JPH02186561A - 高分子固体電解質 - Google Patents
高分子固体電解質Info
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- JPH02186561A JPH02186561A JP1005335A JP533589A JPH02186561A JP H02186561 A JPH02186561 A JP H02186561A JP 1005335 A JP1005335 A JP 1005335A JP 533589 A JP533589 A JP 533589A JP H02186561 A JPH02186561 A JP H02186561A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Primary Cells (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、−次電池、二次電池、エレクトロクシミック
デイスプレィ、及びコンデンサーその他の電気化学的デ
バイスに用いる高分子固体電解質に関するものである。
デイスプレィ、及びコンデンサーその他の電気化学的デ
バイスに用いる高分子固体電解質に関するものである。
従来技術とその問題点
アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩郷を高濃度に溶解
させたポリエーテルをゲル化しタモのは、比較的高いイ
オン伝導性を示すことから、固体電解質としての応用面
で広く関心を集めている。
させたポリエーテルをゲル化しタモのは、比較的高いイ
オン伝導性を示すことから、固体電解質としての応用面
で広く関心を集めている。
液状ポリエーテルを架橋によりゲル化させて、固体電解
質材料として用いている例としては、特開昭６５−１５
５４７７号公報、同６５−７６２７３号公報、同６２−
２４９５６１号公報等が挙げられる。
質材料として用いている例としては、特開昭６５−１５
５４７７号公報、同６５−７６２７３号公報、同６２−
２４９５６１号公報等が挙げられる。
特開昭６５−１５５４７７号公報では、固体電解質材料
として、アクロイル変性ポリアルキレンオキシドの架橋
体を用いることを提案している。
として、アクロイル変性ポリアルキレンオキシドの架橋
体を用いることを提案している。
この架橋体は、光で架橋するため生産性は良いが、架橋
体構造中にエステル結合を含んでいるため、エステル結
合の化学的、又は電気化学的な分解、切断による機械的
強度の低下が問題となる。特開昭６３−７６２７５号公
報では、ポリエーテルとジアクリレートとの反応により
エステル結合を生成させて、ポリエーテルを架橋させる
ことが提案されているが、架橋部分にエステル結合を有
するため、同様に機械的強度の低下の原因となる。特開
昭６２−２４９３６１号公報では、ポリエーテルとジイ
ソシアナートとの反応によりウレタン結合を生成させて
、ポリエーテルを架橋することが提案されている。ウレ
タン結合は、エステル結合に比較して熱的に安定ではあ
るが、電池の電解質として使用した場合、電気化学的な
反応による分解、切断を起こし、機械的強度低下の原因
になる。さらに、エステル結合、ウレタン結合の生成に
よる架橋方法は、いずれも２液温合型の方法であるため
、生産性は極めて低い。
体構造中にエステル結合を含んでいるため、エステル結
合の化学的、又は電気化学的な分解、切断による機械的
強度の低下が問題となる。特開昭６３−７６２７５号公
報では、ポリエーテルとジアクリレートとの反応により
エステル結合を生成させて、ポリエーテルを架橋させる
ことが提案されているが、架橋部分にエステル結合を有
するため、同様に機械的強度の低下の原因となる。特開
昭６２−２４９３６１号公報では、ポリエーテルとジイ
ソシアナートとの反応によりウレタン結合を生成させて
、ポリエーテルを架橋することが提案されている。ウレ
タン結合は、エステル結合に比較して熱的に安定ではあ
るが、電池の電解質として使用した場合、電気化学的な
反応による分解、切断を起こし、機械的強度低下の原因
になる。さらに、エステル結合、ウレタン結合の生成に
よる架橋方法は、いずれも２液温合型の方法であるため
、生産性は極めて低い。
発明の目的
本発明は、上記問題点に鑑みなされたものであり、化学
的、又は電気化学的な安定性に優れ、生産性の優れた、
イオン伝導性の高い高分子固体電解質を提供することを
目的とするものである０ 発明の構成 本発明は、上記目的を達成するべく、少なくとも１つ以
上の水酸基を持ち、ポリエチレンオキシド構造、又はポ
リプロピレンオキシド構造、又はエチレンオキシドとプ
ロピレンオキシドのコポリマー構造を有するポリエーテ
ルの１つ以上の該水酸基の水累を下記の一般式〔Ｉ〕、
又は〔■〕 ＯＨ３ で置換してなる反応性二重結合を持つポリエーテルを反
応させてなるポリエーテル架橋体が、アルカリ金属塩、
アルカリ土類金属塩、及び有機アンモニウム塩の中から
選はれる１種以上の塩を含むことを特徴とする高分子固
体電解質である。
的、又は電気化学的な安定性に優れ、生産性の優れた、
イオン伝導性の高い高分子固体電解質を提供することを
目的とするものである０ 発明の構成 本発明は、上記目的を達成するべく、少なくとも１つ以
上の水酸基を持ち、ポリエチレンオキシド構造、又はポ
リプロピレンオキシド構造、又はエチレンオキシドとプ
ロピレンオキシドのコポリマー構造を有するポリエーテ
ルの１つ以上の該水酸基の水累を下記の一般式〔Ｉ〕、
又は〔■〕 ＯＨ３ で置換してなる反応性二重結合を持つポリエーテルを反
応させてなるポリエーテル架橋体が、アルカリ金属塩、
アルカリ土類金属塩、及び有機アンモニウム塩の中から
選はれる１種以上の塩を含むことを特徴とする高分子固
体電解質である。
エチレンオキシドとプロピレンオキシドのコポリマー構
造は、ブロックコポリマー構造でも、ランダムコポリマ
ー構造でもよい。特に、ランダムコポリマー構造の場合
は、低温で高いイオン伝導性を示すために有利である。
造は、ブロックコポリマー構造でも、ランダムコポリマ
ー構造でもよい。特に、ランダムコポリマー構造の場合
は、低温で高いイオン伝導性を示すために有利である。
エチレンオキシド単位とブ四ピレンオキシＦ単位の比率
は特に限定しないが、エチレンオキシド単位の割合なモ
ル比率で７０％以上にすると、高いイオン伝導性を示す
固体電解質が得られる。
は特に限定しないが、エチレンオキシド単位の割合なモ
ル比率で７０％以上にすると、高いイオン伝導性を示す
固体電解質が得られる。
反応性二重結合を持つポリエーテルは、少な（とも１つ
以上の水酸基を持つポリエーテルと、反応性二重結合を
持つ基のハロゲン化物とを、塩基性条件下で反応させて
得る。該ハロゲン化物のハロゲンは、０１．Ｂｒ、工が
一般的に用いられる。該反応性二重結合を持つ基とは、
アリル基、シンナミル基、クロチル基、メタリル基であ
る。この反応方法は、ウィリアムソン合成法として、よ
く知られているものである。
以上の水酸基を持つポリエーテルと、反応性二重結合を
持つ基のハロゲン化物とを、塩基性条件下で反応させて
得る。該ハロゲン化物のハロゲンは、０１．Ｂｒ、工が
一般的に用いられる。該反応性二重結合を持つ基とは、
アリル基、シンナミル基、クロチル基、メタリル基であ
る。この反応方法は、ウィリアムソン合成法として、よ
く知られているものである。
ポリエーテル架橋体に含まれる、アルカリ金属塩、アル
カリ土類金属堵、又は有機アンモニウム塩としては、Ｌ
ｉ０１０４． ＬｉＢＦ４． ＬｉＡ８Ｆ６゜Ｌｉ０Ｆ
３ＳＯ３，ＬｉＰＦ６． ＬｉＩ、 ＬｉＢｒ、 Ｌｉ
５ＣＮ 。
カリ土類金属堵、又は有機アンモニウム塩としては、Ｌ
ｉ０１０４． ＬｉＢＦ４． ＬｉＡ８Ｆ６゜Ｌｉ０Ｆ
３ＳＯ３，ＬｉＰＦ６． ＬｉＩ、 ＬｉＢｒ、 Ｌｉ
５ＣＮ 。
ＮａＩ、 ＮａＢｒ、 Ｎａ５ＣＮ、 ＫＳＯＮ、 Ｍ
ｇ０１２ 。
ｇ０１２ 。
Ｍｇ（ＣｌＯ４）２． （ＯＨ３）４ＮＢＦ４． （Ｏ
Ｈ３）４ＮＢｒ１（０２Ｈ５）４ＮＯ１０４，（０２Ｈ
５）４ＮＩ、 （０３Ｈ７）４ＮＢｒ＋（ｎ−Ｃ４Ｈ９
）４ＮＯ１０４，（ｎ ０４Ｈ９）４ ＮＩ。
Ｈ３）４ＮＢｒ１（０２Ｈ５）４ＮＯ１０４，（０２Ｈ
５）４ＮＩ、 （０３Ｈ７）４ＮＢｒ＋（ｎ−Ｃ４Ｈ９
）４ＮＯ１０４，（ｎ ０４Ｈ９）４ ＮＩ。
（ｎ−０５Ｈ１１）４ Ｎ 工 が好ましいが、特に
限定ハシない。
限定ハシない。
反応性二重結合を持つポリエーテルを反応させる方法と
しては、加熱する方法、紫外線、及び／又は可視光線を
照射する方法、電子線を照 Ａ −一 射する方法のいずれの方法でもよい。加熱する方法の場
合、ラジカル反応開始剤として、ベンゾイルペルオキシ
ド、アゾビスイソブチロニトリル等を加えておくと、反
応を容易に起こすことができる。また、紫外線、及び／
又は可視光線を照射する方法の場合、光増感剤として、
ベンゾイン、ベンゾフェノン、アセトフェノン、α−フ
ェニルアセトフェノン等を加えておくと、反応を容易に
起こすことかできる。
しては、加熱する方法、紫外線、及び／又は可視光線を
照射する方法、電子線を照 Ａ −一 射する方法のいずれの方法でもよい。加熱する方法の場
合、ラジカル反応開始剤として、ベンゾイルペルオキシ
ド、アゾビスイソブチロニトリル等を加えておくと、反
応を容易に起こすことができる。また、紫外線、及び／
又は可視光線を照射する方法の場合、光増感剤として、
ベンゾイン、ベンゾフェノン、アセトフェノン、α−フ
ェニルアセトフェノン等を加えておくと、反応を容易に
起こすことかできる。
実施例
以下、本発明の詳細について、実施例により説明する。
実施例１゜
１０重量部のアリルエーテル化ポリエチレンオキシド（
了りルエーテル化率９８％、平均分子［１００）に、１
重電部の過塩素酸リチウムと、０．１ｍ１ｔ部のベンゾ
イルペルオキシドを均一に混合溶解した。この混合物を
ガラス板上にキャストし、アルゴン気流中、９０℃で１
時間反応させて、２００μｍのフィルムを得た。この膜
のイオン伝導度を、複素インピーダンス法で測定した結
果、２５℃で３．０Ｘ１０ Ｓｆｆ であった。
了りルエーテル化率９８％、平均分子［１００）に、１
重電部の過塩素酸リチウムと、０．１ｍ１ｔ部のベンゾ
イルペルオキシドを均一に混合溶解した。この混合物を
ガラス板上にキャストし、アルゴン気流中、９０℃で１
時間反応させて、２００μｍのフィルムを得た。この膜
のイオン伝導度を、複素インピーダンス法で測定した結
果、２５℃で３．０Ｘ１０ Ｓｆｆ であった。
機械的強度は、引っ張り強度で１５．２ｋｑ側−２を示
した。この膜を、８０℃、Ａｒ気流中で、電流密度１０
μＡｔ７ｎ’で１０００時間の通電を行った。通電後の
膜の強度は、１３，２ｋＬｊ１−２を示し、実用上の問
題はなかった。
した。この膜を、８０℃、Ａｒ気流中で、電流密度１０
μＡｔ７ｎ’で１０００時間の通電を行った。通電後の
膜の強度は、１３，２ｋＬｊ１−２を示し、実用上の問
題はなかった。
実施例２゜
アリルエーテル化ポリエチレンオキシド（了りルエーテ
ル化率９８％、平均分子［３０００）に、１重量部の過
塩素酸リチウムと、０．０１１重部のベンゾフェノンを
、均一に混合溶解した。
ル化率９８％、平均分子［３０００）に、１重量部の過
塩素酸リチウムと、０．０１１重部のベンゾフェノンを
、均一に混合溶解した。
この混合物をガラス板上にキャストし、アルゴン気流中
１００罰の紫外線ランプで１５鍋の距離から４分間照射
し、１００μｍのフィルムを得た。
１００罰の紫外線ランプで１５鍋の距離から４分間照射
し、１００μｍのフィルムを得た。
この膜のイオン伝導度を、複素インピーダンス法で測定
した結果、２５℃で３．ＯＸ １０ ” ５ｚ−２で
あった。機械的強度は、引っ張り強度で１５．２ｋｇｃ
ｍ ２を示した。この膜を用いて、実施例１．と同様の
通電を行った。通電後の膜の強度は１６．２ｋｇａｎ−
２を示し、実用上の問題はなかった。
した結果、２５℃で３．ＯＸ １０ ” ５ｚ−２で
あった。機械的強度は、引っ張り強度で１５．２ｋｇｃ
ｍ ２を示した。この膜を用いて、実施例１．と同様の
通電を行った。通電後の膜の強度は１６．２ｋｇａｎ−
２を示し、実用上の問題はなかった。
実施例５゜
エチレンオキシドとプロピレンオキシドのモル比率が８
＝２であるランダムコポリマー構造を有する、シンナミ
ルエーテル化ポリエーテル（シンナミルエーテル化率９
８％、平均分子量３１０）に、１重量部の過塩素酸リチ
ウムと、０．０１重量部のベンゾフェノンを、均一に混
合浴の距離から４分間照射し、１００μｍのフィルムを
得た。この膜のイオン伝導度を、複葉インピーダンス法
で測定した結果、２５℃で５．ＯＸｌｏ−５８ｍ−２で
あった。機械的強度は、引っ張り強度で１５．４ ｋｑ
α を示した。この膜を用いて、実施例１．と同様の通
電を行った。通電後の陵の強度は１５．０ ｋｇｃｍ−
２を示し、実用上の問題はなかった。
＝２であるランダムコポリマー構造を有する、シンナミ
ルエーテル化ポリエーテル（シンナミルエーテル化率９
８％、平均分子量３１０）に、１重量部の過塩素酸リチ
ウムと、０．０１重量部のベンゾフェノンを、均一に混
合浴の距離から４分間照射し、１００μｍのフィルムを
得た。この膜のイオン伝導度を、複葉インピーダンス法
で測定した結果、２５℃で５．ＯＸｌｏ−５８ｍ−２で
あった。機械的強度は、引っ張り強度で１５．４ ｋｑ
α を示した。この膜を用いて、実施例１．と同様の通
電を行った。通電後の陵の強度は１５．０ ｋｇｃｍ−
２を示し、実用上の問題はなかった。
実施例４゜
エチレンオキシドとプロピレンオキシドのモ／１１．率
カ８ ： ２であるランダムコポリマー構造を有する、
シンナミルエーテル化ポリエーテル（シンナミルエーテ
ル化率９８％、平均分子量３３００）に、１重量部の過
壌１素酸リチウムを、均一に混合溶解した。この混合物
をガラス板上にキャストし、アルゴン気流中で、加速電
圧３００ ＫｅＶ、 ＠、子線電流１０ｍＡｑ 電子
線量６・ＯＭＧｒで電子線照射を行い、１００μｍのフ
ィルムを得た。この膜のイオン伝導度を、複素インピー
ダンス法で測定した結果、２５℃で５．ＤＸｌｏ−５８
ｍ−２であった。機械的強度は〜引っ張り強度で１５．
４ ｋｔｉ（７） を示した。この膜を用いて、実施
例１．と同様の通電を行った。通電後の膜の強度は１３
．１＃Ｃｎ＋ を示し１実用上の問題はなかった。
カ８ ： ２であるランダムコポリマー構造を有する、
シンナミルエーテル化ポリエーテル（シンナミルエーテ
ル化率９８％、平均分子量３３００）に、１重量部の過
壌１素酸リチウムを、均一に混合溶解した。この混合物
をガラス板上にキャストし、アルゴン気流中で、加速電
圧３００ ＫｅＶ、 ＠、子線電流１０ｍＡｑ 電子
線量６・ＯＭＧｒで電子線照射を行い、１００μｍのフ
ィルムを得た。この膜のイオン伝導度を、複素インピー
ダンス法で測定した結果、２５℃で５．ＤＸｌｏ−５８
ｍ−２であった。機械的強度は〜引っ張り強度で１５．
４ ｋｔｉ（７） を示した。この膜を用いて、実施
例１．と同様の通電を行った。通電後の膜の強度は１３
．１＃Ｃｎ＋ を示し１実用上の問題はなかった。
発明の効呆
上述した如く、本発明は、化学的、又は電気化学的な安
定性に優れ、生産性の優れた、イオン伝導性の高い高分
子固体電解質を提供することができるので、その工業的
価値は極めて大である。
定性に優れ、生産性の優れた、イオン伝導性の高い高分
子固体電解質を提供することができるので、その工業的
価値は極めて大である。
手
続
補
正
書
（自発）
Claims (4)
- （１）少なくとも１つ以上の水酸基を持ち、ポリエチレ
ンオキシド構造、又はポリプロピレンオキシド構造、又
はエチレンオキシドとプロピレンオキシドのコポリマー
構造を有するポリエーテルの１つ以上の該水酸基の水素
を下記の一般式〔 I 〕、又は〔II〕 ▲数式、化学式、表等があります▼…〔 I 〕 （Ｒは−Ｈ、又は−ＣＨ＿３又は ▲数式、化学式、表等があります▼） ▲数式、化学式、表等があります▼…〔II〕 で置換してなる反応性二重結合を持つポリエーテルを反
応させてなるポリエーテル架橋体が、アルカリ金属塩、
アルカリ土類金属塩、及び有機アンモニウム塩の中から
選ばれる１種以上の塩を含むことを特徴とする高分子固
体電解質。 - （２）エチレンオキシドとプロピレンオキシドのコポリ
マー構造が、ランダムコポリマー構造である請求項１記
載の高分子固体電解質。 - （３）反応性二重結合を持つポリエーテルを、紫外線、
及び／又は可視光線の照射により架橋する請求項１記載
の高分子固体電解質。 - （４）反応性二重結合を持つポリエーテルを、電子線の
照射により架橋する請求項１記載の高分子固体電解質。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1005335A JP2682098B2 (ja) | 1989-01-12 | 1989-01-12 | 高分子固体電解質 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1005335A JP2682098B2 (ja) | 1989-01-12 | 1989-01-12 | 高分子固体電解質 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02186561A true JPH02186561A (ja) | 1990-07-20 |
| JP2682098B2 JP2682098B2 (ja) | 1997-11-26 |
Family
ID=11608363
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1005335A Expired - Fee Related JP2682098B2 (ja) | 1989-01-12 | 1989-01-12 | 高分子固体電解質 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2682098B2 (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0324164A (ja) * | 1989-06-22 | 1991-02-01 | Yuasa Battery Co Ltd | 高分子固体電解質 |
| JPH0324163A (ja) * | 1989-06-21 | 1991-02-01 | Yuasa Battery Co Ltd | 高分子固体電解質 |
| JPH0324162A (ja) * | 1989-06-21 | 1991-02-01 | Yuasa Battery Co Ltd | 高分子固体電解質 |
| JPH0335060A (ja) * | 1989-06-30 | 1991-02-15 | Yuasa Battery Co Ltd | 高分子固体電解質 |
| US5538811A (en) * | 1992-07-23 | 1996-07-23 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Ionic conductive polymer electrolyte |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01107474A (ja) * | 1987-10-20 | 1989-04-25 | Hitachi Maxell Ltd | リチウムイオン伝導性ポリマー電解質 |
-
1989
- 1989-01-12 JP JP1005335A patent/JP2682098B2/ja not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01107474A (ja) * | 1987-10-20 | 1989-04-25 | Hitachi Maxell Ltd | リチウムイオン伝導性ポリマー電解質 |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0324163A (ja) * | 1989-06-21 | 1991-02-01 | Yuasa Battery Co Ltd | 高分子固体電解質 |
| JPH0324162A (ja) * | 1989-06-21 | 1991-02-01 | Yuasa Battery Co Ltd | 高分子固体電解質 |
| JPH0324164A (ja) * | 1989-06-22 | 1991-02-01 | Yuasa Battery Co Ltd | 高分子固体電解質 |
| JPH0335060A (ja) * | 1989-06-30 | 1991-02-15 | Yuasa Battery Co Ltd | 高分子固体電解質 |
| US5538811A (en) * | 1992-07-23 | 1996-07-23 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Ionic conductive polymer electrolyte |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2682098B2 (ja) | 1997-11-26 |
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