JPH03501190A - エポキシ樹脂接着型希土類‐鉄系磁石およびその製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 エポキシ樹脂接着型希土類−鉄系磁石およびその製法発明の技術分野 本発明は圧縮された希土類−鉄−ホウ素粒子磁石およびその製法に関する。

背景技術 最近、高い永久磁気強度を備えた新規な一部の磁性合金が報告されている。これ らの合金は軽量の希土類元素（ＲＥ）、特にネオジムおよびプラセオジム、遷移 金属元素である鉄、ならびにホウ素を基礎とするものである。この材料およびそ れから接着磁石（ｂｏｎｄｅｄ　ｍａｇｎｅｔ）を製造する方法が米国特許第４ ．５５８．０７７号明細書およびそこに示される米国特許出願明細書に示される 。これらの磁性合金は商品名”マグネクエンチ（ＭＡＧＮＥＱＵＥＮＣＨ）″で 市販されている。

上記方法により製造される磁性粒子は単位体積当たり大きな表面積をもち、普通 の大気に対し反応性の組成物であることが周知である。さらに、これらの磁性粒 子が大気に暴露されると酸化され、それらの粒子により得られる保磁力が不可逆 的に低下することも知られている。これまでこれらの磁性粒子をこのような酸化 から保護するために種々の試みがなされ、これには上記の゛０７７号明細書に示 される方法、および米国特許第３．９３３．５３６号明細書に示される方法が含 まれる。これらの方法はすべて、磁性粒子の酸化を防止するために、個々の粒子 を不活性被膜で被覆することを試みたものである。前記′０７７号明細書には磁 性粒子を被覆するための、およびこれらの粒子を互いに接着して磁石を形成する ための多数の先行技術方法が示されている。その明細書にはこれらの先行技術方 法に伴う問題が論じられ、新規な磁石製造法が提示されており、その際磁性粒子 を乾燥エポキシ樹脂粉末と混合し、プレスして最終磁石を形成している。この方 法は磁性粒子にある程度の保護を与えるが、最終磁石は大気に暴露されるとなお 保磁力の損失を示す可能性があるので完全に満足すべきものではない。

前記°５３６号明細書に示される磁石の製法には、磁性粉末粒子ｔポリマーと混 合し、次いで粒子を溶液から析出させることが含まれる。しかし°０７７号明細 書に指摘されるように、この方法は析出したポリマーからすべての溶剤を除去し てはいないので、目的とする高密度磁石の製造には不適当であると考えられる。

さらにまた、これらの磁石の製法によれば磁性粒子を含有する湿潤ペーストが生 成し、これは最終磁石の形成に必要な粒子を再生するためにはさらに研削処理な 要することも認められた。

このような再研削処理によって磁性粒子から保護被膜の一部が剥離し、これによ って粒子が大気に暴露され、これが最終磁石の磁性に不利な影響を与えることが 見出された。

従って磁性粒子の酸化または反応性に対する適切な保護、ならびに要求される粒 子圧縮密度を与えるエポキシ樹脂接着型希土類−鉄系磁石の製法が提供されると 、著しく望ましい磁石が得られるであろう。

発明の開示 従って本発明は下記の工程からなる接着永久磁石の製法を提供する。すなわち約 ４９°Ｃ（約１２０６Ｆ）の温度で不活性である触媒を含有する未硬化エポキシ 樹脂を溶剤に溶解する。急冷した希土類−鉄−ホウ素合金の粒子をエポキシ樹脂 溶液に添加する。この溶液と粒子を約４９℃（約１２０’Ｆ″）の温度で、溶剤 が除去され、磁性粒子が実質的に均一に樹脂で被覆されるまで混合する。次いで このエポキシ被覆粒子をコールドプレスして磁石を形成する圧縮体となしたのち 、このエポキシ圧縮体ヲ加熱により硬化させる。

さらに本発明は、下記の工程からなる接着永久磁石の製法を提供する。約４９℃ （約１２０’Ｆ）の温度で不活性である触媒を含有する未硬化の熱硬化性ビフェ ニルＡエポキシ樹脂をア七トン溶剤に溶解する。約３０〜約５００ミクロンのサ イズの急冷した希土類−鉄一ホウ素合金の磁性粒子なエポキシ樹脂溶液に添加し 、これにより樹脂を最終圧縮物の約１，６〜３重量％となす。磁性粒子を溶液中 で約４９℃（約１２０’Ｆ）の温度において約６６．５〜７３．７α（約２５〜 ２９インチ）Ｈｇの真空下で、溶剤が除去され、磁性粒子が実質的に均一に樹脂 で被覆されるまで混合する。エポキシ被覆粒子を約７０３１　ｋｇ／ｃｄ　（約 １００．０００ｐｓｉ）の圧力でコールドプレスして約５．６〜６．０ｇ／ｃｃ の密度を有する圧縮体となし、この圧縮体を約１２１℃（約２５０’Ｆ）に１時 間加熱し、次いで約１７７℃（約３５０″Ｆ）にさらに１時間加熱することによ り硬化させる。

さらに本発明は上記方法により製造された接着永久磁石を提供する。

発明を実施するための最良の形態 本発明は商品名“マグネクエンチ１でゼネラル・モータース・コーポレーション から入手される微細磁性粒子に適用される。

この粒子は軽量希土類元素、遷移金属元素である鉄、およびホウ素からなる一４ ０メ、シュ（約４２０ミクロン）の粉末であり、この粒子は前記°０７７号特許 明細書に記載されるメルトスピニング法により製造される。これらの粒子はさら さらした粉末を与えるサイズおよびコンシスチンシーのものであり、従ってそれ らを通常の粉末冶金技術により取扱うことができる。

これらの粒子が大気に直接暴露されることによる有害な作用から保護するために 、これらの磁性粒子を本発明方法によりエポキシ樹脂の層で被覆する。樹脂は粉 末を圧縮して、優れた磁性を備えた密な磁石圧縮体をなす作用も示す。

エポキシ樹脂は実質的に約４９℃（１２０°Ｆ）を越える温度で熱硬化性である 触媒を含有する。樹脂を溶剤、たとえばアルコール類またはアセトンに溶解し、 次いで磁性粒子を溶液に添加し、これと十分に混和する。次いでエポキシ／粉末 溶液乞ロス遊星形ミキサー中で約４９℃（約１２０’Ｆ）の温度および約６３． ５〜７３．７ｃｍ　（約２５〜２９インチ）Ｈｇの真空において、溶剤が駆出さ れ、粒子が被覆されるまで混合し、乾燥させる。

次いで最終磁石製品に望まれる形状をもつ型内で粉末をコールドプレスする。

下記の例は本発明を限定するものではな（、説明するためのものであり、本発明 による磁石の好ましい製法を示すためのものである。

実施例１ 熱硬化性触媒を含有するエポキシ樹脂、たとえばファイバーライト（Ｆｉｂｅｒ ｉｔｅ）Ｘ−２９４４８またはファイバーライトＥ−４６８８１を溶剤に溶解し た。約５ｇの樹脂を７５〜１００ｇの溶剤、たとえばアルコール類またはアセト ンに溶解した。次いで一４０メ、シュの“マグネクエンチ”粉末約２００ｇを溶 解エポキシ樹脂と十分に混合した。次いで磁性粉末／エポキシ溶液ン約４９℃（ 約１２０″Ｆ）の温度で、溶剤がすべて除去され、材料が粉末状となるまで約１ 時間、十分に混合しながら乾燥させた。この時点で磁性粉末はエポキシ樹脂によ り被覆されていた。次いで被覆された粉末を適宜な型内でコールドプレスして、 取扱いおよび型からの取出しが可能となるのに十分な生強度を備えた圧縮体を得 た。次いで圧縮体を約１２１℃（約２５０°Ｆ）の温度で約１時間、次いで約１ ７７℃（約３５０’Ｆ）の温度でさらに１時間硬化させた。次いで乾燥圧縮磁石 をエポキシその他の保護被膜で被覆したのち磁化した。

６．８〜９．１に９（１５〜２０ボンド）のバッチで混合し、得られた混合物を ５ガロンのロス遊星形ミキサー中で約４９℃（約１２０′Ｆ）および約６３．５ 〜７３．７ｃｍ（２５〜２９インチ）Ｈｇの真空において約１時間乾燥させた。

この期間が終了した時点で、磁性粒子はエポキシ樹脂で全体が被覆され、さらさ らした粉末状であった。次いでこの粉末を約７０３１に９／ｄ（約１００，００ ０ｐｓｉ）の圧力でコールドプレスして、約５．０〜６．ＯＥ／ｃｃ　の密度を もつ圧縮体となした。次いでこの磁石圧縮体を上記と同様に加熱することにより 硬化させた。

エポキシ樹脂が最終圧縮体の約０．６〜６．０重量％、好ましくは約１．３〜３ ．０重量％である磁性粉末／エポキシ樹脂配合物が本発明に関して好ましい結果 を与えることが見出された。さらに、磁性粒子は約−４０メ、シュ（約４２０ミ クロン）のサイズをもつと述べたが、粉末冶金法による磁性粉末の取扱いによれ ば約３０〜約５５０ミクロンの粒径範囲をもつ粉末の取扱いによって同等の結果 が得られることが認められた。

他のエポキシ樹脂も本発明方法に使用するものとして受容しうろことが認められ た。たとえば前記の°０７７号明細書に示されたエポキシ樹脂、および指示され た特性を備えた他のものも用いることができる。

産業上の利用性 従って本発明は、磁性粒子がエポキシ樹脂中に均一に分散するため最終磁石圧縮 体にいっそう良好な均質性を与え、かつ処理の生産性を改良する、希土類−鉄− ホウ素磁石の製法を提供する。さらに、樹脂が各粒子を保護し、材料全体に施さ れる処理は先行技術に必要であったより少ないので、磁性粒子は腐食に対して、 従って磁気強度の損失に対して保護される。個々の粒子が製造の前および後にお ける酸化から保護され、磁束の損失が防止されるので、製造される磁石は高い永 久磁気強度を備えている。

国際調査報告 ｔ＋＋＋ｍｓ＋＋＠−＾−ｅｍｌｌＩ−ＩＰＮ・ＰＣτノυＳ　８ａ１０：ｉジ ３−２−国際調査報告

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．約４９℃（約１２０°Ｆ）の温度で不活性である触媒を含有する未硬化エポ キシ樹脂を溶剤に溶解し；急冷しに希土類−鉄−ホウ素合金の粒子をエポキシ樹 脂溶液に添加し； 上記の溶液と粒子を約４９℃（約１２０°Ｆ）の温度で、溶剤が除去され、粒子 が実質的に均一に上記樹脂で被覆され、臭質的にさらさらした粉末状となるまで 混合し；エポキシ樹脂被覆された粒子をコールドプレスして、磁石を形成する圧 縮体となし；そして 該圧縮体を約１２１〜約１７７℃（約２５０〜約３５０°Ｆ）の温度に約１〜２ 時間加熱することによりエポキシ樹脂を硬化させる 工程からなる接着永久磁石の製法。 ２．未硬化エポキシ樹脂が最終圧縮体の約１．３〜３重量％である、請求の範囲 第１項に記載の方法。 ３．エポキシ樹脂を約１２１℃（約２５０°Ｆ）に約１時間加熱し、次いで約１ ７７℃（約３５０°Ｆ）に約１時間加熱することにより硬化させる、請求の範囲 第１項に記載の方法。 ４．希土類−鉄−ホウ素合金の粒子が約３０〜５５０μのサイズを有する、請求 の範囲第１項に記載の方法。 ５．硬化した圧縮体が約５．０〜６．０ｇ／ｃｃの密度を有する、請求の範囲第 １項に記載の方法。 ６．混合が約６３．５〜７３．７ｃｍ（約２５〜２９インチ）Ｈｇの真空下で行 われる、請求の範囲第１項に記載の方法。 ７．被覆された粒子が約７０３１ｋｇ／ｃｍ２（約１００，０００ｐｓｉ）の圧 力でブレスされる、請求の範囲第１項に記載の方法。 ８．約４９℃（約１２０°Ｆ）の温度で不活性である触媒を含有する未硬化の熱 硬化性ピスフェノールＡエポキシ樹脂をアセトン溶剤に溶解し； 約３０〜約５００μのサイズを有する急冷した希土類−鉄−ホウ素合金の磁性粒 子をエポキシ樹脂溶液に添加し、これにより該樹脂を最終圧縮体の約１．３〜３ 重量％となし；上記の溶液と磁性粒子を約４９℃（約１２０°Ｆ）の温度で約６ ３．５〜７３．７ｃｍ（約２５〜２９インチ）Ｈｇの真空下に、溶剤が除去され 、磁性粒子が実質的に均一に樹脂で被覆され、かつ実質的にさらさらした粉末状 となるまで混合し；上記のエポキシ樹脂溶液された粒子を約７０３１ｋｇ／ｃｍ ２（約１００，０００ｐｓｉ）の圧力でコールドプレスして、磁石を形成する約 ５．０〜６．０ｇ／ｃｃの密度を有する圧縮体となし；そして該圧縮体を約１２ １℃（約２５０°Ｆ）に１時間加熱し、次いで約１７７℃（３５０°Ｆ）にさら に１時間加熱することによりエポキシ樹脂を硬化させる 工程からなる接着永久磁石の製法。 ９．約４９℃（約１２０°Ｆ）の温度で不活性である触媒を含有する未硬化エポ キシ樹脂を溶剤に溶解し；急冷した希土類−鉄−ホウ素合金の粒子をエポキシ樹 脂溶液に添加し； 上記の溶液と粒子を約４９℃（約１２０°Ｆ）の温度で、溶剤が除去され、磁性 粒子が実質的に均一に上記樹脂で被覆されるまで混合し； エポキシ被覆された粒子をコールドプレスして、磁石を形成する圧縮体とたし； そして 該圧縮体を加熱することによりエポキシ樹脂を硬化させる工程からなる方法によ り製造された接着永久磁石。 １０．未硬化エポキシ樹脂が最終圧縮体の約０．６〜約６．０重量％である、請 求の範囲第１０項に記載の磁石。 １１．未硬化エポキシ樹脂が最終圧縮体の約１．３〜３重量％である、請求の範 囲第１０項に記載の磁石。 １２．希土類−鉄−ホウ素合金の粒子が約３５０〜５５０μのサイズを有する、 請求の範囲第１０項に記載の磁石。 １３．硬化した圧縮体が約５．０〜６．０ｇ／ｃｃの密度を有する、請求の範囲 第１０項に記載の磁石。 １４．約４９℃（約１２０°Ｆ）の温度で不活性である触媒を含有する未硬化の 熱硬化性ピスフェノールＡエポキシ樹脂をアセトン溶剤に溶解し； 約３５０〜約５００μのサイズを有する急冷しに希土類−鉄−ホウ素合金の磁性 粒子をエポキシ樹脂溶液に添加し、これにより該樹脂を最終圧縮体の約１．３〜 ３重量％となし；上記の溶液と磁性粒子を約４９℃（約１２０°Ｆ）の温度で約 ６３．５〜７３．７ｃｍ（約２５〜２９インチ）Ｈｇの真空下に、溶剤が除去さ れ、磁性粒子が実質的に均一に樹脂で被覆されるまで混合し； 上記のエポキシ被覆されに粒子を約７０３１ｋ９／ｃｍ２（約１００，０００ｐ ｓｉ）の圧力でコールドプレスして、磁石を形成する約５．０〜６．０ｇ／ｃｃ の密度を有する圧縮体となし；そして該圧縮体を約１２１℃（約２５０°Ｆ）に １時間加熱し、次いで約１７７℃（約３５０°Ｆ）にさらに１時間加熱すること によりエポキシ樹脂を硬化させる 工程からなる方法により製造される接着永久磁石。