JPH04215208A - 誘電体磁器組成物及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、鉛系の誘電体磁器組成物及びその製造方法に
関し、さらに詳しくは、高誘電率かつ焼成温度の低い鉛
系の誘電体磁器組成物及びその製造方法に関する。

［従来の技術］ 従来、鉛系の誘電体磁器組成物として、例えば特開昭６
２−２９００１０号、特開昭６２−３１９０７号及び特
開昭６１−１５５２４５号の各公報に開示されているも
のがあった。

特開昭６２−２９００１０号公報には、Ｐｂ（Ｎｉ１／
３Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ
３及びＰｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３の３成分を主
成分とし、副成分としてＰｂＴｉＯ３、Ａ（Ｍｎ１／２
Ｎｂ１／２）Ｏ３（但し、ＡはＰｂ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ
より選ばれた一種以上の元素）及びＢ（Ｍｇ１／２Ｗ１
／２）Ｏ３（但し、ＢはＰｂ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａより選
ばれた一種以上の元素）で表わされる組成物を含有する
誘電体磁器組成物が開示されている。

一方、特開昭６２−３１９０７号公報には、Ｐｂ（Ｍｇ
１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３−Ｐｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３
）Ｏ３−ＰｂＴｉＯ３の固溶体を主成分とし、副成分と
して、ＭｇＯ及びＡ（Ｃｕ１／２Ｗ１／２）Ｏ３（ただ
し、ＡはＰｂ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａより選ばれる一種以上
の元素）で表わされる組成物を含有する誘電体磁器組成
物が開示されている。

更に、特開昭６１−１５５２４５号公報には、一般式ｘ
Ｐｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３−ｙＰｂ（Ｍｇ１／
３Ｎｂ１／３）Ｏ３−ｚＰｂＴｉＯ３で表わされる組成
物中のＰｂの一部をＢａ及びＳｒの少なくとも一種で置
換した誘電体磁器組成物が開示されている。

［発明が解決しようとする課題］ ところで、近年、電子回路の高密度化に伴ない、磁器コ
ンデンサの小型化が求められているが、そのためには磁
器コンデンサを構成する誘電体磁器組成物の比誘電率が
十分大きいことが必要であり、具体的には比誘電率εが
１０，０００以上あることが望ましく、誘電体磁器組成
物の絶縁抵抗も高いものが求められている。

また、磁器コンデンサの製造工程においては誘電体磁器
組成物の焼成がなされるが、上記のようなＰｂを含む鉛
系の誘電体磁器組成物では、焼成温度が高いと焼成中に
ＰｂＯが蒸発し、その蒸発量が多くなると磁器コンデン
サの物性値にバラツキを生じるおそれがある。

また、ＰｂＯの空気中への拡散を防ぐために過大な設備
が必要となる。更に、高価なＰｄを固溶させた内部電極
を用いる必要も生じてくる。

従って、誘電体磁器組成物の焼成温度はできるだけ低い
方が望ましく、具体的には８５０℃以下が望ましい。

更に、磁器コンデンサの信頼性の観点からは静電容量の
温度変化率は十分小さいことが好ましい。

しかしながら、前述のような従来の鉛系の誘電体磁器組
成物は上記の要求を全て満たすものではなかった。

すなわち、特開昭６２−２９００１０号公報に開示され
ている鉛系の誘電体磁器組成物は、誘電率εが６０００
〜９３２０と低いうえに、製造時の焼成温度が９００〜
１０００℃と高いものであった。

また、特開昭６２−３１９０７号公報に開示されている
鉛系の誘電体磁器組成物は、製造時の焼成温度が１０３
０〜１１５０℃と高いものであった。

更に特開昭６１−１５５２４５号公報に開示されている
鉛系の誘電体磁器組成物も、製造時の焼成温度が９８０
〜１０８０℃と高いものであった。

そこで、不発明の目的は、製造時の焼成温度が比較的低
く、比誘電率が十分高く、抵抗率が高く、さらに静電容
量の温度変化率が十分小さい誘電体磁器組成物及びその
製造方法を提供することにある。

具体的には、８５０℃以下の温度で焼成することが可能
であり、且つ１０，０００以上の誘電率εを有し、且つ
２５℃における抵抗率ρ２５が１０１１Ωｃｍ以上、１
５０℃における抵抗率ρ１５０が１０９Ωｃｍ以上、ｔ
ａｎδが４％以下、静電容量の温度変化率ΔＣがＪＩＳ
規格のＥ特性を満足する誘電体磁器組成物及びその製造
方法を提供することにある。

［課題を解決するための手段］ 本発明は、前記目的を達成すべく、一般式［Ｐｂ（Ｍｇ
１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３］ａ［Ｐｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２
／３）Ｏ３］ｂ−［Ｐｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３
］ｃ［ＰｂＴｉＯ３］ｄで表わされ、これを構成するＰ
ｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（Ｚｎ１／３−
Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３
及びＰｂＴｉＯ３の各酸化物のモル比を示すａ、ｂ、ｃ
及びｄ（ただし、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１００）が、上記４
種の酸化物のモル比の相関を示す立体成分図において、
Ａ（ａ＝４７．２、ｂ＝２．４、ｃ＝３０．４、ｄ＝２
０．０）Ｂ（ａ＝３２．８、ｂ＝１．６、ｃ＝４５．６
、ｄ＝２０．０）Ｃ（ａ＝１７．６、ｂ＝８．８、ｃ＝
５３．６、ｄ＝２０．０）Ｄ（ａ＝３２．４、ｂ＝１７
．２、ｃ＝３０．４、ｄ＝２０．０）Ｅ（ａ＝６０．８
、ｂ＝３２．３、ｃ＝１．９、ｄ＝５．０）Ｆ（ａ＝７
８．８５、ｂ＝１４．２５、ｃ＝１．９、ｄ＝５．０）
Ｇ（ａ＝７６．９５、ｂ＝１４．２５、ｃ＝３．８、ｄ
＝５．０）Ｈ（ａ＝５０．３５、ｂ＝２６．６、ｃ＝１
８．０５、ｄ＝５．０）で示される各点Ａ〜Ｈを頂点と
する多面体の領域内にあるような組成の主成分と、 上記主成分の総量に対し、０．４９〜３．０６モル％の
ＭｇＯ及び０．３３３〜１．６６５モル％のＰｂ３Ｏ４
の各成分からなる副成分とを含有し、 更に、上記主成分中のＰｂ元素の一部をＢａ、Ｓｒ及び
Ｃａの３元素の中から選択した一種又は二種以上の元素
によって、４原子％以下（但し、０原子％は含まず。）
の割合で置換して誘電体磁器組成物を構成したものであ
る。

また、上記誘電体磁器組成物の製造方法は、一般式 ［Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３］ａ［Ｐｂ（Ｚｎ
１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３］ｂ−［Ｐｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ
２／３）Ｏ３］ｃ［ＰｂＴｉＯ３］ｄで表わされ、これ
を構成するＰｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（
Ｚｎ１／３−Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ
２／３）Ｏ３及びＰｂＴｉＯ３の各酸化物のモル比を示
すａ、ｂ、ｃ及びｄ（ただし、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１００
）が、上記４種の酸化物のモル比の相関を示す立体成分
図において、Ａ（ａ＝４７．２、ｂ＝２．４、ｃ＝３０
．４、ｄ＝２０．０）Ｂ（ａ＝３２．８、ｂ＝１．６、
ｃ＝４５．６、ｄ＝２０．０）Ｃ（ａ＝１７．６、ｂ＝
８．８、ｃ＝５３．６、ｄ＝２０．０）Ｄ（ａ＝３２．
４、ｂ＝１７．２、ｃ＝３０．４、ｄ＝２０．０）Ｅ（
ａ＝６０．８、ｂ＝３２．３、ｃ＝１．９、ｄ＝５．０
）Ｆ（ａ＝７８．８５、ｂ＝１４．２５、ｃ＝１．９、
ｄ＝５．０）Ｇ（ａ＝７６．９５、ｂ＝１４．２５、ｃ
＝３．８、ｄ＝５．０）Ｈ（ａ＝５０．３５、ｂ＝２６
．６、ｃ＝１８．０５、ｄ＝５．０）で示される各点Ａ
〜Ｈを頂点とする多面体の領域内にあるような組成の主
成分と、 上記主成分の総量に対し、０．４９〜３．０６モル％の
ＭｇＯ及び０．３３３〜１．６６５モル％のＰｂ３Ｏ４
の各成分からなる副成分とを配合し、 更に、上記主成分中のＰｂ元素の一部をＢａ、Ｓｒ及び
Ｃａの３元素の中から選択した一種又は二種以上の元素
によって、４．０原子％（但し、０原子％は含まず。）
の割合で置換されるように配合した後、焼成することに
より誘電体磁器組成物を製造するようにしたものである
。

上記構成の誘電体磁器組成物は、比誘電率が１０，００
０以上と十分高く、８５０℃以下の低温で焼成しても十
分緻密な組成物を得ることが可能であり、かつ、２５℃
における抵抗率ρ２５が１０１１Ωｃｍ以上、１５０℃
における抵抗率ρ１５０が１０９Ωｃｍ以上、ｔａｎδ
が４％以下、さらに静電容量の温度変化率△ＣもＪＩＳ
規格のＥ特性を満足する程度に十分小さいものである。

次に、各成分比の限定理由について説明する。

まず、誘電体磁器組成物の主成分であるＰｂ（Ｍｇ１／
３Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ
３、Ｐｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３及びＰｂＴｉＯ
３の各酸化物のモル比を示すａ、ｂ、ｃ及びｄ（ただし
、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１００）が、上記４種の酸化物のモ
ル比の相関を示す立体成分図において、前記各点Ａ〜Ｈ
を頂点とする多面体の領域内にある必要性は、以下の理
由からくるものである。

まず、ＰｂＴｉＯ３についてみると、平面ＥＦＧＨより
もＰｂＴｉＯ３の少ない領域、すなわち５．０モル％未
満の領域では、誘電体磁器組成物の静電容量の温度変化
率ΔＣが大きくなり、本発明の目的を満たさないからで
ある。

一方、平面ＡＤＣＢよりもＰｂＴｉＯ３の多い領域、す
なわち２０．０モル％より多い領域については、裏付け
るべきデータがないので、本出願においては上記限定を
行った。従って、上記上限を越える場合に本発明の目的
を満たさないことを示すものではない。

次に、平面ＡＦＥＤよりもＰｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３
）Ｏ３の少ない領域では、静電容量の温度変化率ΔＣが
大きくなり、本発明の目的を満たさないからである。

一方、平面ＢＣＨＧよりもＰｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３
）Ｏ３の多い領域では、静電容量の温度変化率が大きく
なったり、焼成温度を高くしなければ緻密な誘電体磁器
組成物が得られず、本発明の目的を満たさないからであ
る。

次に、平面ＡＢＧＦよりもＰｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３
）Ｏ３の少ない領域では、静電容量の温度変化率が大き
くなり、本発明の目的を満たさないからである。

一方、平面ＣＤＥＨよりもＰｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３
）Ｏ３の多い領域では、比誘電率εが低下したり、緻密
な焼結体を得ることができなくなり、本発明の目的を満
たさないからである。

次に、ＭｇＯの添加量については、０．４９〜３．０６
モル％の範囲では所望の特性が得られるが、０．４９モ
ル％未満の範囲では比誘電率εｒが１０，０００未満と
なり、３．０６モル％を越えた範囲では焼成温度を高く
しなければ緻密な焼結体が得られず、本発明の目的を満
たさないからである。

次に、Ｐｂ３Ｏ４の添加量については、０．３３３〜１
．６６５モル％の範囲では所望の特性が得られるが、０
．３３３モル％未満の範囲では緻密な焼結体が得られな
くなり、また１．６６５モル％を越えた範囲では比誘電
率εｒが所望の特性よりも悪くなり、本発明の目的を満
たさなくなるからである。

次に、Ｐｂ元素の置換量については、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ
の置換量を４．０原子％の範囲では所望の特性が得られ
るが、４．０原子％を越えた範囲では緻密な焼結体が得
られなくなり、本発明の目的を満たさなくなるからであ
る。

［実施例］ 次に、本発明の実施例について詳細に説明する。

発明者らは、本発明の実施例及び比較例となる試料Ｎｏ
．１〜７４の各誘電体磁器組成物を作製し、各試料の電
気的特性を比較した。

これらの試料は、各成分比率を変更する以外は全く同様
の手順で得られる。

以下、試料Ｎｏ．１を例にとって試料の作製方法につい
て説明する。

試料の作製 試料Ｎｏ．１は、一般式 ［Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３］６０．６［Ｐｂ
（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３］３２．３ −［Ｐｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３］１．９−［Ｐ
ｂＴｉＯ３］５．０で表される主成分を１００モル％と
して、２．０３モル％のＭｇＯ（副成分）、 ０．６５０モル％のＰｂ３Ｏ４（副成分）を含有し、 また、Ｐｂを１原子％のＣａ、０．６原子％のＳｒ、０
．９原子％のＢａで置換されているものである。

この組成の成分は、以下の手順で得られる。

まず、ＭｇＯを８．９９ｇ、ＺｎＯを ８．７６ｇ、ＮｉＯを０．４７ｇ、Ｎｂ２Ｏ５を８４．
１７ｇ、ＴｉＯ２を４．００ｇ、ＣａＣＯ３を１．００
１ｇ、ＳｒＣＯ２を０．８８６ｇ、及びＢａＣＯ３を１
．７７６ｇをそれぞれ秤量し、これらの原料をポリエチ
レン製ポットに入れ、ここにエタノールを添加し、Ｚｒ
Ｏ２ボール（１０φ）を用いて湿式混合した後、これを
８５０〜１０００℃の温度で１〜３時間仮焼して仮焼物
を得る。

次に、この仮焼物をボールミルで粉砕し、乾燥した後、
この乾燥粉１０８．９５ｇに対してＰｂ３Ｏ４を２２７
．２７ｇ秤量して添加し、混合物をポリエチレン製ポッ
トに入れる。

さらに、これにエタノールを添加し、ＺｒＯ２ボールを
用いて湿式混合し、これを６５０〜７５０℃で１〜４時
間仮焼して仮焼物を得る。

次に、この仮焼物をボールミルで粉砕し、乾燥した後、
有機バインダーを加えて造粒し、この造粒物を直径９．
８ｍｍ、厚さ０．６ｍｍの円板状に５００ｋｇ／ｃｍ２
の圧力で加圧して成形物を得る。

次に、この成形物をジルコニアセッター上に載せ、空気
中で８５０℃の温度で焼成し、誘電体磁器組成物の磁器
素体を得る。

電気的特性の測定 次に、焼成後の磁器素体の両主面に銀ペーストを塗布し
て焼付け、磁器コンデンサを作り、これを４８時間放置
した。

そして、この磁器コンデンサの２０℃における比誘電率
εｒ及び誘電体損失ｔａｎδ、２５℃における抵抗率ρ
２５、１５０℃における抵抗率ρ１５０、−２５℃及び
８５℃における静電容量の温度変化率ΔＣの各特性を測
定した。

その結果、それぞれ、 比誘電率εｒ＝１１，２５０、 誘電体損失ｔａｎδ＝２．２５、 ２５℃における抵抗率 ρ２５＝９．３×１０１２Ωｃｍ、 １５０℃における抵抗率 ρ１５０＝８．２×１０１１Ωｃｍ、 −２５℃における静電容量の温度変化率△Ｃ−２５＝−
５３．８％、 ８５℃における静電容量の温度変化率 △Ｃ８５＝−５０．０％ となった。

なお、比誘電率εｒ及びｔａｎδは、周波数１ＫＨｚ、
電圧１Ｖ（実効値）の条件で測定した。

また、抵抗率ρは、コンデンサに１００Ｖの電圧を３０
秒間印加した後に抵抗値を求め、この値から算出した。

静電容量の温度変化率ΔＣは、恒温槽の中に試料を入れ
、−２５℃、８５℃の各温度において、周波数１ｋＨｚ
、電圧（実効値）１．０Ｖの条件で静電容量を測定して
求めた。

試料Ｎｏ．１〜７４について、各成分組成及び諸特性を
第１表（１）〜（４）に示す。

表において欄外に※印を付した試料は比較例であり、本
発明の実施例であるその他の試料の特性と比較するため
のものである。

ここで、Ｎｏ．１〜１２、Ｎｏ．１３〜２７、２８〜３
５及びＮｏ．３６〜４９の試料グループによる実験は、
主成分中のＰｂＴｉＯ３のモル比をそれぞれ５．０モル
％、１０．０モル％、１５．０モル％及び２０．０モル
％に固定して他の諸成分の成分比を変化させることによ
り、各成分の適正範囲を明らかにしたものである。

この結果は、それぞれ第２図、第３図、第４図及び第５
図の各三角図に示されている。

また、Ｎｏ．５５〜５９の試料グループによる実験は、
副成分であるＰｂ３Ｏ４の添加量を０．６６０モル％に
固定して他の諸成分の成分比を変化させることにより、
各成分の適正範囲を明らかにしたものである。

各試料の特性評価 本発明の目的は、比誘電率εｒが十分高く、製造時の焼
成温度が比較的低く、さらに静電容量の温度変化率ΔＣ
がＪＩＳ規格のＥ特性を満足する誘電体磁器組成物及び
その製造方法を提供することにあるが、８５０℃以下で
焼成が可能であり、比誘電率εｒ≧１０，０００、ｔａ
ｎδ≦４％、２５℃における抵抗率ρ２５≧１０１１Ω
ｃｍ、１５０℃における抵抗率ρ１５０≧１０９Ωｃｍ
、△ＣがＪＩＳ規格のＥ特性を満足することを一応の基
準として各試料の電気的特性を評価した。

以下、その結果を詳細に説明する。

試料Ｎｏ．７〜１０、１２、１９〜２２、４６、４７、
５０、５１は、いずれも静電容量の温度変化率△Ｃが大
きく、ＪＩＳ規格のＥ特性を満たしておらず、本発明の
目的を満足しない。

試料Ｎｏ．９、１１、１２、２２、２３、４５、４８、
５３、６０、６５、６９、７４は、いずれも比誘電率ε
ｒが１０，０００未満であり、本発明の目的を満足しな
い。

試料Ｎｏ．９、１２、２２は、比誘電率εｒ及び静電容
量の温度変化率△Ｃのいずれも期待される値が得られず
、本発明の目的を満足しない。

試料Ｎｏ．４４、５２、５５、６０、６５、７０は緻密
な焼結体すら得ることができなかった。

上記以外の試料は良好な電気的特性を有し、いずれも満
足できる結果が得られた。

従って、以上の結果を整理すると、以下のような結論が
得られる。

Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（Ｚｎ１／３
Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３
及びＰｂＴｉＯ３のモル比の相関を示す立体成分図にお
いては、以下の領域内が電気的特性の良好な誘電体磁器
組成物ということになる。

まず、平面ＥＦＧＨよりもＰｂＴｉＯ３の多い領域であ
ることが求められる。これよりＰｂＴｉＯ３の少ない領
域では、試料Ｎｏ．５０、５１から分かるように、静電
容量の温度変化率△Ｃが悪化する。

次に、平面ＡＦＥＤよりもＰｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３
）Ｏ３の多い領域であることが求められる。これよりＰ
ｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３の少ない領域では、試
料Ｎｏ．５、８、４６、３２から分かるように、静電容
量の温度変化率△Ｃが悪化する。

また、平面ＢＣＨＧよりもＰｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３
）Ｏ３の少ない領域であることも求められる。

これよりＰｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３の多い領域
では、Ｎｏ．９、１２、２２、４５から分かるように、
静電容量の温度変化率△Ｃが悪化したり、比誘電率εｒ
が低下したりする。

次に、平面ＡＢＧＦよりもＰｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３
）Ｏ３の多い領域であることが求められる。これよりＰ
ｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３の少ない領域では、試
料Ｎｏ．１０、４７から分かるように、静電容量の温度
変化率△Ｃが悪化してしまう。

また、平面ＣＤＥＨよりもＰｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３
）Ｏ３の少ない領域であることが求められる。これより
Ｐｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３の多い領域では、Ｎ
ｏ．１１、２３、４４、４８から分かるように、比誘電
率εｒが１０，０００未満になったり、緻密な焼結体が
得られなくなる。

従って、主成分を構成するＰｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３
）Ｏ３、Ｐｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（Ｎ
ｉ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３及びＰｂＴｉＯ３の４成分の
モル比は、第１図に示すように、これらの相関を示す立
体成分図において、Ａ〜Ｈを頂点とする多面体の範囲内
であることが、良好な電気的特性が得られる条件となる
。

次に、ＭｇＯの添加量の好ましい範囲は、０．４９〜３
．０６モル％である、ＭｇＯが０．４９モル％未満の場
合は、Ｎｏ．５５、６０に示すように緻密な焼結体が得
られなくなり、ＭｇＯが３．０６モル％を越える場合は
、Ｎｏ．５９、６４に示すように比誘電率εｒが１０，
０００未満になる。

次に、Ｐｂ３Ｏ４の添加量の好ましい範囲は、０．３３
３〜１．６６５モル％である。

Ｐｂ３Ｏ４が０．３３３モル％未満の場合は、Ｎｏ．６
５、７０に示すように緻密な焼結体を得ることができな
くなり、Ｐｂ３Ｏ４が１．６６５モル％を越えた場合は
、Ｎｏ．６９、７４に示すように、比誘電率εｒが１０
，０００未満になる。

次に、Ｐｂ元素を置換するＣａ、Ｓｒ、Ｂａの好ましい
量は４原子％以下である。Ｐｂ元素の置換量が４原子％
を越えた場合は、Ｎｏ．５２、５３に示すように緻密な
焼結体が得られなくなったり、比誘電率εｒが１０，０
００未満になる。

［発明の効果］ このように本発明により、比誘電率が十分高く、製造時
において焼成温度が比較的低くて済み、さらに静電容量
の温度変化率が十分小さい誘電体磁器組成物及びその製
造方法を提供することができた。

【図面の簡単な説明】

第１図はＰｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（Ｚ
ｎ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／
３）Ｏ３及びＰｂＴｉＯ３の各酸化物のモル比の相関を
示す立体成分図、第２図はＰｂＴｉＯ３の添加量が５．
０モル％の場合のＰｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３、
Ｐｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３及びＰｂ（Ｎｉ１／
３Ｎｂ２／３）Ｏ３の３成分の三角図、第３図はＰｂＴ
ｉＯ３の添加量が１０．０モル％の場合のＰｂ（Ｍｇ１
／３Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（Ｚｎ１／３−Ｎｂ２／３
）Ｏ３及びＰｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３の３成分
の三角図、第４図はＰｂＴｉＯ３の添加量が１５．０モ
ル％の場合のＰｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ
（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３及びＰｂ（Ｎｉ１／３Ｎ
ｂ２／３）Ｏ３の３成分の三角図、第５図はＰｂＴｉＯ
３の添加量が２０．０モル％の場合のＰｂ（Ｍｇ１／３
Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（Ｚｎ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３
及びＰｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３の３成分の三角
図である。 代理人　弁理士　窪田法明

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】一般式 ［Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３］ａ［Ｐｂ（Ｚｎ
   １／３Ｎｂ２／３）Ｏ３］ｂ−［Ｐｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ
   ２／３）Ｏ３］ｃ［ＰｂＴｉＯ３］ｄで表わされ、これ
   を構成するＰｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（
   Ｚｎ１／３−Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ
   ２／３）Ｏ３及びＰｂＴｉＯ３の各酸化物のモル比を示
   すａ、ｂ、ｃ及びｄ（ただし、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１００
   ）が、上記４種の酸化物のモル比の相関を示す立体成分
   図において、Ａ（ａ＝４７．２、ｂ＝２．４、ｃ＝３０
   ．４、ｄ＝２０．０）Ｂ（ａ＝３２．８、ｂ＝１．６、
   ｃ＝４５．６、ｄ＝２０．０）Ｃ（ａ＝１７．６、ｂ＝
   ８．８、ｃ＝５３．６、ｄ＝２０．０）Ｄ（ａ＝３２．
   ４、ｂ＝１７．２、ｃ＝３０．４、ｄ＝２０．０）Ｅ（
   ａ＝６０．８、ｂ＝３２．３、ｃ＝１．９、ｄ＝５．０
   ）Ｆ（ａ＝７８．８５、ｂ＝１４．２５、ｃ＝１．９、
   ｄ＝５．０）Ｇ（ａ＝７６．９５、ｂ＝１４．２５、ｃ
   ＝３．８、ｄ＝５．０）Ｈ（ａ＝５０．３５、ｂ＝２６
   ．６、ｃ＝１８．０５、ｄ＝５．０）で示される各点Ａ
   〜Ｈを頂点とする多面体の領域内にあるような組成の主
   成分と、 上記主成分の総量に対し、０．４９〜３．０６モル％の
   ＭｇＯ及び０．３３３〜１．６６５モル％のＰｂ３Ｏ４
   の各成分からなる副成分とを含有し、 更に、上記主成分中のＰｂ元素の一部をＢａ、Ｓｒ及び
   Ｃａの３元素の中から選択した一種又は二種以上の元素
   によって、４原子％以下（但し、０原子％は含まず。）
   の割合で置換したことを特徴とする誘電体磁器組成物。
2. 【請求項２】一般式 ［Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３］ａ［Ｐｂ（Ｚｎ
   １／３Ｎｂ２／３）Ｏ３］ｂ−［Ｐｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ
   ２／３）Ｏ３］ｃ［ＰｂＴｉＯ３］ｄで表わされ、これ
   を構成するＰｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（
   Ｚｎ１／３−Ｎｂ２／３）Ｏ３、Ｐｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ
   ２／３）Ｏ３及びＰｂＴｉＯ３の各酸化物のモル比を示
   すａ、ｂ、ｃ及びｄ（ただし、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１００
   ）が、上記４種の酸化物のモル比の相関を示す立体成分
   図において、Ａ（ａ＝４７．２、ｂ＝２．４、ｃ＝３０
   ．４、ｄ＝２０．０）Ｂ（ａ＝３２．８、ｂ＝１．６、
   ｃ＝４５．６、ｄ＝２０．０）Ｃ（ａ＝１７．６、ｂ＝
   ８．８、ｃ＝５３．６、ｄ＝２０．０）Ｄ（ａ＝３２．
   ４、ｂ＝１７．２、ｃ＝３０．４、ｄ＝２０．０）Ｅ（
   ａ＝６０．８、ｂ＝３２．３、ｃ＝１．９、ｄ＝５．０
   ）Ｆ（ａ＝７８．８５、ｂ＝１４．２５、ｃ＝１．９、
   ｄ＝５．０）Ｇ（ａ＝７６．９５、ｂ＝１４．２５、ｃ
   ＝３．８、ｄ＝５．０）Ｈ（ａ＝５０．３５、ｂ＝２６
   ．６、ｃ＝１８．０５、ｄ＝５．０）で示される各点Ａ
   〜Ｈを頂点とする多面体の領域内にあるような組成の主
   成分と、 上記主成分の総量に対し、０．４９〜３．０６モル％の
   ＭｇＯ及び０．３３３〜１．６６５モル％のＰｂ３Ｏ４
   の各成分からなる副成分とを配合し、 更に、上記主成分中のＰｂ元素の一部をＢａ、Ｓｒ及び
   Ｃａの３元素の中から選択した一種又は二種以上の元素
   によって、４原子％以下（但し、０原子％は含まず。）
   の割合で置換されるように配合した後、焼成することを
   特徴とする誘電体磁器組成物の製造方法。