JPH04218264A - 固体電解質燃料電池の製造方法 - Google Patents
固体電解質燃料電池の製造方法Info
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- JPH04218264A JPH04218264A JP2410959A JP41095990A JPH04218264A JP H04218264 A JPH04218264 A JP H04218264A JP 2410959 A JP2410959 A JP 2410959A JP 41095990 A JP41095990 A JP 41095990A JP H04218264 A JPH04218264 A JP H04218264A
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- Japan
- Prior art keywords
- solid electrolyte
- fuel electrode
- molded body
- manufacturing
- fuel cell
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/90—Selection of catalytic material
- H01M4/9041—Metals or alloys
- H01M4/905—Metals or alloys specially used in fuel cell operating at high temperature, e.g. SOFC
- H01M4/9066—Metals or alloys specially used in fuel cell operating at high temperature, e.g. SOFC of metal-ceramic composites or mixtures, e.g. cermets
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
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- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Ceramic Engineering (AREA)
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- Materials Engineering (AREA)
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- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質燃料電池の
製造方法に関するものである。
製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】固体電解質燃料電池としては、リン酸型
燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池と類似した構造の平板
型、米国のアルゴンヌ国立研究所によって提案されたモ
ノリシック型、日本の電子技術総合研究所によって開発
中の円筒多素子型、米国のウェスティングハウス社によ
って提案された円筒単素子型が知られているが、現在は
高温におけるガスシールの容易さ、スタック構成の容易
さの点でウェスティングハウス社の円筒単素子型が注目
されている。
燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池と類似した構造の平板
型、米国のアルゴンヌ国立研究所によって提案されたモ
ノリシック型、日本の電子技術総合研究所によって開発
中の円筒多素子型、米国のウェスティングハウス社によ
って提案された円筒単素子型が知られているが、現在は
高温におけるガスシールの容易さ、スタック構成の容易
さの点でウェスティングハウス社の円筒単素子型が注目
されている。
【０００３】このような固体電解質燃料電池に用いられ
る固体電解質の製造方法としては、プラズマ溶射法、化
学蒸着法（ＣＶＤ）、電気化学蒸着法（ＥＶＤ）、有機
金属ジルコニウム塩の熱分解法などが知られているが、
緻密な固体電解質膜が得られる方法としては、プラズマ
溶射法、電気化学蒸着法（ＥＶＤ）があるのみである。
る固体電解質の製造方法としては、プラズマ溶射法、化
学蒸着法（ＣＶＤ）、電気化学蒸着法（ＥＶＤ）、有機
金属ジルコニウム塩の熱分解法などが知られているが、
緻密な固体電解質膜が得られる方法としては、プラズマ
溶射法、電気化学蒸着法（ＥＶＤ）があるのみである。
【０００４】さらに、上記のような緻密な固体電解質膜
を作成する方法としては、図５のように安定化ジルコニ
ア粉末３をスラリーにし、基材１上に塗布して焼成する
試みもなされている。
を作成する方法としては、図５のように安定化ジルコニ
ア粉末３をスラリーにし、基材１上に塗布して焼成する
試みもなされている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】上記した前者の製造方
法では、高価な製造装置を必要とするうえに、固体電解
質膜を必要とする部分と必要としない部分とを構成する
マスキングに時間がかかるため、電池の量産性に問題が
あった。
法では、高価な製造装置を必要とするうえに、固体電解
質膜を必要とする部分と必要としない部分とを構成する
マスキングに時間がかかるため、電池の量産性に問題が
あった。
【０００６】また、後者の製造方法では、焼成時に安定
化ジルコニア粉末３が収縮するため、基材１の上に構成
された固体電解質膜８に割れ２を生じたり、固体電解質
膜８が剥離するという問題があった。
化ジルコニア粉末３が収縮するため、基材１の上に構成
された固体電解質膜８に割れ２を生じたり、固体電解質
膜８が剥離するという問題があった。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
、本発明は、安定化剤を添加したジルコニアを含有する
スラリーを成形して電解質成形体とする工程と、前記電
解質成形体の一方の面に、金属もしくは金属酸化物と炭
素粉末とを含有するスラリーを成形して燃料極成形体を
構成し、電解質成形体を燃料極成形体とを一体化した複
合成形体を得る工程と、この複合成形体を焼成して固体
電解質−燃料極複合体を得る工程と、この固体電解質−
燃料極複合体の固体電解質側に空気極を形成することを
特徴とするものである。
、本発明は、安定化剤を添加したジルコニアを含有する
スラリーを成形して電解質成形体とする工程と、前記電
解質成形体の一方の面に、金属もしくは金属酸化物と炭
素粉末とを含有するスラリーを成形して燃料極成形体を
構成し、電解質成形体を燃料極成形体とを一体化した複
合成形体を得る工程と、この複合成形体を焼成して固体
電解質−燃料極複合体を得る工程と、この固体電解質−
燃料極複合体の固体電解質側に空気極を形成することを
特徴とするものである。
【０００８】
【作用】上記のように、本発明は、燃料極成形体中に含
有させた炭素粉末により、電解質成形体と燃料極成形体
とを一体化した複合成形体を焼成して固体電解質−燃料
極複合体とする時、前記炭素粉末が酸化されて一酸化炭
素もしくは二酸化炭素として外部に放出されるので、含
有させる炭素粉末の量をコントロールすると、燃料極側
の収縮を固体電解質膜側の収縮に近似させることができ
る。
有させた炭素粉末により、電解質成形体と燃料極成形体
とを一体化した複合成形体を焼成して固体電解質−燃料
極複合体とする時、前記炭素粉末が酸化されて一酸化炭
素もしくは二酸化炭素として外部に放出されるので、含
有させる炭素粉末の量をコントロールすると、燃料極側
の収縮を固体電解質膜側の収縮に近似させることができ
る。
【０００９】また、炭素粉末の粒度をコントロールする
ことにより、燃料極側の多孔度を変化させることができ
る。
ことにより、燃料極側の多孔度を変化させることができ
る。
【００１０】さらに、本発明は、複合成形体を焼成して
いるので、燃料極の強度が高まり基材としての作用もす
る。
いるので、燃料極の強度が高まり基材としての作用もす
る。
【００１１】
【実施例】図１は、本発明の固体電解質燃料電池の製造
方法によって形成した電解質成形体５の断面図で、石膏
のような吸水性を有する材料からなる型４に安定化剤と
してのイットリアを添加したジルコニア、水、分散材、
バインダー、消泡剤からなるスラリーを流し込んで一定
時間放置した後、余剰のスラリーを除去した状態を示す
。
方法によって形成した電解質成形体５の断面図で、石膏
のような吸水性を有する材料からなる型４に安定化剤と
してのイットリアを添加したジルコニア、水、分散材、
バインダー、消泡剤からなるスラリーを流し込んで一定
時間放置した後、余剰のスラリーを除去した状態を示す
。
【００１２】図２は、前記電解質成形体５の一方の面、
すなわち内側の面に燃料極成形体６を形成した状態の断
面図で、金属もしくは金属酸化物と炭素粉末とを含有す
るスラリーを電解質成形体５の内側の面に流し込んで一
定時間放置した後、余剰のスラリーを除去して電解質成
形体５と燃料極成形体６とを一体化した複合成形体を形
成した状態を示す。
すなわち内側の面に燃料極成形体６を形成した状態の断
面図で、金属もしくは金属酸化物と炭素粉末とを含有す
るスラリーを電解質成形体５の内側の面に流し込んで一
定時間放置した後、余剰のスラリーを除去して電解質成
形体５と燃料極成形体６とを一体化した複合成形体を形
成した状態を示す。
【００１３】図３は、図２の複合成形体を乾燥させて型
４を除去した後焼成して得た固体電解質−燃料極複合体
の断面図で、内側に多孔性の燃料極７が、外側に緻密な
固体電解質膜８が形成される。
４を除去した後焼成して得た固体電解質−燃料極複合体
の断面図で、内側に多孔性の燃料極７が、外側に緻密な
固体電解質膜８が形成される。
【００１４】前記複合成形体の焼成時、燃料極成形体６
中に含有させた炭素粉末は酸化されて一酸化炭素もしく
は二酸化炭素として外部に放出されるので、含有させる
炭素粉末の量を増加させると、燃料極７側の収縮率は大
きくなる。これに対して、固体電解質膜８側の収縮率は
ほぼ一定であるから、燃料極成形体６中に含有させる炭
素粉末の量をコントロールし、燃料極７側の収縮率を固
体電解質膜８側の収縮率に近似させると、多孔性の燃料
極７と緻密な固体電解質膜８とを同時に製造することが
できる。
中に含有させた炭素粉末は酸化されて一酸化炭素もしく
は二酸化炭素として外部に放出されるので、含有させる
炭素粉末の量を増加させると、燃料極７側の収縮率は大
きくなる。これに対して、固体電解質膜８側の収縮率は
ほぼ一定であるから、燃料極成形体６中に含有させる炭
素粉末の量をコントロールし、燃料極７側の収縮率を固
体電解質膜８側の収縮率に近似させると、多孔性の燃料
極７と緻密な固体電解質膜８とを同時に製造することが
できる。
【００１５】一方、添加するイットリアの量に応じてジ
ルコニアを立方晶ジルコニア、正方晶ジルコニア、部分
安定化ジルコニアにすることができ、固体電解質膜８の
強度をコントロールすることができるので、前述した炭
素粉末の量のコントロールと併用することにより、複合
成形体の焼成時の割れや剥離を防止することができ、固
体電解質−燃料極複合体の性能を向上させることができ
る。
ルコニアを立方晶ジルコニア、正方晶ジルコニア、部分
安定化ジルコニアにすることができ、固体電解質膜８の
強度をコントロールすることができるので、前述した炭
素粉末の量のコントロールと併用することにより、複合
成形体の焼成時の割れや剥離を防止することができ、固
体電解質−燃料極複合体の性能を向上させることができ
る。
【００１６】図４は、前記固体電解質−燃料極複合体の
固体電解質膜８の外側に空気極９として、ストロンチウ
ムドープしたＬａＭｎＯ３ をデイッピング法によって
形成した状態の断面図、すなわち本発明の製造方法によ
って得られた固体電解質燃料電池の断面図である。なお
、空気極９の形成方法としては、デイッピング法以外に
スラリー塗布法、溶射法等があり、特に限定するもので
ないことは言うまでもない。
固体電解質膜８の外側に空気極９として、ストロンチウ
ムドープしたＬａＭｎＯ３ をデイッピング法によって
形成した状態の断面図、すなわち本発明の製造方法によ
って得られた固体電解質燃料電池の断面図である。なお
、空気極９の形成方法としては、デイッピング法以外に
スラリー塗布法、溶射法等があり、特に限定するもので
ないことは言うまでもない。
【００１７】こうして得られた図４のような固体電解質
燃料電池を作動温度である７００℃から１０００℃に昇
温し、燃料極７側に燃料を、空気極９側に空気を供給す
ると、燃料によって燃料極７中の酸化ニッケルが還元さ
れる。
燃料電池を作動温度である７００℃から１０００℃に昇
温し、燃料極７側に燃料を、空気極９側に空気を供給す
ると、燃料によって燃料極７中の酸化ニッケルが還元さ
れる。
【００１８】従って、図４の燃料極７と空気極９とを外
部回路に接続すると、空気極９から取り入れられた酸素
は外部回路から供給される電子を取り込んで酸素イオン
となり、この酸素イオンは固体電解質膜８を通って固体
電解質膜８と燃料極７との界面に到達する。
部回路に接続すると、空気極９から取り入れられた酸素
は外部回路から供給される電子を取り込んで酸素イオン
となり、この酸素イオンは固体電解質膜８を通って固体
電解質膜８と燃料極７との界面に到達する。
【００１９】一方、この界面には燃料極７中を拡散して
きた水素もしくは一酸化炭素が存在し、この水素もしく
は一酸化炭素と前記酸素イオンとが反応して水蒸気およ
び二酸化炭素を生成するとともに、外部回路に電子を放
出するので、外部回路には空気極９を正極、燃料極７を
負極とした起電力が生じ、電池としての作用がなされる
ことになる。
きた水素もしくは一酸化炭素が存在し、この水素もしく
は一酸化炭素と前記酸素イオンとが反応して水蒸気およ
び二酸化炭素を生成するとともに、外部回路に電子を放
出するので、外部回路には空気極９を正極、燃料極７を
負極とした起電力が生じ、電池としての作用がなされる
ことになる。
【００２０】以上の説明は、型４を用いて複合成形体を
形成しているが、カレンダーロール等を用いてスラリー
をテープ状に成形すれば平板型の複合成形体を形成でき
ることは言うまでもない。
形成しているが、カレンダーロール等を用いてスラリー
をテープ状に成形すれば平板型の複合成形体を形成でき
ることは言うまでもない。
【００２１】
【発明の効果】上記した如く、本発明は緻密な固体電解
質膜８と多孔性の燃料極７とが容易に形成でき、その多
孔度は含有させる炭素粉末の粒度をコントロールするこ
とによって変化させることができ、その機械的強度は含
有させる炭素粉末の量をコントロールすることによって
変化させることができるので、高性能な固体電解質燃料
電池が得られる。
質膜８と多孔性の燃料極７とが容易に形成でき、その多
孔度は含有させる炭素粉末の粒度をコントロールするこ
とによって変化させることができ、その機械的強度は含
有させる炭素粉末の量をコントロールすることによって
変化させることができるので、高性能な固体電解質燃料
電池が得られる。
【図１】型４にスラリーを流し込んで一定時間放置して
電解質成形体５とした後、余剰のスラリーを除去した状
態の断面図である。
電解質成形体５とした後、余剰のスラリーを除去した状
態の断面図である。
【図２】図１の電解質成形体５の上にスラリーを流し込
んで一定時間放置して燃料極成形体６とした後、余剰の
スラリーを除去して複合成形体とした状態の断面図であ
る。
んで一定時間放置して燃料極成形体６とした後、余剰の
スラリーを除去して複合成形体とした状態の断面図であ
る。
【図３】図２の複合成形体から型４を除去した後焼成し
て得た固体電解質−燃料極複合体の断面図である。
て得た固体電解質−燃料極複合体の断面図である。
【図４】固体電解質−燃料極複合体の外側に空気極９を
形成した状態の断面図である。
形成した状態の断面図である。
【図５】従来の固体電解質燃料電池の製造方法により製
造された固体電解質膜８の断面図である。
造された固体電解質膜８の断面図である。
４ 型
５ 電解質成形体
６ 燃料極成形体
７ 燃料極
８ 固体電解質膜
９ 空気極
Claims (6)
- 【請求項１】 安定化剤を添加したジルコニアを含有
するスラリーを成形して電解質成形体とする工程と、前
記電解質成形体の一方の面に、金属もしくは金属酸化物
と炭素粉末とを含有するスラリーを成形して燃料極成形
体を構成し、電解質成形体と燃料極成形体とを一体化し
た複合成形体を得る工程と、この複合成形体を焼成して
固体電解質−燃料極複合体を得る工程と、この固体電解
質−燃料極複合体の固体電解質側に空気極を形成するこ
とを特徴とする固体電解質燃料電池の製造方法。 - 【請求項２】 安定化剤を添加したジルコニアは立方
晶ジルコニア、正方晶ジルコニア、部分安定化ジルコニ
アの単独物もしくは複数種の混合物からなることを特徴
とする請求項第１項記載の固体電解質燃料電池の製造方
法。 - 【請求項３】 安定化剤は、イットリウム、カルシウ
ム、スカンジウム、イッテルビウム、ネオジウム、カド
リニウムの酸化物であることを特徴とする請求項第１項
記載の固体電解質燃料電池の製造方法。 - 【請求項４】 金属酸化物もしくは金属は、ニッケル
またはコバルトの酸化物もしくは金属ニッケルまたは金
属コバルトであることを特徴とする請求項第１項記載の
固体電解質燃料電池の製造方法。 - 【請求項５】 焼成は、不活性気流中または還元雰囲
気中で行うことを特徴とする請求項第１項記載の固体電
解質燃料電池の製造方法。 - 【請求項６】 空気極は、ストロンチウムもしくはカ
ルシウムをドープしたＬａＭｎＯ３ 、ＬａＣｏＯ３
、ＣａＭｎＯ３ であることを特徴とする請求項第１項
記載の固体電解質燃料電池の製造方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2410959A JPH04218264A (ja) | 1990-12-14 | 1990-12-14 | 固体電解質燃料電池の製造方法 |
| US07/915,699 US5290323A (en) | 1990-12-10 | 1991-12-09 | Manufacturing method for solid-electrolyte fuel cell |
| PCT/JP1991/001701 WO1992010862A1 (fr) | 1990-12-10 | 1991-12-09 | Procede de production d'une pile a combustible electrolytique a l'etat solide |
| EP92900502A EP0514552B1 (en) | 1990-12-10 | 1991-12-09 | Method for manufacturing solid-state electrolytic fuel cell |
| DE69132207T DE69132207T2 (de) | 1990-12-10 | 1991-12-09 | Verfahren zur herstellung elektrolytischer feststoffzelle |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2410959A JPH04218264A (ja) | 1990-12-14 | 1990-12-14 | 固体電解質燃料電池の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04218264A true JPH04218264A (ja) | 1992-08-07 |
Family
ID=18520039
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2410959A Pending JPH04218264A (ja) | 1990-12-10 | 1990-12-14 | 固体電解質燃料電池の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH04218264A (ja) |
-
1990
- 1990-12-14 JP JP2410959A patent/JPH04218264A/ja active Pending
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