JPH0365564A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、例えば、高熱伝導性（絶縁）基板として用
いるのに適した窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関
する。

〔従来の技術および問題点〕

ｉｃ等に代表される半導体素子の高集積化や大電力化が
進み、これに伴って、放熱性の良い電気絶縁材料が要求
されるようになった。これに応えて各種の高熱伝導性基
板が提案されている。その中でも、特に窒化アルミニウ
ムセラミック基板が、熱伝導性、熱膨張性、電気絶縁性
等の点で優れていることから、実用化が進められてきて
いる。

この窒化アルミニウムセラ主ツク基板は、アルミニウム
粉末を用いて得た焼結体であるゆしかしながら、従来、
十分な性能の窒化アルミニウム焼結体がなかなか得られ
なかったり、高価であったりという不具合があった。こ
こで用いられる窒化アルミニウム粉末は、アルミニウム
の直接窒化やアルミナの炭素還元等によって製造されて
いるか、例えば、アルミニウムの直接窒化法においては
、高純度で粒径の小さな粉末を得ることが困難であり、
アルミナの炭素還元法においては、反応に高温を要する
、原料価格が高い等の問題があるのである。アルミナの
炭素還元法の改良として、アルミニウム源を炭素含有化
合物で還元する方法が提案されているが、還元効率の点
で、まだ十分とは言えない。

それに、−旦、窒化アルミニウム粉末を得る従来のプロ
セスは、手間がかかり、材料費やエネルギー費も結構高
くつくものであるため、結果的に製造される窒化アルミ
ニウム焼結体が高価なものになっている。

〔発明が解決しようとする課題〕

この発明は、このような事情に鑑み、十分に焼結された
緻密な窒化アルミニウム焼結体を簡単かつ安価に得るこ
とのできる方法を提供することを課題とする。

〔課題を解決するための手段〕

前記課題を解決するため、請求項１記載の窒化アルミニ
ウム焼結体の製造方法では、アルミニウム含有化合物と
グリシンの混合物からなる所定形状の成形体を、窒素を
含む非酸化性雰囲気下で焼成するようにしている。

この発明の製造方法で用いられるアルミニウム含有化合
物とグリシンの混合物としては、例えば、請求項２記載
の発明のように、アルミニウム含有化合物が水溶性化合
物であり、これとグリシンを水溶液状態で均一に混合さ
せた後、水分を除くことにより得たものが挙げられる。

この発明の製造方法に用いられるアルミニウム含有化合
物としては、請求項３記載の発明のように、アルミニウ
ム多核錯体およびアルミニウムアルコキシドのうちの少
なくともひとつが挙げられる。

この発明にかかる窒化アルミニウム焼結体の製造方法で
は、例えば、請求項４記載の発明のように、成形体に焼
結助剤を含ませて焼成するようにしてもよい。

以下、より具体的に説明する。

アルミニウム含有化合物は、窒化アルミニウムの主体で
あるアルミニウムの供給源となるものである。したがっ
て、アルミニウムを含む化合物であれば、特に限定され
ることはないが、例えば、硝酸アルミニウム、塩化アル
ミニウム、硫酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、乳
酸アルミニウム、アルミナ、アルミニウム多核錯体、ア
ルミニウムアルコキシド等がある。

アルミニウム多核錯体としては、塩基性塩化アルミニウ
ム、塩基性乳酸アルミニウム、塩基性硝酸アルミニウム
等が例示される。

アルミニウムアルコキシド（アルミニウムアルコキサイ
ド）としては、アルミニウムメトキシド、アルミニウム
エトキシド、アルミニウムプロポキシド、アルミニウム
ブトキシド等の炭素数１０以下の脂肪族のアルコキシド
が好適に使用できるなお、前記のアルミニウム含有化合
物は、単独で、あるいは、複数種併用して用いる。。

グリシンは、焼成工程での窒化アルミニウムの生成反応
において、前記アルミニウム含有化合物中に含まれる酸
素元素を、ＣＯ，Ｃｏｔの形で除去する作用を果たす。

アルミニウム含有化合物が水溶性化合物であり、これと
グリシンを水溶液状態で均一に混合させた後、乾燥させ
て水分を除くことにより混合物を得る場合、乾燥温度は
、例えば７０〜２００℃程度の範囲が適当である。

このように乾燥して得られた混合物は、粉末状態、ある
いは、バルク状態である。この発明の製造方法では、混
合物を所定形状の底形体とするわけであるが、乾燥して
得られる混合物がバルク状であった場合、−旦、粉砕し
粉末化してから成形することが好ましいが、バルク状の
まま成形するようにしてもよい。

成形方法は、例えば、成形金型を用いた加圧成形法など
が用いられるが、不都合な成分の変質や流密を招来しな
い方法であればよく、特に限定されない。

成形体に含まれる焼結助剤としては、アルカリ」、類、
あるぞハば、希土類ノ７．素の塩や酸化物等が挙げられ
る。例えば、硝酸イツトリウム、塩化イツトリウム、塩
基性酢酸イソトリウム、酸化イソトリウム、硝酸カルシ
ウム、塩化カルシウム、酸什１カルシウム等が具体的１
・、二例示されるが、ζ−れ乙、′限定されない。なお
、焼結助剤の含有量は、含有）′ルミニウムに対して３
〜１０毘闇％稈庶が好まｊ２い焼結助剤を添加する夕・
イミンゲは、アルミ−１・′ノム含有化合物、！。グリ
シンが混合、＼れノ、〜水溶液段階、あるいは、水溶液
乾燦後の粉末段１１Ｐｉ等いずれｒあってもよく、特に
限定されない。

非酸化性雰囲気、！：　ｌ、ては、窒素を含むアルｆ゛
／、窒素を含む−・酸化炭素、あるも１は、窒素、ア゛
／モニア等の雰囲気が用（ハられる。焼成温Ｅ゛は、１
２００℃以上、好ましくは、１４００〜・２０００℃程
度である。なお、窒化後、例Ａ、ば、６００−・・７０
０℃程度の酸化性雰囲気′Ｙ″きらに加熱処坪ｊ２て焼
結体内の残留炭素を除くよ・５　（ｔ：’−ｆ、、でも
よい。

〔作　　　用〕

この発明にかかる窒化アルミニウム焼結体０製潰方法の
よ・うに、アルミニウム含有化合物、例えば、４アルミ
ニウム多核錯体やアルミニウムアルコ４′・シトとグリ
シンの混合物からなる所定形状の成形体を、窒素を含む
非酸化性雰囲気下で焼成すると、純度（窒化率）か高く
緻密で熱伝導率のよい空化アルミニウム焼結体が、煩雑
な粉末工程を経ることなく容易に得られることとなる。

グリシンは窒素含有化金物であるために混合物中にも窃
素源を有するので、局所的還元雰囲気が形成され混合物
内部から空化反応が促進され空化アルミュウムが迅速に
形成される。

アルミニウム含有化合物が水溶性化合物であり２、これ
とグリシンを水溶液状態で均一に混合させた後、水分を
除（ことにより得た混合物は、アル大ニウム含有化金物
とグリシンが分子オーダで混じり合った状態となるかめ
、より純度が高く均質な焼結体が得られるようになる。

〔実　施　例〕

以下、具体的な実施例について説明する。

実施例１− 塩基性塩化アルク、！、ラム１電置部に対ｊ／、グリシ
ンが１．０瑣情部となるよ・うに混合１８．た水溶液を
作製した。なお、塩基性塩化アルミ、−、、ラムは、ア
ルミニラＪ・含有量がＡ　／！　ｓ　Ｏｖ換算で５０重
量％であり、塩基庶が８４％のものを用いた。つぎに、
この水溶液を７０℃の乾燥温度で蒸発乾固さゼ・た。得
られた固形物を１、−・旦、粉砕１．た後、成形金をを
用いて、直径２５鮒、厚み３朋の円板状の成形体にして
から、１９００℃の窒素雰囲気で８時間焼成し１．窒化
アルえニウム焼結体を得た。

一実施例２ 実施例１で用いた・塩基性塩化アルミニウム１電優邪に
対し、グリシンが１４０電量部、硝酸イツトリウム６水
和物が０．０６８重量部となるように混合した水溶液を
作製１゜また。つぎに１、゛の水溶液を８０℃の乾燥温
度で蒸発乾固させた６得られた固形物を、−旦、粉砕し
た後、成形金型を用いて、直径２５節、厚み３ｍｍ□□
□円板状の成形体にしてから、１８５０℃の窒素雰囲気
で４時間焼成し、窒化アルミニ”、ウノへ焼結体を得た
。

一実施例３ 塩基性乳酸アルミニウムｌ電量部に対し、グリシンが０
．７３重量部、硝酸イッＩ−リウム６水和物が０ｏ０５
電肇部となるように混合した水溶液を作製した。なお、
塩基性乳酸アルミニウムは、アルミニウム含有量がＡβ
８０．換算で３７迅量％であり、乳酸含景５６％のもの
を用いたゆつぎに、この水溶液を８０℃の乾燥温度で蒸
発乾固させた。得られた固形物を、−旦、粉砕した後、
成形金型を用いて１、ｉＨ径２５＝、厚み３朗■円板状
の成形体にし２てから、１８５０℃の窒素雰囲気で４時
間焼成し、窒化アルミニウム焼結体を得た。

一実施例４− アルミニウムトリイソプロポキシド（アルミニウムトリ
イソブ１″Ｊポキサイド）１電量部、グリシン０．５０
重京都、硝酸イツトリウム６永和物０．０３３電泉部を
、テ・トラメチルアンモニウムハイドロオキサ１１１５
％水溶液２．９７ｊｌｆ部に加え、室温で１時間かく拌
した後、この溶液を８０℃の乾燥温度で蒸発乾固させた
。得られた固形物を粉砕した後、実施例１と同様に成形
棒を得た後・１８５０℃の温度下、窒素雰囲気で４時間
焼成し・窒化アルミニウム焼結体を得た。

一実施例５− 硝酸アルミニウム９水和物１重量部に対し、グリシンが
０．２７重量部、硝酸イツトリウム６水和物が０．０１
９重量部となるように混合した水溶液を作製した。つぎ
に、この水溶液を１２０℃の乾燥温度で蒸発乾固させた
。得られた固形物を粉砕してから実施例１と同様にして
成形棒を得た後、１８５０℃の温度下、窒素雰囲気で４
時間焼成し、窒化アルミニウム焼結体を得た。

−比較例１ 塩基性塩化アルミニウム１重量部に対し、ヘキサメチレ
ンテトラミンが０．４７重量部となるように混合した水
溶液を作製した。なお、塩基性塩化アルミニウムは、ア
ルミニウム含有量がＡ１．０、換算で５０重量％であり
、塩基度が８４％のものを用いた。つぎに、この水溶液
を１２０℃の乾燥温度で蒸発乾固させた。得られた固形
物を、−旦、粉砕した後、成形金型を用いて、直径２５
１璽、厚み３　ｍｍの円板状の成形棒にしてから、１９
００℃の窒素雰囲気で８時間焼成し、窒化アルミニウム
焼結体を得た。

このようにして得られた実施例１〜５および比較例１の
窒化アル尖ニウム焼結体の密度と熱伝導率を測定した。

測定結果を第１表に記す。

第１表 実施例１〜５の窒化アルミニウム焼結体は、第１表にみ
るように、比較例１のそれに比べて、大きな密度をもつ
緻密な焼結体であり、しかも、純度が高く高熱伝導率で
ある。実施例１〜５の焼結体をＸ線分析したところ、未
窒化の残留／ｌ□○、の存在を示すピークは殆ど検出さ
れなかったが、比較例１の焼結体をＸ線分析したところ
、未窒化の残留Ａ７！ｘＯｓの存在を示すピークが明瞭
に検出された。

〔発明の効果〕

以上に述べたように、この発明にかかる窒化アルミニウ
ム焼結体の製造方法では、窒化アル尖ニウム粉末の状態
を経ることなく、緻密で高熱伝導性の焼結体を直に製造
できる。そのため、優れた高熱伝導性（！ｆ！を縁）基
板が安価かつ容易に得られるようになる。

また、この製造方法において、混合物が、アルミニウム
含有化合物とグリシンを水溶液状態で均一に混合させた
後、水分を除くようにして得たものであると、アルミニ
ウム含有化合物とグリシンが−４−・分に混にり合・う
よ・）Ｃ１，二なは°））ニーめ、より：％　４’！’
膚。Ｌ０９で均質な焼結体が得られべ、よ・３になる。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １　アルミニウム含有化合物とグリシンの混合物からな
   る所定形状の成形体を、窒素を含む非酸化性雰囲気下で
   焼成するようにする窒化アルミニウム焼結体の製造方法
   。 ２　アルミニウム含有化合物が水溶性化合物であり、こ
   れとグリシンを水溶液状態で均一に混合させた後、水分
   を除くことにより混合物を得る請求項１記載の窒化アル
   ミニウム焼結体の製造方法。 ３　アルミニウム含有化合物が、アルミニウム多核錯体
   およびアルミニウムアルコキシドのうちの少なくともひ
   とつである請求項１または２記載の窒化アルミニウム焼
   結体の製造方法。 ４　成形体に焼結助剤が含まれてなる請求項１から３ま
   でのいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方
   法。