JPH0116264B2 - - Google Patents

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JPH0116264B2
JPH0116264B2 JP56182159A JP18215981A JPH0116264B2 JP H0116264 B2 JPH0116264 B2 JP H0116264B2 JP 56182159 A JP56182159 A JP 56182159A JP 18215981 A JP18215981 A JP 18215981A JP H0116264 B2 JPH0116264 B2 JP H0116264B2
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ethylene
density polyethylene
olefin
carbon atoms
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Jan Hooru Sheerusausu
Danieru Deyuran
Arain Senetsu
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BEE PEE SHIMII SA
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BEE PEE SHIMII SA
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  • Blow-Moulding Or Thermoforming Of Plastics Or The Like (AREA)
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  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)
  • Extrusion Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
本発明は普通の押出法による各種製品の製造に
特に適合した、そして吹込成形による中空体及び
フイルムの製造に特に適合した改良されたポリエ
チレン組成物に関する。 低圧法（一般に４・106Pa以下）によつて得ら
れる0.940以上の密度を有するポリエチレンと高
圧（一般に108Pa以上）におけるエチレンとラジ
カル重合によつて得られる0.930以下の密度を有
する「高圧ポリエチレン」として知られるポリエ
チレンとの、高圧ポリエチレンを一般に10〜50重
量％としている混合物を使用することは、特に吹
込成形による牛乳びんの製造において、すでに知
られている。 これらの混合物は改良された可撓性及び一層容
易な使用性のような、高密度ポリエチレンを超え
るいろいろな利点を持つている。しかしながら、
それらは衝撃強度が比較的乏しい点及び張力下で
の耐クラツキング性のようなある種の欠点を持つ
ている。 本出顔人は高密度ポリエチレン、及びエチレン
と１種又はそれ以上の他のα−オレフインとの、
一般に線状低密度ポリエチレン（LLDP）と称さ
れるタイプのある種の共重合体から本質的に成る
組成物をこゝに発見した。これらの組成物は前記
混合物の欠点を何んら有することなしに優れた可
撓性を持ち、しかも使用が極めて容易である。 本発明はかくして次の成分 (a) 50〜98重量％の少なくとも0.940の密度を有
する高密度ポリエチレン及び (b) ２〜50重量％の0.930以下の密度を有する線
状の低密度ポリエチレン から成る改良された性質を有するポリエチレン組
成物に関する。 本発明の組成物に含まれる少なくとも0.940の
高密度のポリエチレンは、例えば４・106Pa以下
の圧力における、周期律表、亜族ａ、ａ及び
ａからの遷移金属の化合物を含有する、一般に
有機アルミニウム化合物のような有機金属化合物
によつて賦造されている触媒の存在下での公知の
低圧重合法の１つによつて合成することができ
る。この高密度ポリエチレンはエチレンを単独重
合するか、あるいは少なくとも96重量％のエチレ
ンと多くても４重量％の１種又はそれ以上の３〜
８個の炭素原子を含有する。プロピレン又は１−
ｎ−ブテンのような高級α−オレフインとを共重
合するかのいずれによつても合成することができ
る。 本発明の組成物に含まれる0.930以下の密度を
持つ線状の低密度ポリエチレン85〜95重量％のエ
チレンと５〜15重量％の１種又はそれ以上の３〜
８個の炭素原子を有する、プロピレン、１−ｎ−
ブテン、１−ｎ−ヘキセン、４−メチル−１−ペ
ンテン又は１−ｎ−オクテンから主として選ばれ
る高級α−オレフインとを共重合することによつ
て得ることができる。これら単量体の混合物の共
重合は、特に４・106Pa以下の圧力における、前
記定義の遷移金属化合物を含有する触媒の存在下
での公知の低圧法の１つによつて行うことができ
る。 線状の低密度ポリエチレンは好ましくは気相で
の共重合によつて合成することができる。特に、
このポリエチレンはフランス国特許第2405961号
明細書に記載されるエチレンと高級α−オレフイ
ンとの流動床における共重合方法によつて合成す
るのが有利である。 この気相での重合方法によつて合成される線状
の低密度ポリエチレンは要するに特別の構造を有
し、かくして本発明の組成物に顕著で有利な性質
を与えることが見い出された。 この構造は特に示差熱分析によつて証明するこ
とができ、そしてその示差熱分析は線状の低密度
ポリエチレンが115℃以上の融点を持つ結晶相と、
また115℃以下の広い融解範囲を持つ比較的大き
な非晶質相を有していることを示している。 本発明の組成物の成分は溶融状態で混合するの
が好ましい。１つの有効な方法は各成分を固形形
態、粒状形又は粉末形でまず混合し、次いで一軸
スクリユー又は二軸スクリユー押出機のような通
常タイプの成形機中で溶融状態でその混合工程を
完結し、そしてこれらの操作に続いて粒状化ステ
ツプを行うことから成る。ある場合は、溶融状態
での混合は固形状態ですでに混合されている粒状
又は粉末成分を用いて実際の転化機中で行うこと
ができる。 本発明の組成物の成分について一層均質な混合
物を得るためには、線状の低密度ポリエチレンの
溶融指数（フランス標準規格NF T51016によつ
て測定）が高密度ポリエチレンの溶融指数の1/4
に等しいか、又はそれ以上であるのが好ましい。 さらに、本発明の組成物を押出法又はインフレ
ーシヨン法によつて、特にびん又はフイルムを製
造するのに用いるとき、線状の低密度ポリエチレ
ンの溶融指数は高密度ポリエチレンの溶融指数に
等しいか、又はそれ以上であるのがなお一層好ま
しい。かくして、一層良好な表面外観を有する成
形体を得ることが、またフイツシユアイの生成を
回避することが可能である。 次に示す実施例は本発明の組成物の従来公知の
混合物を超える利点を説明するものであるがそれ
らの実施例は本発明に何んらの制限も課するもの
ではない。それらの実施例において用いられてい
るポリエチレンは次の性質を有している。 −高密度ポリエチレン、単独重合体、商標名・ナ
テーン60020AG（NATENE60020AG）（実施例
１及び２） ●密度：0.960 ●５Kg及び190℃における溶融指数：1.2 ●2.16Kg及び190℃における溶融指数：0.2 −高密度ポリエチレン、商標名・ナテーン
54000FB、エチレンと１−ｎ−ブテンとの共重
合体（実施例３） ●１−ｎ−ブテンに由来する基の含量：0.6重
量％ ●密度：0.954 ●8.8Kg及び190℃における溶融指数：1.2 ●2.16Kg及び190℃における溶融指数：＜0.1 −線状の低密度ポリエチレン、商標名・ナテーン
BD404、流動床法によつて合成したエチレン
と１−ｎ−ブテンの共重合体（実施例１、２及
び３） ●１−ｎ−ブテンに由来する基の含量：13.8重
量％ ●密度：0.913 ●2.16Kg及び190℃における溶融指数：0.55 ●曲げ強度：21MPa ●溶融エンタルピー：−117J／ｇ −高圧ポリエチレン（HPポリエチレン）（実施
例１、２及び３） ●密度：0.920 ●2.16Kg及び190℃における溶融指数：0.7 実施例 １ 95重量％の高密度ポリエチレン「ナテーン
60020AG」と５重量％のLLDP「ナテーンBD404」
を含有する本発明による組成物(A)を200℃の温度
において運転する200回転／分で回転するスクリ
ユーを持つ二軸スクリユー ワーナー28グラニユ
レーター（twin screw Warner28granulator）
中で混合することによつて調製する。比較のため
に、95重量％の「ナテーン60020AG」と５重量
％の高圧ポリエチレンを含有するもう１つの組成
物(B)を作る。 成形板によつて測定した上記の２つの組成物の
機械的性質を高密度ポリエチレン「ナテーン
60020AG」の成形板の性質とともに第表に示
す。 本発明による組成物(A)は高圧ポリエチレンを含
有する組成物(B)又は高密度ポリエチレン「ナテー
ン60020AG」単独よりも23℃における衝撃強度
がはるかに大きいことが見い出される。 組成物(A)はまた組成物(B)又は高密度ポリエチレ
ン「ナテーン60020AG」よりも大きい、成形品
についての張力下での耐クラツキング性、すなわ
ちASTM D1693による応力亀裂強度を有するこ
とも見い出される。 上記定義の組成物(A)及び(B)の各々により直径50
mmのフイツシヤー機（Fisher machine）で押出
吹込成形することによつて１の重量35ｇのびん
を作る。それらの長手方向圧縮に対する抵抗性を
第表に示す。 「ナテーンBD404」と高密度ポリエチレン
「ナテーン60020AG」との相溶性は組成物(A)が実
際上高密度ポリエチレンと同じ剛性を保持するの
を可能にする。他方、高圧ポリエチレンを含有す
る組成物(B)により作つたびんには大きな剛性の減
損がある。 これらの材料で使用に関する限り、組成物(A)及
び(B)がダイ中で一層膨張する点を除けば２つの組
成物(A)及び(B)と高密度ポリエチレン単独との間に
は差異は認められない。 実施例 ２ 第一に80重量％の高密度ポリエチレン「ナテー
ン60020AG」を含有し、そして第二に20重量％
の線状密度ポリエチレン「ナテーンBD404」及
び20重量％の高圧ポリエチレンをそれぞれ含有し
ている組成物(C)及び(D)を200℃で運転する200rpm
において回転するスクリユーを持つ二軸スクリユ
ーワーナー28グラニユレーター中で調製する。 成形品について取つた応力亀裂に対する抵抗性
の測定値（ASTM D1693による）は線状の低密
度ポリエチレン「ナテーンBD404」を含有する
組成物(C)の非常にはつきりした卓越性を示してい
る。測定値の読みを第表に示す。 実施例 ３ 80重量％の「ナテーン54000FB」と20重量％の
「ナテーンBD404」を含有する組成物(E)を粒状形
のそれら成分を混合することによつて調製する。
この組成物を厚さ20μの外装フイルムの形に次の
条件下で押し出す。 押出機・セミベツクス（SEIVEX）：スクリユー
直径45mm 押出温度：200℃ スクリユーの回転速度：60回転／分 膨張率（バルブの直径／ダイの直径）：3.9 結晶線の高さ（溶融状態から結晶状態への経過に
相当する高さ、一般にフイルムの透明性の急激な
低下によつて示される）：90cm 平らなときの幅：35cm 引出速度：16ｍ／分 80重量％の「ナテーン54000FB」と20重量％の
高圧ポリエチレンを含有する混合物(F)の性質、そ
れから「ナテーン54000FB」の性質も比較するた
めに同じ条件下で調べる。これらフイルムの機械
的性質を第表に示す。 高密度ポリエチレン「ナテーン54000FB」と比
較するとき、「ナテーンBD404」を含有する本発
明による組成物(E)は極めて改良されたフイルムの
耐パーホレーシヨン性を有している。高圧ポリエ
チレンを20重量％含有する組成物(F)は良好なフイ
ルムにおける引裂強度を保持しているが、その耐
パーホレーシヨン性はそのとき非常に低い。
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】 組成物(F)
ナテーン54000FB 80％ 0.947 1.48 25.5
300 55 1600 5
HPポリエチレン20％
ナテーン54000FB 0.954 1.2 29
350 48 810 14
前記のいろいろな性質は次の標準規格により測
定した。測定項目 フランス標準規格（NF） 溶融指数 NF T51016 密 度 NF T51063 引張強度 NF T51034 シヤルピー衝撃強度 NF T51035 フイルムに対する特別の測定項目 引裂強度 NF T54108 耐パーホレーシヨン性 NF T54109 本発明は特許請求の範囲に記載する通りのポリ
エチレン組成物であるが、本発明の組成物の製造
ならびにその用途に関して次のように付記する。 (1) 各成分を溶融状態で混合するポリエチレン組
成物の製造方法。 (2) 前記溶融状態における混合を、各成分を粉末
または粒状で混合して使用する最終製品に転化
する実際の成型機中で行なう前記第(1)項記載の
方法。 (3) 前記ポリエチレン組成物を押出吹込成形によ
るフイルムまたは中空体の製造に適用するポリ
エチレン組成物の使用方法。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ (a) ４・106Pa以下の圧力において、エチレ
    ンを重合するか、又は、少なくとも96重量％の
    エチレンを多くても４重量％の、３〜８個の炭
    素原子を有する高級α−オレフインと共重合す
    ることにより得られる、密度が0.940より高い
    か又は等しい高密度ポリエチレン（HDPE）、
    50〜98重量％、及び (b) 気相で、流動床で、４・106Pa以下の圧力に
    おいて、85〜95重量％のエチレンと５〜15重量
    ％の１種又はそれ以上の、３〜８個の炭素原子
    を有する高級α−オレフインとを共重合するこ
    とから得られる共重合体であつて、該共重合体
    は、0.930より低く且つ0.913に等しいか又はそ
    れより高い密度、及び該HDPEの溶融指数
    （MI2.16Kg／190℃）の1/4に等しいか又はそれ
    より高い溶融指数（MI2.16Kg／190℃）を有す
    る、エチレンと高級α−オレフインとの線状の
    低密度ポリエチレン（LLDPE）型共重合体、
    ２〜50重量％を含有していることを特徴とす
    る、HDPEと、エチレン及び高級α−オレフイ
    ンからなるLLDPE型共重合体との組成物。 ２ 高密度ポリエチレンがエチレンの重合、又は
    少なくとも96重量％のエチレンと多くても４重量
    ％の３〜８個の炭素原子を有する高級α−オレフ
    インとを共重合することによつて得られており、
    前記重合又は共重合は４・106Pa以下の圧力にお
    いて周期律表亜族ａ、ａ及びａからの遷移
    金属の化合物を含有している触媒の存在下で行わ
    れている特許請求の範囲第１項に記載の組成物。 ３ ３〜８個の炭素原子を有する高級α−オレフ
    インがプロピレン又は１−ｎ−ブテンである特許
    請求の範囲第２項に記載の組成物。 ４ 線状の低密度ポリエチレンが85〜95重量％の
    エチレンと５〜15重量％の１種又はそれ以上の３
    〜８個の炭素原子を含有する高級α−オレフイン
    とを共重合することによつて得られており、前記
    共重合は４・106Pa以下の圧力において周期律表
    亜族ａ、ａ及びａからの遷移金属の化合物
    を含有している触媒の存在下で行われている特許
    請求の範囲第１項に記載の組成物。 ５ 線状の低密度ポリエチレンがエチレンと１種
    又はそれ以上のプロピレン、１−ｎ−ブテン、１
    −ｎ−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン及び
    １−ｎ−オクテンから選ばれる高級α−オレフイ
    ンとの混合物の共重合によつて得られている特許
    請求の範囲第２項に記載の組成物。 ６ 線状の低密度ポリエチレンが、示差熱分析で
    測定して115℃以上の融点を持つ結晶相及び115℃
    以下の広い融解範囲を持つ比較的大きな非結晶質
    相を有する、特許請求の範囲第１項に記載の組成
    物。
JP56182159A 1980-11-13 1981-11-13 Polyethylene composition and manufacture Granted JPS57109845A (en)

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