JPH0124409B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

[] 発明の目的 本発明は塗装性、印刷性および接着性のすぐれ
たオレフイン系重合体組成物に関する。さらにく
わしくは、(A)結晶性プロピレン系重合体、(B)分子
量が2.2万ないし40万のスチレン系重合体、(C)エ
チレン―酢酸ビニル共重合体、(D)エチレン系重合
体ならびに(E)エチレン―プロピレン系共重合ゴム
からなるオレフイン系重合体組成物に関するもの
であり、塗装性、印刷性および接着性が改善され
たオレフイン系重合体組成物を提供することを目
的とするものである。 [] 発明の背景 オレフイン系重合体（エチレン系重合体、プロ
ピレン系重合体およびエチレンまたはプロピレン
を主成分とする他のオレフインとの共重合体）は
周知のごとく、広く工業的に製造され、汎用樹脂
として多方面に使用されている。しかしながら、
オレフイン系重合体は分子内に極性基を有しな
い、いわゆる非極性、化学的に極めて不活性な高
分子物質であり、さらに結晶性が高く、溶剤類に
対する溶解性も著しく低いため、塗装、印刷また
は接着などの分野に用いる場合、それらが非常に
乏しい。これらの問題点を解決するため、かなり
以前から下記のごとき種々の方法が提案されてき
た。 (a) オレフイン系重合体またはその成形物を外部
から表面処理し、物理的または化学的な方法に
よつて変性する方法［以下「変性方法」と云
う］。 (b) オレフイン系重合体に他の高分子物質または
添加材を添加する方法［以下「添加方法」と云
う］。 以下、これらの方法についてさらに詳細に説明
し、問題点を記述する。 (1) 変性方法 この方法としては、「火焔処理法、オゾン処
理法、コロナ放電処理法、プラズマ処理法およ
び紫外線または電子線照射処理法［以下「変性
方法(a)」と云う］ならびに「クロム酸混液およ
び濃硫酸のごとき鉱酸を用いて処理する方法お
よびオレフイン系重合体に極性基を含有する化
合物などを用いて架橋剤の存在下または不存在
下でグラフト化などの化学処理法」［以下「変
性方法(b)」と云う］があげられる。 これらの変性方法により、オレフイン系重合
体またはその成形物の表面に極性基に富んだ化
学的に活性なサイトを与え、かつ物理的に表面
が粗面化される。その結果、塗装性、印刷性、
および接着性の向上した効果が得られると考え
られる。 しかしながら、この変性方法(a)を実施するた
めには、被処理成形物の形状が著しく限定され
ること、さらに処理後の放置によつて処理効果
が著しく経時的に変化するばかりでなく、処理
による活性化度がかならずしも充分でない場合
が多い。その上、種々の高価な処理装置を要す
るため、経済的にも不利があるなどの欠点を有
する。 また、変性方法(b)のうち、鉱酸を用いる処理
方法では、使用する薬品が公害源となり易く、
中和工程、水洗工程および乾燥工程のごとき繁
雑な後処理の工程が必要となる。さらに、グラ
フト化などの化学処理法でも、単量体の塗布、
グラフト開始剤の選択、グラフト化の雰囲気な
どの細かい配慮を必要とし、またグラフト反応
時間が長く、したがつて連続生産に適さないな
どの欠点を有している。 (2) 添加方法 この方法としては、オレフイン系重合体に
「ゴム物質および／または極性基を含有する樹
脂を添加するいわゆる樹脂ブレンドによる方
法」［以下「添加方法(a)」と云う］および「充
填剤（たとえば、炭酸カルシウム、硫酸バリウ
ム、タルク、クレー、米粉）のごとき添加剤を
添加する方法」［以下「添加方法(b)」と云う］
があげられる。 添加方法(a)のうち、オレフイン系重合体にゴ
ム物質を添加する場合では、一般にゴム物質は
団塊状であるため、オレフイン系重合体との樹
脂ブレンド（混練り）するさい、連続混合機
（たとえば、押出機）を用いて連続的に混練り
を行なうことがほとんど不可能であるばかりで
なく、得られる混合物の成形物の剛性、硬度お
よび耐熱性のごとき機械的特性が著しく低下す
るなどの欠点がある。 一方、極性基を含有する樹脂をオレフイン系
重合体に添加する場合には、該樹脂とオレフイ
ン系重合体との相溶性が一般に劣るため、得ら
れる組成物の成形物の物性（たとえば、強度、
耐衝撃性）が低下するばかりでなく、極端な場
合には、層剥離を生じることもあるなどの欠点
がある。 また、添加方法(b)の場合では、得られる組成
物の流動性が低下するため、成形加工が困難に
なるばかりでなく、たとえ成形物が得られたと
しても、耐衝撃性および伸びのごとき機械的特
性が低下し、外観などが悪化するなどの欠点を
有する。 これらのことから、本発明者の一部らは、これ
らの欠点を有さず、塗装性、印刷性および接着性
のすぐれたオレフイン系重合体組成物を得るため
に種々探索した結果、 (A) ポリオレフイン（オレフイン系重合体）100
重量部、 (B) 0.5〜20.0重量部の分子量が200〜40万のスチ
レンを主成分とするスチレン系重合体、および (C) 3.0〜40.0重量部のメチルメタアクリル酸エ
ステルの含有率が３〜40重量％のエチレン―メ
タアクリル酸エステル共重合体からなるポリオ
レフイン組成物が、前記のごとく欠点がなく、
かつ塗装性、印刷性および接着性がすぐれてい
ることを見出し、以前に提案した（特開昭56−
165693号）。しかしながら、塗装性、印刷性お
よび接着性は実用上においてかならずしも満足
すべき組成物ではない。 [] 発明の構成 以上のことから、本発明者らは、これらの欠点
を有さず、塗装性、印刷性および接着性が極めて
すぐれたオレフイン系重合体を得るために種々探
索した結果、 (A) メルトフローインデツクス（JIS Ｋ―6758に
したがい、温度が230℃および荷重が2.16Kgの
条件で測定、以下「MFI」と云う）が0.01〜
100ｇ／10分である結晶性プロピレン系重合体
100重量部、 (B) 分子量が2.2万ないし40万のスチレンを主成
分とするスチレン系重合体 0.5〜20.0重量部、 (C) 酢酸ビニル含有率が5.0〜50重量％であるエ
チレン―酢酸ビニル共重合体および／またはア
クリル酸エステルの含有率が5.0〜40重量％で
あるエチレン―アクリル酸エステル共重合体
3.0〜28.0重量部、 (D) 密度が0.900〜0.975ｇ/cm³であり、かつメル
トインデツクス（JIS Ｋ―6760にしたがい、温
度が190℃および荷重が2.16Kgの条件下で測定、
以下「M.I.」と云う）が少なくとも0.1ｇ／10
分であるエチレン系重合体 3.0〜30.0重量部、
ならびに (E) ムーニー粘度（ML₁₊₄′100℃）が140以下で
あり、かつプロピレンの含有量が20〜75重量％
であるエチレン―プロピレン系共重合ゴム
2.0〜25重量部 が前記の欠点がなく、かつ塗装性、印刷性および
接着性が極めてすぐれていることを見出し、本発
明に到達した。 [] 発明の効果 本発明によつて得られる組成物は上記の特性を
有するばかりでなく、かつ下記のごとき効果（特
徴）を発揮する。 (1) オレフイン系重合体が有している流動性、剛
性および伸び率のごとき機械的特性の低下がほ
とんどなく、とりわけ耐衝撃性が非常にすぐれ
ている。 (2) 成形性がすぐれており、押出機のごとき連続
混練り機を使用して連続的に混練りすることも
できるため、製造コストを安価にすることもで
きる。 (3) オレフイン系重合体とスチレン系重合体なら
びにエチレン―酢酸ビニル共重合体またはエチ
レン―アクリル酸エステル共重合体との相溶性
が良好であるため、成形品の層剥離が生じな
い。 (4) 前記変性方法(a)のごとく、高価な処理装置を
必要としない。 (5) 得られる成形物の外観が非常にすぐれている
ばかりでなく、高光沢である。 (6) 機械的強度（たとえば、剛性、耐衝撃性）が
良好である。 本発明によつて得られるオレフイン系重合体組
成物は以上のごときすぐれた効果（特徴）を発揮
するため、塗装または印刷されて多方面にわたつ
て利用することができる。代表的な用途を下記に
示す。 (1) バンパー、バンパーコーナー、エアースポイ
ラーおよびフロントグリルのごとき自動車部品 (2) フエンダー、レツグシールドおよびサイドカ
バーのごとき二輪車部品 (3) オーデイオ、テレビ、扇風機およびラジオカ
セツトのごとき家庭電気製品の部品 (4) ヘルメツト (5) 容器類 (6) 家具類 (7) 日用品雑貨 (8) 建材など [] 発明の具体的な説明 (A) プロピレン系重合体 本発明において使われるプロピレン系重合体
は結晶性であり、プロピレン単独重合体ならび
にプロピレンとエチレンおよび／または炭素数
が４〜12のα―オレフイン（たとえば、ブテン
―１、ヘキセン―１、４―メチルペンテン―
１、オクテン）とのランダムまたはブロツク共
重合体からえらばれる。これらのプロピレン系
重合体のうち、ランダムまたはブロツク共重合
体のエチレンおよびα―オレフインの共重合割
合は通常多くとも25重量％（公的には、20重量
％以下）である。また、MFIは0.01〜100ｇ／
10分であり、0.01〜50ｇ／10分が望ましく、と
りわけ0.1〜50ｇ／10分が好適である。MFIが
0.01ｇ／10分未満のプロピレン系重合体を使用
するならば、組成物を製造するさいに混練する
ことが困難であり、均一の組成物を得ることが
難しい。かりに、均一の組成物が得られたとし
ても、成形物の製造が不可能になることがあ
る。一方、MFIが100ｇ／10分を越えたプロピ
レン系重合体を使用すれば、混練性および成形
性は良好であるが、その反面すぐれた機械的強
度を有する組成物を得ることができない。 (B) スチレン系重合体 また、本発明において使用されるスチレン系
重合体の分子量は22000ないし40万であり、
22000〜35万が好ましく、特に22000が好適であ
る。分子量が40万を越えるとプロピレン系重合
体との混合性が悪く、混練り時の分散が困難で
ある。一方、分子量が22000未満のものは、得
られる組成物の耐衝撃性が劣る。本発明におい
て使われるスチレン系重合体はスチレン単独重
合体でもよく、スチレンと他の単量体（共重合
割合は40モル％以下）との共重合体でよい。他
の単量体としては、モノオレフイン（炭素数は
多くとも８個）、ジオレフイン（炭素数は多く
とも８個）ならびに（メタ）アクリル酸エステ
ル（炭素数は多くとも８個）およびアクリロニ
トリルのごとき極性基含有ビニル化合物があげ
られる。該スチレン系重合体は単独で用いても
よく、二種以上併用してもよい。 (C) エチレン―酢酸ビニル共重合体 さらに、本発明において用いられるエチレン
―酢酸ビニル共重合体中の酢酸ビニルの含有率
は、５〜50重量％であり、特に10〜40重量％が
好ましい。酢酸ビニルの含有率が５重量％以下
のエチレン―酢酸ビニル共重合体を使用すれ
ば、改質の効果が満足すべきものではないから
望ましくない。一方、酢酸ビニルの含有量が50
重量％以上のエチレン―酢酸ビニル共重合体を
使つた場合、プロピレン系重合体との相溶性が
悪いため、組成物の物性が低下するのみなら
ず、層剥離などを生じるため好ましくない。 (D) エチレン―アクリル酸エステル共重合体 また、本発明において使われるエチレン―ア
クリル酸エステル共重合体中のアクリル酸エス
テルの含有率は、５〜40重量％であり、とりわ
け10〜30重量％が望ましい。アクリル酸エステ
ルの含有率が５重量％以下のエチレン―アクリ
ル酸エステル共重合体を使用する場合、改質の
効果が満足すべきものではないから好ましくな
い。一方、アクリル酸エステルの含有率が40重
量％以上のエチレン―アクリル酸エステル共重
合体を使用すると、プロピレン系重合体との相
溶性が悪いため、組成物の物性が低下するばか
りか、層剥離を生じるため望ましくない。 該共重合体の単量体であるアクリル酸エステ
ルはアクリル酸と炭素が１〜８個のアルコール
から得られるものである。 本発明を実施するにあたり、エチレン―酢酸
ビニル共重合体およびエチレン―アクリル酸エ
ステル共重合体は単独で用いてもよく、二種以
上を併用してもよい。 (E) エチレン系重合体 さらに、本発明において使用されるエチレン
系重合体はエチレン単独重合体およびエチレン
と炭素数が多くとも12のα―オレフイン共重合
体からえらばれる。エチレン系重合体のうち、
エチレンとα―オレフイン系との共重合体のα
―オレフインの共重合割合は一般には多くとも
20重量％（好適には、15重量％以下）である。
また、該α―オレフインの代表例としては、プ
ロピレン、ブテン―１、ヘキセン―１、４―メ
チルペンテン―１およびオクテン―１があげら
れる。このエチレン系重合体の密度は0.900〜
0.975ｇ/cm³であり、特に0.900〜0.970ｇ/cm³が好
ましい。さらに、M.I.は少なくとも0.1／10分
であり、0.1〜50ｇ／10分が望ましく、殊に0.5
〜20ｇ／10分が好適である。M.I.が0.1ｇ／10
分未満のエチレン系重合体を用いると、均一の
組成物を得ることが難しく、たとえ成形物が得
られたとしても、該成形物の塗装性および外観
がよくない。 本発明のプロピレン系重合体およびエチレン
系重合体は遷移金属化合物（たとえば、チタン
系化合物または坦体（たとえば、マグネシウム
化合物、その処理物）に遷移金属化合物を担持
させることによつて得られる担体坦持触媒と有
機金属化合物（たとえば、有機アルミニウム化
合物とから得られる触媒系（いわゆるチーグラ
ー触媒）あるいは坦体（たとえば、シリカ）に
クロム含有化合物（たとえば、酸化クロム）な
どを担持させることによつて得られる触媒系
（いわゆるフイリツプス）を用いて単独重合さ
せることによつて得られる。さらに、エチレン
系重合体、エチレン―酢酸ビニル共重合体およ
びエチレン―アクリル酸エステル共重合体はラ
ジカル開始剤（たとえば、有機過酸化物）を用
いてエチレンを単独重合あるいは共重合させる
ことによつて得られる。これらのプロピレン系
重合体、エチレン系重合体、エチレン―酢酸ビ
ニル共重合体およびエチレン―アクリル酸エス
テル共重合体は、いずれも工業的に生産され、
多方面にわたつて利用されているものである。 (F) エチレン―プロピレン系共重合ゴム また、本発明において使われるエチレン―プ
ロピレン系共重合ゴムはエチレンおよびプロピ
レンを主成分とする、すなわちEPRおよび
EPDMからなる群からえらばれた少なくとも
一種のゴム状物質である。EPRはエチレンと
プロピレンとを共重合することによつて得られ
つるものである。一方、EPDMはエチレンと
プロピレンとを主成分とし、１，４―ペンタジ
エン、１，５―ヘキサジエンおよび３，３―ジ
メチル１，５―ヘキサジエンのごとき二個の二
重結合を末端に含有する直鎖もしくは分岐鎖の
ジオレフイン、１，４―ヘキサジエンおよび６
―メチル―１，５―ヘプタジエンのごとき二重
結合を一つだけ末端に含む直鎖もしくは分岐鎖
ジオレフインまたはビシクロ［２，２，１］―
ヘプテン―２（ノルボンオン）およびその誘導
体（たとえば、エチリデンノルボルネン）のご
とき環状ジエン炭化水素のような二重結合を有
する単量体少量共重合させることによつて得ら
れる多元共重合ゴムである。このEPRおよび
EPDMのエチレンモノマー単位の重量比が20
〜80ないし80〜20のものが好ましい。また、
EPDM中に占める前記二重結合を有する単量
体の共重合割合は多くとも20重量％である。こ
れらのゴム状物は遷移金属化合物と有機金属化
合物（一般には、有機アルミニウム化合物）と
を主成分とする触媒系で工業的に生産され、広
く使用されているものである。これらのゴム状
物のムーニー粘度は140以下であり、10〜140の
ものが望ましく、とりわけ10〜120のものが好
適である。ムーニー粘度が140を越えたエチレ
ン―プロピレン系共重合ゴムを使用すると、プ
ロピレン系重合体との混合性が悪いために混練
り時の分散が悪い。また、かりに均一な組成物
が得られたとしても、成形物の塗装性が極端に
低下する。 (G) 組成割合 本発明のプロピレン系共重合体100重量部に
対するスチレン系重合体、エチレン―酢酸ビニ
ル共重合体、エチレン―アクリル酸エステル共
重合体、エチレン系重合体、およびエチレン―
プロピレン系共重合ゴムの組成割合は、スチレ
ン系重合体が0.5〜20.0重量部であり、1.0〜
20.0重量部が望ましく、とりわけ1.0〜15.0重量
部が好適である。100重量部のプロピレン系重
合体に対するスチレン系重合体の組成割合が
0.5重量部未満では、改質の効果がほとんどな
い。一方、20.0重量部を越えると、得られる組
成物の耐衝撃性、伸び率、耐寒性などの物性が
低下し、さらに塗装性、印刷性および接着性に
ついても、増量効果が認められない。また、エ
チレン―酢酸ビニル共重合体および／またはエ
チレン―アクリル酸エステル共重体の組成割合
は3.0〜28.0重量部であり、5.0〜28.0重量部が
望ましく、とりわけ5.0〜25.0重量部が好適で
ある。100重量部のプロピレン系重合体に対す
るエチレン―酢酸ビニル共重合体および／また
はエチレン―アクリル酸エステル共重体の組成
割合が3.0量部未満では、改質の効果はほとん
どない。一方、28.0重量部を越えると、増量効
果がないばかりか、得られる組成物の剛性、強
度および耐熱性が満足すべきものでないために
好ましくない。さらに、エチレン系重合体の組
成割合は、3.0〜30.0重量部であり、5.0〜28.0
重量部が好ましく、特に5.0〜25.0重量部が好
適である。100重量部のプロピレン系重合体に
対するエチレン系重合体の組成割合が3.0重量
部未満では、改質の効果がほとんどない。一
方、30.0重量部を越えると、得られる組成物の
塗装性、印刷性および接着性について、増量効
果が認められない。また、エチレン―プロピレ
ン系共重合ゴムの組成割合は、2.0〜25.0重量
部であり、2.0〜20.0重量部が望ましく、とり
わけ3.0〜20.0重量部が好適である。100重量部
のプロピレン系重合体に対するエチレン―プロ
ピレン系共重合ゴムの組成割合が2.0重量部未
満では、改質の効果がほとんどない。一方、
25.0重量部を越えると、得られる組成物の剛性
の低下が大きく、プロピレン系重合体が本来有
する特性が失われる。本発明の組成物を製造す
るにあたり、100重量部のプロピレン系重合体
に対する他の混合成分（すなわち、スチレン系
重合体、エチレン―酢酸ビニル共重合体およ
び／またはエチレン―アクリル酸エステル共重
合体、エチレン系重合体ならびにエチレン―プ
ロピレン系共重合ゴム）の配合割合は、それら
の合計量として多くとも50重量部が好ましく、
特に40重量部以下が好適である。100重量部の
プロピレン系重合体に対して他の混合成分をそ
れらの合計量として50重量部を越えて配合する
と、プロピレン系重合体が本来有する特性が失
われる。 (H) 混合方法、成形方法、用途など 本発明の組成物を製造するにあたり、プロピ
レン系重合体、スチレン系重合体、エチレン―
酢酸ビニル共重合体および／またはエチレン―
アクリル酸エステル共重合体、エチレン系重合
体ならびにエチレン―プロピレン系共重合ゴム
を混合させるのみで目的を達成することができ
るけれども、プロピレン系重合体が有している
諸特性を本質的に損なわない範囲内（通常、プ
ロピレン系重合体に対して30重量％以下）で他
の樹脂やゴム類を添加することができる。さら
に、必要に応じて、プロピレン系重合体に一般
に使われている酸素、光または熱に対する安定
剤、難燃化剤、充填剤、補強剤、加工性改良
剤、滑材、帯電防止剤および顔料のごとき添加
剤を添加してもよいことはもちろんのことであ
る。 また、該組成物を得るには、タンブラー、リ
ボンブレンダーおよびヘンセルミキサーのごと
き混合機を使つてドライブレンドしてもよく、
またバツ式混練り機（たとえば、バンバリーミ
キサー）を用いて混練りすることができるが、
前記したごとく連続式混合機を使用して連続的
に混練りすることもできる。また、これらの方
法を併用する（たとえば、ドライブレンドした
後、連続的に混練りする）ことによつてさらに
均一に混合することもできる。 得られた混合物（組成物）はプロピレン系重
合体の諸物性が本質的に変化しないため、プロ
ピレン系重合体の成形において一般に用いられ
ている射出成形法、押出成形法および吹込み成
形法を適用することによつて所望の成形物を作
成することができる。 本発明の理論的背景はかならずしも明確では
ないが、プロピレン系重合体に均一に分散した
スチレン系重合体が、塗料、印刷インキおよび
接着剤の溶剤に溶解され、成形物の表面が物理
的に粗面化される。一方、プロピレン系重合体
に均一に分散したエチレン―酢酸ビニル共重合
体またはエチレン―アクリル酸エステル共重合
体が、成形物の表面において塗料などの成分と
相溶する。一方、プロピレン系重合体に均一に
分散したエチレン系重合体が成形物の表面に浸
透した塗料成分を捕獲する作用として働くため
に相乗的な効果を発揮するものと思われる。 さらに、本発明の組成物の特徴は、プロピレ
ン系重合体、スチレン系重合体、エチレン―酢
酸ビニル共重合体および／またはエチレン―ア
クリル酸エステル共重合体ならびにエチレン系
重合体からなる組成成分にさらにエチレン―プ
ロピレン系共重合ゴムをを配合させることであ
る。プロピレン系重合体に均一に分散したエチ
レン系重合体とエチレン―プロピレン系共重合
ゴムとが組成物中で三重構造をとるため、成形
物の表面に浸透した塗料成分を捕獲する作用と
して働くために相乗的な効果を発揮するものと
思われる。 前記のようにして得られる成形物は、塩素化
プロピレン、環化ゴム、塩酸ゴムなどを主成分
とするポリプロピレン用プライマーとの密着性
がすぐれ、さらに変性アクリル系塗料などに対
して良好な密着性を有する。 [] 実施例および比較例 以下、実施例によつて本発明をさらにくわしく
説明する。 なお、実施例および比較例において、塗膜剥離
強度テストは試片より幅が10mmの短冊上の試片を
切出し、その試片の一端から一部分の塗膜を強引
に剥した後、プラスチツクの引張試験などで用い
られている引張試験機を用いて引張速度が50mm／
分、剥離角度が180度および温度が20℃の条件の
もとで塗膜を剥離してその時の強度を塗膜剥離強
度（ｇ／10mmとした）。また、アイゾツト衝撃強
度はASTM Ｄ―256にしたがつてノツチ付で測
定した。さらに、曲げ弾性率はASTM Ｄ―747
にしたがつて測定した。 なお、実施例および比較例において使用した配
合成分であるプロピレン系重合体、スチレン系重
合体、エチレン―酢酸ビニル共重合体、エチレン
―アクリル酸エステル共重合体、エチレン系重合
体およびエチレン―プロピレン系共重合ゴムの物
性を下記に示す。 ［(A)プロピレン系重合体］ プロピレン系重合体として、密度が0.900ｇ/cm³
であるプロピレン―エチレンブロツク共重合体
［MFI 9.0ｇ／10分、エチレン含有量 6.0重量、
以下「PP(A)と云う］およびプロピレン単独重合
体［MFI 9.0ｇ／10分、以下「PP(B)」と云う］
を使用した。 ［(B)スチレン系重合体］ スチレン系重合体として、平均分子量が約30万
のスチレン単独重合体［以下「PS」と云う］を
使つた。 ［(C)エチレン―酢酸ビニル共重合体］ エチレン―酢酸ビニル共重合体として、酢酸ビ
ニル含有率が33重量％のエチレン―酢酸ビニル共
重合体［M.I.30ｇ／10分、以下［EVA(1)」と云
う］および酢酸ビニル含有率が55重量％。エチレ
ン―酢酸ビニル共重合体［M.I.15ｇ／10分、以下
「EVA(2)と云う］を用いた。 ［(D)エチレン―アクリル酸エステル共重合体］ エチレン―アクリル酸エステル共重合体とし
て、アクリル酸エチルの含有率が18重量％のエチ
レン―アクリル酸エチル共重合体［M.I. 6.0ｇ／
10分、以下［EEA(1)」と云う］およびアクリル
酸エチルの含有率が50重量％のエチレン―アクリ
ル酸エチル共重合体［M.I.2.5ｇ／10分、以下
「EEA（）と云う］を使用した。 ［(E)エチレン系重合体］ エチレン系重合体として、密度が0.950ｇ／10
cm³のエチレン系重合体［M.I.1.0ｇ／10分、以下
［PE(a)」と云う］、密度が0.920ｇ/cm³の低密度ポ
リエチレン［M.I.3.0ｇ／10分、以下「PE(b)」と
云う］および密度が0.920ｇ/cm³の直鎖状低密度エ
チレン―ブテン―１共重合体［ブテン 含有率
7.0重量％、M.I.2.0ｇ／10分、以下「PE(c)」と云
う］を用いた。 ［(F)エチレン―プロピレン系共重合ゴム］ エチレン―プロピレン系共重合ゴムとして、ム
ーニー粘度ML_1+4,100℃、以下同様が60であるエ
チレン―プロピレン系共重合ゴム［プロピレン含
有量 27重量％、以下「EPR(A)」と云う］、ムー
ニ粘度が40であるエチレン―プロピレン系共重合
ゴム［プロピレン含有量 26重量％、以下
「EPR(B)」と云う］、ムーニ粘度が15であるエチ
レン―プロピレン系共重合ゴム［プロピレン含有
量 26重量％、以下「EPR(C)」と云う］および
ムーニ粘度が36であるエチレン―プロピレン―エ
チリデンノルボルネン三元共重合ゴム［プロピレ
ン含有量 36重量％、エチリデンノルボルネン
15重量％、以下「EPDM(D)」と云う］を使用し
た。 実施例１〜12、比較例１〜12 第１表に種類が示されるプロピレン系重合体
100重量部ならびにスチレン系重合体としてPSお
よび第１表の種類が示されるエチレン―酢酸ビニ
ル共重合体またはエチレン―アクリル酸エステル
共重合体、エチレン系重合体およびエチレン―プ
ロピレン共重合ゴム（それぞれの配合量を第１表
に示す）をあらかじめリボンブレンダーを使つて
10分間ドライブレンドを行なつた。得られた各混
合物をベント付押出機（径 50mm）を使用して樹
脂温度が230℃において溶融・混練しながらペレ
ツト（組成物）を製造した。得られたそれぞれの
ペレツトを５オンス射出成形機を用いて230℃の
樹脂温度において射出成形し、平板状の試片
（150×150、厚さ２mm）を作成した。 このようにして得られた各試片の片面にホルプ
レン用プライマー（川上塗料社製、商品名 ハイ
プラス 150HB）を塗膜剥離テスト用として厚
さが５ないし10ミクロンになるようにスプレーガ
ンを使つて吹付けた。つづいて、二液状ウレタン
塗料（日本ビーケミカル社製、商品名 Ｒ―264）
を塗膜剥離テスト用として厚さが35ないし40ミク
ロンになるようにスプレーガンを使用して吹付け
た。つづいて、90℃の温度において30分間加熱乾
燥を行なつた。ついで、室温において、１昼夜放
置した後、各試料の塗膜剥離強度テストを行なつ
た。それらの結果を第２表に示す。また、前記の
各ペレツトのMFIならびに各試片の曲げ弾性率
およびアイゾツト衝撃強度（ノツチ付）を第２表
に示す。 なお、第１表において、組成成分（）はプロ
ピレン系重合体を表わし、組成成分（）として
はスチレン系重合体すなわち、PSを示す。また、
組成成分（）はエチレン―酢酸ビニル共重合体
またはエチレン―アクリル酸エステル共重合体を
表わし、組成成分（）はエチレン系重合体を示
す。さらに、組成成分（）はエチレン―プロピ
レン系共重合ゴムを表わす。

【表】

【表】

【表】

【表】

【表】 比較例 13 実施例８において使つたスチレン系重合体
（PS）のかわりに、平均分子量が約15000である
スチレン単独重合体を同じ量（12重量部）を用い
たほかは、実施例８と同様にドライブレンドを行
なつた。得られた混合物を実施例８と同じ条件で
ペレツト（組成物）を製造した。得られたペレツ
トのMFIは14.3ｇ／10分であつた。このようにし
て得られたペレツトを実施例８と同様に試片を製
造した。得られた試験を塗膜剥離テスト、ならび
に曲げ弾性率およびアイゾツト衝撃強度の測定を
行なつた。塗膜剥離強度は1140ｇ/cmであつた。
また、曲げ弾性率は12600Kg/cm²であり、アイゾツ
ト衝撃強度（ノツチ付）は5.8Kg・cm／cmであつ
た。 以上の実施例および比較例の結果から、本発明
によつて得られる組成物は、接着性が良好であ
り、さらに加工性および流動性（混練性）がすぐ
れているばかりでなく、耐衝撃性および剛性のご
とき機械的性質についても良好であるために前記
のごとく多方面にわたつて利用することができる
ことは明らかである。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ (A) メルトフローインデツクスが0.01〜100
   ｇ／10分である結晶性プロピレン系重合体
   100重量部、 (B) 分子量が2.2万ないし40万のスチレンを主成
   分とするスチレン系重合体 0.5〜20.0重量部、 (C) 酢酸ビニル含有率が5.0〜50重量％であるエ
   チレン―酢酸ビニル共重合体および／またはア
   クリル酸エステルの含有率が5.0〜40重量％で
   あるエチレン―アクリル酸エステル共重合体
   3.0〜28.0重量部、 (D) 密度が0.900〜0.975ｇ/cm³であり、かつメル
   トインデツクスが少なくとも0.1ｇ／10分であ
   るエチレン系重合体 3.0〜30.0重量部、なら
   びに (E) ムーニー粘度（ML₁₊₄′100℃）が140以下で
   あり、かつプロピレンの含有量が20〜75重量％
   であるエチレン―プロピレン系共重合ゴム
   2.0〜25重量部からなるオレフイン系重合体組
   成物。