JPH02134385A - セファロスポリン誘導体 - Google Patents
セファロスポリン誘導体Info
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- JPH02134385A JPH02134385A JP63287354A JP28735488A JPH02134385A JP H02134385 A JPH02134385 A JP H02134385A JP 63287354 A JP63287354 A JP 63287354A JP 28735488 A JP28735488 A JP 28735488A JP H02134385 A JPH02134385 A JP H02134385A
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- compound
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- acid
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/55—Design of synthesis routes, e.g. reducing the use of auxiliary or protecting groups
Landscapes
- Cephalosporin Compounds (AREA)
- Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
り策上J次1
本発明は、優れた抗菌活性を有するセファロスポリン誘
導体及びその非毒性塩に関する。
導体及びその非毒性塩に関する。
従迷yυ友宵
従来、セファロスポリン類の3位に置換チオ基を導入し
た誘導体としては、特開昭62−103093号公報、
特開昭62−174086号公報などが開示されている
。また、3位に非置換アルキルチオ基を有する誘導体と
しては、特開昭59−65095号公報などが開示きれ
ている。
た誘導体としては、特開昭62−103093号公報、
特開昭62−174086号公報などが開示されている
。また、3位に非置換アルキルチオ基を有する誘導体と
しては、特開昭59−65095号公報などが開示きれ
ている。
明が解決しようとする課題
本発明の目的は、広範囲な抗菌スペクトル、すなわち、
ダラム陽性菌及びダラム陰性菌に対して優れた抗菌活性
を示し、医薬として有用な新規化合物を提供することに
ある。
ダラム陽性菌及びダラム陰性菌に対して優れた抗菌活性
を示し、医薬として有用な新規化合物を提供することに
ある。
課 を 決するための手段
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意研究した結果
、従来の化合物に比べ優れた抗菌力と広範囲スペクトル
、特にダラム陽性菌に対して優れた抗菌力を示すセファ
ロスポリン誘導体を見出し、本発明を完成した。
、従来の化合物に比べ優れた抗菌力と広範囲スペクトル
、特にダラム陽性菌に対して優れた抗菌力を示すセファ
ロスポリン誘導体を見出し、本発明を完成した。
以下、本発明を説明する。
本発明は、式11
(式中、R′は水素原子またはアミン基の保護基を示し
、R1は水素原子または水酸基の保護基を示し、R“は
水素原子またはカルボキシル基の保護基を示す。)で表
わされるセブァロスボリン誘導体およびその非毒性塩で
ある。
、R1は水素原子または水酸基の保護基を示し、R“は
水素原子またはカルボキシル基の保護基を示す。)で表
わされるセブァロスボリン誘導体およびその非毒性塩で
ある。
本発明における官能基は、それぞれ以下の意味を有する
。すなわち、アミノ基の保護基、水酸基の保護基及びカ
ルボキシル基の保護基とは、β−ラクタム化学の分野で
繁用されている保護基を意味し、たとえば、R’で示さ
れるアミン基の保護基とは、トリチル基、モノクロルア
セチル基、ホルミル基、バラメトキシベンジルオキシカ
ルボニル基、ベンジルオキシカルボニル基、バラニトロ
ベンジルオキシカルボニル基、t−ブトキシカルボニル
基、トリメチルシリル基などであり、R8で示される水
酸基の保護基とは、4−メトキシベンジル基、2.4−
ジメトキシベンジル基、トリチル基、テトラヒドロピラ
ニル基、ホルミル基、アセチル基、プロピオニル基、ピ
バロイル基、メシル基、エタンスルホニル基、メトキシ
カルボニル基、エトキシカルボニル基、t−ブトキシカ
ルボニル基、ベンゾイル基、ベンゼンスルホニル基、ト
シル基、フェニルアセチル基、トリメチルシリル基など
であり、R″で示されるカルボキシル基の保護基とは、
ベンズヒドリル基、ビス−(4−メトキシフェニル)メ
チル基、パラメトキシベンジル基、3.4−ジメトキシ
ベンジル基、バラニトロベンジル基、ベンジル基、2.
2.2−トjJ クロルエチル基、トリメチルシリル基
、アリル基、1−ブチル基、t−ブトキシカルボニルメ
チル基及びβ−ラクタム剤のプロドラック化技術で知ら
れている生体内で容易に加水分解可能な5−メチル−1
,3−ジオキサシクロベント−4−工ン−2−オン−4
−イルメチル基、アセトキシメチル基、ピバロイルオキ
シメチル基、1−ピバロイルオキシエチル基、1−アセ
トキシエチル基、3−フタリジル基、1−(シクロヘキ
シルオキシカルボニルオキシ)エチル基及び1−(イソ
プロポキシカルボニルオキシ)エチル基などである。
。すなわち、アミノ基の保護基、水酸基の保護基及びカ
ルボキシル基の保護基とは、β−ラクタム化学の分野で
繁用されている保護基を意味し、たとえば、R’で示さ
れるアミン基の保護基とは、トリチル基、モノクロルア
セチル基、ホルミル基、バラメトキシベンジルオキシカ
ルボニル基、ベンジルオキシカルボニル基、バラニトロ
ベンジルオキシカルボニル基、t−ブトキシカルボニル
基、トリメチルシリル基などであり、R8で示される水
酸基の保護基とは、4−メトキシベンジル基、2.4−
ジメトキシベンジル基、トリチル基、テトラヒドロピラ
ニル基、ホルミル基、アセチル基、プロピオニル基、ピ
バロイル基、メシル基、エタンスルホニル基、メトキシ
カルボニル基、エトキシカルボニル基、t−ブトキシカ
ルボニル基、ベンゾイル基、ベンゼンスルホニル基、ト
シル基、フェニルアセチル基、トリメチルシリル基など
であり、R″で示されるカルボキシル基の保護基とは、
ベンズヒドリル基、ビス−(4−メトキシフェニル)メ
チル基、パラメトキシベンジル基、3.4−ジメトキシ
ベンジル基、バラニトロベンジル基、ベンジル基、2.
2.2−トjJ クロルエチル基、トリメチルシリル基
、アリル基、1−ブチル基、t−ブトキシカルボニルメ
チル基及びβ−ラクタム剤のプロドラック化技術で知ら
れている生体内で容易に加水分解可能な5−メチル−1
,3−ジオキサシクロベント−4−工ン−2−オン−4
−イルメチル基、アセトキシメチル基、ピバロイルオキ
シメチル基、1−ピバロイルオキシエチル基、1−アセ
トキシエチル基、3−フタリジル基、1−(シクロヘキ
シルオキシカルボニルオキシ)エチル基及び1−(イソ
プロポキシカルボニルオキシ)エチル基などである。
一方、本発明の式■で示される化合物の非毒性塩とは、
薬理学的に許容きれるものを意味し、たとえば、ナトリ
ウム、カリウム、マグネシウム、アンモニウムなどを含
む無機塩基との塩、トリエチルアミン、シクロヘキシル
アミンなどの有機塩基との塩、アルギニン、リジンなど
の塩基性アミノ酸との塩、硫酸、塩酸、燐酸などの鉱酸
との塩又は酢酸、乳酸、酒石酸、フマール酸、マレイン
酸、トリフルオロ酢酸、メタンスルホン酸などの有機酸
との塩が挙げられる。
薬理学的に許容きれるものを意味し、たとえば、ナトリ
ウム、カリウム、マグネシウム、アンモニウムなどを含
む無機塩基との塩、トリエチルアミン、シクロヘキシル
アミンなどの有機塩基との塩、アルギニン、リジンなど
の塩基性アミノ酸との塩、硫酸、塩酸、燐酸などの鉱酸
との塩又は酢酸、乳酸、酒石酸、フマール酸、マレイン
酸、トリフルオロ酢酸、メタンスルホン酸などの有機酸
との塩が挙げられる。
また、本発明の式Iで示される化合物には、7位側鎖の
オキシイミノ基に由来する幾何異性体(8体及び2体)
が存在し、そのいずれをも本発明は包含するが、好まし
くは2体である。
オキシイミノ基に由来する幾何異性体(8体及び2体)
が存在し、そのいずれをも本発明は包含するが、好まし
くは2体である。
本発明の式lで示きれる化合物は、たとえば、以下の反
応式で示きれる製造法によって得ることができる[反応
式中、R′及びR1は、それぞれ水素原子を除いて前記
と同意義であり、R1は前記と同意義であり、R4はフ
ェニルアセチル基、フェノキシアセチル基、トリチル基
、フタロイル基、ホルミル基、ベンゾイル基などのアミ
ノ基の保護基であり、RI′は水素原子または前記R1
で示したβ−ラクタム剤のプロドラック化技術で知られ
ている生体内で加水分解可能な基である。また、Xおよ
びYはハロゲン原子(例えば、塩素、臭素、ヨウ素など
)、メタンスルホニルオキシ基、トリフルオロメタンス
ルホニルオキシ基、ジフェニルホスホリルオキシ基、パ
ラトルエンスルホニルオキシ基などの脱離基である。]
。
応式で示きれる製造法によって得ることができる[反応
式中、R′及びR1は、それぞれ水素原子を除いて前記
と同意義であり、R1は前記と同意義であり、R4はフ
ェニルアセチル基、フェノキシアセチル基、トリチル基
、フタロイル基、ホルミル基、ベンゾイル基などのアミ
ノ基の保護基であり、RI′は水素原子または前記R1
で示したβ−ラクタム剤のプロドラック化技術で知られ
ている生体内で加水分解可能な基である。また、Xおよ
びYはハロゲン原子(例えば、塩素、臭素、ヨウ素など
)、メタンスルホニルオキシ基、トリフルオロメタンス
ルホニルオキシ基、ジフェニルホスホリルオキシ基、パ
ラトルエンスルホニルオキシ基などの脱離基である。]
。
(以下、余白)
工程a:まず、既知の式■の化合物を反応に関与しない
有機溶媒に溶解し、塩基の存在下、水硫化ナトリウム1
.0〜1.2モル当量とともに攪拌する0反応部度は一
50〜100℃、好ましくは一40〜5°Cである。反
応時間は10分間〜4時間、好ましくは10分間〜1時
間である。
有機溶媒に溶解し、塩基の存在下、水硫化ナトリウム1
.0〜1.2モル当量とともに攪拌する0反応部度は一
50〜100℃、好ましくは一40〜5°Cである。反
応時間は10分間〜4時間、好ましくは10分間〜1時
間である。
次いで、上記操作で得られる3−メルカプト体を単離後
又はそのまま単離せずに同一系内に式■の化合物1.0
〜2.0モル当量を加え、反応温度−50〜100℃、
好ましくは一25〜50℃で攪拌して、式■の化合物を
得る。反応時間は、使用きれる塩基の種類、式■の化合
物の種類及び反応温度により異なるが、10分間〜5時
間であり、通常は10分間〜2時間である。
又はそのまま単離せずに同一系内に式■の化合物1.0
〜2.0モル当量を加え、反応温度−50〜100℃、
好ましくは一25〜50℃で攪拌して、式■の化合物を
得る。反応時間は、使用きれる塩基の種類、式■の化合
物の種類及び反応温度により異なるが、10分間〜5時
間であり、通常は10分間〜2時間である。
工程aにおける好適な有機溶媒としては、N、N−ジメ
チルホルムアミド、N、N−ジメチルアセタミド、ジメ
チルスルホキシド、ヘキサメチル燐酸トノアミド、アセ
トニトリル、テトラヒドロフラン、ジクロルメタンなど
が挙げられ、これ等は単独又は混合して用いることがで
きる。
チルホルムアミド、N、N−ジメチルアセタミド、ジメ
チルスルホキシド、ヘキサメチル燐酸トノアミド、アセ
トニトリル、テトラヒドロフラン、ジクロルメタンなど
が挙げられ、これ等は単独又は混合して用いることがで
きる。
また、好ましい塩基としては、ジイソプロピルエチルア
ミン、N、N−ジメチルアミノピリジン、NlN−ジメ
チルアニリン、トリエチルアミンなどの有機塩基が挙げ
られ、その最適使用量は、式■の化合物に対し0.2〜
1.5モル当量である。
ミン、N、N−ジメチルアミノピリジン、NlN−ジメ
チルアニリン、トリエチルアミンなどの有機塩基が挙げ
られ、その最適使用量は、式■の化合物に対し0.2〜
1.5モル当量である。
工程b=次に、上記工程aで得られた弐■の化合物の7
位アミノ基の保護基を、β−ラクタム化学の分野で繁用
されている方法で除去して式Vの化合物を得る。たとえ
ば、弐■の化合物の保護基R4がフェノキシアセチル基
、フェニルアセチル基又はベンゾイル基の場合は、弐■
の化合物をジクロルメタン又はベンゼンに溶解し、五塩
化リン1.5〜2.0モル当量とピリジン2.0〜3.
0モル当量を加え、−40〜30℃で、30分間〜3時
間攪拌する。
位アミノ基の保護基を、β−ラクタム化学の分野で繁用
されている方法で除去して式Vの化合物を得る。たとえ
ば、弐■の化合物の保護基R4がフェノキシアセチル基
、フェニルアセチル基又はベンゾイル基の場合は、弐■
の化合物をジクロルメタン又はベンゼンに溶解し、五塩
化リン1.5〜2.0モル当量とピリジン2.0〜3.
0モル当量を加え、−40〜30℃で、30分間〜3時
間攪拌する。
次いで、−50〜20℃で大過剰のメタノールを加え、
30分間〜2時間攪拌し、更に一50〜20°Cで大過
剰の水を加え、30分間〜1時間攪拌して式Vの化合物
を得る。
30分間〜2時間攪拌し、更に一50〜20°Cで大過
剰の水を加え、30分間〜1時間攪拌して式Vの化合物
を得る。
また、弐■の化合物の保護基R4がトリチル基の場合は
、式■の化合物を反応に関与しない溶媒(たとえば酢酸
エチル)に溶解し、水冷下、パラトルエンスルホン酸・
1水和物ヲ1.0〜1.5モル当量加え、1〜5時間攪
拌することにより式Vの化合物のパラトルエンスルホン
酸塩を得ることができる。このバラトルエンスルボン酸
塩は、必要に応じ、塩基で処理し、遊離の式Vの化合物
とすることもできる。
、式■の化合物を反応に関与しない溶媒(たとえば酢酸
エチル)に溶解し、水冷下、パラトルエンスルホン酸・
1水和物ヲ1.0〜1.5モル当量加え、1〜5時間攪
拌することにより式Vの化合物のパラトルエンスルホン
酸塩を得ることができる。このバラトルエンスルボン酸
塩は、必要に応じ、塩基で処理し、遊離の式Vの化合物
とすることもできる。
工程C:式Vの化合物から式■の化合物を得るには、式
Vの化合物に縮合剤の存在下、式■の2−アミノデアゾ
ール酢酸誘導体を反応させるか、又は式Vの化合物に式
■の化合物の反応性誘導体を反応させる。ここで縮合剤
とは、N、N’−ジシクロヘキシルカルボジイミド、1
−エトキシカルボニル−2−エトキシ−1,2−ジヒド
ロキノリン、カルボニルジイミダゾール、ジフェニルリ
ン酸アジド、ビルスマイヤー試薬などである。また、式
■の化合物の反応性誘導体とは、酸ハロゲン化物(たと
えば酸クロリド、酸プロミド)、酸無水物(たとえば式
■の化合物の対称酸無水物又ハクロル炭酸エチル、ジフ
ェニルリン酸、メタンスルホン酸などとの混合酸無水物
)、活性化エステル(たとえばパラニトロフェノール、
チオフェノール、N−ヒドロキシサクシンイミド等との
エステル)などである。
Vの化合物に縮合剤の存在下、式■の2−アミノデアゾ
ール酢酸誘導体を反応させるか、又は式Vの化合物に式
■の化合物の反応性誘導体を反応させる。ここで縮合剤
とは、N、N’−ジシクロヘキシルカルボジイミド、1
−エトキシカルボニル−2−エトキシ−1,2−ジヒド
ロキノリン、カルボニルジイミダゾール、ジフェニルリ
ン酸アジド、ビルスマイヤー試薬などである。また、式
■の化合物の反応性誘導体とは、酸ハロゲン化物(たと
えば酸クロリド、酸プロミド)、酸無水物(たとえば式
■の化合物の対称酸無水物又ハクロル炭酸エチル、ジフ
ェニルリン酸、メタンスルホン酸などとの混合酸無水物
)、活性化エステル(たとえばパラニトロフェノール、
チオフェノール、N−ヒドロキシサクシンイミド等との
エステル)などである。
式■の化合物の反応性誘導体として式■の化合物のメタ
ンスルホン酸との混合酸無水物を例にして説明すると、
まず式■の化合物を反応に関与しない溶媒に溶解し、−
70〜−30°Cで塩基の存在下、メタンスルホン酸ク
ロリドを1.0〜161モル当量加えて、20〜40分
間攪拌して式■の化合物の混合酸無水物を調製する。こ
れに塩基の存在下、式Vの化合物0.5〜0.7モル当
量を−70〜−30℃の範囲内で加え、20〜40分間
攪拌して式■の化合物を得る。
ンスルホン酸との混合酸無水物を例にして説明すると、
まず式■の化合物を反応に関与しない溶媒に溶解し、−
70〜−30°Cで塩基の存在下、メタンスルホン酸ク
ロリドを1.0〜161モル当量加えて、20〜40分
間攪拌して式■の化合物の混合酸無水物を調製する。こ
れに塩基の存在下、式Vの化合物0.5〜0.7モル当
量を−70〜−30℃の範囲内で加え、20〜40分間
攪拌して式■の化合物を得る。
本工程における好ましい溶媒は、N、N−ジメチルホル
ムアミド、テトラヒドロフラン、アセトニトリル、ジク
ロルメタン、クロロホルムなどである。また、好適な塩
基は、ジイソプロピルエチルアミン、トリエチルアミン
、N、N−ジメチルアニリン、N、N−ジメチルアミノ
ピリジン、ピリジンなどであり、その使用量は式Vの化
合物に対し1.0〜2.2モル当量である。
ムアミド、テトラヒドロフラン、アセトニトリル、ジク
ロルメタン、クロロホルムなどである。また、好適な塩
基は、ジイソプロピルエチルアミン、トリエチルアミン
、N、N−ジメチルアニリン、N、N−ジメチルアミノ
ピリジン、ピリジンなどであり、その使用量は式Vの化
合物に対し1.0〜2.2モル当量である。
式■の化合物の反応性誘導体として酸クロリドを用いる
場合は、まず式■の化合物を反応に関与しない溶媒に溶
解し、−30〜−10℃にて塩基の存在下、五塩化リン
を1.0〜1.1モル当量加えて、10〜30分間攪拌
して式■の化合物の酸クロリドを調製する。これに式V
の化合物0.7〜1.0モル当量を上記と同じ反応に関
与しない溶媒に溶解した溶液を、−30〜O℃の範囲内
で加え、10〜30分間攪拌して式■の化合物を得る。
場合は、まず式■の化合物を反応に関与しない溶媒に溶
解し、−30〜−10℃にて塩基の存在下、五塩化リン
を1.0〜1.1モル当量加えて、10〜30分間攪拌
して式■の化合物の酸クロリドを調製する。これに式V
の化合物0.7〜1.0モル当量を上記と同じ反応に関
与しない溶媒に溶解した溶液を、−30〜O℃の範囲内
で加え、10〜30分間攪拌して式■の化合物を得る。
本工程における好ましい溶媒は、ジクロルメタン、クロ
ロホルム、アセトニトリル、N、N−ジメチルホルムア
ミドなどである。また、好適な塩基は、ピリジン、トリ
エチルアミン、N、N−ジメチルアミノピリジン、N、
N−ジメチルアニリン、ジイソプロピルエチルアミンな
どであり、その使用量は式Vの化合物に対し4.0〜5
.5モル当量である。
ロホルム、アセトニトリル、N、N−ジメチルホルムア
ミドなどである。また、好適な塩基は、ピリジン、トリ
エチルアミン、N、N−ジメチルアミノピリジン、N、
N−ジメチルアニリン、ジイソプロピルエチルアミンな
どであり、その使用量は式Vの化合物に対し4.0〜5
.5モル当量である。
工程d:式■の化合物から式■の化合物を得るには、式
■の化合物の保護基をβ−ラクタム化学の分野で繁用さ
れている加水分解、還元などの方法により脱離する。
■の化合物の保護基をβ−ラクタム化学の分野で繁用さ
れている加水分解、還元などの方法により脱離する。
加水分解は通常酸の存在下で行うことが好ましく、その
ような酸としては、たとえば塩酸、臭化水素酸、硫酸な
どの無機酸、ギ酸、酢酸、トリフルオロ酢酸、メタンス
ルホン酸、ベンゼンスルホン酸、パラトルエンスルホン
酸などの有機酸が挙げられる。更には上記の酸の代わり
に三フフ化ホウ素、三フッ化ホウ素・エーテラート、三
塩化アルミニウム、五塩化アンチモン、塩化第二鉄、塩
化スズ、四塩化チタン、塩化亜鉛などのルイス酸および
酸性イオン交換樹脂などを用いてもよい。
ような酸としては、たとえば塩酸、臭化水素酸、硫酸な
どの無機酸、ギ酸、酢酸、トリフルオロ酢酸、メタンス
ルホン酸、ベンゼンスルホン酸、パラトルエンスルホン
酸などの有機酸が挙げられる。更には上記の酸の代わり
に三フフ化ホウ素、三フッ化ホウ素・エーテラート、三
塩化アルミニウム、五塩化アンチモン、塩化第二鉄、塩
化スズ、四塩化チタン、塩化亜鉛などのルイス酸および
酸性イオン交換樹脂などを用いてもよい。
また、上記の有機酸またはルイス酸を使用する場合には
、たとえばアニソールなどの陽イオン捕捉剤の存在下に
行うことが望ましい。加水分解における好ましい溶媒は
、たとえば水、メタノール、エタノール、テトラヒドロ
フラン、N、N−ジメチルホルムアミド、ジオキサン、
ジクロルメタン、ニトロメタンなどである。また、前記
の酸が液体の場合は、それ自体を溶媒としても使用する
ことができる。
、たとえばアニソールなどの陽イオン捕捉剤の存在下に
行うことが望ましい。加水分解における好ましい溶媒は
、たとえば水、メタノール、エタノール、テトラヒドロ
フラン、N、N−ジメチルホルムアミド、ジオキサン、
ジクロルメタン、ニトロメタンなどである。また、前記
の酸が液体の場合は、それ自体を溶媒としても使用する
ことができる。
還元は、化学還元または接触還元法により行われる。化
学還元で使用きれる還元剤としては、たとえば亜鉛、鉄
などの金属とギ酸、酢酸、トリフルオロ酢酸、塩酸、臭
化水素酸などの有機酸もしくは無機酸との組合わせが挙
げられる。
学還元で使用きれる還元剤としては、たとえば亜鉛、鉄
などの金属とギ酸、酢酸、トリフルオロ酢酸、塩酸、臭
化水素酸などの有機酸もしくは無機酸との組合わせが挙
げられる。
接触還元で使用される触媒としては、白金黒、酸化白金
、パラジウム黒、パラジウム次素、ラネーニッケルなど
が挙げられる。
、パラジウム黒、パラジウム次素、ラネーニッケルなど
が挙げられる。
還元は、通常水、メタノール、エタノール、酢酸、テト
ラヒドロフラン、N、N−ジメチルホルムアミド、ジオ
キサンなど反応に悪影響を及ぼさない慣用の溶媒中、ま
たはそれらの混合物中で行われる。
ラヒドロフラン、N、N−ジメチルホルムアミド、ジオ
キサンなど反応に悪影響を及ぼさない慣用の溶媒中、ま
たはそれらの混合物中で行われる。
上記の加水分解および還元反応の反応温度は特に限定さ
れないが、通常冷却下ないしは加温下で行われる。
れないが、通常冷却下ないしは加温下で行われる。
発jヱと1朱
本発明に係る式1の化合物は、各種のグラム陽性及びグ
ラム陰性菌に対し、広範囲な抗菌スペクトルを有し、特
にグラム陽性菌に対して従来の化合物に比べ優れた抗菌
活性を示し、かつ低毒性で、人及び動物用医薬として有
用である。
ラム陰性菌に対し、広範囲な抗菌スペクトルを有し、特
にグラム陽性菌に対して従来の化合物に比べ優れた抗菌
活性を示し、かつ低毒性で、人及び動物用医薬として有
用である。
試験例
寒天平板稀釈法により各種細菌に対する抗菌力試験を行
ない(接種菌量:10“cells/mu )、下記第
1表の結果を得た。
ない(接種菌量:10“cells/mu )、下記第
1表の結果を得た。
第1表
MIC値1−+g/mQ)
(註)
A:実施例1(d)で得られた化合物(ナトリウム塩〉
を示す。
を示す。
Bニアβ−(2−(2−アミノチアゾール−4−イル)
−2−[(Z)−ヒドロキシイミノ]アセタミド)−3
−メチルチオ−3−セフェム−4−カルボン酸のナトリ
ウム塩(既知化合物:特開昭59−65095号公報)
を示す。
−2−[(Z)−ヒドロキシイミノ]アセタミド)−3
−メチルチオ−3−セフェム−4−カルボン酸のナトリ
ウム塩(既知化合物:特開昭59−65095号公報)
を示す。
K直」
次に、実施例を挙げて本発明を更に詳細に説明する。
実施例1
(a)7β−フェニルアセタミド−3−メタンスルホニ
ルオキシ−3−セフェム−4−カルボン酸パラメトキシ
ベンジルエステル1.60g(3,0mM)をN、N−
ジメチルホルムアミド15m1に溶解し、−20℃で7
0%水硫化ナトリウム264mg(3,3mM)のN、
N−ジメチルホルムアミド10m1溶液とジイソプロピ
ルエチルアミン1、36g(10,5mM)を加えた。
ルオキシ−3−セフェム−4−カルボン酸パラメトキシ
ベンジルエステル1.60g(3,0mM)をN、N−
ジメチルホルムアミド15m1に溶解し、−20℃で7
0%水硫化ナトリウム264mg(3,3mM)のN、
N−ジメチルホルムアミド10m1溶液とジイソプロピ
ルエチルアミン1、36g(10,5mM)を加えた。
同温度で30分間攪拌した後、塩酸2−クロロメチルビ
リジン984mg(6,0mM)を加えて、更に室温で
30分間攪拌した。反応後、酢酸エチル100m1を加
え、飽和食塩水50m1lで洗浄した後、無水硫酸マグ
ネシウムで乾燥した。
リジン984mg(6,0mM)を加えて、更に室温で
30分間攪拌した。反応後、酢酸エチル100m1を加
え、飽和食塩水50m1lで洗浄した後、無水硫酸マグ
ネシウムで乾燥した。
溶媒を留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフ
ィー(溶出溶媒:酢酸エチル:n−ヘキサン、2:1)
に付し7β−フェニルアセタミド−3−(2−ピリジル
メチルチオ)−3−セフェム−4−カルボン酸パラメト
キシベンジルエステル1.26gを得た。
ィー(溶出溶媒:酢酸エチル:n−ヘキサン、2:1)
に付し7β−フェニルアセタミド−3−(2−ピリジル
メチルチオ)−3−セフェム−4−カルボン酸パラメト
キシベンジルエステル1.26gを得た。
’ N M R(CDCj?3)δ(ppm) ;3、
45(1)1. d、 J=17Hz)s、58(IH
,d、J=16Hz) 3、68(LH,d、J=16Hz) 3、71(1)1.d、J=17Hz)3、79(3H
,s) 4、01(LH,d、J=14Hz> 4、13(IH,d、J=14Hz) 4、85(1)1.d、J=5)1z)5、18(2H
,s) 5、71 (1B、 dd、 J=9Hz、 5Hz>
6、14(IH,d、J=9H2) 6、87(2H,d、J=9Hz> 7.17(1tLdd、J=8Hz、5Hz>7、20
〜7.40(8H,m) 7、60(IH,dt、J=8Hz、2Hz)8、48
(IH,br d、 J=5)1z)IR,KBr
−1。
45(1)1. d、 J=17Hz)s、58(IH
,d、J=16Hz) 3、68(LH,d、J=16Hz) 3、71(1)1.d、J=17Hz)3、79(3H
,s) 4、01(LH,d、J=14Hz> 4、13(IH,d、J=14Hz) 4、85(1)1.d、J=5)1z)5、18(2H
,s) 5、71 (1B、 dd、 J=9Hz、 5Hz>
6、14(IH,d、J=9H2) 6、87(2H,d、J=9Hz> 7.17(1tLdd、J=8Hz、5Hz>7、20
〜7.40(8H,m) 7、60(IH,dt、J=8Hz、2Hz)8、48
(IH,br d、 J=5)1z)IR,KBr
−1。
max”’
3270.1775.1656.1516.1249,
1223.1172(b)上記(a)で得た7β−フェ
ニルアセタミド−3−(2−ピリジルメチルチオ)−3
−セフェム−4−カルボン酸パラメトキシベンジルエス
テル1.22g(2,17mM)を無水ジクロルメタン
15蛾に溶解し、0℃に冷却した。これにピリジン51
4mg(6,51mM)と五塩化リン905mg(4,
35mM)を加え、30分間かけて室温まで反応温・度
を上昇させた後、更に同じ温度で1時間攪拌した。次い
で反応液を一50°Cに冷却し、無水メタノール7.5
mlを加え、−20℃で1時間攪拌した。引き続き、反
応液を一50℃に冷却し、水7.5m1lを加え水冷下
で40分間攪拌した。これに飽和重曹水を加え弱塩基性
とし、ジクロルメタン100m1で抽出し、飽和食塩水
50m1!で洗浄した後、無水硫酸マグネシウムで乾燥
した。溶媒を留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマト
グラフィー(溶出溶媒:酢酸エチル)に付し、7β−ア
ミノ−3−(2−ピリジルメチルチオ ルボン酸バラメトキシベンジルエステル460mgを得
た。
1223.1172(b)上記(a)で得た7β−フェ
ニルアセタミド−3−(2−ピリジルメチルチオ)−3
−セフェム−4−カルボン酸パラメトキシベンジルエス
テル1.22g(2,17mM)を無水ジクロルメタン
15蛾に溶解し、0℃に冷却した。これにピリジン51
4mg(6,51mM)と五塩化リン905mg(4,
35mM)を加え、30分間かけて室温まで反応温・度
を上昇させた後、更に同じ温度で1時間攪拌した。次い
で反応液を一50°Cに冷却し、無水メタノール7.5
mlを加え、−20℃で1時間攪拌した。引き続き、反
応液を一50℃に冷却し、水7.5m1lを加え水冷下
で40分間攪拌した。これに飽和重曹水を加え弱塩基性
とし、ジクロルメタン100m1で抽出し、飽和食塩水
50m1!で洗浄した後、無水硫酸マグネシウムで乾燥
した。溶媒を留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマト
グラフィー(溶出溶媒:酢酸エチル)に付し、7β−ア
ミノ−3−(2−ピリジルメチルチオ ルボン酸バラメトキシベンジルエステル460mgを得
た。
’ N M R (CDCI)3 ) 8 (ppm)
;1、83(2H.br s) 3、 45(IH.d.、C17Hz)3、 73(L
H. d.J=17Hz)3、 78(3H. s) 4、 02(IH.d.J=14)1z)4、 13(
IH.d.J=14Hz)4、 65(IH.d.、C
5Hz) 4、 84(18,d,J=5Hz) 5、 20(21(、 s) 6、 88(2H.d.J=9Hz) 7、 15(IH. dd. J=8Hz. 5Hz)
7、 28(18, d. J=8Hz>7、 35(
2H.d,J=9Hz) 7、 58(1)1.dt.J=8)1z. 2Hz)
8、49(LH,br d,J=5Hz>■R, K
Br −1 。
;1、83(2H.br s) 3、 45(IH.d.、C17Hz)3、 73(L
H. d.J=17Hz)3、 78(3H. s) 4、 02(IH.d.J=14)1z)4、 13(
IH.d.J=14Hz)4、 65(IH.d.、C
5Hz) 4、 84(18,d,J=5Hz) 5、 20(21(、 s) 6、 88(2H.d.J=9Hz) 7、 15(IH. dd. J=8Hz. 5Hz)
7、 28(18, d. J=8Hz>7、 35(
2H.d,J=9Hz) 7、 58(1)1.dt.J=8)1z. 2Hz)
8、49(LH,br d,J=5Hz>■R, K
Br −1 。
elll 。
ax
3398 、1773 、1516 、1353 、1
248 、1219 。
248 、1219 。
1175、 1032
(C)2−( 2−トリチルアミノチアゾール−4−イ
ル)−2−[(Z)−2.4−ジメトキシベンジルオキ
シイミノ]酢酸690mg(1. 19mM>の無水ジ
クロルメタン20mQ溶液を一15℃に冷却し、ピリジ
ン376mg(4.76mM)と五塩化リン248mg
(1. 19mM)を加えて15分間攪拌した.次いで
同温度で、上記(b)で得られた7−アミノ体440m
g(0. 99mM)の無水ジクロルメタン1mQ溶液
を加えて、−10℃〜−5℃で20分間攪拌した.反応
後、酢酸エチル50mllを加え、飽和食塩水30mQ
で洗浄した後、無水硫酸マグネシウムで乾燥した.溶媒
を留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー
(溶出溶媒;酢酸エチル:n−ヘキサン、2:1)に付
し、7β−(2−(2−トリチルアミノチアゾール−4
−イル)−2−[(Z)−2.4−ジメトキシベンジル
オキシイミノ]アセタミド)−3−(2−ピリジルメチ
ルチオ)−3−セフェム−4−カルボン酸バラメトキシ
ベンジルエステル460mgを得た。
ル)−2−[(Z)−2.4−ジメトキシベンジルオキ
シイミノ]酢酸690mg(1. 19mM>の無水ジ
クロルメタン20mQ溶液を一15℃に冷却し、ピリジ
ン376mg(4.76mM)と五塩化リン248mg
(1. 19mM)を加えて15分間攪拌した.次いで
同温度で、上記(b)で得られた7−アミノ体440m
g(0. 99mM)の無水ジクロルメタン1mQ溶液
を加えて、−10℃〜−5℃で20分間攪拌した.反応
後、酢酸エチル50mllを加え、飽和食塩水30mQ
で洗浄した後、無水硫酸マグネシウムで乾燥した.溶媒
を留去し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー
(溶出溶媒;酢酸エチル:n−ヘキサン、2:1)に付
し、7β−(2−(2−トリチルアミノチアゾール−4
−イル)−2−[(Z)−2.4−ジメトキシベンジル
オキシイミノ]アセタミド)−3−(2−ピリジルメチ
ルチオ)−3−セフェム−4−カルボン酸バラメトキシ
ベンジルエステル460mgを得た。
’ N M R (CD(J+3) 8 (ppm)
;3、 18(IH,d,J=17Hz)3、 57(
IH, d,J=17)1z)3、 73(3H, s
) 3、 78(6H, s) 4、 01 (IH, d. J=14Hz)4、 1
3(IH,d.J=14Hz)4、 83(18,d.
J=5Hz) 5、15(LH,d,J:12Hz) 5、 23(LH, d, J=12Hz)5、 25
(18,d.J=10Hz>5、 33(IH.d.J
=10Hz)5、 69(IH. dd. 、C9Hz
, 5Hz)6、39〜6.47(2H.m) 6、83(IH.s) 6、 87(2B, d. J=91(z)6、98(
IH.br s) 7、 16(IH. dd. J=8Hz, 5Hz)
7、 2(1−7. 40(20H, m)7、61(
IH.dt.J=81(z,2Hz)8、 48(IH
. br d.J=5Hz)KBr −1
。
;3、 18(IH,d,J=17Hz)3、 57(
IH, d,J=17)1z)3、 73(3H, s
) 3、 78(6H, s) 4、 01 (IH, d. J=14Hz)4、 1
3(IH,d.J=14Hz)4、 83(18,d.
J=5Hz) 5、15(LH,d,J:12Hz) 5、 23(LH, d, J=12Hz)5、 25
(18,d.J=10Hz>5、 33(IH.d.J
=10Hz)5、 69(IH. dd. 、C9Hz
, 5Hz)6、39〜6.47(2H.m) 6、83(IH.s) 6、 87(2B, d. J=91(z)6、98(
IH.br s) 7、 16(IH. dd. J=8Hz, 5Hz)
7、 2(1−7. 40(20H, m)7、61(
IH.dt.J=81(z,2Hz)8、 48(IH
. br d.J=5Hz)KBr −1
。
IR ν maxc111’
3387 、 1784 、 1687 、 1614
、 1515 、 1288 。
、 1515 、 1288 。
1249 、1210 、1159
(d)トリフルオロ酢酸3+nllとアニソール0.6
mQの混合液に水冷下、上記(c)で得られた7β−(
2−( 2−トリチルアミノチアゾール−4−イル)
−2−[ (Z )−2 、 4−ジメトキシベンジル
オキシイミノコアセタミド)−3−(2−ビリジルメチ
ルチ才)−3−セフェム−4−カルボン酸パラメトキシ
ベンジルエステル450mg(0,45mM>を加えて
45分間攪拌し、更に室温で10分間攪拌した。反応後
、反応液をジエチルエーテルとn−ヘキサン(1:2,
40m1.)の混合液にゆっくり滴下し、析出した結晶
を濾取し目的化合物のトリフルオロ酢酸塩250mgを
得た0次いでこの結晶を炭酸水素ナトリウム113mg
(1,34mM>とともに水5mlに溶解した後、セフ
ァデックスLH−2027ラムクロマトグラフイー(溶
出溶媒;水)に付し、7β−(2−(2−アミノチアゾ
ール−4−イル)−2−[(Z)−ヒドロキシイミノ]
アセタミド)−3−(2−ピリジルメチルチオ〉−3−
セフェム−4−カルボン酸のナトリウム塩160mgを
得た。
mQの混合液に水冷下、上記(c)で得られた7β−(
2−( 2−トリチルアミノチアゾール−4−イル)
−2−[ (Z )−2 、 4−ジメトキシベンジル
オキシイミノコアセタミド)−3−(2−ビリジルメチ
ルチ才)−3−セフェム−4−カルボン酸パラメトキシ
ベンジルエステル450mg(0,45mM>を加えて
45分間攪拌し、更に室温で10分間攪拌した。反応後
、反応液をジエチルエーテルとn−ヘキサン(1:2,
40m1.)の混合液にゆっくり滴下し、析出した結晶
を濾取し目的化合物のトリフルオロ酢酸塩250mgを
得た0次いでこの結晶を炭酸水素ナトリウム113mg
(1,34mM>とともに水5mlに溶解した後、セフ
ァデックスLH−2027ラムクロマトグラフイー(溶
出溶媒;水)に付し、7β−(2−(2−アミノチアゾ
ール−4−イル)−2−[(Z)−ヒドロキシイミノ]
アセタミド)−3−(2−ピリジルメチルチオ〉−3−
セフェム−4−カルボン酸のナトリウム塩160mgを
得た。
’ N M R(DMSO−da ) S (ppm)
;3、35<LH,d、J=17Hz) 3、60(LH,d、J=17Hz) 4、07<2H,s) 4、96(18,d、J=5Hz) 5、60(IH,dd、 、C3Hz、 5Hz)5、
88(IH,d、J=5Hz) 6、65(IH,s) 7.14(2H,!3) 7.24(IH,dd、J=8Hz、5Hz)7、44
(1B、d、J=8Hz) 7、74(IH,dt、 、C3Hz、 2Hz)8、
47(IH,br d、J=5Hz)9、41(IH,
d、J=8Hz) 11.45(18,5) KBr −1 1Rν m8xCIII 3412 、1762 、1612 、1531 、1
391 、1351また、上記ナトリム塩300mgを
水5mlに溶解後水冷下10%塩酸を加え、pH3〜4
に調整し、析出した結晶を濾取して7β−(2−(2−
アミノチアゾール−4−イル)−2−[(Z)−ヒドロ
キシイミノ]アセタミド)−3−(2−ピリジルメチル
チオ)−3−セフェム−4−カルボン酸を210mg得
た。
;3、35<LH,d、J=17Hz) 3、60(LH,d、J=17Hz) 4、07<2H,s) 4、96(18,d、J=5Hz) 5、60(IH,dd、 、C3Hz、 5Hz)5、
88(IH,d、J=5Hz) 6、65(IH,s) 7.14(2H,!3) 7.24(IH,dd、J=8Hz、5Hz)7、44
(1B、d、J=8Hz) 7、74(IH,dt、 、C3Hz、 2Hz)8、
47(IH,br d、J=5Hz)9、41(IH,
d、J=8Hz) 11.45(18,5) KBr −1 1Rν m8xCIII 3412 、1762 、1612 、1531 、1
391 、1351また、上記ナトリム塩300mgを
水5mlに溶解後水冷下10%塩酸を加え、pH3〜4
に調整し、析出した結晶を濾取して7β−(2−(2−
アミノチアゾール−4−イル)−2−[(Z)−ヒドロ
キシイミノ]アセタミド)−3−(2−ピリジルメチル
チオ)−3−セフェム−4−カルボン酸を210mg得
た。
’ N M R(DMSO−dg) S (pp+n
) ;3、76(LH,d、J=17Hz) 3、89(LH,d、J=17Hz) 4、24(2H,t、J=14Hz) 5、12(IH,d、J=5Hz> 5.70(IH,dd、J=8Hz、5Hz)6、68
(IH,s) 7.14(2H,br s) 7.28(IH,dd、J=8Hz、5Hz)7、42
(IH,d、J=8Hz) 7.78(IH,dt、J=8Hz、2Hz>8.50
(IH,br d、J:5Hz>9、46(IH,d、
J=8Hz) 11、31(IH,5) 13.30(LH,br 5) IR、KBr −1。
) ;3、76(LH,d、J=17Hz) 3、89(LH,d、J=17Hz) 4、24(2H,t、J=14Hz) 5、12(IH,d、J=5Hz> 5.70(IH,dd、J=8Hz、5Hz)6、68
(IH,s) 7.14(2H,br s) 7.28(IH,dd、J=8Hz、5Hz)7、42
(IH,d、J=8Hz) 7.78(IH,dt、J=8Hz、2Hz>8.50
(IH,br d、J:5Hz>9、46(IH,d、
J=8Hz) 11、31(IH,5) 13.30(LH,br 5) IR、KBr −1。
ax Cm
Claims (1)
- (1)式 ▲数式、化学式、表等があります▼ (式中、R^1は水素原子またはアミノ基の保護基を示
し、R^2は水素原子または水酸基の保護基を示し、R
^3は水素原子またはカルボキシル基の保護基を示す。 )で表わされるセファロスポリン誘導体およびその非毒
性塩。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63287354A JPH02134385A (ja) | 1988-11-14 | 1988-11-14 | セファロスポリン誘導体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63287354A JPH02134385A (ja) | 1988-11-14 | 1988-11-14 | セファロスポリン誘導体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02134385A true JPH02134385A (ja) | 1990-05-23 |
Family
ID=17716283
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63287354A Pending JPH02134385A (ja) | 1988-11-14 | 1988-11-14 | セファロスポリン誘導体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02134385A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6150351A (en) * | 1996-02-12 | 2000-11-21 | Fujisawa Pharmaceutical Co., Ltd. | Cephem compounds and pharmaceutical use thereof |
-
1988
- 1988-11-14 JP JP63287354A patent/JPH02134385A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6150351A (en) * | 1996-02-12 | 2000-11-21 | Fujisawa Pharmaceutical Co., Ltd. | Cephem compounds and pharmaceutical use thereof |
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