JPH03280363A - リチウム電池 - Google Patents
リチウム電池Info
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- JPH03280363A JPH03280363A JP2118127A JP11812790A JPH03280363A JP H03280363 A JPH03280363 A JP H03280363A JP 2118127 A JP2118127 A JP 2118127A JP 11812790 A JP11812790 A JP 11812790A JP H03280363 A JPH03280363 A JP H03280363A
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- lithium
- battery
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/38—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of elements or alloys
- H01M4/46—Alloys based on magnesium or aluminium
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、リチウム電池に関するものである。
従来の技術
リチウム電池は、通常負極板に金属リチウム電極を用い
ている。金属リチウムは、きわめて卑な電位を有するの
で電解液や電解質を容易に還元分解する。リチウム−次
電池では、リチウム極の表面に安定な不動態皮膜を形成
して電解液の分解反応が停止するが、二次電池では、充
放電にともない不動態皮膜が生成分解を繰り返すので電
解ｔαの分解が常におこる。このような電解液の分解反
応がリチウム二次電池のサイクル寿命性能を低下させる
重大な原因になっている。
ている。金属リチウムは、きわめて卑な電位を有するの
で電解液や電解質を容易に還元分解する。リチウム−次
電池では、リチウム極の表面に安定な不動態皮膜を形成
して電解液の分解反応が停止するが、二次電池では、充
放電にともない不動態皮膜が生成分解を繰り返すので電
解ｔαの分解が常におこる。このような電解液の分解反
応がリチウム二次電池のサイクル寿命性能を低下させる
重大な原因になっている。
現在のところ金属リチウムに対して完全に安定な電解液
または電解質は見いだされていない。このためリチウム
電池の負極板に金属リチウムの代わりにリチウムインサ
ージョン電極を用いることが検討されている。リチウム
インサージョン電極は、通常金属リチウムよりも責な電
位を有するので、電池の電圧が低下してエネルギー密度
も低下する。しかし、前記の電解液の分解が抑制される
ので、−次電池では高温下での貯蔵性能など電池特性が
安定し、また二次電池では開発にともなう技術的課題が
少なくなる。
または電解質は見いだされていない。このためリチウム
電池の負極板に金属リチウムの代わりにリチウムインサ
ージョン電極を用いることが検討されている。リチウム
インサージョン電極は、通常金属リチウムよりも責な電
位を有するので、電池の電圧が低下してエネルギー密度
も低下する。しかし、前記の電解液の分解が抑制される
ので、−次電池では高温下での貯蔵性能など電池特性が
安定し、また二次電池では開発にともなう技術的課題が
少なくなる。
アルミニウムは、リチウムイオンの優れた導伝体として
よく知られている。このためアルミニウムをリチウムイ
ンサージョン電極として負極板に用いたリチウム電池が
すでに多く検討されている。
よく知られている。このためアルミニウムをリチウムイ
ンサージョン電極として負極板に用いたリチウム電池が
すでに多く検討されている。
しかし、アルミニウム電極は、リチウムの吸蔵放出を繰
り返すと電極が微粉化して崩壊する。このため電池容量
が低下したり、ショートが起きたりする問題があった。
り返すと電極が微粉化して崩壊する。このため電池容量
が低下したり、ショートが起きたりする問題があった。
これは、リチウムイオンのインサージョンにともないア
ルミニウムの金属結晶の格子定数が著しく増大すること
に起因している。
ルミニウムの金属結晶の格子定数が著しく増大すること
に起因している。
このようなアルミニウム電極の崩壊を抑制するために、
従来は、アルミニウムにマンガンを添加する方法が用い
られてきた。
従来は、アルミニウムにマンガンを添加する方法が用い
られてきた。
しかし、発明者は、マンガン添加の効果について詳しく
検討した結果、０．１ｍＡ／ｃｍ２以下の低電流密度の
充放電サイクル試験では、負極板の崩壊を抑制する優れ
た効果があるが、電流密度が増大するとその効果が著し
く低下することを見いだした。
検討した結果、０．１ｍＡ／ｃｍ２以下の低電流密度の
充放電サイクル試験では、負極板の崩壊を抑制する優れ
た効果があるが、電流密度が増大するとその効果が著し
く低下することを見いだした。
そして、このような高電流密度での電極崩壊がアルミニ
ウム電極の表面近傍におけるリチウム濃度の増大に起因
することを見いだした。
ウム電極の表面近傍におけるリチウム濃度の増大に起因
することを見いだした。
発明が解決しようとする課題
上記のように従来のアルミニウム電極は、充放電サイク
ルの進行にともなって、特にｌ ｍＡ／ ｃｍ２以上の
大電流密度の場合に負極板が崩壊するという課題があっ
た。
ルの進行にともなって、特にｌ ｍＡ／ ｃｍ２以上の
大電流密度の場合に負極板が崩壊するという課題があっ
た。
課題を解決すための手段
本発明は、アルミニウムにリチウム、ボロン、シリコン
、ビスマス、ガリウムもしくはゲルマニウムを単独でま
たは複合して添加した合金を用いた負極板を備えたこと
を特徴とするリチウム電池を用いて前記課題を解決する
ものである。また、前記合金にマンガンを添加した合金
を用いた負極板を備えたことを特徴とするリチウム電池
を用いて前記課題の解決をさらに容易にするものである
。
、ビスマス、ガリウムもしくはゲルマニウムを単独でま
たは複合して添加した合金を用いた負極板を備えたこと
を特徴とするリチウム電池を用いて前記課題を解決する
ものである。また、前記合金にマンガンを添加した合金
を用いた負極板を備えたことを特徴とするリチウム電池
を用いて前記課題の解決をさらに容易にするものである
。
作用
アルミニウム電極は、リチウムイオンを吸蔵する場合、
吸蔵の初回に著しく格子定数が増加する。
吸蔵の初回に著しく格子定数が増加する。
したがって、リチウムをアルミニウムにあらかじめ少量
添加して結晶格子を膨張させておくと、アルミニウム電
極の電池内での急激な格子膨張を抑ルノすることができ
る。この結果、電極の崩壊が抑制される。
添加して結晶格子を膨張させておくと、アルミニウム電
極の電池内での急激な格子膨張を抑ルノすることができ
る。この結果、電極の崩壊が抑制される。
ボロンは金属間化合物に靭性な付与する作用がある。し
たがって、ボロンの添加によってアルミニウムーリチウ
ム金属間化合物の微粉化を抑制することができる。
たがって、ボロンの添加によってアルミニウムーリチウ
ム金属間化合物の微粉化を抑制することができる。
シリコンおよびビスマスは、リチウムイオンの拡散速度
を向上させる作用がある。したがって、これらの添加に
よってアルミニウム電極に吸蔵されたリチウムが電極表
面に局在することを抑制することができる。すなオつち
、リチウムの局在に起因する電極の崩壊を抑制すること
ができる。
を向上させる作用がある。したがって、これらの添加に
よってアルミニウム電極に吸蔵されたリチウムが電極表
面に局在することを抑制することができる。すなオつち
、リチウムの局在に起因する電極の崩壊を抑制すること
ができる。
ゲルマニウムおよびガリウムの作用は、充分明確でない
が、これらの添加によってアルミニウム表面の不動態皮
膜が不安定化して充放電の過電圧が低下することにより
電流密度が均一になって電極寿命が長期化するものと考
えられる。
が、これらの添加によってアルミニウム表面の不動態皮
膜が不安定化して充放電の過電圧が低下することにより
電流密度が均一になって電極寿命が長期化するものと考
えられる。
マンガンは、従来からよく知られているようにアルミニ
ウムの強度を向上させる作用がある。したがって、アル
ミニウムにリチウム、ボロン、シリコン、ビスマス、ゲ
ルマニウム、およびガリウムと共にマンガンを添加する
とアルミニウム電極の崩壊を抑制し、電極寿命を長期化
することができる。
ウムの強度を向上させる作用がある。したがって、アル
ミニウムにリチウム、ボロン、シリコン、ビスマス、ゲ
ルマニウム、およびガリウムと共にマンガンを添加する
とアルミニウム電極の崩壊を抑制し、電極寿命を長期化
することができる。
実施例
以下では、本発明をり１通な実施例を用いて説明する。
［実施例の１１
平均粒径８０ミクロンのα−リチウム・アルミニウム合
金（リチウム濃度が２ｗｔ％のもの）粉末を０．３５ｇ
採集して３２５メツシユのステンレス金網に包み込んで
、加圧成形し、径が１０ｍｍで、厚さが２．５ｍｍのポ
ケット式リチウム・アルミニウム粉末負極板（ａ）を試
作した。
金（リチウム濃度が２ｗｔ％のもの）粉末を０．３５ｇ
採集して３２５メツシユのステンレス金網に包み込んで
、加圧成形し、径が１０ｍｍで、厚さが２．５ｍｍのポ
ケット式リチウム・アルミニウム粉末負極板（ａ）を試
作した。
リチウム・コバルト複合酸化物（ＬｉＣｏ０２）に導電
材として電気化学工業製の易分散性アセチレンブラック
Ｈ５−１００を５ｗｔ％加え、さらに結着材としてＰＴ
ＦＥ粉末を２ ｗ ｔ％添加混合した後、３２５メツシ
ユのステンレス金網に０．８ｇ包み込んで加圧成形して
、径が１２ｍｍで厚さが２゜４ｍｍのポケット式リチウ
ム・コバルト複合酸化物正極板（１））を試作した。こ
の正極板の理論容量は、リチウム・コバルト複合酸化物
１モル当り０．５モルのリチウムイオンを吸蔵放出する
ものと考えると１０４ｍＡｈである。
材として電気化学工業製の易分散性アセチレンブラック
Ｈ５−１００を５ｗｔ％加え、さらに結着材としてＰＴ
ＦＥ粉末を２ ｗ ｔ％添加混合した後、３２５メツシ
ユのステンレス金網に０．８ｇ包み込んで加圧成形して
、径が１２ｍｍで厚さが２゜４ｍｍのポケット式リチウ
ム・コバルト複合酸化物正極板（１））を試作した。こ
の正極板の理論容量は、リチウム・コバルト複合酸化物
１モル当り０．５モルのリチウムイオンを吸蔵放出する
ものと考えると１０４ｍＡｈである。
これらの極板を用いて第一図のボタン型有機電解ｔα電
池を試作した。この電池は、セパレーターとして、径が
１３ｍｍで厚さが０．２ｍｔｎのポリプロピレン製不織
布セパレーター（Ｃ）と、径が１４ＩＴＩ Ｉｎで厚さ
が０．０２ｍｔｎのポリエチレン製微孔膜セパレーター
（ｄ）を用いている。また、電解液には、団ＬｉＣ１０
，／ＰＣ−ＥＣを用いている。
池を試作した。この電池は、セパレーターとして、径が
１３ｍｍで厚さが０．２ｍｔｎのポリプロピレン製不織
布セパレーター（Ｃ）と、径が１４ＩＴＩ Ｉｎで厚さ
が０．０２ｍｔｎのポリエチレン製微孔膜セパレーター
（ｄ）を用いている。また、電解液には、団ＬｉＣ１０
，／ＰＣ−ＥＣを用いている。
この電池は、正極にリチウムが吸蔵された状態で組み立
てられる。そして、第一回目の充電時に正極からリチウ
ムイオンが放出されて、負極のα−リチウム・アルミニ
ウム合金に吸蔵されるものである。
てられる。そして、第一回目の充電時に正極からリチウ
ムイオンが放出されて、負極のα−リチウム・アルミニ
ウム合金に吸蔵されるものである。
リチウム・アルミニウム合金のリチウム濃度を３ ｗ
ｔ％以以上すると、いわゆるα＋β−リチウム・アルミ
ニウム合金となる。このα＋β−リチウム・アルミニウ
ム合金は、空気中の水分と容易に反応するので、取り扱
いが難しい。したがって、空気中で安定なα−リチウム
・アルミニウム合金を用いることが望ましい。
ｔ％以以上すると、いわゆるα＋β−リチウム・アルミ
ニウム合金となる。このα＋β−リチウム・アルミニウ
ム合金は、空気中の水分と容易に反応するので、取り扱
いが難しい。したがって、空気中で安定なα−リチウム
・アルミニウム合金を用いることが望ましい。
［実施例の２コ
アルミニウム・ボロン合金粉末を負極原料に用いた以外
は、実施例の１のボタン電池と同様の有機電解液電池を
実施例の２の電池とする。
は、実施例の１のボタン電池と同様の有機電解液電池を
実施例の２の電池とする。
［実施例の３および４］
アルミニウム・シリコン合金粉末またはアルミニウム・
ビスマス合金粉末を負極原料に用いたＶ′外は、実施例
の１のボタン電池と同様の有機電解ｔα電池を実施例の
３または４の電池とする。
ビスマス合金粉末を負極原料に用いたＶ′外は、実施例
の１のボタン電池と同様の有機電解ｔα電池を実施例の
３または４の電池とする。
［実施例の５および６］
アルミニウム・ゲルマニウム合金粉末またはアルミニウ
ム・ガリウム合金粉末を負極原料に用いた以外は、実施
例の１のボタン電池と同様の有機電解液電池をそれぞれ
実施例の５および６の電池とする。
ム・ガリウム合金粉末を負極原料に用いた以外は、実施
例の１のボタン電池と同様の有機電解液電池をそれぞれ
実施例の５および６の電池とする。
［実施例の７］
アルミニウム（８４ｗ ｔ％）・リチウム（２ｗｔ％）
・ボロン（ｌ ｗ ｔ％）・シリコン（５ｗ ｔ％）・
ビスマス（５ｗ ｔ％）・ゲルマニウム（１ｗｔ％）・
カリウム（ｌ Ｗ ｔ％）・マンガン（１ｗ ｔ％）合
金粉末を負極原料に用いた以外は、実施例の１のボタン
電池と同様の有機電解液電池を実施例の７の電池とする
。
・ボロン（ｌ ｗ ｔ％）・シリコン（５ｗ ｔ％）・
ビスマス（５ｗ ｔ％）・ゲルマニウム（１ｗｔ％）・
カリウム（ｌ Ｗ ｔ％）・マンガン（１ｗ ｔ％）合
金粉末を負極原料に用いた以外は、実施例の１のボタン
電池と同様の有機電解液電池を実施例の７の電池とする
。
この負極原料を用いた場合には、後述のように、リチウ
ムの吸蔵・放出にともなうアルミニウム電極の崩壊が少
なく、リチウムイオンの固体的拡散速度が速く、またリ
チウムイオンがアルミニウム合金に吸蔵・放出されると
きの過電圧が低いので、電池のサイクル寿命がもっとも
長いリチウム二次電池を得ることができた。
ムの吸蔵・放出にともなうアルミニウム電極の崩壊が少
なく、リチウムイオンの固体的拡散速度が速く、またリ
チウムイオンがアルミニウム合金に吸蔵・放出されると
きの過電圧が低いので、電池のサイクル寿命がもっとも
長いリチウム二次電池を得ることができた。
以上の実施例では、負極板に粉末原料からなるポケット
式電極を用いている。これらの粉末は、ガスアトマイズ
法により製造するのが好適である。
式電極を用いている。これらの粉末は、ガスアトマイズ
法により製造するのが好適である。
また、粉末電極を用いずにそれぞれの合金薄板を打ち抜
いてなる円板状電極を用いてもよい。また、正極活物質
としてＬｉＣｏＯ２の代わりにＭｎＯ２やリチウムマン
ガン複合酸化物を用いてもよい。さらに、電池形式もボ
タン型電池に限らず角形電池または円筒型電池でもよい
。
いてなる円板状電極を用いてもよい。また、正極活物質
としてＬｉＣｏＯ２の代わりにＭｎＯ２やリチウムマン
ガン複合酸化物を用いてもよい。さらに、電池形式もボ
タン型電池に限らず角形電池または円筒型電池でもよい
。
本発明の効果を検証するために、負極板にアルミニウム
粉末を用いた以外は、実施例の１の電池と同様なボタン
型電池を比較のための従来の電池８として試作した。
粉末を用いた以外は、実施例の１の電池と同様なボタン
型電池を比較のための従来の電池８として試作した。
本発明の実施例の電池１〜７および比較のための電池８
を１ｍＡの電流で端子電圧が４．ＯＶになるまで充電し
た後、同じ＜１ｍＡの電流で端子電圧が２．ＩＶに降下
するまで放電するサイクル充放電試験をおこなった。こ
のときのサイクル寿命特性を第二図に示す。図から、本
発明の電池１〜７は、従来の電池８に比較して優れたサ
イクル寿命性能を有することがわかる。
を１ｍＡの電流で端子電圧が４．ＯＶになるまで充電し
た後、同じ＜１ｍＡの電流で端子電圧が２．ＩＶに降下
するまで放電するサイクル充放電試験をおこなった。こ
のときのサイクル寿命特性を第二図に示す。図から、本
発明の電池１〜７は、従来の電池８に比較して優れたサ
イクル寿命性能を有することがわかる。
発明の効果
上記のように、本発明の電池は、長期のサイクル寿命性
能を可能にするというに優れた効果を有している。
能を可能にするというに優れた効果を有している。
なお以上の効果とは別に、本発明のリチウム電池は、次
のような優れた特徴を持っている。すなわち、本発明の
リチウム電池は、金属リチウムを製造中に取り扱わずま
た電池内にも保有していないので、製造および使用時の
安全性がきわめて高い。安全性は、あらゆる電池性能の
中でもっとも重要な性能である。したがって、本発明の
リチウム電池は、二次電池のサイクル寿命を向上させる
だけでなく、−次電池に適用した場合にも安全性を向上
させる点で優れた効果を有している。
のような優れた特徴を持っている。すなわち、本発明の
リチウム電池は、金属リチウムを製造中に取り扱わずま
た電池内にも保有していないので、製造および使用時の
安全性がきわめて高い。安全性は、あらゆる電池性能の
中でもっとも重要な性能である。したがって、本発明の
リチウム電池は、二次電池のサイクル寿命を向上させる
だけでなく、−次電池に適用した場合にも安全性を向上
させる点で優れた効果を有している。
第一図は、本発明の実施例の１のボタン型有機電解液電
池の概略図を示す。図中の記号（ｅ）、（ｆ）。 （ｇ）は、それぞれ、正極缶、負極缶、バッキングを示
す、また、第二図は、本発明の有機電解液電池と従来の
有機電解液電池とのサイクル寿命性能の比較を示す。第
二図中の記号は、それぞれ下記の内容を示す。 （１）・・・実施例１の有機電解液電池の特性（２）・
・・実施例２の有機電解液電池の特性（３）・・・実施
例３の有機電解液電池の特性（４）・・・実施例４の有
機電解液電池の特性（５）・・・実施例５の有機電解液
電池の特性（６）・・・実施例６の有機電解液電池の特
性（７）・・・実施例７の有機電解液電池の特性（８）
・・・比較のための有機電解液電池８の特性率 図 斉 図 Ｎｕｒｎｂｅｒ ｏｆ ｃｙｃｔｅｓ （ｃｙｄｅ）
池の概略図を示す。図中の記号（ｅ）、（ｆ）。 （ｇ）は、それぞれ、正極缶、負極缶、バッキングを示
す、また、第二図は、本発明の有機電解液電池と従来の
有機電解液電池とのサイクル寿命性能の比較を示す。第
二図中の記号は、それぞれ下記の内容を示す。 （１）・・・実施例１の有機電解液電池の特性（２）・
・・実施例２の有機電解液電池の特性（３）・・・実施
例３の有機電解液電池の特性（４）・・・実施例４の有
機電解液電池の特性（５）・・・実施例５の有機電解液
電池の特性（６）・・・実施例６の有機電解液電池の特
性（７）・・・実施例７の有機電解液電池の特性（８）
・・・比較のための有機電解液電池８の特性率 図 斉 図 Ｎｕｒｎｂｅｒ ｏｆ ｃｙｃｔｅｓ （ｃｙｄｅ）
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、アルミニウムにリチウム、ボロン、シリコン、ビス
マス、ガリウムもしくはゲルマニウムを単独でまたは複
合して添加した合金を用いた負極板を備えたことを特徴
とするリチウム電池。 ２、請求項１記載の合金にマンガンを添加した合金を用
いた負極板を備えたことを特徴とするリチウム電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11812790A JP3211086B2 (ja) | 1990-03-02 | 1990-05-07 | リチウム電池 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5234090 | 1990-03-02 | ||
| JP2-52340 | 1990-03-02 | ||
| JP11812790A JP3211086B2 (ja) | 1990-03-02 | 1990-05-07 | リチウム電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03280363A true JPH03280363A (ja) | 1991-12-11 |
| JP3211086B2 JP3211086B2 (ja) | 2001-09-25 |
Family
ID=26392949
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11812790A Expired - Fee Related JP3211086B2 (ja) | 1990-03-02 | 1990-05-07 | リチウム電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3211086B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6835496B1 (en) | 1998-09-08 | 2004-12-28 | Sumitomo Metal Industries, Ltd. | Negative electrode material for a non-aqueous electrolyte secondary battery and processes for its manufacture |
| CN119351807A (zh) * | 2024-12-25 | 2025-01-24 | 紫金矿业新能源新材料科技(长沙)有限公司 | 超薄锂铝合金带材及其制备方法与应用 |
-
1990
- 1990-05-07 JP JP11812790A patent/JP3211086B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6835496B1 (en) | 1998-09-08 | 2004-12-28 | Sumitomo Metal Industries, Ltd. | Negative electrode material for a non-aqueous electrolyte secondary battery and processes for its manufacture |
| US6881518B2 (en) | 1998-09-08 | 2005-04-19 | Sumitomo Metal Industries, Ltd. | Process for manufacture of negative electrode material for a non-aqueous electrolyte secondary battery |
| CN119351807A (zh) * | 2024-12-25 | 2025-01-24 | 紫金矿业新能源新材料科技(长沙)有限公司 | 超薄锂铝合金带材及其制备方法与应用 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3211086B2 (ja) | 2001-09-25 |
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Legal Events
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