JPH0417429B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

（発明の利用分野） 本発明は、静電写真用液体現像剤に関するもの
であり、更に詳しくは、電子写真工程もしくは静
電記録工程において静電潜像を可視像に変換する
ために有用な、新規な荷電調節剤を含む改良され
た液体現像剤に関するものである。この改良され
た現像剤は、絶縁性表面上の静電潜像を、正に荷
電されたトナー粒子をもつて現像する場合に特に
好適である。 （従来技術） 電子写真の工程において、例えば、先ず比較的
導電性が高い支持体上に光導電性酸化亜鉛より成
る感光層が設けられている様な記録材料の表面
が、暗所において一様に負に帯電される。そして
被写体となる原稿の光学像を帯電された感光層上
に投影することにより、照射される光の強さに応
じて一様な帯電表面の部分的な放電を生ぜしめ静
電潜像を形成させる。 この静電潜像に検電性トナー粒子を作用させる
ことにより可視像が作られる。この可視像は、エ
レクロトロフアツクス法においては光導電性表面
に直接定着される。あるいは上記静電潜像又は可
視像をチヤージ転写、押圧転写、磁気転写などの
転写工程を経て、所望の支持体表面に転写し定着
させる。 又通常の複写においては、陽画原稿から陽画複
写を得ることが要求される。従つて感光層表面
が、負に帯電されて使用される場合には、検電性
トナー粒子は、強く且つ安定した正の荷電を有し
ていることが要求される。正荷電を有するトナー
粒子を含有して成る液体現像剤は、既に多種類市
販されている。 しかし、これらの市販現像剤は全て線画オリジ
ナルもしくは網点画像オリジナルの複写用として
設計されたものであつて連続階調像再現には適し
ていない。即ち、これらの現像剤を用いて連続階
調像を複写した場合には、充分な画像濃度が得ら
れず、且つ画像に流れ状欠陥（いわゆるストリー
ク）が生じ易く、さらには非画像部へのトナーの
析出（カブリ）が起こり易いことが判明した。 これらの問題点を改良しかつ良好な連続階調像
が得られる現像剤として、ジイソブチレン−マレ
イン酸共重合体の半アルキルアミド化合物を荷電
調節剤として用いたものが特公昭49−26596号公
報（米国特許4062789号）等に開示されている。 しかしながら本発明者等の実験結果によれば、
現像剤中のトナー粒子の正荷電の保持は強固で極
性が変換する様なことはないが、現像装置にこの
現像剤を入れて現像を1000回以上といつた多数回
繰返して使用してゆくと、次第に得られる複写画
像の鮮明さが失なわれてくることが判明した。こ
れは、画像面に付着するトナー粒子の量が少なく
なり、形成した画像の定着後の強度が充分でなく
なるという問題ともなつた。従つてこれらの現像
剤を用いて、酸化亜鉛感光紙上に画像を形成しオ
フセツト印刷版として用いた場合には、印刷イン
クに対する感光性及び耐刷枚数が不充分となると
いう問題を生じた。又転写工程を経て得られた複
写画像の画質も著しく劣化した。 （発明の目的） 本発明は以上の様な従来の液体現像剤の有する
問題点を改良するものである。 本発明の目的は、良好な連続階調像の優れた画
質を与え且つ長時間連続使用しても、濃度低下や
細線の切れ等の画質劣化を生じない優良な液体現
像剤を提供することである。 本発明の他の目的は、電子写真法により優れた
印刷インク感脂性と耐刷性を有するオフセツト印
刷用原版を多数枚、且つ連続して作成できる液体
現像剤を提供することである。 本発明の他の目的は、前記用途に加えて、各種
静電写真用及び各種静電転写用として適切な液体
現像剤を提供することである。 （発明の構成） 本発明は、電気抵抗が10⁹Ω・cm以上かつ誘電
率が3.5以下の非水溶媒中に、樹脂を主成分とす
るトナー及び荷電調節剤として、少なくとも１種
の下記一般式（ａ）及び一般式（ｂ）で示さ
れる繰返し単位を含むイタコン酸無水物共重合体
と一般式（）で示されるアミノ化合物との反応
体を含有することを特徴とす静電写真用液体現像
剤である。 一般式（ａ）

【式】 一般式（ｂ）

【式】 一般式（）

【式】 式中、Ｌは、−COO−、OCO−、−CH₂OCO−
又は−Ｏ−を、Ｘは、炭素数６以上の炭化水素基
を、Y₁及びY₂は、同じでも異なつてもよく、
各々水素原子又はアルキル基を表わす。 R₁及びR₂は、同じでも異なつてもよく、各々
水素原子、脂肪族基、脂環式炭化水素基、芳香族
基又は複素環基を表わし、またR₁とR₂は炭素原
子で閉環されてもよく、この環はヘテロ原子を含
んでもよい。 本発明に用いられる荷電調節剤について詳細に
説明する。 まず、イタコン酸無水物共重合体について説明
すると、繰返し単位の一般式（ａ）中好ましく
はＬが、−COO−、−OCO−又は−CH₂OCO−を
表わし、Ｘは、炭素数６以上の置換されてもよい
アルキル基（例えばヘキシル基、オクチル基、２
−エチルヘキシル基、デシル基、ドデシル基、テ
トラデシル基、ヘキサデシル基、オクタデシル
基、ドコサニル基、エイコサニル基等）、炭素数
６以上の置換されてもよいアルケニル基（例えば
ヘキセニル基、デセニル基、ドデセニル基、オク
タデセニル基、ドコセニル基等）、総炭素数７以
上の置換されてもよいアラルキル基（例えばベン
ジル基、４−オクチルベンジル基、フエネチル
基、４−ブトキシフエネチル基等）又は総炭素数
６以上の置換されてもよいアリール基（例えば４
−ブチルフエニル基、４−オクチルフエニル基、
４−ブトキシフエニル基等）等を表わし、Y₁及
びY₂は同じでも異なつてもよく、水素原子又は
メチル基を各々表わす。一般式（ａ）で示され
る成分と一般式（ｂ）で示される成分の組成比
は、重量比で10：90から99.5：0.5であり、好ま
しくは30：70から90：10である。又、イタコン酸
無水物共重合体の分子量は1000〜50万であり、好
ましくは5000〜20万である。 さらにイタコン酸無水物共重合体の具体的な例
を下記に示すが、本発明の内容がこれらに限定さ
れるものではない。 他方、一般式（）で示されるアミノ化合物の
好ましいものとしては一般式（）中、R₁及び
R₂は、同じでも異なつてもよく水素原子、炭素
数１〜28の置換されてもよいアルキル基（例えば
メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘ
キシル基、オクチル基、２−エチルヘキシル基、
デシル基、ドデシル基、テトラデシル基、ヘキサ
デシル基、オクタデシル基、ドコサニル基、３−
メトキシプロピル基、３−クロロプロピル基、２
−シアノエチル基等）、炭素数３〜28の置換され
てもよいアルケニル基（例えば、アリル基、ブテ
ニル基、ヘキセニル基、デセニル基、テトラデセ
ニル基、オクタデセニル基、ドコセニル基等）、
総炭素数７〜32個の置換されてもよいアラルキル
基（例えばベンジル基、フエネチル基、３−フエ
ニルプロピル基、４−ブチルフエニルメチル基、
４−メトキシフエニルエチル基、２−クロロフエ
ニルメチル基、２−メトキシフエニルエチル基、
４−メトキシカルボニルフエニルエチル基、４−
ブトキシカルボニルフエニルメチル基、３−（４
−クロロフエニル）プロピル基等）、総炭素数５
個以上の置換されてもよいシクロアルカン基（例
えばシクロヘキシル基等）又は総炭素数６〜32個
の置換されてもよいアリール基（例えばフエニル
基、４−クロロフエニル基、４−メチルフエニル
基、４−ブチルフエニル基、４−メトキシフエニ
ル基、４−オクチルフエニル基等）又は原子数５
個以上の複数環基（例えばフリル基等）を表わ
す。さらにR₁とR₂は炭素原子で閉環されてもよ
く又環内にヘテロ原子を含んでよい（例えばモル
ホリル基、ピペリジル基等）等の化合物が挙げら
れる。 本発明に用いられる新規な荷電調節剤は、一般
式（ａ）及び一般式（ｂ）で示される繰返し
単位を含むイタコン酸無水物共重合体と一般式
（）で示される各種アミノ化合物との反応体で
あり、該化合物は、日本化学会編、「新実験化学
講座14巻、第1145頁、（丸善出版刊）」等に記載さ
れる如く、通常の低分子化合物のカルボン酸無水
物のアミノ化合物との反応における反応条件を適
用して合成することができる。 即ち、カルボン酸無水物共重合体及びアミノ化
合物と反応を生ずることなく且つ下記反応温度に
おいて、両者を溶解しうる有機溶媒中〔例えば炭
化水素類（例えばデカン、アイソパーＧ、アイソ
パーＨ、シクロヘキサン、ベンゼン、トルエン、
キシレン等）、ケトン類（メチルエチルケトン、
メチルイソブチルケトン等）、エーテル類（ジオ
キサン、T.H.F、アニソール等）ハロゲン化炭化
水素（クロロホルム、ジクロロエチレン、メチル
クロロホルム等）、ジメチルホルムアミド又はジ
メチルスルホキサイド等が挙げられ、単独あるい
は混合して使用する〕において、該化合物を混合
し、温度20℃〜200℃、好ましくは25℃〜150℃
で、１時間〜80時間、好ましくは３〜15時間反応
させる。又本反応において有機塩基（例えば、ト
リエチルアミン、ジメチルアニリン、ピリジン、
モルホリン等）あるいは無機又は有機酸（例えば
硫酸、メタンスルホン酸、ベンゼンスルホン酸な
ど）を触媒量用いると反応が促進されることは低
分子化合物の場合と同様である。 上述の如き反応により得られる反応体は、高分
子中のイタコン酸無水物成分とアミノ化合物との
反応による半イタコン酸アミド体を含有する高分
子化合物である。アミノ化合物は、イタコン酸無
水物成分100モル当り50から200モルの割合いで用
いて反応させることができるが、好ましくは100
から150モル割合いで用いるのが良い。得られた
半イタコン酸アミド体は、イタコン酸無水物成分
の50モル％以上、好ましくは80モル％以上が良
い。本発明の高分子化合物は、液体現像剤中の検
電性トナー粒子を強く、且つ安定した正の荷電に
調節することを見出した。 更に前記した特公昭49−26596号公報記載のジ
イソブチレン−マレイン酸半アルキルアミド化合
物に比らべ、本発明の荷電調節剤は、いずれも現
像使用回数が著しく向上することを見出した。 本発明に用いる電気抵抗が10⁹Ω・cm以上、誘
電率が3.5以下の非水系溶媒として好ましくは直
鎖状又は分岐状の脂肪族炭化水素、脂環式炭化水
素、芳香族炭化水素あるいはハロゲン化炭化水素
等を用いることができる。揮発性、安定性・毒
性・臭気等の点からより好ましくはオクタン、イ
ソオクタン、デカン、イソデカン、ノナン、ドデ
カン、イソドデカン、デリカン、イソパラフイン
系の石油溶剤であるアイソパーＥ、アイソパー
Ｇ、アイソパーＨ、アイソパーＬ（エクソン社
製）、ジエルゾルー71（シエル社製）、アムスコO.
M.S（スピリツツ社製）等を単独あるいは混合し
て用いる。 本発明に用いるトナー粒子としては特に限定さ
れるものでなく従来公知のものを使用することが
できる。例えば、トナー粒子の主要な構成成分で
ある樹脂は、該有機溶媒に実質的に不溶な樹脂で
あればいずれでも良く、例えばアクリル樹脂、エ
ステル樹脂、アミド樹脂、アルキレン樹脂、フエ
ノール変性アルキツド樹脂、エポキシ樹脂、ロジ
ン、合成ゴム等の合成又は天然樹脂等が挙げられ
る。該液体現像剤に供し得る樹脂分散物は当該業
者間では、公知の方法に従つて作製することがで
きる。例えば、所望の樹脂を非極性溶媒中に分散
し、ボールミルあるいは高速撹拌機で分散して製
造する方法がある。又、単量体では非極性溶媒に
溶解し、重合して樹脂になると該溶媒に不溶とな
る単量体を、重合して該溶媒中に分散した樹脂を
得るいわゆる重合造粒法が知られている。例え
ば、K.E.J.Barrett「Dispersion Polymerization
in Organic Media」John Willey and Sons、
London（1974）、米国特許第3637569号、米国特許
第3753760号等に記載の方法に従つて作製するこ
とができる。 得られる分散樹脂物の粒径は、５ミクロン以下
特に２ミクロン以下とすることが連続階調像を得
るのに望ましい。 トナー粒子の構成成分として必要ならば着色剤
を使用することもできる。これら着色剤は特に限
定されるものではなく、従来公知の各種顔料又は
染料を使用することができる。該着色剤は単独で
前記非水溶媒中に分散促進剤等を併用して分散さ
せて使用してもよいし、着色剤表面にポリマーを
化学的に結合させた、グラフト型粒子（例えばグ
ラフトカーボン：三菱ガス化学製商品名）にして
使用してもよい。又上記した樹脂中に着色剤を含
有させて用いてもよい。 該分散樹脂を着色する方法として、例えば特開
昭48−75242号公報等で公知の方法である分散機
（ペイントシエーカー、コロイドミル、振動ミル、
ボールミルなど）を用いて物理的に樹脂中に分散
する方法があり、使用する顔料・染料は非常に多
く知られている。例えば磁性酸化鉄粉、カーボン
ブラツク、ニグロシン、アルカリブルー、ハンザ
イエロー、キナクリドンレツド、フタロシアニン
ブルー、フタロシアニンブラツク、ベンジジンイ
エロー等が挙げられる。 他の着色の方法として、特開昭57−48738等に
記載の如く分散樹脂物を好ましい染料で加熱染色
する方法がある。 例えば、ハンザイエロー、クリスタルバイオレ
ツト、ビクトリアブルー、マラカイトグリーン、
セリトンフアストレツド、デスパースイエロー、
デスパースレツド、デスパースブルー、ソルベン
トレツド等が挙げられる。 更に他の着色の方法として、分酸樹脂と染料を
化学的に結合させる方法がある。例えば特開昭53
−54029号公報等では、樹脂と染料とを反応させ
る方法あるいは特公昭44−22955等では重合する
ことで不溶化し分散し得る樹脂の単量体に色素を
予め結合させておく方法等を使用することができ
る。 上述の樹脂あるいは着色剤を該非水溶媒中に安
定に分散させるために、従来公知の分散安定剤を
用いることができる。 即ち非水溶媒に可溶な各種の合成樹脂又は天然
樹脂を単独あるいは２種以上の組合せにして用い
ることができる。例えば、総炭素数４から30のア
ルキル鎖〔ハロゲン原子、ヒドロキシル基、アミ
ノ基、エーテル基等の置換基を含有してもよくあ
るいは酸素原子などのヘテロ原子で主鎖の炭素−
炭素原子結合が介されていてもよい〕を有するア
クリル酸又はメタクリル酸のアルキルエステル、
脂肪酸のビニルエステル、ビニルアルキルエーテ
ル又はブタジエン、イソプレン、ジイソブチレン
等のオレフイン等の単量体の重合体又は２種以上
の組合せによる共重合体、更には上記のような非
水溶媒に可溶な重合体を形成する単量体と下記の
様な各種の単量体と１種以上の共重合体であつ
て、共重合体が非水溶媒に可溶な範囲で、下記単
量体を共重合体中に含ませることができる。 例えば酢酸ビニル、アクリル酸、又はメタクリ
ル酸のメチル、エチル、ｎ−プロピルあるいは
iso−プロピルエステル；スチレン；ビニルトル
エン、α−メチルスチレンの如きスチレン誘導
体；アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、マ
レイン酸、イタコン酸の如き不飽和カルボン酸又
はその無水物；ヒドロキシエチルメタクリレー
ト、ヒドロキシエチルアクリレート、ジエチルア
ミノエチルメタクリレート、Ｎ−ビニルピロリド
ン、アクリルアミド、アクリロニトリル、２−ク
ロロエチルメタクリレート、２，２，２−トリフ
ロロエチルメタクリレートの如きヒドロキシ基、
アミノ基、アミド基、シアノ基、スルホン酸基、
カルボキル基、ハロゲン原子あるいはヘテロ環等
の各種極性基を含有する単量体などを挙げること
ができる。あるいは上記の合成樹脂の他に、アル
キツド樹脂、各種の脂肪酸で変性したアルキツド
樹脂、アマニ油、変性ポリウレタン樹脂などの樹
脂も用いることができる。 本発明の液体現像剤の主要な各成分の量につい
て説明すれば下記の通りである。 樹脂を主成分として成るトナー粒子は、担体液
体1000重量部に対して0.5重量部〜50重量部が好
ましい。0.5重量部以下であると画像濃度が不足
し、50重量部以上であると非画像部へのカブリを
生じ易い。上述した分散安定剤等の担体液体可溶
性樹脂も必要に応じて使用され、担体液体1000重
量部に対して0.5重量部〜100重量部程度加えるこ
とができる。荷電調節剤である本発明の共重合体
は、担体液体に対して極く微量で著しい効果を生
じ、担体液体1000重量部に対し、0.001〜0.5重量
部、特に0.001〜0.1重量部で良好な結果を与え
る。 この下限以下では、トナー粒子の正の荷電保持
が不安定となり、上限を越えると現像剤の電気抵
抗が低下して得られる画像濃度が低下する。 他に必要に応じて各種添加剤を加えても良く、
例えば原崎勇次、「電子写真」第16巻第２号44頁
に具体例が挙げられている。 以上の如き液体現像剤の添加物総量は、現像剤
の電子抵抗によつてその上限が規制される。即ち
トナー粒子を除去した状態の液体現像剤の電気抵
抗が10⁹Ω・cm以下になると良質の連続階調像が
得られ難くなるので各添加物の添加量を、この限
度内でコントロールすることが必要である。 以下に本発明の実施例を提示するが、これらに
限定されるものでない。 化合物製造例 １ ラウリルメタクリレートとイタコン酸無水物の
共重合体（非重合比１：１）18.3ｇ、ｎ−ヘキサ
デシルアミン12.1ｇ、ピリジン0.5ｇ及びトルエ
ン100ｇの混合物を温度100℃で５時間撹拌した。
冷却後メタノール800ml中に、この反応液を20分
間で撹拌下に投入しそのままさらに２時間撹拌し
た。析出した固体を集し減圧乾燥して淡黄色固
体27ｇを得た。 高速液体クロマトグラフ法で測定した分子量は
28000であつた。 化合物製造例 ２ 製造例１においてｎ−ヘキサデシルアミンの代
わりに、ｎ−オクタデシルアミン12.9ｇを用い他
は同様にして行なつた。淡黄色固体28ｇを得た。 化合物製造例 ３ ステアリルメタクリレートとイタコン酸無水物
の共重合体（共重合比１：１）22.5ｇ、ｎ−ドデ
シルアミン9.3ｇ、ピリジン0.5ｇ及びトルエン
100ｇの混合物を、温度100℃で６時間撹拌した。
冷却後メタノール1.0中に、この反応液を20分
間で、撹拌しながら投入しそのままさらに２時間
撹拌した。析出した固体を集し減圧乾燥して淡
黄色固体25ｇを得た。 高速液体クロマトグラフ法で測定した分子量は
23000であつた。 化合物製造例 ４ 上記の製造例３において、ｎ−ドデシルアミン
の代わりにｎ−オクタデシルアミン12.9ｇを用
い、他は同様にして行なつた。淡黄色固体31ｇを
得た。 化合物製造例 ５ ステアリルアクリレートとイタコン酸無水物の
共重合体（共重合比７：３）26.2ｇ、ｎ−オクチ
ルアミン3.2ｇ、ピリジン0.3ｇ及びジオキサン
100ｇの混合物を温度80℃で８時間撹拌した。冷
却後メタノール800ml中に、この反応液を20分間
で撹拌しながら投入し、さらにそのまま２時間撹
拌した。析出した固体を集し減圧乾燥して淡黄
色固体26ｇを得た。 高速液体クロマトグラフ法で測定した分子量は
30000であつた。 実施例 １ ポリ（ラウリルメタクリレート）12ｇ、酢酸ビ
ニル100ｇ及びｎ−ドデカン385ｇの混合溶液を、
窒素気流下撹拌しながら温度70℃に加温した。
２，2′−アゾビス（イソブチロニトリル）1.7ｇ
を加え、４時間反応した後冷却し200メツシユナ
イロン布を通した。 重合率83％で平均粒径0.20μｍの白色の樹脂分
散物を得た。 ポリ（ラウリルメタクリレート）10ｇ、ニグロ
シン10ｇおよびシエルゾル71 30ｇを、ガラスビ
ーズと共にペイントシエーカーに入れ２時間分散
してニグロシンの微小な分散物を得た。 上記した白色の樹脂分散物30ｇ、上記したニグ
ロシン分散物2.4ｇ、化合物製造例１で得た荷電
調節剤0.03ｇをシエルゾル71 １に分散するこ
とにより液体現像剤を作製した。 得られた液体現像剤を富士全自動製版機
ELP280（富士写真フイルム(株)製）の現像剤とし
て用い、印刷マスター用電子写真感光材料として
ELPマスター（富士写真フイルム(株)製）を用い
て、連続階調を有する陽画原稿からELPマスタ
ーに画像を形成させてマスタープレートを得た。
得られたマスタープレート画像は良好な連続階調
像であり、画像の光学濃度の最大は1.43で、最小
（カブリ）は0.07であつた。なお画像の色調は温
調であつた。同様にしてELPマスター2000枚を
処理し、2000枚目のマスタープレートの画像の光
学濃度を調べたところ最大は1.32であり、濃度の
低下が少なく、最小は0.07で変化がなかつた。ま
た、最初に処理したものと2000枚目のものの画像
を観察したところ、いずれも非常に鮮明な画像で
あつた。 次に、前記の１枚目と2000枚目のマスタープレ
ートの非画像部を不感脂化処理して、それぞれを
印刷版とし、3000枚の印刷を行つた。いずれの版
で印刷したものも、3000枚目の印刷物は説明であ
り、細線の切れもなく、カブリもなかつた。 実施例２〜５及び比較例Ａ 実施例１の液体現像剤の調製において、用いた
化合物製造例１の荷電調節剤の代りに表１に示す
本発明の荷電調節剤に替える他は実施例１と同じ
様にして静電写真用液体現像剤を調製した。なお
比較のために公知の荷電調節剤であるジイソブチ
レン−マレイン酸半ドコサニルアミド共重合体を
用いたものも調製した。得られた液体現像剤を、
実施例１と同じ様にして試験し、１枚目のマスタ
ープレートの画像の最高濃度と、同じ画像部の
2000枚目のマスタープレートの最高濃度を測定し
両者の変化率を下記の式によつて求めた。 変化率（％）＝100−〔2000枚目の画像濃度／１枚目の
画像濃度〕×100 次に１枚目と2000枚目のマスタープレートを実
施例１と同様に印刷版として用いて3000枚印刷
し、印刷物の画像を観察した。これらの結果を表
１に示す。

【表】 表１で明らかな様に、本願発明の荷電調節剤を
用いた実施例２〜５では、得られたマスタープレ
ートの最高画像濃度が高く、しかも2000枚処理し
た後でも濃度低下が少い。しかし比較のために行
つた比較例Ａでは、１枚目のマスター濃度は高い
が2000枚目のものは濃度低下が大きく、これを用
いて印刷した印刷物は印刷画像の細線の切れが目
立ち、非画像部にカブリが見られた（2000枚目の
マスタープレートの非画像部も濃度が0.10あり１
枚目のものより増加していた）。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 電気抵抗が10⁹Ω・cm以上かつ誘電率が3.5以
   下の非水溶媒中に、樹脂を主成分とするトナー及
   び荷電調節剤として、少なくとも１種の下記一般
   式（ａ）及び一般式（ｂ）で示される繰返し
   単位を含むイタコン酸無水物共重合体と一般式
   （）で示されるアミノ化合物との反応体を含有
   することを特徴とする静電写真用液体現像剤。 一般式（ａ）【式】 一般式（ｂ）【式】 一般式（）【式】 式中、Ｌは、−COO−、OCO−、−CH₂OCO−
   又は−Ｏ−を、Ｘは、炭素数６以上の炭化水素基
   を、Y₁及びY₂は、同じでも異なつてもよく、
   各々水素原子又はアルキル基を表わす。 R₁及びR₂は、同じでも異なつてもよく、各々
   水素原子、脂肪族基、脂環式炭化水素基、芳香族
   基又は複素環基を表わし、またR₁とR₂は炭素原
   子で閉環されてもよく、この環はヘテロ原子を含
   んでもよい。