JPH0529007A - 固体電解質燃料電池の製造方法 - Google Patents
固体電解質燃料電池の製造方法Info
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- JPH0529007A JPH0529007A JP3208684A JP20868491A JPH0529007A JP H0529007 A JPH0529007 A JP H0529007A JP 3208684 A JP3208684 A JP 3208684A JP 20868491 A JP20868491 A JP 20868491A JP H0529007 A JPH0529007 A JP H0529007A
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 金属酸化物もしくは金属と有機物粉末とを添
加したスラリーによって電解質成形体５上に燃料極成形
体６を有する複合成形体を構成し、この複合成形体の焼
成時の収縮と燃料極の多孔度とをコントロールする。 【構成】 安定化剤を添加したジルコニアを含有するス
ラリーを用いて電解質成形体５を形成した後、金属酸化
物もしくは金属と有機物粉末とを含有するスラリーを、
前記電解質成形体５上に流し込んで燃料極成形体６を構
成して複合成形体とした後焼成して一方の面に燃焼極
７、他方の面に固体電解質膜８を有する固体電解質−燃
料極複合体を形成する。 【効果】 固体電解質膜８と燃料極７とを一体にして構
成でき、その多孔度と機械的強度とを任意にコントロー
ルすることができるので、固体電解質燃料電池の高性能
化を図ることができる。
加したスラリーによって電解質成形体５上に燃料極成形
体６を有する複合成形体を構成し、この複合成形体の焼
成時の収縮と燃料極の多孔度とをコントロールする。 【構成】 安定化剤を添加したジルコニアを含有するス
ラリーを用いて電解質成形体５を形成した後、金属酸化
物もしくは金属と有機物粉末とを含有するスラリーを、
前記電解質成形体５上に流し込んで燃料極成形体６を構
成して複合成形体とした後焼成して一方の面に燃焼極
７、他方の面に固体電解質膜８を有する固体電解質−燃
料極複合体を形成する。 【効果】 固体電解質膜８と燃料極７とを一体にして構
成でき、その多孔度と機械的強度とを任意にコントロー
ルすることができるので、固体電解質燃料電池の高性能
化を図ることができる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質燃料電池の
製造方法に関するものである。
製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】固体電解質燃料電池としては、リン酸型
燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池と類似した構造の平板
型、米国のアルゴンヌ国立研究所によって提案されたモ
ノリシック型、日本の電子技術総合研究所によって開発
中の円筒多素子型、米国のウェスティングハウス社によ
って提案された円筒単素子型が知られているが、現在は
高温におけるガスシールの容易さ、スタック構成の容易
さの点でウェスティングハウス社の円筒単素子型が注目
されている。
燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池と類似した構造の平板
型、米国のアルゴンヌ国立研究所によって提案されたモ
ノリシック型、日本の電子技術総合研究所によって開発
中の円筒多素子型、米国のウェスティングハウス社によ
って提案された円筒単素子型が知られているが、現在は
高温におけるガスシールの容易さ、スタック構成の容易
さの点でウェスティングハウス社の円筒単素子型が注目
されている。
【０００３】このような固体電解質燃料電池に用いられ
る固体電解質の製造方法としては、プラズマ溶射法、化
学蒸着法（ＣＶＤ）、電気化学蒸着法（ＥＶＤ）、有機
金属ジルコニウム塩の熱分解法などが知られているが、
緻密な固体電解質膜が得られる方法としては、プラズマ
溶射法、電気化学蒸着法（ＥＶＤ）があるのみである。
る固体電解質の製造方法としては、プラズマ溶射法、化
学蒸着法（ＣＶＤ）、電気化学蒸着法（ＥＶＤ）、有機
金属ジルコニウム塩の熱分解法などが知られているが、
緻密な固体電解質膜が得られる方法としては、プラズマ
溶射法、電気化学蒸着法（ＥＶＤ）があるのみである。
【０００４】さらに、上記のような緻密な固体電解質膜
を作成する方法としては、図５のように安定化ジルコニ
ア粉末３をスラリーにし、基材１上に塗布して焼成する
試みもなされている。
を作成する方法としては、図５のように安定化ジルコニ
ア粉末３をスラリーにし、基材１上に塗布して焼成する
試みもなされている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】上記した前者の製造方
法では、高価な製造装置を必要とするうえに、固体電解
質膜を必要とする部分と必要としない部分とを構成する
マスキングに時間がかかるため、電池の量産性に問題が
あった。
法では、高価な製造装置を必要とするうえに、固体電解
質膜を必要とする部分と必要としない部分とを構成する
マスキングに時間がかかるため、電池の量産性に問題が
あった。
【０００６】また、後者の製造方法では、焼成時に安定
化ジルコニア粉末３が収縮するため、基材１の上に構成
された固体電解質膜８に割れ２を生じたり、固体電解質
膜８が剥離するという問題があった。
化ジルコニア粉末３が収縮するため、基材１の上に構成
された固体電解質膜８に割れ２を生じたり、固体電解質
膜８が剥離するという問題があった。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するた
め、本発明は、安定化剤を添加したジルコニアを含有す
るスラリーを成形して電解質成形体とする工程と、前記
電解質成形体の一方の面に、金属もしくは金属酸化物と
有機物粉末とを含有するスラリーを成形して燃料極成形
体を構成し、電解質成形体と燃料極成形体とを一体化し
た複合成形体を得る工程と、この複合成形体を焼成して
固体電解質−燃料極複合体を得る工程と、この固体電解
質−燃料極複合体の固体電解質側に空気極を形成するこ
とを特徴とするものである。
め、本発明は、安定化剤を添加したジルコニアを含有す
るスラリーを成形して電解質成形体とする工程と、前記
電解質成形体の一方の面に、金属もしくは金属酸化物と
有機物粉末とを含有するスラリーを成形して燃料極成形
体を構成し、電解質成形体と燃料極成形体とを一体化し
た複合成形体を得る工程と、この複合成形体を焼成して
固体電解質−燃料極複合体を得る工程と、この固体電解
質−燃料極複合体の固体電解質側に空気極を形成するこ
とを特徴とするものである。
【０００８】
【作用】上記のように、本発明は、燃料極成形体中に含
有させた有機物粉末により、電解質成形体と燃料極成形
体とを一体化した複合成形体を焼成して固体電解質−燃
料極複合体とする時、前記有機物粉末が酸化されて水蒸
気、一酸化炭素もしくは二酸化炭素等として外部に放出
されるので、含有させる有機物粉末の量をコントロール
すると、燃料極側の収縮を固体電解質膜側の収縮に近似
させることができる。
有させた有機物粉末により、電解質成形体と燃料極成形
体とを一体化した複合成形体を焼成して固体電解質−燃
料極複合体とする時、前記有機物粉末が酸化されて水蒸
気、一酸化炭素もしくは二酸化炭素等として外部に放出
されるので、含有させる有機物粉末の量をコントロール
すると、燃料極側の収縮を固体電解質膜側の収縮に近似
させることができる。
【０００９】また、有機物粉末の粒度をコントロールす
ることにより、燃料極側の多孔度を変化させることがで
きる。
ることにより、燃料極側の多孔度を変化させることがで
きる。
【００１０】さらに、本発明は、複合成形体を焼成して
いるので、燃料極の強度が高まり基材としての作用もす
る。
いるので、燃料極の強度が高まり基材としての作用もす
る。
【００１１】
【実施例】図１は、本発明の固体電解質燃料電池の製造
方法によって形成した電解質成形体５の断面図で、石膏
のような吸水性を有する材料からなる型４に安定化剤と
してのイットリアを添加したジルコニア、水、分散材、
バインダー、消泡剤からなるスラリーを流し込んで一定
時間放置した後、余剰のスラリーを除去した状態を示
す。
方法によって形成した電解質成形体５の断面図で、石膏
のような吸水性を有する材料からなる型４に安定化剤と
してのイットリアを添加したジルコニア、水、分散材、
バインダー、消泡剤からなるスラリーを流し込んで一定
時間放置した後、余剰のスラリーを除去した状態を示
す。
【００１２】図２は、前記電解質成形体５の一方の面、
すなわち内側の面に燃料極成形体６を形成した状態の断
面図で、金属もしくは金属酸化物と有機物粉末としての
テフロン粉末とを含有するスラリーを電解質成形体５の
内側の面に流し込んで一定時間放置した後、余剰のスラ
リーを除去して電解質成形体５と燃料極成形体６とを一
体化した複合成形体を形成した状態を示す。
すなわち内側の面に燃料極成形体６を形成した状態の断
面図で、金属もしくは金属酸化物と有機物粉末としての
テフロン粉末とを含有するスラリーを電解質成形体５の
内側の面に流し込んで一定時間放置した後、余剰のスラ
リーを除去して電解質成形体５と燃料極成形体６とを一
体化した複合成形体を形成した状態を示す。
【００１３】図３は、図２の複合成形体を乾燥させて型
４を除去した後焼成して得た固体電解質−燃料極複合体
の断面図で、内側に多孔性の燃料極７が、外側に緻密な
固体電解質膜８が形成される。
４を除去した後焼成して得た固体電解質−燃料極複合体
の断面図で、内側に多孔性の燃料極７が、外側に緻密な
固体電解質膜８が形成される。
【００１４】前記複合成形体の焼成時、燃料極成形体６
中に含有させたテフロン粉末は酸化されて一酸化炭素も
しくは二酸化炭素、水蒸気、フッ化水素として外部に放
出されるので、含有させるテフロン粉末の量を増加させ
ると、燃料極７側の収縮率は大きくなる。これに対し
て、固体電解質膜８側の収縮率はほぼ一定であるから、
燃料極成形体６中に含有させるテフロン粉末の量をコン
トロールし、燃料極７側の収縮率を固体電解質膜８側の
収縮率に近似させると、多孔性の燃料極７と緻密な固体
電解質膜８とを同時に製造することができる。
中に含有させたテフロン粉末は酸化されて一酸化炭素も
しくは二酸化炭素、水蒸気、フッ化水素として外部に放
出されるので、含有させるテフロン粉末の量を増加させ
ると、燃料極７側の収縮率は大きくなる。これに対し
て、固体電解質膜８側の収縮率はほぼ一定であるから、
燃料極成形体６中に含有させるテフロン粉末の量をコン
トロールし、燃料極７側の収縮率を固体電解質膜８側の
収縮率に近似させると、多孔性の燃料極７と緻密な固体
電解質膜８とを同時に製造することができる。
【００１５】一方、添加するイットリアの量に応じてジ
ルコニアを立方晶ジルコニア、正方晶ジルコニア、部分
安定化ジルコニアにすることができ、固体電解質膜８の
強度をコントロールすることができるので、前述したテ
フロン粉末の量のコントロールと併用することにより、
複合成形体の焼成時の割れや剥離を防止することがで
き、固体電解質−燃料極複合体の性能を向上させること
ができる。
ルコニアを立方晶ジルコニア、正方晶ジルコニア、部分
安定化ジルコニアにすることができ、固体電解質膜８の
強度をコントロールすることができるので、前述したテ
フロン粉末の量のコントロールと併用することにより、
複合成形体の焼成時の割れや剥離を防止することがで
き、固体電解質−燃料極複合体の性能を向上させること
ができる。
【００１６】また、含有させるテフロンに代えて、スラ
リーに対して難溶性である塩化ビニル、ナイロン、アク
リル等の粉末を用いても同様の効果を得ることができ
る。
リーに対して難溶性である塩化ビニル、ナイロン、アク
リル等の粉末を用いても同様の効果を得ることができ
る。
【００１７】図４は、前記固体電解質−燃料極複合体の
固体電解質膜８の外側に空気極９として、ストロンチウ
ムドープしたＬａＭｎＯ3 をデイッピング法によって形
成した状態の断面図、すなわち本発明の製造方法によっ
て得られた固体電解質燃料電池の断面図である。なお、
空気極９の形成方法としては、デイッピング法以外にス
ラリー塗布法、溶射法等があり、特に限定するものでな
いことは言うまでもない。
固体電解質膜８の外側に空気極９として、ストロンチウ
ムドープしたＬａＭｎＯ3 をデイッピング法によって形
成した状態の断面図、すなわち本発明の製造方法によっ
て得られた固体電解質燃料電池の断面図である。なお、
空気極９の形成方法としては、デイッピング法以外にス
ラリー塗布法、溶射法等があり、特に限定するものでな
いことは言うまでもない。
【００１８】こうして得られた図４のような固体電解質
燃料電池を作動温度である７００℃から１０００℃に昇
温し、燃料極７側に燃料を、空気極９側に空気を供給す
ると、燃料によって燃料極７中の酸化ニッケルが還元さ
れる。
燃料電池を作動温度である７００℃から１０００℃に昇
温し、燃料極７側に燃料を、空気極９側に空気を供給す
ると、燃料によって燃料極７中の酸化ニッケルが還元さ
れる。
【００１９】従って、図４の燃料極７と空気極９とを外
部回路に接続すると、空気極９から取り入れられた酸素
は外部回路から供給される電子を取り込んで酸素イオン
となり、この酸素イオンは固体電解質膜８を通って固体
電解質膜８と燃料極７との界面に到達する。
部回路に接続すると、空気極９から取り入れられた酸素
は外部回路から供給される電子を取り込んで酸素イオン
となり、この酸素イオンは固体電解質膜８を通って固体
電解質膜８と燃料極７との界面に到達する。
【００２０】一方、この界面には燃料極７中を拡散して
きた水素もしくは一酸化炭素が存在し、この水素もしく
は一酸化炭素と前記酸素イオンとが反応して水蒸気およ
び二酸化炭素を生成するとともに、外部回路に電子を放
出するので、外部回路には空気極９を正極、燃料極７を
負極とした起電力が生じ、電池としての作用がなされる
ことになる。
きた水素もしくは一酸化炭素が存在し、この水素もしく
は一酸化炭素と前記酸素イオンとが反応して水蒸気およ
び二酸化炭素を生成するとともに、外部回路に電子を放
出するので、外部回路には空気極９を正極、燃料極７を
負極とした起電力が生じ、電池としての作用がなされる
ことになる。
【００２１】以上の説明は、型４を用いて複合成形体を
形成しているが、カレンダーロール等を用いてスラリー
をテープ状に成形すれば平板型の複合成形体を形成でき
ることは言うまでもない。
形成しているが、カレンダーロール等を用いてスラリー
をテープ状に成形すれば平板型の複合成形体を形成でき
ることは言うまでもない。
【００２２】
【発明の効果】上記した如く、本発明は緻密な固体電解
質膜８と多孔性の燃料極７とが容易に形成でき、その多
孔度は含有させる有機物粉末の粒度をコントロールする
ことによって変化させることができ、その機械的強度は
含有させる有機物粉末の量をコントロールすることによ
って変化させることができるので、高性能な固体電解質
燃料電池が得られる。
質膜８と多孔性の燃料極７とが容易に形成でき、その多
孔度は含有させる有機物粉末の粒度をコントロールする
ことによって変化させることができ、その機械的強度は
含有させる有機物粉末の量をコントロールすることによ
って変化させることができるので、高性能な固体電解質
燃料電池が得られる。
【図１】型４にスラリーを流し込んで一定時間放置して
電解質成形体５とした後、余剰のスラリーを除去した状
態の断面図である。
電解質成形体５とした後、余剰のスラリーを除去した状
態の断面図である。
【図２】図１の電解質成形体５の上にスラリーを流し込
んで一定時間放置して燃料極成形体６とした後、余剰の
スラリーを除去して複合成形体とした状態の断面図であ
る。
んで一定時間放置して燃料極成形体６とした後、余剰の
スラリーを除去して複合成形体とした状態の断面図であ
る。
【図３】図２の複合成形体から型４を除去した後焼成し
て得た固体電解質−燃料極複合体の断面図である。
て得た固体電解質−燃料極複合体の断面図である。
【図４】固体電解質−燃料極複合体の外側に空気極９を
形成した状態の断面図である。
形成した状態の断面図である。
【図５】従来の固体電解質燃料電池の製造方法により製
造された固体電解質膜８の断面図である。
造された固体電解質膜８の断面図である。
４ 型
５ 電解質成形体
６ 燃料極成形体
７ 燃料極
８ 固体電解質膜
９ 空気極
Claims (7)
- 【請求項１】 安定化剤を添加したジルコニアを含有す
るスラリーを成形して電解質成形体とする工程と、前記
電解質成形体の一方の面に、金属もしくは金属酸化物と
有機物粉末とを含有するスラリーを成形して燃料極成形
体を構成し、電解質成形体と燃料極成形体とを一体化し
た複合成形体を得る工程と、この複合成形体を焼成して
固体電解質−燃料極複合体を得る工程と、この固体電解
質−燃料極複合体の固体電解質側に空気極を形成するこ
とを特徴とする固体電解質燃料電池の製造方法。 - 【請求項２】 有機物粉末は、テフロン粉末、塩化ビニ
ル粉末、ナイロン粉末、アクリル粉末等であることを特
徴とする請求項第１項記載の固体電解質燃料電池の製造
方法。 - 【請求項３】 安定化剤を添加したジルコニアは立方晶
ジルコニア、正方晶ジルコニア、部分安定化ジルコニア
の単独物もしくは複数種の混合物からなることを特徴と
する請求項第１項記載の固体電解質燃料電池の製造方
法。 - 【請求項４】 安定化剤は、イットリウム、カルシウ
ム、スカンジウム、イッテルビウム、ネオジウム、ガド
リニウムの酸化物であることを特徴とする請求項第１項
記載の固体電解質燃料電池の製造方法。 - 【請求項５】 金属酸化物もしくは金属は、ニッケルま
たはコバルトの酸化物もしくは金属ニッケルまたは金属
コバルトであることを特徴とする請求項第１項記載の固
体電解質燃料電池の製造方法。 - 【請求項６】 焼成は、空気中または酸素を含む雰囲気
中で行うことを特徴とする請求項第１項記載の固体電解
質燃料電池の製造方法。 - 【請求項７】 空気極は、ストロンチウムもしくはカル
シウムをドープしたＬａＭｎＯ3 、ＬａＣｏＯ3 、Ｃａ
ＭｎＯ3 であることを特徴とする請求項第１項記載の固
体電解質燃料電池の製造方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3208684A JPH0529007A (ja) | 1991-07-24 | 1991-07-24 | 固体電解質燃料電池の製造方法 |
| US07/915,699 US5290323A (en) | 1990-12-10 | 1991-12-09 | Manufacturing method for solid-electrolyte fuel cell |
| PCT/JP1991/001701 WO1992010862A1 (fr) | 1990-12-10 | 1991-12-09 | Procede de production d'une pile a combustible electrolytique a l'etat solide |
| EP92900502A EP0514552B1 (en) | 1990-12-10 | 1991-12-09 | Method for manufacturing solid-state electrolytic fuel cell |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3208684A JPH0529007A (ja) | 1991-07-24 | 1991-07-24 | 固体電解質燃料電池の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0529007A true JPH0529007A (ja) | 1993-02-05 |
Family
ID=16560360
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3208684A Pending JPH0529007A (ja) | 1990-12-10 | 1991-07-24 | 固体電解質燃料電池の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0529007A (ja) |
-
1991
- 1991-07-24 JP JP3208684A patent/JPH0529007A/ja active Pending
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