JPH0328701B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は平版印刷本機及び平版印刷校正機等に
用いられる平版印刷版、IC回路やホトマスクの
製造に適するポジ型感光性組成物に関するもので
あり、特にｏ−キノンジアジド化合物及び特定の
化合物を含有してなる感光性組成物であつて現像
許容性に悪影響を及ぼすことなく、感度を高め、
かつ網点再現性を調節する（点減り効果を調節す
る）ことができるポジ型感光性組成物に関する。

ｏ−キノンジアジド化合物を含有してなる感光
性組成物は、非常に優れたポジ型感光性組成物と
して平版印刷版の製造やホトレジストとして工業
的に用いられてきた。従来、このｏ−キノンジア
ジド系のポジ型感光性組成物の感光性を高める方
法について種々の提案がなされてきたが、満足す
べきものは得られていない。たとえばキノンジア
ジド化合物の量を少なくすると、当然感度は上昇
するが、それに伴つて現象時における現像許容性
（最適現像が得られる時間巾。以下、同じ。）が狭
くなり、実用的でなくなるという欠点が生じる。
また、ｏ−キノンジアジド化合物に、アルカリ水
溶液溶解性の大きいバインダー樹脂を組合せた系
は、やはり見かけの感度は上昇するが、前記の場
合と同じく、現像許容性が狭くなるという欠点を
有している。

また、ｏ−キノンジアジド化合物を含む感光性
組成物に非感光性の化合物（増感剤）を添加し
て、感度を上昇させる技術が提案されているが、
いずれも充分な効果を得ておらず、また種々の欠
点を有しているのが現状である。

例えば、米国特許第3661582号明細書に記載さ
れているように、一定の複素環式化合物、例えば
２−アザシクロノナン−２−オン、インドール、
キナゾリン及びテトラゾールの添加によつて感度
を上昇させることができるが、この場合も上記し
た場合と同様に極度に狭い現像許容性を有するに
すぎない。

特公昭46−42449号公報には、写真感光度を上
昇させるための種々の添加剤、例えばトリフエニ
ルメタン染料、ベンズアルデヒド−ｍ−トリルヒ
ドラゾン、ハロゲン化炭化水素及びアゾ染料が記
載されているが、これらの化合物は高感度化につ
いて顕著な作用を有しない。

また、同じ目的でｏ−安息香酸スルフイミド、
ヒダントイン及びその誘導体、チオヒダントイン
及びその誘導体の添加が提案されている（特開昭
50−36203号公報参照。）。さらに、同じ目的で環
式酸無水物の添加剤が提案されている（特開昭52
−30022号公報参照。）。これらの場合にも、感度
の上昇が認められる程度の添加量においては、現
像時における現像許容性が極端に狭く実用的でな
い。さらに、ポリヒドロキシベンゾフエノンを含
有する感光性複写材料についても提案されている
（特開昭52−54503号公報参照。）が、該化合物は
支持体への接着性を改善するために添加されてお
り、これと関連して、感度を高めている技術であ
つて、高感度化についての顕著さはみられない。
また、感度上昇を目的としてヒドロキシベンゾフ
エノンとホルムアルデヒドとの縮合生成物の添加
が提案されている（特開昭55−73045号公報参
照。）が、この場合は、前記特開昭52−54503号公
報中の化合物の場合と同様に、明らかな感度の上
昇が認められるにはかなりの添加量が必要であ
り、現像許容性と耐薬品性の低下は甘受しなけれ
ばならない。

また、ｏ−キノンジアジド化合物を含むポジ型
感光性組成物は、平版印刷版をはじめとして広く
使用されており、各々の用途によつて種々の性能
が要求される。例えば、平版印刷本機と平版印刷
校正機とでは印刷物上での画像再現性が非常に異
なつており、本機用には印刷版上で網点が比較的
小さく再現される（点減り効果が大きい）ものが
望まれるのに対して、校正機用には印刷版上で網
点があまり小さく再現されない（点減り効果が小
さい）ものが望まれている。これら各種の用途に
応じた適性を有する優れたポジ型感光性組成物を
簡易な手段により提供することができる技術の開
発が望まれている。

従つて、本発明の目的は、現像許容性等の他の
重要な性質に不利な影響を与えることなしに、ｏ
−キノンジアジド型感光性物質を含む感度の向上
した、かつ網点再現性を所望の程度に調節する
（点減り効果を調節する）ことができるポジ型感
光性組成物を提供するにある。

本発明のその他の目的は、本明細書の記述によ
つて明らかであろう。

本発明の上記目的は、(a)ｏ−キノンジアジド化
合物(b)下記一般式［］で示される化合物および
(c)下記一般式［］で示される化合物を含有する
ことを特徴とするポジ型感光性組成物によつて達
成される。

一般式［］ 上記一般式［］中、Ｒは水素原子、アルキル
基、アラルキル基、アリール基、置換アリール
基、シクロアルキル基またはアルカリ金属原子を
示す。

一般式［］ 一般式［］中、R₁，R₂，R₃はそれぞれ水素
原子、アルキル基、アルコキシ基、アリール基、
置換アリール基、アシル基、ハロゲノ基、ニトロ
基または水酸基を示す。但し、R₃はそれぞれ同
一の基もしくは原子または異なつた種類の組合せ
からなるものとする。

このうち一般式［］において、Ｒで示される
アルキル基は好ましくは炭素原子数１〜18のもの
であり、特に好ましくは炭素原子１〜４のもので
ある。また、これらは直鎖でも分岐していても良
く、このアルキル基の具体例としては、メチル、
エチル、ｉ−プロピル、ｔ−ブチル、ｉ−アミ
ル、ｎ−ヘキシル、ｎ−オクチル、ラウリル、セ
チルおよびステアリル等の各基があげられる。Ｒ
で示されるアラルキル基としては、ベンジル、フ
エネチル、３−フエニルプロピルおよび２−ナフ
チルメチル等の各基があげられる。Ｒで示される
アリール基及び置換アリール基におけるアリール
基としては、フエニル、ナフチル、アントリル、
フエナントリル等の各基があげられる。置換アリ
ール基におけるアリール基への置換基としては、
低級アルキル基（炭素原子数１〜４）、アルコキ
シ基（炭素原子数１〜４）、アシル基（炭素原子
数２〜４）、ハロゲノ基（クロル、ブロムなど）、
ニトロ基、水酸基およびカルボキシル基があげら
れ、上記の置換基を２つ以上含んだり、また組合
せても構わない。シクロアルキル基としては、シ
クロプロピル、シクロペンチル、シクロヘキシル
等の各基があげられる。そして、アルカリ金属原
子としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、
ルビジウム等があげられる。

一般式［］においてR₁，R₂またはR₃で示さ
れるアルキル基としては好ましくは炭素原子数１
〜18のものが含まれ、特に好ましくは炭素原子数
１〜４のものであり、これらは直鎖では分岐して
いても良く、このアルキル基の基体例としては、
メチル、エチル、ｉ−プロピル、ｔ−ブチル、ｉ
−アミル、ｎ−ヘキシル、ｎ−オクチル、ラウリ
ル、セチルおよびステアリル等の各基があげられ
る。R₁，R₂またはR₃で示されるアルコキシ基の
例としては、メトキシ、エトキシ、ｉ−プロポキ
シ、ｔ−ブトキシ等の各基があげられ、このうち
好ましくはメトキシおよびエトキシである。R₁，
R₂またはR₃で示されるアリール基及び置換アリ
ール基におけるアリール基としてはフエニル、ナ
フチル、アントリル、フエナントリル等の各基が
あげられる。置換アリール基におけるアリール基
への置換基としては、低級アルキル（炭素原子数
１〜４）、アルコキシ基（炭素原子数１〜４）、ア
シル基（炭素原子数２〜４）、ハロゲノ基（クロ
ル、ブロムなど）、ニトロ基および水酸基等があ
げられる。R₁，R₂またはR₃で示されるアシル基
の例としては、アセチル、プロピオニル、ブチリ
ル、ベンゾイル等の各基があげられる。R₁，R₂
またはR₃で示されるハロゲノ基としては、フル
オル、クロル、ブロム、ヨードなどがあげられ、
好ましくはクロルとブロムである。また、一般式
［］中、R₁，R₂，R₃は各々同一でも異なつても
よく、また同一の置換基でも良く、各々の置換基
が異なつても良く、組合せは任意にとれる。

本発明に用いられるキノンジアジド化合物とし
ては、従来知られたものが使用できる特開昭56−
1044号および同56−1045号公報に記載されている
ような、１，２−ジアゾベンゾノンスルホン酸ク
ロライドとポリヒドロキシフエニルとのエステル
または１，２−ジアゾナフトキノンスルホン酸ク
ロライドとレゾルシン−ビンズアルデヒド樹脂と
のエステルであるのが最も好ましい。その他の好
適なキノンジアジド化合物としては、米国特許第
3046120号および同第3188210号の各明細書中に記
載されている１，２−ジアゾベンゾキノンスルホ
ン酸クロライドまたは１，２−ジアゾナフトキノ
ンスルホン酸クロライドとフエノール−ホルムア
ルデヒド樹脂とのエステルがある。その他の有用
なキノンジアジド化合物としては数多くの特許公
報等に報告され、知られている。たとえば、特開
昭47−4303号、同48−63802号、同48−63803号、
同48−96575号、同48−13354号、同49−38701号、
特公昭41−11222号、同43−28403号、同45−9610
号、同49−17481号の各公報、米国特許第2797213
号、同第3454400号、同第3544323号、同第
3573917号、同第3674495号、同第3785825号、英
国特許第1227602号、同第1251345号、同第
1267005号、同第1329888号、同第1330932号、ド
イツ特許第854890号などの各明細書中に記載され
ているものをあげることができる。

また、本発明に係るポジ型感光性組成物中には
必要に応じてバインダー成分を添加することがで
きる。例えば好適なものとしてアルカリ水溶液可
溶性または難溶性のノボラツク樹脂があげられ
る。このようなノボラツク樹脂の例としては、フ
エノール−ホルムアルデヒド樹脂、クレゾールホ
ルムアルデヒド樹脂、ｐ−tert−ブチルフエノー
ルホルムアルデヒド樹脂、フエノール変性キシレ
ン樹脂などを代表例としてあげることができる。

全組成物中のキノンジアジド化合物の量は10〜
50重量％が好適であり、より好ましくは20〜40重
量％である。

本発明においてキノンジアジド化合物と組合せ
て使用される前記一般式［］で示される化合物
としては、例えば次のようなものが代表例として
あげられる。すなわち、没食子酸、没食子酸メチ
ル、没食子酸エチル、没食子酸ｉ−プロピル、没
食子酸ｔ−ブチル、没食子酸ラウリル、没食子酸
ステアリル、没食子酸ベンジル、没食子酸フエニ
ル、没食子酸シクロヘキシル、タンニン酸、ジ没
食子酸、没食子酸カリウム等がある。これらの化
合物のうち、本発明において特に好ましい化合物
は没食子酸、没食子酸メチル及び没食子酸エチル
である。

本発明において前記一般式［］で示される化
合物と共にキノンジアジド化合物と組合せて使用
される前記一般式［］で示される化合物として
は、例えば次のようなものが代表例としてあげら
れる。すなわち、１，４−ナフトキノン、２−メ
チル−１，４−ナフトキノン、２−エチル−１，
４−ナフトキノン、２−プロピル−１，４−ナフ
トキノン、２，３−ジメチル−１，４−ナフトキ
ノン、２，５−ジメチル−１，４−ナフトキノ
ン、２−メトキシ−１，４−ナフトキノン、２−
フエニル−１，４−ナフトキノン、２−（ｐ−ト
リル）−１，４−ナフトキノン、２−アセチル−
１，４−ナフトキノン、３−クロル−１，４−ナ
フトキノン、６−クロル−１，４−ナフトキノ
ン、６−ブロム−１，４−ナフトキノン、６−ニ
トロ−１，４−ナフトキノン、２−ヒドロキシ−
１，４−ナフトキノンなどが挙げられる。これら
の化合物のうち、特に好ましい化合物は１，４−
ナフトキノン、２−メチル−１，４−ナフトキノ
ン及び６−クロル−１，４−ナフトキノンであ
る。

本発明に係るポジ型感光性組成物は、上記一般
式［］で示される化合物及び一般式［］で示
される化合物をそれぞれ少なくとも１種ずつ含有
していればよく、一方または双方を２種以上含有
していてもよい。

上記一般式［］及び［］で示される化合物
の添加量は、合計して組成物中0.5〜20重量％が
好ましく、より好ましくは１〜10重量％である。
また一般式［］で示される化合物と一般式
［］で示される化合物の重量比率は１：10〜
10：１の範囲が好ましく、より好ましくは１：５
〜５：１の範囲である。

本発明に係るポジ型感光性組成物中にはさらに
必要に応じて、充てん剤、色素、染料、顔料、光
分解性酸発生剤、塗布性改良のための界面活性
剤、及び他の常用の添加剤及び助剤を含有するこ
とができる。これらの添加剤類はその種類によつ
ても異なるが概してその添加量は全組成物に対し
て0.01〜20重量％が好ましく、特に好ましくは
0.05〜10重量％が適当である。本発明において好
ましく用いられる染料としては、塩基性染料およ
び油溶性染料がある。具体的には、ビクトリア・
ピユア・ブルー・BOH、ビクトリア・ブルー・
BH、メチル・バイオレツト、アイゼン・マラカ
イト・グリーン（以上、保土谷化学工業製）、バ
テント・ピユア・ブルー・VX、ローダミン・
Ｂ、メチレン・ブルー（以上、住友化学工業製）
等の塩基性染料、並びにスーダン・ブルー・、
ビクトリア・ブルー・F4R（以上、B.A.S.F.製）、
オイル・ブルー・＃603、オイル・ブルー・
BOS、オイル・ブルー・Ｎ（以上、オリエント
化学工業製）等の油溶性染料があげられる。

本発明に係る感光性組成物は、アルミニウム
板、亜鉛板、銅板、クロームメツキが施こされた
鉄板、プラスチツクフイルム、紙、例えばバイメ
タル、トライメタル、プリント配線用銅・プラス
チツク板、酸化クロム蒸着ガラス板の如き積層板
など適当な支持体上に塗設して種々の用途に供さ
れる。この際、支持体は接着性改良等のため電気
的、機械的あるいは化学的に表面処理されていて
もよい。

本発明に係る感光性組成物は、塗布する際には
種々の有機溶媒に溶かして使用に供されるが、こ
こで使用する溶媒としては、エチレンジクロライ
ド、シクロヘキサノン、メチルエチルケトン、エ
チレングリコールモノメチルエーテル、エチレン
グリコールモノエチルエーテル、酢酸エチレング
リコールモノメチルエーテル、酢酸エチレングリ
コールモノエチルエーテル、ジオキサン、酢酸エ
チル、ジメチルホルムアミドなどがあり、これら
を単独あるいは混合して使用することができる。
上記塗布液成分中の固形分濃度は、１〜50重量％
の範囲が望ましい。また、塗布量は用途によつて
も異なるが一般的に固形分として0.5〜3.0ｇ／m²
が適当である。また、塗布方法としては従来公知
のあらゆる塗布技術を用いることができる。

こうして得られた感光材料の使用に際しては、
従来から常用されている方法が適用され得、例え
ば線画像、網点画像などを有する透明原画を感光
画に密着して露光し、次いでこれをアルカリ水溶
液にて現像することにより、原画に対してポジ型
のレリーフ像が得られる。露光に好適な光源とし
ては、水銀灯、メタルハライドランプ、キセノン
ランプ、ケミカルランプ、カーボンアーク灯など
が使用され、現像に使用されるアルカリ水溶液と
しては、ケイ酸ナトリウム、ケイ酸カリウム、水
酸化ナトリウム、水酸化カリウム、第三リン酸ナ
トリウム、第二リン酸ナトリウム、炭酸ナトリウ
ム、炭酸カリウムなどの水溶液のようなアルカリ
水溶液がある。このときのアルカリ水溶液の濃度
は、感光性組成物およびアルカリの種類により異
なるが、概して0.1〜10重量％の範囲が適当であ
り、また該アルカリ水溶液には必要に応じ界面活
性剤やアルコールなどのような有機溶媒を加える
こともできる。

本発明に係る感光性組成物を用いた感光材料、
特に平版印刷版は、従来のポジ型感光性組成物を
用いて成るそれに比べて感度が高く、従つて露光
時間が短縮でき、作業性が向上すると共に、前記
一般式［］で示される化合物及び前記一般式
［］で示される化合物の比率を種々変化させる
ことにより感光材料での網点再現性（点減り効
果）を種々、調節することができる。例えば感光
性組成物中での一般式［］で示される化合物の
比率を大きくすることにより感光材料上での網点
面積率を一般式［］及び［］で示される化合
物を添加しない場合に較べて小さくでき（点減り
効果が増大する）、また逆に一般式［］で示さ
れる化合物の比率を大きくすることにより感光材
料での網点面積率が一般式［］及び［］で示
される化合物を添加しない場合に比較して大きく
する（点減り効果を抑制する）ことができる。こ
うした技術は、種々の用途に適した感光性組成物
を提供する目的には非常に重要であり、本発明に
より例えば本機用オフセツト印刷版には点減り効
果の比較的大きな感光性組成物を、一方、校正用
オフセツト印刷版には点減り効果の小さな感光性
組成物を単に一般式［］及び［］で示される
化合物の比率を変化させるだけで、提供すること
ができる。

このように本発明に係る感光性組成物を用いた
感光材料、特に平版印刷版は極めて有用であり、
他の感光性組成物を用いた場合には得られない特
徴をも付与することができる。

以下、実施例を挙げて本発明を例証するが、こ
れにより本発明が限定されるものではない。

実施例 １ レゾルシン−ベンズアルデヒド樹脂の１，２−
ナフトキノン−２−ジアジド−５−スルホン酸
エステル（特開昭56−1044号、実施例１に記載
のもの 3.00ｇ クレゾール−ホルムアルデヒド樹脂 9.00ｇ 没食子酸 0.27ｇ １，４−ナフトキノン 0.09ｇ ビクトリア・ピユア・ブルー・BOH（保土谷化
学工業株式会社製、染料） 0.12ｇ エチレングリコールモノメチルエーテル 100ｇ 上記組成の感光性塗布液を、電解研磨し、更に
陽極酸化したアルミニウム板に塗布した。このと
きの乾燥後の膜重量は2.5ｇ／m²であつた。

こうしてつくられた感光板の表面にポジ透明原
画を密着させて、2KWのメタルハライドランプ
で70cmの距離から最適露光時間である60秒間露光
し、２％メタ珪酸ソーダ水溶液により、25℃で45
秒間現像を行なつた。この時の最適露光時間は濃
度差0.15のグレースケール（さくらステツプタブ
レツト・タイプTPS−Ａ）で５段が完全にクリ
アーとなる点とした。この際、同時に150線／イ
ンチの網点スケール（さくらステツプ・タブレツ
ト・タイプTPS−Ｂ）を通して、露光を行ない、
印刷版上の網点面積の再現性（以下、網点再現性
と称す。）をみた。網点解析装置（さくらエリア
ダツクー1000）によつて原稿面積率49％の網点に
相当する印刷板上での面積率を測定したところ、
38.7％であつた。

また、２％メタ珪酸ソーダ水溶液で25℃におい
て上記グレースケールでクリアー段数変化が一段
以内となる時間（以下、現像許容性と称す。）は
６分間以内であつた。

以上のようにして得られた印刷版をオフセツト
印刷機にかけて印刷したところ、シヤープでコン
トラストのきいた画像良好な印刷物が多数枚得ら
れた。

実施例 ２ 実施例１における感光性塗布液中、没食子酸の
添加量0.27ｇを0.09ｇに、また、１，４−ナフト
キノンの添加量0.09ｇを0.27ｇに変えた他は同じ
感光性塗布液を用いて、感光板を得た。

この感光板について実施例１と同じ方法で最適
露光時間、現像許容性及び網点再現性を調べた。

その結果、最適露光時間は62秒間であり、現像
許容性は６分間以内であつた。また網点再現性を
測定したところ、41.4％であつた。

以上のようにして得られた印刷版をオフセツト
印刷機にかけて印刷したところ、画像良好な印刷
物が多数枚得られた。

比較例 １ 上記実施例１において用いた感光性塗布液中、
没食子酸及び１，４−ナフトキノンを除外した以
外は、実施例１と同じくして感光板をつくつた。

こうしてつくられた感光板を用いて、実施例１
と同一の方法で、最適露光時間、網点再現性及び
現像許容性を調べた。

最適露光時間は125秒間、網点再現性は40.2％、
現像許容性は６分間以内であつた。

上記実施例１，２及び比較例１の結果より、没
食子酸及び１，４−ナフトキノンを併用すること
により、現像許容性に悪影響を及びすことなく、
感光度を約２倍に上昇することができ、更に、没
食子酸と１，４−ナフトキノンの比率を変化する
ことにより、網点再現性を調節できることがわか
る。

実施例 ３ ｍ−クレゾール−ホルムアルデヒド樹脂のナフ
トキノン−１，２−ジアジド−５−スルホン酸
エステル（特公昭45−9610号公報の実施例３に
記載のもの） 4.00ｇ クレゾールノボラツク樹脂 8.00ｇ 没食子酸エチル 0.27ｇ ６−クロル−１，４−ナフトキノン 0.09ｇ クリスタルバイオレツト（B.A.S.F.製、染料）
0.14ｇ エチレングリコールモノエチルエーテル 100ｇ 上記組成の感光性塗布液を、実施例１と同じ電
解研磨および陽極酸化したアルミニウム板に、乾
燥後の膜重量が2.3ｇ／m²となるように塗布した。

こうして得られた感光板について実施例１と同
じくして、最適露光時間、現像許容性及び網点再
現性を調べた。その結果、最適露光時間は68秒
間、現像許容性は６分間以内、網点再現性は38.9
％であつた。

以上のようにして得られた印刷版をオフセツト
印刷機にかけて印刷したところ、シヤープでコン
トラストのきいた画像良好な印刷物が多数枚得ら
れた。

実施例 ４ ｍ−クレゾール−ホルムアルデヒド樹脂のナフ
トキノン−１，２−ジアジド−５−スルホン酸
エステル（特公昭45−9610号公報の実施例３に
記載のもの） 4.20ｇ クレゾールフエノールノボラツク樹脂 7.80ｇ 没食子酸 0.10ｇ ２−メチル−１，４−ナフトキノン 0.26ｇ オイルブルー＃603（オリエント化学工業株式会
社製、染料） 0.07ｇ クリスタルバイオレツト（B.A.S.F.製、染料）
0.07ｇ エチレングリコールモノエチルエーテル 100ｇ 上記組成の感光性塗布液を、ナイロンブラシに
よつて機械的に粗面化され、かつ陽極酸化された
アルミニウム板に塗布した。このときの乾燥後の
膜重量は2.1ｇ／m²であつた。

こうして得られた感光板について実施例１と同
じくして、最適露光時間、現像許容性及び網点再
現性を調べた。その結果、最適露光時間は65秒
間、現像許容性は６分間以内、網点再現性は41.0
％であつた。

以上のようにして得られた印刷版をオフセツト
印刷機にかけて印刷したところ、シヤープでコン
トラストのきいた画像良好な印刷物が多数枚得ら
れた。

実施例 ５ ピロガロール−アセトン樹脂のナフトキノン−
１，２−ジアジド−５−スルホン酸エステル
（米国特許第3635709号、実施例１に記載のも
の） 3.00ｇ クレゾールノボラツク樹脂 9.70ｇ 没食子酸エチル 0.20ｇ １，４−ナフトキノン 0.20ｇ ビリトリア・ピユア・ブルー・BOH（保土谷化
学工業株式会社製、染料） 0.14ｇ エチレングリコールモノメチルエーテル 100ｇ 上記組成の感光性塗布液を、電気化学的に粗面
化され、かつ陽極酸化されたアルミニウム板に塗
布した。このときの乾燥後の膜重量は2.0ｇ／m²
であつた。

こうして得られた感光板について実施例１と同
じくして、最適露光時間、現像許容性及び網点再
現性を調べた。その結果、最適露光時間は60秒
間、現像許容性は６分間以内、網点再現性は40.1
％であつた。

以上のようにして得られた印刷版をオフセツト
印刷機にかけて印刷したところ、画像良好な印刷
物が多数枚得られた。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ (a)ｏ−キノンジアジド化合物、(b)下記一般式
   ［］で示される化合物および(c)下記一般式［］
   で示される化合物を含有することを特徴とするポ
   ジ型感光性組成物。 一般式［］ （一般式［］中、Ｒは水素原子、アルキル
   基、アラルキル基、アリール基、置換アリール
   基、シクロアルキル基またはアルカリ金属原子を
   示す。） 一般式［］ （一般式［］中、R₁，R₂およびR₃はそれぞ
   れ水素原子、アルキル基、アルコキシ基、アリー
   ル基、置換アリール基、アシル基、ハロゲノ基、
   ニトロ基または水酸基を示す。但し、R₃はそれ
   ぞれ同一の基もしくは原子または異なつた種類の
   組合せからなるものとする。）