JPH0365563A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、例えば、高熱伝導性（絶縁）基板として用
いるのに通した窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関
する。

〔従来の技術および問題点〕

ｉｃ等に代表される半導体素子の高集積化や大電力化が
進み、これに伴って、放熱性の良い電気絶縁材料が要求
されるようになった。これに応えて各種の高熱伝導性基
板が提案されている。その中でも、特に窒化アルミニウ
ムセラミソク基板が、熱伝導性、熱膨張性、電気絶縁性
等の点で優れていることから、実用化が進められてきて
いる。

この窒化アルミニウムセラミック基板ば、アルミニウム
粉末を用いて得た焼結体である。しかしながら、従来、
十分な性能の窒化アルミニウム焼結体がなかなか得られ
なかったり、高価であったりという不具合があった。こ
こで用いられる窒化アルミニウム粉末は、アルミニウム
の直接窒化やアルミナの炭素還元等によって製造されて
いるが、例えば、アルミニウムの直接窄化法においては
、高純度で粒径の小さな粉末を得ることが困難であり、
アルミナの炭素還元法においては、反応に高温を要する
、原料価格が高い等の問題があるのである。アルミナの
炭素還元法の改良として、アル主ニウム源を炭素含有化
合物で還元する方法が提案されているが、還元効率の点
で、まだ十分とは言えない。

それに、−旦、窒化アルミニウム粉末を得る従来のプロ
セスは、手間がかかり、材料費やエネルギー費も結構高
くつくものであるため、結果的に製造される窒化アルミ
ニウム焼結体が高価なものになっている。

〔発明が解決しようとする課題〕

この発明は、このような事情に鑑み、十分に焼結された
緻密な窒化アルミニウム焼結体を簡単かつ安価に得るこ
とのできる方法を提供することを課題とする。

〔課題を解決するための手段〕 前記課題を解決するため、請求項１記載の窒化アルミニ
ウム焼結体の製造方法では、アルミニウム含有化合物と
尿素の混合物からなる所定形状の成形体を、窒素を含む
非酸化性雰囲気下で焼成するようにしている。

この発明の製造方法で用いられるアルミニウム含有化合
物と尿素の混合物としては、例えば、請求項２記載の発
明のように、アルミニウム含有化合物が水溶性化合物で
あり、これと尿素を水溶液状態で均一に混合させた後、
水分を除くことにより得たものが挙げられる。

この発明の製造方法に用いられるアルミニウム含有化合
物としては、請求項３記載の発明のように、アルくニウ
ム多核錯体およびアルミニウムアルコキシドのうちの少
なくともひとつが挙げられる。

この発明にかかる窒化アルミニウム焼結体の製造方法で
は、例えば、請求項４記載の発明のように、成形体に焼
結助剤を含ませて焼成するようにしてもよい。

以下、より具体的に説明する。

アルくニウム含有化合物は、窒化アルミニウムの主体で
あるアルミニウムの供給源となるものである。したがっ
て、アルミニウムを含む化合物であれば、特に限定され
ることはないが、例えば、硝酸アル主ニウム、塩化アル
ミニウム、硫酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、乳
酸アル主ニウム、アルミナ、アルミニウム多核錯体、ア
ルミニウムアルコキシド等がある。

アルミニウム多核錯体としては、塩基性塩化アルミニウ
ム、塩基性乳酸アルミニウム、塩基性硝酸アルくニウム
等が例示される。

アルミニウムアルコキシド（アルミニウムアルコキサイ
ド）としては、アルミニウムメトキシド、アルミニウム
エトキシド、アルミニウムプロポキシド、アルミニウム
ブトキシド等の炭素数１０以下の脂肪族のアルコキシド
が好適に使用できるなお、前記のアルミニウム含有化合
物は、単独で、あるいは、複数種併用して用いる。

尿素は、焼成工程での窒化アルミニウムの生成反応にお
いて、前記アルミニウム含有化合物中に含まれる酸素元
素を、ＣＯ，ＣＯｘ０形で除去する作用を果たす。

アルミニウム含有化合物が水溶性化合物であり、これと
尿素を水溶液状態で均一に混合させた後、乾燥させて水
分を除くことにより混合物を得る場合、乾燥温度は、例
えば７０〜２００℃程度の範囲が適当である。

このように乾燥して得られた混合物は、粉末状態、ある
いは、バルク状態である。この発明の製造方法では、混
合物を所定形状の成形体とするわけであるが、乾燥して
得られる混合物がバルク状であった場合、−旦、粉砕し
粉末化してから成形することが好ましいが、バルク状の
まま成形するようにしてもよい。

成形方法は、例えば、成形金型を用いた加圧成形法など
が用いられるが、不都合な成分の変質や流密を招来しな
い方法であればよく、特に限定されない。

成形体に含まれる焼結助剤としては、アルカリ土類、あ
るいは、希土類元素の塩や酸化物等が挙げられる。例え
ば、硝酸イソトリウム、塩化７ｆ／トリウム１、塩基性
酢酸イソＩ・り省″ノム、酸化７ｆ、、ｌ、リウｌへ、
硝酸カルシラ五、塩化カルシ１′）ム、酸化カルシ・：
ノム等が具体的ｔ、′４例示７′（れるが１、これに駆
足されない。なお、焼結助剤の含有量は含をアルミニウ
ムに対して３−＝１０重景重電度が好４何９．い焼結助
剤を添加するタイミ゛／グは、アルミて、すＪい含有化
合物と尿素か混合され人・水溶液段階、あるいは、水溶
液乾繰後の粉末段階・専いＶれであ−。

てもよく、特に限定されない。

非酸化性雰囲気と１，５．ては、窄素を含むアルボ１／
、窒素を含む−・醸化炭素、あるい＆Ｊ：、窒素、アン
モニア等の雰囲気が用いられる。焼成温庶は、１２００
℃以上、好ましくは、１４００へ−２００Ｏ℃程度であ
る。なお、窒化後、例ヌば、６００　＝７００℃程度の
酸化性雰囲気で、＼らに加熱処理ｊ７焼結体内の残留炭
素を除＜　、Ｊ、うにｊ２てもよい。

〔作　　　用〕

この発明にかかる窒化アル宝ニウム焼結体の製ｊ告方ｔ
ｉ、：のよ・うに、ｊ′ルミ−“、ラム含有化合物、例
えば、アル失ニウム多核錯体やアルミーニーウムアルコ
ヤ・ンＶと尿素の混合物からなる所定形状の成形棒ろ二
１、窄素を含む非酸化性雰囲気下で焼成４″ると、純度
（窒化率）が高く緻密で熱伝導率のよい窒化アルミニウ
ム焼結体が、煩雑な粉末工程を経ることなく容易に得ら
れる、゛、ととなる。

尿素は窒素含イｆ化合物であるために混合物中と・こも
穿索源ををするので、局所的還元雰囲気が形成＝Ｕｘれ
混合物内部から窒化反応が促進され窒化アルミニウムが
迅速に形成される。

１′ルミニウム含有化合物が水溶性化合物であり１、．
れと尿素を水溶液状態で均一に混合させた後５、水分を
除く、＝とにより得た混合物は、アルミニウム含有化合
物と尿素が分子オーダで混じり合った状態となるため１
．１：、り純度が高く均質な焼結体が得られるようにな
る。

〔実　施　例〕

以−′１・、具体的な実施例について説明する。

実施例１− 塩基性塩化アルミニウム含有量部に対し、尿素が４．０
重電部となるよ°うに混合した水溶液を作製した。なお
、塩基性塩化アルミニウムは、アルミニウム含有量がＡ
ｄオＯ７換算で５０電量％であり、塩基度が８４％のも
のを用いた。つぎム、二、この水溶液を７０℃の乾燥湿
度で蒸発乾固させた。

得られた固形物を１、−目１、粉砕した後、成形金型を
用いて、直径２５Ｂ、厚み３　ｍｍの円板状の成形棒に
１７でから、１９００℃の窒素雰囲気で８時間焼成１，
１、窒化′アルくニウム焼結体を得た。

実施例２ 実施例１で用いた塩基性塩化アルミニ、ラム１電置部に
対し、尿素が４６０電量部、硝酸イソトリウム６永和物
が０．０６８電量部となるように混合した水溶液を作Ｍ
ｌ、ｌこ。つぎに、この水溶液を８０℃の乾燥温度で蒸
発乾固さ−ｉｑた。得られた固形物を、−旦、粉砕Ｌ７
た後、成形金型を用いて、直径２５１１Ｉｍ、厚み３關
の円板状の成形棒にしてから、１８５０℃の窒素雰囲気
で４時間焼６成１７、窒化アルミニウム焼結体を（りた
。

実施例３ 塩基性乳酸アルミニウム１電量部に対し、尿素が３．６
　徂ｉ１部、硝酸イソＩ・リウム６水和物が０．０５電
量部となるよ・うに混合した水溶液を作製した。なお、
塩基性乳酸アルミニウムは、アルミニウム含有量がＡＩ
！ｔｏ＊換算で３７銀量％であり７、乳酸含量５６％の
ものを用いた。つぎに、この水溶液を８０℃の乾燥温度
で蒸発乾固させた。得られた固形物を、−１１、粉砕し
た後、成形金型を用いて、直径２５州、厚み３翔のＰ］
根板状成形棒にしてから、１８５０℃の窒素雰囲気で４
時間焼成ｊ２、窒化アルミニ、リム焼結体を得た。

実施例４ アルミ′−１リムトリイソプロポキシド（アルミニ１″
）人トリイソブ１コ２１ミキサイド）１重量部、尿素３
゜８重間部、硝酸イソトリウム６水和物０．０３３１ｉ
量部を、テトラメチルアンモニウムハイドロオキ４り・
イ１′１５％水溶液２．９７重量部に加え、室温で１時
間かく拌した後、この溶液を８０℃の乾燥温度で蒸′９
．乾固、＼−１工た。得られた固形物を粉砕した後、実
施例１と同様に成形体を得た後、１８５０℃の温度下、
窒素雰囲気で４時間焼成し、窒化アルミニウム焼結体を
得た。

一実施例５− 硝酸アルくニウム９水和物１重量部に対し、尿素が４．
０重量部、硝酸イツトリウム６水和物が０゜０１９重量
部となるように混合した水溶液を作製した。つぎに、こ
の水溶液を１２０℃の乾燥温度で蒸発乾固させた。得ら
れた固形物を粉砕してから実施例１と同様にして成形体
を得た後、１８５０℃の温度下、窒素雰囲気で４時間焼
成し、窒化アルミニウム焼結体を得た。

一比較例１−０ 塩基性塩化アルミニウム１重量部に対し、ヘキサメチレ
ンテトラミンが０．４７重量部となるように混合した水
溶液を作製した。なお、塩基性塩化アルミニウムは、ア
ルミニウム含有量がＡｌｔ。

、換算で５０重量％であり、塩基度が８４％のものを用
いた。つぎに、この水溶液を１２０℃の乾燥温度で蒸発
乾固させた。得られた固形物を、−旦、粉砕した後、成
形金型を用いて、直径２５ｆｌ、厚み３１１の円板状の
成形体にしてから、１９００℃の窒素雰囲気で８時間焼
成し、窒化アルミニウム焼結体を得た。

このようにして得られた実施例１〜５および比較例１の
窒化アルミニウム焼結体の密度と熱伝導率を測定した。

測定結果を第１表に記す。

第　　１　　表 実施例１〜５の窒化アル主ニウム焼結体は、第１表にみ
るように、比較例１のそれに比べて、大きな密度をもつ
緻密な焼結体であり、しかも、純度が高く高熱伝導率で
ある。実施例１〜５の焼結体をＸ線分析したところ、未
窒化の残留Ａ７２．０８の存在を示すピークは殆ど検出
されなかったが、比較例１の焼結体をＸ線分析したとこ
ろ、未窒化の残留Ａ　ｌ　ｘ　Ｏｔの存在を示すピーク
が明瞭に検出された。

〔発明の効果〕

以上に述べたように、この発明にかかる窒化アルミニウ
ム焼結体の製造方法では、窒化アルミニウム粉末の状態
を経ることなく、緻密で高熱伝導性の焼結体を直に製造
できる。そのため、優れた高熱伝導性（絶縁）基板が安
価かつ容易に得られるようになる。

また、この製造方法において、混合物が、アルミニウム
含有化合物と尿素を水溶液状態で均一に混合させた後、
水分を除くようにして得たものであると、アルミニウム
含有化合物と尿素が十分に混ｊニり合うようになるため
、より高純度で均質／Ｉ（焼結体が得られるようになる
。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １　アルミニウム含有化合物と尿素の混合物からなる所
   定形状の成形体を、窒素を含む非酸化性雰囲気下で焼成
   するようにする窒化アルミニウム焼結体の製造方法。 ２　アルミニウム含有化合物が水溶性化合物であり、こ
   れと尿素を水溶液状態で均一に混合させた後、水分を除
   くことにより混合物を得る請求項１記載の窒化アルミニ
   ウム焼結体の製造方法。 ３　アルミニウム含有化合物が、アルミニウム多核錯体
   およびアルミニウムアルコキシドのうちの少なくともひ
   とつである請求項１または２記載の窒化アルミニウム焼
   結体の製造方法。 ４　成形体に焼結助剤が含まれてなる請求項１から３ま
   でのいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方
   法。