JPH02149418A - 結晶性シリケート焼成体及びその製造方法 - Google Patents
結晶性シリケート焼成体及びその製造方法Info
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- JPH02149418A JPH02149418A JP1203527A JP20352789A JPH02149418A JP H02149418 A JPH02149418 A JP H02149418A JP 1203527 A JP1203527 A JP 1203527A JP 20352789 A JP20352789 A JP 20352789A JP H02149418 A JPH02149418 A JP H02149418A
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- Japan
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- compound
- tetraalkylammonium
- molar ratio
- crystalline silicate
- sio2
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts
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- Silicates, Zeolites, And Molecular Sieves (AREA)
- Catalysts (AREA)
- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
- Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はＳｉＯ□とＡＱ、Ｏ，が酸素を共有して三次元
網目構造を有する新規な結晶性シリケート焼成体及びそ
の製造方法に関するものである。更に詳しく述べるなら
ば、特定の結晶面が異常に成長したｚＳＨ−５に類似の
結晶性シリケート焼成体及びその製造方法に関するもの
である。
網目構造を有する新規な結晶性シリケート焼成体及びそ
の製造方法に関するものである。更に詳しく述べるなら
ば、特定の結晶面が異常に成長したｚＳＨ−５に類似の
結晶性シリケート焼成体及びその製造方法に関するもの
である。
結晶性アルミノシリケートは天然に数多く存在すると共
に合成によっても得られ、一定の結晶構造を有し、構造
内に多数の空隙およびトンネルがあり、このために成る
大きさの分子は吸着するが、それ以上のものは排斥する
と云う機能をもち、分子篩とも称される。空隙かトンネ
ルによる細孔は結晶構造中で５ｉｎ２とＡＱ２０．が酸
素を共有して結合する形態によって決定される。アルミ
ニウムを含有する四面体の電気的陰性は通常アルカリ金
属イオン、特にナトリウムおよび／またはカリウムによ
り電気的中性に保たれている。
に合成によっても得られ、一定の結晶構造を有し、構造
内に多数の空隙およびトンネルがあり、このために成る
大きさの分子は吸着するが、それ以上のものは排斥する
と云う機能をもち、分子篩とも称される。空隙かトンネ
ルによる細孔は結晶構造中で５ｉｎ２とＡＱ２０．が酸
素を共有して結合する形態によって決定される。アルミ
ニウムを含有する四面体の電気的陰性は通常アルカリ金
属イオン、特にナトリウムおよび／またはカリウムによ
り電気的中性に保たれている。
通常結晶性アルミノシリケートを製造するにはＳｕｎ、
、Ａｌ１．０３、アルカリ金属イオンの各供給源および
水を塩基性条件下で所望の割合に混合し、常圧または加
圧下で水熱反応処理する方法が取られている。また、塩
基として有機窒素化合物ないし有機リン化合物を用いる
方法もあり、これによりさまざまな吸着能か触媒作用を
もつ各種の結晶性アルミノシリケートが合成され、近年
この種の結晶性アルミノシリケートの研究が非常に盛ん
である。特にモーピルオイル社によるＺＳＭ系ゼオライ
トは、テトラアルキルアンモニウム化合物、テトラアル
キルホスホニウム化合物、ピロリジン、エチレンジアミ
ン、コリン等を用いて合成される結晶性アルミノシリケ
ートであり、その特異な吸着能と触媒作用が注目を集め
ている。その中でＺＳＭ−５は５〜６人の中程度の大き
さの細孔径を有するため、直鎖状炭化水素およびわずか
に枝分れした炭化水素は吸着するが、高度に分枝した炭
化水素は吸着しない特性を有し、接触脱ろう、分解、異
性化、アルキル化、重合、および特にメタノールからガ
ソリンを製造するための触媒として顕著な性能を有して
いる。このは、通常、ＳｉＯ２、ＡΩ２０３．アルカリ
金属イオンの各供給源、水およびテトラ−ｎ−プロピル
アンモニウム化合物からなる混合物を水熱処理すること
によって合成される。
、Ａｌ１．０３、アルカリ金属イオンの各供給源および
水を塩基性条件下で所望の割合に混合し、常圧または加
圧下で水熱反応処理する方法が取られている。また、塩
基として有機窒素化合物ないし有機リン化合物を用いる
方法もあり、これによりさまざまな吸着能か触媒作用を
もつ各種の結晶性アルミノシリケートが合成され、近年
この種の結晶性アルミノシリケートの研究が非常に盛ん
である。特にモーピルオイル社によるＺＳＭ系ゼオライ
トは、テトラアルキルアンモニウム化合物、テトラアル
キルホスホニウム化合物、ピロリジン、エチレンジアミ
ン、コリン等を用いて合成される結晶性アルミノシリケ
ートであり、その特異な吸着能と触媒作用が注目を集め
ている。その中でＺＳＭ−５は５〜６人の中程度の大き
さの細孔径を有するため、直鎖状炭化水素およびわずか
に枝分れした炭化水素は吸着するが、高度に分枝した炭
化水素は吸着しない特性を有し、接触脱ろう、分解、異
性化、アルキル化、重合、および特にメタノールからガ
ソリンを製造するための触媒として顕著な性能を有して
いる。このは、通常、ＳｉＯ２、ＡΩ２０３．アルカリ
金属イオンの各供給源、水およびテトラ−ｎ−プロピル
アンモニウム化合物からなる混合物を水熱処理すること
によって合成される。
本発明者らは、このような特異な構造を有する結晶性シ
リケートの合成に対し鋭意検討した結果、５ｉｎ２、八
〇２０．、アルカリ金属イオンの各供給源、水および少
なくとも１種のテトラアルキルアンモニウム化合物から
なる水性ゲル混合物を水熱反応処理することにより、あ
る特定の結晶面が異常に発達したＺＳＭ−５に類似の結
晶性シリケートが生成することを見出し、本発明を完成
した。
リケートの合成に対し鋭意検討した結果、５ｉｎ２、八
〇２０．、アルカリ金属イオンの各供給源、水および少
なくとも１種のテトラアルキルアンモニウム化合物から
なる水性ゲル混合物を水熱反応処理することにより、あ
る特定の結晶面が異常に発達したＺＳＭ−５に類似の結
晶性シリケートが生成することを見出し、本発明を完成
した。
即ち１本発明によれば、５ｉｎ２とＡμ、Ｏｌのモル比
が１５００より大であり、かつ２θ＝８．８度に最強ピ
ークを示す粉末Ｘ線回折パターンを有する結晶シリケー
ト焼成体が提供される。
が１５００より大であり、かつ２θ＝８．８度に最強ピ
ークを示す粉末Ｘ線回折パターンを有する結晶シリケー
ト焼成体が提供される。
本発明における粉末Ｘ線回折パターンは、銅のアルファ
線の照射によるもので、ピークの高さがブラック角の２
倍の２０の関数としてレコーダに記録される。
線の照射によるもので、ピークの高さがブラック角の２
倍の２０の関数としてレコーダに記録される。
表−１
（Ｃｕ−にα線によるＸ線回折パターン）なお、表−１
において、相対強度（Ｉ／Ｉ。）は、最強ピークを示す
２０が８．８度付近のピーク強度を１００とした場合の
相対値である。
において、相対強度（Ｉ／Ｉ。）は、最強ピークを示す
２０が８．８度付近のピーク強度を１００とした場合の
相対値である。
ＶＳ：８０−１００ ５：５０−８５０−
８Ｏ〜５０Ｉｌｌ：５〜２０ ＶＶ： ５以下 本発明の結晶性シリケートは、その焼成体が前記衣−１
のＸ線回折パターンを示すが、従来、焼成体がこのよう
なＸ線回折パターンを示すものは知られていない。表−
１に示したパターンは、特公昭４６−１００６４号公報
等に明示されているＺＳＭ−５のパターンとよく似てい
る。しかし、一般に、ＺＳＭ−５では、２θが８．８度
付近および１７．８度付近の各ピークは本発明のもの程
強いピーク強度を示さない。即ち、本発明のものは、Ｚ
ＳＭ−５に比較して、２０ ＝８．８度付近のピークを
与える（０，２．０）面、および２０＝１７．８度付近
のピークを与える（０，４．０）面が異常に発達した新
規ゼオライトである。
８Ｏ〜５０Ｉｌｌ：５〜２０ ＶＶ： ５以下 本発明の結晶性シリケートは、その焼成体が前記衣−１
のＸ線回折パターンを示すが、従来、焼成体がこのよう
なＸ線回折パターンを示すものは知られていない。表−
１に示したパターンは、特公昭４６−１００６４号公報
等に明示されているＺＳＭ−５のパターンとよく似てい
る。しかし、一般に、ＺＳＭ−５では、２θが８．８度
付近および１７．８度付近の各ピークは本発明のもの程
強いピーク強度を示さない。即ち、本発明のものは、Ｚ
ＳＭ−５に比較して、２０ ＝８．８度付近のピークを
与える（０，２．０）面、および２０＝１７．８度付近
のピークを与える（０，４．０）面が異常に発達した新
規ゼオライトである。
次に、本発明による結晶性シリケートの製造法について
述べる。
述べる。
精２
ゝ 源としてはシリカゾル、シリカゲルおよびシリカ
が使用できるが、シリカゾルが好適に用いられる。
が使用できるが、シリカゾルが好適に用いられる。
ＡＱ２０．源としては、アルミン酸ソーダ、アルミナゾ
ル、アルミナおよびシリカゾル中の不純物としてのアル
ミナが使用できる。
ル、アルミナおよびシリカゾル中の不純物としてのアル
ミナが使用できる。
アルカリ金属イオン源としては、例えばアルミン酸ソー
ダ、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、ハロゲン化ナ
トリウム、ハロゲン化カリウム、シリカゾル中の酸化ナ
トリウム等が使用される。各種テトラアルキルアンモニ
ウム化合物は水酸化物およびハロゲン化物が好ましく、
臭化テトラアルキルアンモニウムが特に好ましい。
ダ、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、ハロゲン化ナ
トリウム、ハロゲン化カリウム、シリカゾル中の酸化ナ
トリウム等が使用される。各種テトラアルキルアンモニ
ウム化合物は水酸化物およびハロゲン化物が好ましく、
臭化テトラアルキルアンモニウムが特に好ましい。
これら各原料化合物を混合して水熱反応処理を行うが、
その組成は次のような割合であることが好ましい、尚、
混合の方法は混合物の組成が所定の範囲になるよう均質
に混合されるならばどのような方法でもよい。
その組成は次のような割合であることが好ましい、尚、
混合の方法は混合物の組成が所定の範囲になるよう均質
に混合されるならばどのような方法でもよい。
ＳｉＯ□／ＡＱ、Ｏ，（モル比）：１５００より大０）
１−／ＳｉＯ，（モル比）：０．０７〜０．１５Ｈ２０
／５１０２ （モル比）：３０〜７０Ｒ４Ｎ＋／ＳｉＯ
２（モル比）：０．０８〜０．１にこでＯＨ−量は混合
物中の水酸イオンを示し、アルカリ金属イオンの量に相
当する。この値の調整にはアルカリ金属水酸化物、アル
カリ金ＦＡ酸化物、アルミン酸ソーダ等を用い、塩酸、
硫酸、硝酸等の謂ゆる鉱酸は用いない。Ｒ４Ｎ＋は混合
物中の全テトラアルキルアンモニウムイオン量を示す。
１−／ＳｉＯ，（モル比）：０．０７〜０．１５Ｈ２０
／５１０２ （モル比）：３０〜７０Ｒ４Ｎ＋／ＳｉＯ
２（モル比）：０．０８〜０．１にこでＯＨ−量は混合
物中の水酸イオンを示し、アルカリ金属イオンの量に相
当する。この値の調整にはアルカリ金属水酸化物、アル
カリ金ＦＡ酸化物、アルミン酸ソーダ等を用い、塩酸、
硫酸、硝酸等の謂ゆる鉱酸は用いない。Ｒ４Ｎ＋は混合
物中の全テトラアルキルアンモニウムイオン量を示す。
本発明においては、テトラアルキルアンモニウム化合物
としては、テトラ−ｎ−エチルアンモニウム化合物、テ
トラ−ｎ−プロピルアンモニウム化合物及びテトラ−ｎ
−ブチルアンモニウム化合物が用いられる。表−１に示
したＸ線回折パターンを有する製品を得るには、これら
のテトラアルキルアンモニウム化合物の使用には工夫が
必要で、アルカリ金属イオン供給源として、カリウム化
合物を含むものを用いる場合（即ち、カリウムイオン単
独又はカリウムイオンとナトリウムイオンの混合物を用
いる場合）、テトラアルキルアンモニウム化合物として
、テトラ−ｎ−プロピルアンモニウム化合物を用いると
共に、テトラ−ｎ−プロピルアンモニウムイオンとカリ
ウムイオンとのモル比（（ｎ−Ｃ３１！７）４Ｎ”／Ｋ
”）を２．５−３．５の範囲に保持し。
としては、テトラ−ｎ−エチルアンモニウム化合物、テ
トラ−ｎ−プロピルアンモニウム化合物及びテトラ−ｎ
−ブチルアンモニウム化合物が用いられる。表−１に示
したＸ線回折パターンを有する製品を得るには、これら
のテトラアルキルアンモニウム化合物の使用には工夫が
必要で、アルカリ金属イオン供給源として、カリウム化
合物を含むものを用いる場合（即ち、カリウムイオン単
独又はカリウムイオンとナトリウムイオンの混合物を用
いる場合）、テトラアルキルアンモニウム化合物として
、テトラ−ｎ−プロピルアンモニウム化合物を用いると
共に、テトラ−ｎ−プロピルアンモニウムイオンとカリ
ウムイオンとのモル比（（ｎ−Ｃ３１！７）４Ｎ”／Ｋ
”）を２．５−３．５の範囲に保持し。
方、アルカリ金属イオン供給源としてナトリウム化合物
単独を用いる場合、テトラ−ｎ−プロピルアンモニウム
化合物及びテトラ−ｎ−ブチルアンモニウム化合物の中
から選ばれる少なくとも１種（ａ）と、テトラエチルア
ンモニウム化合物（ｂ）との組合せを用いると共に、水
性ゲル混合物中の前者と後者のテトラアルキルアンモニ
ウムイオンのモル比（ａ）／（ｂ）を０．０７〜０．５
の範囲に保持することが必要である。
単独を用いる場合、テトラ−ｎ−プロピルアンモニウム
化合物及びテトラ−ｎ−ブチルアンモニウム化合物の中
から選ばれる少なくとも１種（ａ）と、テトラエチルア
ンモニウム化合物（ｂ）との組合せを用いると共に、水
性ゲル混合物中の前者と後者のテトラアルキルアンモニ
ウムイオンのモル比（ａ）／（ｂ）を０．０７〜０．５
の範囲に保持することが必要である。
このような成分組成の水性ゲル混合物を、通常の結晶性
シリケートが生成する温度、圧力１時間の条件下に保持
して水熱反応させ、さらに、得られた結晶性シリケート
を焼成することによって目的の結晶性シリケート焼成体
を得る。即ち、前記水性ゲル混合物を、 ９０〜２００
℃の温度で、好ましくは９５〜１７０℃で、常圧下還流
させながら、あるいは密閉容器内で自己圧力下のもとに
、５０〜２５０時間、加熱撹拌する。反応混合物は口過
ないし遠心分離により固形物と水溶液とに分離される。
シリケートが生成する温度、圧力１時間の条件下に保持
して水熱反応させ、さらに、得られた結晶性シリケート
を焼成することによって目的の結晶性シリケート焼成体
を得る。即ち、前記水性ゲル混合物を、 ９０〜２００
℃の温度で、好ましくは９５〜１７０℃で、常圧下還流
させながら、あるいは密閉容器内で自己圧力下のもとに
、５０〜２５０時間、加熱撹拌する。反応混合物は口過
ないし遠心分離により固形物と水溶液とに分離される。
固形物は更にこれを水洗することにより余剰のイオン性
物質を除去し、次いで乾燥することによってテトラアル
キルアンモニウム化合物を含んだ結晶性シリケートとな
る。これを空気中で３００〜９００°Ｃ１好ましくは４
００〜７００℃の温度で１〜１００時間焼成することに
よって、テトラアルキルアンモニウム化合物のない、カ
チオンとしてはアルカリ金属イオンを含んだ結晶性シリ
ケートとなる。
物質を除去し、次いで乾燥することによってテトラアル
キルアンモニウム化合物を含んだ結晶性シリケートとな
る。これを空気中で３００〜９００°Ｃ１好ましくは４
００〜７００℃の温度で１〜１００時間焼成することに
よって、テトラアルキルアンモニウム化合物のない、カ
チオンとしてはアルカリ金属イオンを含んだ結晶性シリ
ケートとなる。
本発明による結晶性シリケートはｎ−ヘキサンを最もよ
く吸着し、メチル基を１つ有する３−メチルペンタンも
吸着するが、メチル基を２個有する２、２−ジメチルブ
タンは殆んど吸着しないと云う特異な形状選択性を示す
。
く吸着し、メチル基を１つ有する３−メチルペンタンも
吸着するが、メチル基を２個有する２、２−ジメチルブ
タンは殆んど吸着しないと云う特異な形状選択性を示す
。
本発明による結晶性シリケートはそのまま、あるいはシ
リカ、アルミナ、シリカ・アルミナおよび種々のゼオラ
イトのような別の物質と任意の割合に混合して、分解、
異性化、アルキル化等の転化反応用触媒として使用出来
るが、触媒として含まれているアルカリ金属イオンを公
知の方法を用いて他のカチオンで交換したものを用いる
ことが望ましい。アルカリ金属イオンをプロトンに変換
した本発明による結晶性シリケートはメタノールを分解
して炭化水素を製造する触媒として優れた活性を有して
いる。
リカ、アルミナ、シリカ・アルミナおよび種々のゼオラ
イトのような別の物質と任意の割合に混合して、分解、
異性化、アルキル化等の転化反応用触媒として使用出来
るが、触媒として含まれているアルカリ金属イオンを公
知の方法を用いて他のカチオンで交換したものを用いる
ことが望ましい。アルカリ金属イオンをプロトンに変換
した本発明による結晶性シリケートはメタノールを分解
して炭化水素を製造する触媒として優れた活性を有して
いる。
次に本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明
はその要旨を超えないかぎり、これに限定されるもので
はない。
はその要旨を超えないかぎり、これに限定されるもので
はない。
実施例１
水１７５ｇ、水酸化ナトリウム０．６２ｇ、臭化テトラ
エチルアンモニウム６．３ｇ、臭化テトラ−ｎ−プロピ
ルアンモニウム０．８ｇ、不純物として少量のアルミナ
を含む触媒化成■製コロイダルシリカＣａｔａｌｏｉｄ
ＳＩ−３０（Ｓｉｎ、３０−３１％、’ Ｎａ、ＯＯ，
３７−０，４６％）６０ｇを撹拌混合してほぼ透明でｐ
）１１２．１の混合液（ＳｉＯ□１ＡＱ２０３モル比＝
１７００）を得た。この混合液を常圧上加熱還流撹拌し
ながら２０９時間水熱処理した。反応混合物から遠心分
離により固形物を分離し、イオン性物質がなくなるまで
充分水洗し、次いで１００℃で５時間乾燥した。乾燥品
の収量は５．２０であった。この粉末を更に５００℃で
５時間空気中で焼成し、含まれている有機化合物を焼却
した。かくして得られた結晶性シリケートのＸ線回折図
を図面に示す。
エチルアンモニウム６．３ｇ、臭化テトラ−ｎ−プロピ
ルアンモニウム０．８ｇ、不純物として少量のアルミナ
を含む触媒化成■製コロイダルシリカＣａｔａｌｏｉｄ
ＳＩ−３０（Ｓｉｎ、３０−３１％、’ Ｎａ、ＯＯ，
３７−０，４６％）６０ｇを撹拌混合してほぼ透明でｐ
）１１２．１の混合液（ＳｉＯ□１ＡＱ２０３モル比＝
１７００）を得た。この混合液を常圧上加熱還流撹拌し
ながら２０９時間水熱処理した。反応混合物から遠心分
離により固形物を分離し、イオン性物質がなくなるまで
充分水洗し、次いで１００℃で５時間乾燥した。乾燥品
の収量は５．２０であった。この粉末を更に５００℃で
５時間空気中で焼成し、含まれている有機化合物を焼却
した。かくして得られた結晶性シリケートのＸ線回折図
を図面に示す。
このもののＢＥＴ法により測定した比表面積は３３６Ｍ
／ｇであった。また、走査型電子顕微鏡観察によれば結
晶の大きさ約２μで粒径のそろった結晶性粉末であった
。
／ｇであった。また、走査型電子顕微鏡観察によれば結
晶の大きさ約２μで粒径のそろった結晶性粉末であった
。
図面は結晶性シリケートのＸ線回折図である。
Claims (2)
- （１）ＳｉＯ＿２とＡｌ＿２Ｏ＿３のモル比が１５００
より大きく、かつ２θ＝８．８度に最強ピークを示す粉
末Ｘ線回折パターンを有する結晶性シリケート焼成体。 - （２）ＳｉＯ＿２、Ａｌ＿２Ｏ＿３、アルカリ金属イオ
ンの各供給源、水及び少なくとも１種のテトラアルキル
アンモニウムイオン供給滞を含み、かつモル比で表わし
た組成として、 ＳｉＯ＿２／Ａｌ＿２Ｏ＿３：１５００より大ＯＨ＾−
／ＳｉＯ２：０．０７〜０．１５ Ｈ＿２Ｏ／ＳｉＯ＿２：３０〜７０ Ｒ＾４Ｎ＾＋／ＳｉＯ＿２：０．０８〜０．１６（前記
において、ＯＨ＾−は混合物中の水酸イオンを示し、Ｒ
＿４Ｎ＾＋は混合物中の全テトラアルキルアンモニウム
イオンを示す） を有する水性ゲル混合物を水熱反応させた後、得られた
結晶性シリケートを焼成するに際し、前記アルカリ金属
イオン供給源がカリウム化合物を含む場合、テトラアル
キルアンモニウム化合物として、テトラ−ｎ−プロピル
アンモニウム化合物を用いると共に、水性ゲル混合物中
のテトラ−ｎ−プロピルアンモニウムイオンとカリウム
イオンとのモル比を２．５〜３．５の範囲に保持するか
、あるいはアルカリ金属イオン供給源がナトリウム化合
物単独からなる場合、テトラアルキルアンモニウム化合
物として、テトラ−ｎ−プロピルアンモニウム化合物及
びテトラ−ｎ−ブチルアンモニウム化合物の中から選ば
れる少なくとも１種（ａ）と、テトラエチルアンモニウ
ム化合物（ｂ）との組合せを用いると共に、水性ゲル混
合物中の前者と後者のテトラアルキルアンモニウムイオ
ンのモル（ａ）／（ｂ）を０．０７〜０．５の範囲に保
持することを特徴とする、シリカとアルミナのモル比が
１５００より大であり、かつ２θ＝８．８度に最強ピー
クを示す粉末Ｘ線回折パターンを有する結晶性シリケー
ト焼成体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1203527A JPH02149418A (ja) | 1989-08-04 | 1989-08-04 | 結晶性シリケート焼成体及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1203527A JPH02149418A (ja) | 1989-08-04 | 1989-08-04 | 結晶性シリケート焼成体及びその製造方法 |
Related Parent Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57127134A Division JPS5918112A (ja) | 1982-07-20 | 1982-07-20 | 結晶性アルミノシリケ−ト焼成体及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02149418A true JPH02149418A (ja) | 1990-06-08 |
Family
ID=16475631
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1203527A Pending JPH02149418A (ja) | 1989-08-04 | 1989-08-04 | 結晶性シリケート焼成体及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02149418A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2008006436A (ja) * | 2006-06-27 | 2008-01-17 | Tokyo Densetsu Service Kk | 固体酸触媒の製造方法 |
-
1989
- 1989-08-04 JP JP1203527A patent/JPH02149418A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2008006436A (ja) * | 2006-06-27 | 2008-01-17 | Tokyo Densetsu Service Kk | 固体酸触媒の製造方法 |
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