JPH0365565A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、例えば、高熱伝導性（絶縁）基板として用
いるのに通した空化アルミニウム焼結体の製造方法に関
する。

〔従来の技術および問題点〕

ＩＣ等に代表される半導体素子の高集積化や大電力化が
進み、これに伴って、放熱性の良い電気絶縁材料が要求
されるようになった。これに応えて各種の高熱伝導性基
板が提案されている。その中でも、特に窒化アルミニウ
ムセラミソク基板が、熱伝導性、熱膨張性、電気絶縁性
等の点で優れていることから、実用化が進められてきて
いる。

この窒化アルミニウムセラミック基板は、アルミニウム
粉末を用いて得た焼結体である。しかしながら、従来、
十分な性能の窒化アルミニウム焼結体がなかなか得られ
なかったり、高価であったりという不具合があった。こ
こで用いられる窒化アルミニウム粉末は、アルミニウム
の直接窒化やアルミナの炭素還元等によって製造されて
いるが、例えば、アルミニウムの直接窒化法においては
、高純度で粒径の小さな粉末を得ることが困難であり、
アルくすの炭素還元法においては、反応に高温を要する
、原料価格が高い等の問題があるのである。アルミナの
炭素還元法の改良として、アルミニウム源を炭素含有化
合物で還元する方法が提案されているが、還元効率の点
で、まだ十分とは言えない。

それに、−旦、窒化アルミニウム粉末を得る従来のプロ
セスは、手間がかかり、材料費やエネルギー費も結構高
くつくものであるため、結果的に製造される窒化アルミ
ニウム焼結体が高価なものになっている。

〔発明が解決しようとする課題〕 この発明は、このような事情に鑑み、十分に焼結された
緻密な窒化アルくニウム焼結体を簡単かつ安価に得るこ
とのできる方法を提供することを課題とする。

〔課題を解決するための手段〕

前記課題を解決するため、請求項１記載の窒化アルくニ
ウム焼結体の製造方法では、アルミニウム含有化合物と
糖類の混合物からなる所定形状の成形体を、窒素を含む
非酸化性雰囲気下で焼成するようにしている。

この発明の製造方法で用いられるアル主ニウム含有化合
物と糖類の混合物としては、例えば、請求項２記載の発
明のように、アルミニウム含有化合物が水溶性化合物で
あり、これと糖類を水溶液状態で均一に混合させた後、
水分を除くことにより得たもの、あるいは、請求項３記
載の発明のように、糖類が水溶性化合物であり、これと
アルミニウム含有化合物を水溶液状態で均一に混合させ
た後、水分を除くことにより得たものが挙げられる。

この発明の製造方法に用いられるアルミニウム含有化合
物としては、請求項４記載の発明のように、アルミニウ
ム多核錯体およびアルミニウムアルコキシドのうちの少
なくともひとつが挙げられる。

この発明にかかる窒化アルくニウム焼結体の製造方法で
は、例えば、請求項５記載の発明のように、成形体に焼
結助剤を含ませて焼成するようにしてもよい。

以下、より具体的に説明する。

アル主ニウム含有化合物は、窒化アルくニウムの主体で
あるアルミニウムの供給源となるものである。したがっ
て、アルミニウムを含む化合物であれば、特に限定され
ることはないが、例えば、硝酸アル主ニウム、塩化アル
ミニウム、硫酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、乳
酸アルミニウム、アルミナ、アルミニウム多核錯体、ア
ルくニウムアルコキシド等がある。

アル主ニウム多核錯体としては、塩基性塩化アルミニウ
ム、塩基性乳酸アルミニウム、塩基性硝酸アル主ニウム
等が例示される。

アルミニウムアルコキシド（アルミニウムアルコキサイ
ド）としては、アル主ニウムメトキシド、アルミニウム
エトキシド、アルくニウムプロポキシド、アルミニウム
ブトキシド等の炭素数１０以下の脂肪族のアルコキシド
が好適に使用できるなお、前記のアルミニウム含有化合
物は、単独で、あるいは、複数種併用して用いる。

糖類は、焼成工程での窒化アルミニウムの生成反応にお
いて、前記アルミニウム含有化合物中に含まれる酸素元
素を、ｃｏ、ｃｏｔＯ形で除去する作用を果たす。糖類
として、具体的には、例えば、Ｄ−グルコース、Ｄ−フ
ルクトース、Ｄ−マンノース、Ｄ−キシロース等の単糖
類、Ｄ−サソカロース、Ｄ−マルトース、Ｄ−ラクトー
ス等の二環類が好適であるが、これに限らず、これより
分子量の高いオリゴ糖類（三糖類以上）、多糖類でも水
溶性のものが好適に使える。もちろん、水溶性の糖類に
限らず、デンプン、セルロース等の水溶性に乏しい多糖
類も使用可能である。

アルミニウム含有化合物が水溶性化合物でアリ１、：、
れと水溶性糖類を水溶液状態で１午づこ混合、゛りせた
後、乾燥させて水分を除くことにより混合物を得る場合
、乾燥温度は、例えば８０・〜・２００℃程度の範囲が
適当である。

このよ・うに乾燥しで得られた混合物は、粉末状態、あ
るいｔ４！　、、バルク状態である。ごの発明の製造方
法では、混合物を所定形状１２）成形体とＶるわけてあ
あが、乾燥して得られる混合物がバルク状であった場合
、−旦、粉砕し粉末化「７てから成形することが好まし
、いが、バルク状のまま成形するよ・うにしてもよ（ハ
。

成形方法は１、例えば、成形金習を用いた加ＦＥ成形法
などが用いられるが、不都合な成り）の変質や流密を招
来しなシ為方法であればよく、特に限定されない。

成形体に含まれる焼結助剤としては、アルカリ土類、あ
るいは、希土類元素の塩や酸化物等が挙げられる。例え
ば、硝酸イツトリウム、塩化、イッＩ・リウム、塩基性
酢酸イツトリウム、６酸化イツ【・リウム、硝酸カルシ
ウム、塩化カルシウム、酸化カルシウム等が具体的に例
示されるが、これに限定１＼れない。なお、焼結助剤の
含有量は含有アルミ、ｋラムに対しζ３−１０重量％程
度が好ましい焼結助剤を添加するタイ大ングは、アルミ
ニウム含有化合物と糖類がン昆合された水溶液段階、あ
るいは、水溶液乾燥後の粉末段階等いずれであってもよ
く、特に限定されない。

非酸化性雰囲気と１．では、窒素を含むアルゴン、窒素
を含む一＝−酸化炭素、あるいは、窒素、アンモニア等
の雰囲気が用いられる。焼成温度は、１２００℃以−Ｌ
、好ましくは、１４００〜２０００℃程度である。なお
７、窒化後、例Ａば、６００＝７００℃程度の酸化性雰
囲気でさらに加熱処理し焼結体内の残留炭素を除くよう
にしてもよい。

〔作　　　用〕

この発明にかかる窒化アルミニウム焼結体の製造方法ω
ように、アルミニウム含有化合物、例えば、アルミニウ
ム多核錯体やアルミニウムアルコキシドと糖類の混合物
からなる所定形状の成形体を、窒素を含む非酸化性雰囲
気下で焼成すると、純度（窒化率）が高く緻密で熱伝導
率のよい窒化アルミニウム焼結体が、煩雑な粉末下程を
経るζ；となく容易に得られることとなる７ 混合物を得るにあたり、アルミニウム含有化合物や糖類
を水溶液状態で均一に混合さ一層た後、水分を除くよう
にする場合、アルミニウム含有化合物やＩＪｍ類の少な
（とも一方が水溶性であると、アルミニウム含有化合物
と糖類が分イオーダで混（二り合った状態となるため、
より！＠庶が高く均質な焼結体が得られるようになる。

特Ｇこ、アルえニウム含有化合物と糖類の両方りもが水
溶性であれば一層、好ましい。

〔実　施　例〕

以下、具体的な実施例について説明する。

実施例１− 塩基性塩化アルミニウム１電量部に対ｊ７、■）グルコ
−Ｘか′０゜６０瓜量部となるように混合した水溶液を
作製（−また。なお、塩基性塩化アルミ、−、ラムは、
アルミニウム含有量がＡ７！＊（’）ａ換算で５０重量
％であり、塩基度が８４％のものを用いた。

つぎに、この水溶液を１２０℃の乾燥温彦で茅発乾固さ
せた。得られた固形物を、−旦、粉砕した後、成形金型
を用いて、直径２５ｍｍ、厚み３卵の円板状の成形体に
してから、１９００℃のＶ素雰囲気で８時間焼成し、窒
化アルミニウム焼結体を得た。

一実施例２一 実施例１で用いた塩基性塩化アルミニウム含有量部に対
し、Ｄ−フルク１−−−スが０，６０電量部、硝酸イツ
トリウム６水和物が０．０６８ｆｆｉｌｔ部となるよ・
うに混合した水溶液を作製した。つぎに、この水溶液を
１２０℃の乾燥温度で蒸発乾量させた。得られた固形物
を、−旦、粉砕した後、成形金里を用いて、直径２５鄭
、厚み３■の円板状の成形体にしてから、１８５０℃の
窒素雰囲気で４時間焼成し、草花アルミニウム焼結体を
得た。

実施例３・〜 塩基性乳酸アルミニウム１電量部に対し、Ｄ−グルコー
スが０．４４重量部、硝酸イツトリウム６水和物が０．
０５重量部となるように混合した水溶液を作製した。な
お、塩基性乳酸アルミニウムは、アルミニウム含有量が
Ａ　ｌ　ｚ　Ｏｓ換算で３７重量％であり、乳酸含量５
６％のものを用いた。つぎに、この水溶液を１００℃の
乾燥温度で蒸発乾固させた。得られた固形物を、−旦、
粉砕した後、成形金型を用いて、直径２５ｍｍ、厚み３
　ｎ＋の円板状の成形体にしてから、１８５０℃の窒素
雰囲気で４時間焼成し、窒化アル主ニウム焼結体を得た
。

一実施例４ 実施例１で用いた塩基性塩化アルミニウム１重量部に対
し、Ｄ−サン力ロースが０．６０重量部、硝酸イツトリ
ウム６水和物が０．０６８重量部となるように混合した
水溶液を作製した。つぎに、この水溶液を１１０℃の乾
燥温度で蒸発乾固させた。得られた固形物を、−旦、粉
砕した後、成形金型を用いて、直径２５關、厚み３ｍの
円板状の成形体にしてから、１８５０℃の窒素雰囲気で
４時間焼成し、窒化アルミニウム焼結体を得た。

実施例５− 実施例工で用いた塩基性塩化アル宝ニウム１重量部に対
し、可溶性デンプン（ナカライ・テスク製）が０．５５
重量部、硝酸イツトリウム６水和物が０．０６８重量部
となるように混合した水溶液を作製した。つぎに、この
水溶液を１８０℃の乾燥温度で蒸発乾固させた。得られ
た固形物を、−旦、粉砕した後、成形金型を用いて、直
径２５ｍ、厚み３Ｈの円板状の成形体にしてから、１８
５０℃の窒素雰囲気で４時間焼成し、窒化アルミニウム
焼結体を得た。

一実施例６一 実施例１で用いた塩基性塩化アルミニウム１重量部に対
し、硝酸イツトリウム６水和物を０．０６８重量部含有
する水溶液中に微結晶状セルロース（ナカライ・テスク
製）０．５５重量部を懸濁させ、かく押下、１５０℃の
乾燥温度で蒸発乾固させた。得られた固形物を、−旦、
粉砕した後、成形金型を用いて、直径２５ｍ、厚み３ｍ
ｍの円板状の成形体にしてから、１８５０℃の窒素雰囲
気で４時間焼成し、窒化アルミニウム焼結体を得た。

一実施例７− アルミニウムトリイソプロポキシド（アル主ニウムトリ
イソプロポキサイド）１重量部、Ｄ−グルコース０．２
９重量部、硝酸イツトリウム６水和物０．０３３重量部
を、テトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド１５
％水溶液２．９７重量部に加え、室温で１時間かく拌し
た後、この溶液を１２０℃の乾燥温度で蒸発乾固させた
。得られた固形物を粉砕した後、実施例１と同様に成形
体を得た後、１８５０℃の温度下、窒素雰囲気で４時間
焼成し、窒化アルミニウム焼結体を得た。

一実施例８− 硝酸アルミニウム９水和物１重量部に対し、Ｄ−グルコ
ースが０．１６重量部、硝酸イツトリウム６水和物が０
．０１９重量部となるように混合した水溶液を作製した
。つぎに、この水溶液を１２０℃の乾燥温度で蒸発乾固
させた。得られた固形物を粉砕してから実施例１と同様
にして成形体を得た後、１８５０℃の温度下、窒素雰囲
気で４時間焼成し、窒化アルミニウム焼結体を得た。

−比較例１− 塩基性塩化アルミニウム１重量部に対し、ヘキサメチレ
ンテトラ主ンが０．４７重量部となるように混合した水
溶液を作製した。なお、塩基性塩化アルミニウムは、ア
ルミニウム含有量がＡＩｔ。

８換算で５０重量％であり、塩基度が８４％のものを用
いた。つぎに、この水溶液を１２０℃の乾燥温度で蒸発
乾固させた。得られた固形物を、旦、粉砕した後、成形
金型を用いて、直径２５ｍｍ、厚み３ｎの円板状の成形
体にしてから、１９００℃の窒素雰囲気で８時間焼成し
、窒化アルくニウム焼結体を得た。

このようにして得られた実施例１〜８および比較例１の
窒化アルミニウム焼結体の密度と熱伝導率を測定した。

測定結果を第１表に記す。

実施例１−・・）３の穿化アル慎ニウム焼結体は、第１
表にみるように、比較例１のそれに比べて、大きな密度
をもつ緻密な焼結体であり、しかも、純度が高＜ｉｌｉ
熱伝導率ζ″ある。実施例１−８の焼結体をＸ線分析（
７た。ｌ・、６ろ、未窒化の残留ＡＩ！ｔ。

、の存在を示すビーりは殆ど検出されなかったが、比較
例１の焼結体をＸ線分析し）こところ、未穿化の残留Ａ
Ｎ＊Ｏ，の存在を示すビークが明瞭に検出された。

〔発明の効果〕

以トに述べたように、この発明にかかる空化アルミニウ
ム焼結体の製造方法では、窒化アルミニウム粉末の状態
を経ることなく、緻密で高熱伝導性の焼結体を泊に製造
できる。そのため、優れた高熱伝導性（絶縁）基板が安
価かつ容易に得られるようになる。

また、この製造ノｊ法番、′″おいて、水溶性アルミニ
ウム含有化合物や水溶性糠頬を水溶液状態で均一に混合
さゼた後、水分を除くよう？、こして混合物を得る基金
、アルミニウム含有化合物と糖類が十分に混じり合うよ
うになるため、より高純度で均質な焼結体が得られるよ
うになる。

５三コ１壬三→〜１売ネ日ネ１ｒ二に１ニＦ二書二（自
発）平成１年１０月６日

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １　アルミニウム含有化合物と糖類の混合物からなる所
   定形状の成形体を、窒素を含む非酸化性雰囲気下で焼成
   するようにする窒化アルミニウム焼結体の製造方法。 ２　アルミニウム含有化合物が水溶性化合物であり、こ
   れと糖類を水溶液状態で均一に混合させた後、水分を除
   くことにより混合物を得る請求項１記載の窒化アルミニ
   ウム焼結体の製造方法。 ３　糖類が水溶性化合物であり、これとアルミニウム含
   有化合物を水溶液状態で均一に混合させた後、水分を除
   くことにより混合物を得る請求項１または２記載の窒化
   アルミニウム焼結体の製造方法。 ４　アルミニウム含有化合物が、アルミニウム多核錯体
   およびアルミニウムアルコキシドのうちの少なくともひ
   とつである請求項１から３までのいずれかに記載の窒化
   アルミニウム焼結体の製造方法。 ５　成形体に焼結助剤が含まれてなる請求項１から４ま
   でのいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方
   法。