizados de membrana plasmática purificada a partir de yeyuno e ileon recién obtenidos y se realizaron ensayos de unión a radioligando de acuerdo con Goedert M, y col., Brain Res. 304, 71-81 (1984) y Makman MH, y col., Brain Res. 762, 247-250 (1997) con las siguientes modificaciones: el tampón de unión contenía 1,10-fenantrolina (1 \muM) y aprotonina (5 mg/ml), y se llevaron a cabo incubaciones a temperatura ambiente durante 30 minutos para NT y 60 minutos para morfina. Para estos ensayos, se incubaron homogeneizados intestinales (500 \mug de proteína) con [^{125}I]NT 80 pM (NEN, Boston, MA) o [^{3}H]morfina 2 nM en un volumen final de 1 ml. Se determinó la unión inespecífica en ensayos de cerebro e intestino usando 1 \muM de NT o morfina sin marcar (RBI, Natick, MA). Los datos se unión se analizaron como dpm de unión específica/\mug de proteína y se compararon con animales de control (sin PNA) para porcentaje de cambio.
Los animales tratados con oligómero de AS-NTR1-PNA tenían una reducción del 35%, 40% y 65% en el número de sitios de unión a NTR1 en la PAG, el resto del cerebro y el intestino delgado, respectivamente, en comparación con animales sin tratar (P < 0,05 en todos los casos) (Tabla VI). En estos animales, no existían diferencias significativas en el número de sitios de unión a morfina en el resto del cerebro ni en el intestino delgado en comparación con los controles. Estos resultados indicaban de nuevo la forma específica de secuencia en la que los oligómeros de PNA engendran respuestas biológicas. Además, los resultados indican que los oligómeros de PNA administrados por vía intraperitoneal no sólo atravesaban la barrera hematoencefálica, sino que también la membrana plasmática de las células en el cerebro y en el intestino delgado para anular la producción de polipéptido NTR1.
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(Tabla pasa a página siguiente)
TABLA VI Respuestas biológicas engendradas por la administración intraperitoneal del oligómero de AS-NTR1-PNA
8
La disminución observada en la unión a [^{125}I]NT en sitios periféricos (intestino delgado) era mayor que en el cerebro. Este resultado sugiere que aunque el oligómero de PNA atraviesa claramente la BHE y entra en las células neuronales, puede entrar en sitos periféricos más fácilmente. Además, el hecho de que una reducción del 35-40% en la unión a [^{125}I]NT daba como resultado una pérdida casi completa en la sensibilidad conductual y fisiológica a NT indica que la cascada de NT/NTR1 es un fenómeno umbral.
5. Efectos del tratamiento con oligómero de PNA sobre los niveles de ARNm
Se midieron los niveles de ARN mensajero (ARNm) para NTR1, MU1R, y GAPDH en animales de control y tratados con PNA. En resumen, se aisló el ARN total de aproximadamente 20 mg de tejido usando el kit de aislamiento de ARN total S.N.A.P. (Invitrogen, Carlsbad, CA). Se realizó una RT-PCR cuantitativa sobre animales tratados y de control usando GAPDH como un patrón interno y fragmentos de PCR del NTR humano y de un mutante de deleción de GAPDH como patrones exógenos. Se sintetizó la primera cadena de ADNc a partir de aproximadamente 500 ng de ARN total usando el cDNA Cycle kit (Invitrogen, Carlsbad, CA). Se realizó una PCR en un GeneAmp PCR System 9600 (Perkin Elmer, Norwalk, CT) usando cebadores marcados terminalmente y TAq ADN polimerasa (Gibco-BRL, Gaithersburg, MD). Los productos se separaron en un gel de acrilamida al 5% que contenía urea 7 M y se detectaron usando un Storm860 Phosphoimager (Molecular Dynamics, Sunnyvale, CA). Los datos se analizaron usando el programa informático ImageQuant (Molecular Dynamics, Sunnyvale CA). Para controlar cualquier fluctuación del nivel de ARNm diurna que pudiera aparecer, se controló el momento de inyección de PNA de tal modo que el tiempo de recogida del tejido era idéntico en cada grupo animal.
Los animales tratados intracranealmente con el oligómero de AS-NTR1-PNA (5 \mug) no presentaban cambios significativos en la proporción de NTR1/GAPDH o MU1R/GAPDH de ARNm a lo largo del tiempo (Figura 19). Este resultado indica que los oligómeros de PNA antisentido no activan los mecanismos de degradación del ARNm tales como los que implican ARNasa H, pero que los complejos de PNA/ARN bloquean la traducción de moléculas de ARNm en un polipéptido presumiblemente por impedimento estérico. Por otro lado, los animales tratados intracranealmente con el oligómero de NTR1-PNA con sentido (5 \mug) presentaban una reducción del 50% en la proporción de NTR1/GAPDH de ARNm a las 8 horas (P < 0,05 frente al control y frente a animales tratados con AS-NTR1-PNA a las 8 horas). De forma importante, no se observaron cambios en la proporción de MU1R/GAPDH en cualquier momento en los animales tratados con el oligómero de NTR1-PNA con sentido. En su conjunto, estos resultados indican que los oligómeros de PNA con sentido son agentes antigénicos eficaces in vivo.
6. Efectos del tratamiento con oligómero de PNA sobre la transcripción inversa
Se realizó un ensayo de transcripción inversa in vitro de la forma siguiente. Se aisló el ARN total a partir de 20 mg de tejido usando el RNeasy Kit (Qiagen, Chatsworth, CA). Después del aislamiento, se incubó el ARN total (1 \mug) con los oligómeros de PNA (600 ng) a 40ºC durante 40 minutos. Se añadieron patrones de ARNc exógenos y se sintetizó ADNc usando el cDNA Cycle Kit y cebadores específicos de genes para NTR1 y GAPDH (Invitrogen, Carlsbad, CA). Los patrones de ARNc exógeno se sintetizaron a partir de moldes de ADNbc usando el Megashort-Script Kit (Ambion, Austin, TX). Los moldes de ADNbc para patrones de ARNc exógeno para las reacciones de ADNc específicas de NTR1 y GAPDH se construyeron usando el PCR MIMIC Construction Kit (Clontech) y cebadores compuestos. Los cebadores compuestos contenían el sitio de unión a ARN polimerasa T7 así como secuencias específicas de NTR1 o GAPDH que se corresponden con las secuencias de los cebadores usados en cada reacción de ADNc individual. Después del uso del cDNA Cycle Kit, se realizó una PCR cuantitativa en cada muestra. Los productos se separaron después en un gel de agarosa al 2% y se tiñeron con Vista Green (Amersham, Arlington Heights, IL). Los productos se detectaron usando un Storm860 Phosphoimager (Molecular Dynamics, Sunnyvale, CA) y los datos se analizaron usando el programa informático Image Quant (Molecular Dynamics, Sunnyvale, CA).
Usando este ensayo de transcripción inversa in vitro, se incubó 1 \mug de ARN total aislado a partir del cerebro de ratas sin tratar con 600 ng del oligómero de AS-NTR1-PNA o AS-NTR1-PNA con emparejamientos erróneos y se evaluó la producción de ADNc de NTR1. Las muestras de ARN total que contenían el oligómero de AS-NTR1-PNA con emparejamientos erróneos presentaban un nivel de síntesis de ADNc de NTR1 similar al observado en muestras que no contenían PNA. Las muestras de ARN total que contenían el oligómero de AS-NTR1-PNA, sin embargo, presentaban una reducción del 65% en la síntesis de ADNc de NTR1, como probaba la electroforesis en gel. En concreto, las reacciones que contenían el oligómero de AS-NTR1-PNA sistemáticamente no producían producto de ADNc de NTR1 con la misma intensidad que la producida en reacciones que no contenían el oligómero de AS-NTR1-PNA. Controles tales como patrones de ARNc para el gen diana y GAPDH verificaron la eficacia de la síntesis de ADNc y de la formación de producto de PCR. Además, los complejos de PNA/ARN inhibían la transcripción inversa de una forma dependiente de la dosis (Figura 20). En su conjunto, estos resultados indican que los complejos de PNA/ARN inhiben la transcripción inversa de una forma específica de secuencia así como dependiente de la dosis.
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Ejemplo 9
Medición directa de oligómeros de PNA en tejido
Los datos conductuales, fisiológicos y de unión indican que el oligómero de AS-NTR1-PNA no sólo actúa de una forma especifica de secuencia, sino que también atraviesa la barrera hematoencefálica (BHE) en su forma sin portador después de la administración intraperitoneal. Para confirmar la presencia y medir la cantidad de PNA en cerebro después de la administración extracraneal, se desarrolló un ensayo sensible de cambio de movilidad electroforética en gel. Este ensayo implica usar un oligonucleótido marcado radiactivamente que tiene especificidad de secuencia por un oligómero de PNA como una sonda para detectar ese oligómero de PNA. En resumen, se prepara una muestra y se incuba con una sonda. Si la muestra contiene un oligómero de PNA que tiene especificidad de secuencia por la sonda, entonces la sonda puede unirse a ese oligómero de PNA. Esta forma unida de la sonda puede detectarse después y cuantificarse usando electroforesis en gel, puesto que una sonda unida a un oligómero de PNA migrará de una forma diferente que una sonda no unida en un gel.
Se prepararon extractos de cerebro de animales sin tratar o animales tratados por vía intraperitoneal con 10 mg/kg del oligómero de AS-NTR1-PNA. Para los animales tratados, se recogió tejido de cerebro 8 después del tratamiento. Para preparar extractos de cerebro, se homogenizó tejido de cerebro sometido a congelación ultrarrápida (menos la PAG y el hipotálamo) en Tris 1 mM (pH 4,0), EDTA 0,1 mM a una concentración de 1,5 ml/g de peso húmedo de tejido. Esta condición ácida puede protonar bases de citosina, así como el grupo amino N-terminal del oligómero de PNA, que presumiblemente aumenta la solubilidad del oligómero de PNA y permite que el oligómero de PNA se encuentre en una fase acuosa durante la etapa de extracción posterior. Las muestras se llevaron a ebullición durante 5 minutos. Esta etapa de ebullición puede liberar el oligómero de PNA unido de su secuencia diana e inactivar nucleasas que pueden interferir con la integridad de la sonda oligonucleotídica de ADN. Después, las muestras se centrifugaron de dos a tres veces a 35.600 x g durante 10 minutos cada una para sedimentar el material insoluble y se recogieron los sobrenadantes. Los sobrenadantes se extrajeron con 10 volúmenes de CHCl_{3}:MeOH (2:1 v/v) para retirar los glicolípidos que pueden interferir con la electroforesis en gel y se centrifugaron brevemente a 1.000 x g para separar las fases. Para las curvas patrón que usan cantidades conocidas de un oligómero de PNA, el oligómero de PNA se añadió al sobrenadante antes de la extracción con CHCl_{3}:MeOH. Los sobrenadantes se recogieron en un tubo limpio, se liofilizaron y se resuspendieron en de 30 a 40 \mul de agua.
Una vez preparada, se añadieron aproximadamente 400 pg de sonda a cada muestra de 30 a 40 \mul. Para preparar la sonda, se marcó terminalmente un oligonucleótido de ADN (Gibco BRL, Gaithersburg, MD) complementario al oligómero de AS-NTR1-PNA usando una polinucleótido quinasa T4 (Gibco BRL) y [Gamma-^{32}P]ATP o [Gamma-^{33}P]ATP (New England Nuclear, Boston, MA) de acuerdo con las instrucciones del fabricante. Se eliminaron los nucleótidos no incorporados usando una columna Chroma-Spin 10 (Clontech, Palo Alto, CA) y se purificó en un gel de acrilamida al 20%. La porción del gel que contenía la sonda se escindió y la sonda se eluyó en de 100 a 150 \mul de Tris 10 mM Tris (pH 8,0), EDTA 1 mM.
Después de añadir la sonda, las muestras se incubaron a temperatura ambiente durante 20 minutos. Después de la incubación, se añadió tampón de carga de Ficoll (10X) a cada muestra y las muestras se procesaron en un gel de poliacrilamida al 20% de 1,5 mm de grosor en TBE a 150 voltios-hora (por ejemplo, 180 voltios durante 50 minutos). Los geles se incubaron en solución de secado de gel (Bio-Rad, Hercules, CA) durante 30 minutos y se secaron en un secador de geles. Se detectó la señal usando un Storm860 Phosphoimager (Molecular Dynamics, Sunnyvale, CA) y los datos se analizaron usando el programa informático ImageQuant (Molecular Dynamics, Sunnyvale,
CA).
Se detectó el oligómero de AS-NTR1-PNA en extractos de cerebro preparados a partir de animales tratados y no en los extractos preparados a partir de animales sin tratar. Para controlar la posibilidad de que los oligómeros de PNA pudieran estar en los capilares del tejido cerebral después de la inyección intraperitoneal y no realmente en el propio tejido celular del cerebro, los animales se perfundieron con solución salina estéril justo antes de la recogida del tejido cerebral. De nuevo, el oligómero de AS-NTR1-PNA se detectó en extractos de cerebro preparados a partir de animales tratados y de animales sin tratar (Figura 21). Además, los niveles de oligómero de PNA detectados en extractos de cerebro a partir de animales tratados perfundidos y sin perfundir eran similares, indicando que muy poco, si algo, del oligómero de PNA permanece en la sangre después de 8 horas cuando se administra por vía intraperitoneal a una concentración de 10 mg/kg. Además, los cambios en la movilidad electroforética observados en muestras de animales tratados eran similares a los cambios observados en muestras de control con el oligómero de AS-NTR1-PNA añadido. Puesto que la pérdida de incluso una sola base de PNA es fácilmente distinguible usando este ensayo de cambio de movilidad electroforética en gel, estos cambios similares en la movilidad indican que los oligómeros de AS-NTR1-PNA recuperados del cerebro no estaban alterados. En su conjunto, estos resultados indican que los oligómeros de PNA administrados extracranealmente atraviesan la BHE y permanecen en el tejido del cerebro durante al menos 8 horas en su forma original.
Usando cantidades conocidas del oligómero de AS-NTR1-PNA añadidas directamente al tejido de cerebro recogido de animales sin tratar y corrigiéndolas por recuperación del oligómero de PNA durante la extracción (60%), se produjo una curva patrón (y = 31030 x + 375700; R^{2} = 0,97) (Figura 21 y 22). A partir de esta curva patrón, se calculó la concentración del oligómero de AS-NTR1-PNA dentro del cerebro 8 horas después de la administración intraperitoneal como 2,4 \pm 0,3 ng/cerebro completo. Se señala que una cantidad tan pequeña como de 50 pg del oligómero de AS-NTR1-PNA se detectaba cuando se añadía directamente a 160 mg de peso húmedo de tejido cerebral de un animal sin tratar (500 pg/cerebro completo), como se demostraba por un cambio en la movilidad electroforética de la sonda marcada radiactivamente. Por lo tanto, este ensayo de cambio de movilidad electroforética en gel no sólo detecta la presencia de oligómero de AS-NTR1-PNA dentro del cerebro, sino que también proporciona una medida de la cantidad de PNA en el interior del tejido cerebral.
Este ensayo de cambio de movilidad electroforética en gel se usó para detectar oligómeros de PNA en tejidos distintos del cerebro, incluyendo corazón, riñón, hígado, bazo y sangre. Los animales se inyectaron por vía intraperitoneal con 10 mg/kg del oligómero de AS-NTR1-PNA y se perfundieron 2 horas después con solución salina estéril. Se recogieron cerebro, corazón, riñón, hígado y bazo y se prepararon como se ha descrito anteriormente.
Para la sangre, el oligómero de AS-NTR1-PNA (10 mg/kg) se inyectó por vía intravenosa en animales. Cinco minutos después, se recogieron 150 \mul de sangre completa y se añadieron 15 \mul de solución tamponada con citrato 0,13 M. Después, las muestras de sangre se centrifugaron brevemente y se recogió el suero en un tubo limpio. El suero se diluyó (alícuotas de 1 \mul de suero se diluyeron hasta un volumen final de 30 \mul en tampón TE, pH 8,0) y se añadió la sonda como se ha descrito anteriormente para el tejido cerebral.
El oligómero de AS-NTR1-PNA se detectó en cada tejido, como demostraba la presencia del cambio en la movilidad electroforética de la sonda radiomarcada. Este cambio es similar al cambio observado en la Figura 21. Además, se produjo una curva patrón por adición de cantidades conocidas del oligómero de PNA al tejido hepático antes de la extracción. Esta curva patrón era similar a la curva patrón producida usando extracto de cerebro. A partir de estos resultados, el nivel de detección usando una sonda marcada con ^{32}P o ^{33}P estaba dentro del intervalo de 30 pg hasta más de 400 pg de PNA por carril. Por lo tanto, este ensayo de cambio de movilidad electroforética en gel proporciona un ensayo muy sensible y fiable para detectar oligómeros de PNA dentro de muestras biológicas recogidas a partir de un animal.
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Ejemplo 10
Tratamientos de combinación con sentido y antisentido
Se administran oligómeros de PNA con sentido y antisentido en combinación para engendrar una respuesta biológica que es más pronunciada, más duradera o diferente de otro modo de la respuesta biológica engendrada por el oligómero de PNA con sentido o antisentido en solitario. Los oligómeros de PNA con sentido y antisentido administrados en combinación, típicamente no son complementarios entre sí y, por lo tanto, no presentan especificidad de secuencia por una secuencia diana idéntica.
Por ejemplo, pueden usarse cuatro grupos de animales para determinar los efectos de un tratamiento de combinación de oligómeros de PNA con sentido y antisentido. Cada grupo puede contener cuatro ratas. El primer grupo de ratas puede tratarse por vía intraperitoneal con oligómero de PNA antisentido, tal como el oligómero de AS-NTR1-PNA (por ejemplo, 10 mg/kg). El segundo grupo de ratas puede tratarse por vía intraperitoneal con un oligómero de PNA con sentido, tal como, +376S-NTR1-PNA (por ejemplo, 10 mg/kg). El oligómero de +376S-NTR1-PNA (5'-TACAACTTCATCTG-3' (SEC ID Nº: 14)) es un oligómero de 14 unidades que se dirige a una porción de la cadena codificante del ADN que codifica NTR1. La denominación +376 indica que el oligómero de +376S-NTR1-PNA se dirige a una porción del ácido nucleico que codifica NTR1 que está 376 nucleótidos 3' del sitio de inicio de la traducción de NTR1. El tercer grupo de ratas puede tratarse por vía intraperitoneal tanto con oligómero de PNA antisentido como con sentido, tal como el oligómero de AS-NTR1-PNA (por ejemplo, 10 mg/kg) y el oligómero de +376S-NTR1-PNA (por ejemplo, 10 mg/kg). El cuarto grupo de ratas puede tratarse con el vehículo usado para administrar los oligómeros de PNA, tal como solución salina.
Después del tratamiento, cada grupo de ratas puede ensayarse para determinar la sensibilidad a NT. Como se describe en la presente memoria, puede usarse un ensayo de placa caliente para evaluar la antinocicepción inducida por NT y la temperatura rectal puede usarse para evaluar la hipotermia inducida por NT. Además, el ensayo de unión a [^{125}I]NT descrito en la presente memoria puede usarse para evaluar el nivel de reducción en la expresión de polipéptido NTR1.
Otras realizaciones
Se entenderá que, aunque la invención se ha descrito en conjunción con la descripción detallada de la misma, la descripción anterior pretende ilustrar y no limitar el alcance de la invención, que se define por el alcance de las reivindicaciones adjuntas. Otros aspectos, ventajas y modificaciones están dentro del alcance de las siguientes reivindicaciones.
<110> MAYO FOUNDATION FOR MEDICAL EDUCATION AND RESEARCH
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<120> USO DE OLIGÓMEROS DE ÁCIDO NUCLEICO DE POLIAMIDA PARA ENGENDRAR UNA RESPUESTA BIOLÓGICA
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<130> 07039/073WO1
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<150> 08/953.269
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<151> 17-10-1997
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<150> 09/016.685
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<151> 30-01-1998
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<150> No disponible
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<151> 08-10-1998
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<150> No disponible
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<151> 08-10-1998
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<150> No disponible
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<151> 08-10-1990
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<160> 14
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<170> FastSEQ para Windows Versión 3.0
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<210> 1
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<211> 12
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<212> ADN
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<213> Rata
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<220>
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<223> Análogo de ADN
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<400> 1
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9
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<210> 2
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<211> 14
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<212> ADN
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<213> Rata
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<220>
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<223> Análogo de ADN
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<400> 2
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10
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<210> 3
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<211> 12
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<212> ADN
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<213> Rata
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<220>
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<223> Análogo de ADN
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<400> 3
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11
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<210> 4
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<211> 18
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<212> ADN
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<213> Rata
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<400> 4
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12
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<210> 5
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<211> 18
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<212> ADN
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<213> Rata
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<400> 5
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13
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<210> 6
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<211> 19
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<212> ADN
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<213> Rata
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<400> 6
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14
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<210> 7
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<211> 20
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<212> ADN
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<213> Rata
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<400> 7
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15
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<210> 8
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<211> 20
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<212> ADN
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<213> Rata
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<400> 8
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16
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<210> 9
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<211> 19
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<212> ADN
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<213> Rata
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<400> 9
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17
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<210> 10
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<211> 25
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<212> ADN
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<213> Rata
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<400> 10
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18
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<210> 11
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<211> 23
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<212> ADN
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<213> Rata
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<400> 11
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19
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<210> 12
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<211> 12
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<212> ADN
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<213> Otros
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<220>
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<223> Secuencia con emparejamientos erróneos derivada de una secuencia de rata
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<223> Análogo de ADN
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<400> 12
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20
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<210> 13
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<211> 12
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<212> ADN
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<213> Rata
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<220>
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<223> Análogo de ADN
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<400> 13
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21
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<210> 14
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<211> 14
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<212> ADN
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<213> Rata
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<220>
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<223> Análogo de ADN
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<400> 14
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22

Claims (43)

1. Un oligómero de ácido nucleico de poliamida sin portador en el que un PNA sin portador es un oligómero de PNA no modificado sin modificaciones adicionales, diseñado para potenciar el paso a través de membranas plasmáticas o de la barrera hematoencefálica para el uso como un medicamento, en el que dicho oligómero de ácido nucleico de poliamida es complementario a una secuencia diana.
2. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 1, en el que dicho medicamento es un medicamento para administrar por vía intravenosa.
3. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 1, en el que dicho medicamento es un medicamento para administrar a un mamífero.
4. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 3, en el que dicho medicamento es un medicamento para administrar fuera del sistema nervioso central de dicho mamífero.
5. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 4, en el que dicho medicamento es un medicamento para administrar por vía intraperitoneal.
6. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 1, en el que dicho oligómero atraviesa una barrera hematoencefálica de un organismo vivo.
7. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 1, en el que dicho oligómero tiene especificidad de secuencia por una secuencia de ácido nucleico que regula la expresión de o codifica un polipéptido, expresándose dicho polipéptido extracranealmente en un organismo vivo.
8. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 7, en el que dicho polipéptido se expresa en el tracto gastrointestinal.
9. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 1, en el que dicho oligómero tiene especificidad de secuencia por una secuencia de ácido nucleico que regula la expresión de o codifica un polipéptido, expresándose dicho polipéptido intracranealmente en un organismo vivo.
10. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 9, en el que dicho polipéptido participa en la señalización celular.
11. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 10, en el que dicho polipéptido participa en la señalización opiode.
12. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 11, en el que dicho polipéptido es un receptor opiode.
13. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 12, en el que dicho receptor es un receptor de morfina.
14. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 12, en el que dicho receptor es un receptor de neurotensina.
15. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 12, en el que dicho oligómero comprende una secuencia seleccionada del grupo constituido por las SEC ID Nº: 1 y 2.
16. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 1, en el que dicho oligómero está libre de acridina.
17. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 1, en el que dicho oligómero está libre de proteínas.
18. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 1, en el que dicho oligómero está libre de ADN.
19. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 1, en el que dicho oligómero está libre de péptidos.
20. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 1, en el que dicho oligómero está libre de bis-PNA.
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21. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 1, en el que dicho oligómero está libre de biotina.
22. El oligómero de ácido nucleico de poliamida de la reivindicación 1, en el que dicho oligómero está libre de fluoresceína.
23. El uso de un oligómero de ácido nucleico de poliamida sin portador, en el que un PNA sin portador es un oligómero de PNA no modificado sin modificaciones adicionales diseñado para potenciar el paso a través de membranas plasmáticas o de la barrera hematoencefálica, para la fabricación de un medicamento para administrar por vía extracraneal a un mamífero para el tratamiento del cáncer, enfermedades de comportamiento, infecciones y enfermedades autoinmunes, en el que dicho oligómero de ácido nucleico de poliamida es complementario a una secuencia diana.
24. El uso de la reivindicación 23, en el que dicho medicamento es un medicamento para administrar por vía intravenosa.
25. El uso de la reivindicación 23, en el que dicho oligómero atraviesa una barrera hematoencefálica de dicho mamífero.
26. El uso de la reivindicación 23, en el que dicho oligómero tiene especificidad de secuencia por una secuencia de ácido nucleico que regula la expresión de o codifica un polipéptido, expresándose dicho polipéptido intracranealmente en dicho mamífero.
27. El uso de la reivindicación 26, en el que dicho polipéptido participa en la señalización celular.
28. El uso de la reivindicación 27, en el que dicho polipéptido participa en la señalización opiode.
29. El uso de la reivindicación 27, en el que dicho polipéptido es un receptor opiode.
30. El uso de la reivindicación 29, en el que dicho receptor es un receptor de morfina.
31. El uso de la reivindicación 29, en el que dicho receptor es un receptor de neurotensina.
32. El uso de la reivindicación 23, en el que dicho oligómero tiene especificidad de secuencia por una secuencia de ácido nucleico que regula la expresión de o codifica un polipéptido, expresándose dicho polipéptido extracranealmente en dicho mamífero.
33. El uso de la reivindicación 32, en el que dicho polipéptido se expresa en el tracto gastrointestinal.
34. El uso de la reivindicación 32, en el que dicho oligómero comprende una secuencia seleccionada del grupo constituido por las SEC ID Nº:1 y 2.
35. El uso de la reivindicación 23, en el que dicho oligómero está libre de acridina.
36. El uso de la reivindicación 23, en el que dicho oligómero está libre de proteínas.
37. El uso de la reivindicación 23, en el que dicho oligómero está libre de ADN.
38. El uso de la reivindicación 23, en el que dicho oligómero está libre de péptidos.
39. El uso de la reivindicación 23, en el que dicho oligómero está libre de bis-PNA.
40. El uso de la reivindicación 23, en el que dicho oligómero está libre de biotina.
41. El uso de la reivindicación 23, en el que dicho oligómero está libre de fluoresceína.
42. El uso de la reivindicación 23, en el que dicho medicamento es un medicamento para administrar fuera del sistema nervioso central de dicho mamífero.
43. El uso de la reivindicación 42, en el que dicho medicamento es un medicamento para administrar por vía intraperitoneal.
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