JPH0629031A - 固体電解質燃料電池の製造方法 - Google Patents

固体電解質燃料電池の製造方法

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JPH0629031A
JPH0629031A JP3289148A JP28914891A JPH0629031A JP H0629031 A JPH0629031 A JP H0629031A JP 3289148 A JP3289148 A JP 3289148A JP 28914891 A JP28914891 A JP 28914891A JP H0629031 A JPH0629031 A JP H0629031A
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JP
Japan
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solid electrolyte
fuel electrode
molded body
fuel cell
slurry
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JP3289148A
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English (en)
Inventor
Ryoichi Okuyama
良一 奥山
Eiichi Nomura
栄一 野村
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Yuasa Corp
Original Assignee
Yuasa Corp
Yuasa Battery Corp
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Publication date
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    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

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  • Inert Electrodes (AREA)
  • Fuel Cell (AREA)

Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【目的】 インターコネクター５の形成を容易にする。 【構成】 安定化剤を添加したジルコニアを含有するス
ラリーを、吸水性を有し、かつ一部に耐水性もしくは撥
水性部材２を配した型１に流し込んで電解質成形体３を
形成した後、前記耐水性もしくは撥水性部材２を除去し
て前記電解質成形体３上に金属酸化物もしくは金属を含
有するスラリーを流し込んで外部に露出部分を有する燃
料極成形体４を形成し、乾燥させて型１を除去した後、
焼成して前記露出部分にインターコネクター５を形成し
た固体電解質−燃料極複合体を得る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質燃料電池の
製造方法に関するもので、さらに詳しく言えば固体電解
質燃料電池モジュールの構成に適した固体電解質燃料電
池の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】固体電解質燃料電池としては、リン酸型
燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池と類似した構造の平板
型、米国のアルゴンヌ国立研究所によって提案されたモ
ノリシック型、日本の電子技術総合研究所によって開発
中の円筒多素子型、米国のウェスティングハウス社によ
って提案された円筒単素子型が知られているが、現在は
高温におけるガスシールの容易さ、スタック構成の容易
さの点でウェスティングハウス社の円筒単素子型が注目
されている。
【０００３】このような固体電解質燃料電池に用いられ
る固体電解質の製造方法としては、プラズマ溶射法、化
学蒸着法（ＣＶＤ）、電気化学蒸着法（ＥＶＤ）、有機
金属ジルコニム塩の熱分解法などが知られているが、緻
密な固体電解質膜が得られる方法としては、プラズマ溶
射法、電気化学蒸着法（ＥＶＤ）があるのみである。
【０００４】一方、このような固体電解質燃料電池を用
いて固体電解質燃料電池モジュールを構成する場合に
は、インターコネクターを設けて内側の電極を外側に引
き出しうる構造にする必要がある。
【０００５】そして、このようなインターコネクターは
緻密であることが要求されるため、前記したプラズマ溶
射法、電気化学蒸着法（ＥＶＤ）によって形成されてい
る。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】上記した製造方法で
は、高価な製造装置を必要とするうえに、固体電解質膜
を必要とする部分と必要としない部分とを構成するマス
キングに時間がかかるため、電池の量産性に問題があっ
た。
【０００７】また、インターコネクターを形成するため
のＬａＣｒＯ3 、ＣｏＣｒＯ3 は難焼結性であるため、
比較的高い温度で焼結させる必要があった。一方、この
焼結温度を低くするために過剰の酸化ストロンチウム、
酸化カルシウムを添加することも行われているが、この
添加物は電池の作動時に電極中に拡散して電池の性能を
劣化させる原因になっていた。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するた
め、本発明は安定化剤を添加したジルコニアを含有する
スラリーを、吸水性を有し、かつ一部に耐水性もしくは
撥水性部材を配した型に流し込んで電解質成形体とした
後余剰のスラリーを除去する工程と、前記耐水性もしく
は撥水性部材を除去した後、金属酸化物もしくは金属を
含有するスラリーを、前記電解質成形体上に流し込んで
燃料極成形体とした後余剰のスラリーを除去して一部に
燃料極成形体の露出部分を有する複合成形体とする工程
と、この複合成形体を乾燥させて型を除去した後、焼成
して前記露出部分にインターコネクターが設けられた固
体電解質−燃料極複合体とする工程と、この固体電解質
−燃料極複合体のインターコネクターを除く外側に空気
極を形成する工程とからなることを特徴とするものであ
る。
【０００９】
【作用】上記のように、本発明は吸水性を有し、かつ一
部に耐水性もしくは撥水性部材を配した型にスラリーを
流し込んで電解質成形体を形成した後、前記耐水性もし
くは撥水性部材を除去した型にスラリーを流し込んで燃
料極成形体を形成してこれらを同時に焼成しているの
で、緻密な固体電解質膜と多孔性の燃料極とを容易に形
成することができ、耐水性もしくは撥水性部材を配した
部分に容易にインターコネクターを形成することがで
き、固体電解質膜、燃料極の厚みもスラリーを流す時間
によって任意にコントロールすることができる。
【００１０】一方、スラリー中に添加された金属酸化物
は、燃料と接触して還元され、燃料極としての作用をす
る。また前記スラリーから構成される燃料極成形体は、
焼成することによって燃料極の強度が高まり基材として
の作用もする。
【００１１】
【実施例】図１は、本発明の固体電解質燃料電池の製造
方法に使用する型１の断面図で、石膏のような吸水性を
有する材料からなり、かつ内側の一部に耐水性もしくは
撥水性部材２としてのセロテープが配されている。
【００１２】図２は、前記型１に安定化剤としてのイッ
トリアを添加したジルコニア粉末、水、分散材、バイン
ダー、消泡剤からなるスラリーを流し込んで一定時間放
置して電解質成形体３とした後、余剰のスラリーを除去
した状態の断面図で、前記耐水性もしくは撥水性部材２
としてのセロテープが配された部分には電解質成形体３
が形成されていないことを示すものである。
【００１３】図３は、前記型１に配した耐水性もしくは
撥水性部材２としてのセロテープを除去した後、前記ス
ラリーに金属酸化物としての酸化ニッケルを添加したス
ラリーを、前記電解質成形体３が乾燥するまでに、その
上に流し込んで一定時間放置して燃料極成形体４とした
後、余剰のスラリーを除去した状態の断面図で、前記耐
水性もしくは撥水性部材２としてのセロテープを除去し
た部分には燃料極成形体４の露出部分が形成されている
ことを示すものである。なお、この燃料極成形体４を形
成するためのスラリーと電解質成形体３を形成するため
のスラリーとは同一のものでなくてもよいことは言うま
でもない。
【００１４】図４は、図３の状態のものを乾燥させて型
１を除去し、燃料極成形体４の露出部分にＬａＣｒＯ3
を含むスラリーを塗布またはスプレーした後焼成して得
た固体電解質−燃料極複合体の斜視図で、ＬａＣｒＯ3
を含むスラリーを塗布した部分に、内側の燃料極６に対
して導電性を有するインターコネクター５が形成され、
インターコネクター５を除いた外側には緻密な固体電解
質膜７が形成される。なお、上記ＬａＣｒＯ3 に代えて
ＣｏＣｒＯ3 を用いることもできる。
【００１５】前記焼成は、電解質成形体３や燃料極成形
体４中に含有されている分散材やバインダーなどの有機
物を燃焼させるため、まず１０００℃程度の温度の酸化
雰囲気下で焼成してから、１３００℃から１５００℃の
還元雰囲気下で焼成する。
【００１６】このようにして焼成すると、過剰の酸化ス
トロンチウム、酸化カルシウムを添加せずに緻密なイン
ターコネクター５を形成することができ、しかも１回の
焼成でインターコネクター５が設けられた固体電解質−
燃料極複合体を得ることができる。
【００１７】また、前記焼成は、燃料極成形体４の露出
部分にＬａＣｒＯ3 を含むスラリーを塗布またはスプレ
ーする前に行うこともできる。この場合は、複合成形体
を１３００℃〜１５００℃程度の温度の酸化雰囲気下で
焼成して固体電解質−燃料極複合体とした後、この複合
体の露出部分にプラズマ溶射法等によってインターコネ
クター５を形成する。なお、前記複合体の燃料極６の露
出部分にＬａＣｒＯ3を含むスラリーを塗布またはスプ
レーし、１３００℃〜１５００℃の還元雰囲気下で再び
焼成してインターコネクター５を形成しうることは言う
までもない。
【００１８】このようにして焼成すると、固体電解質−
燃料極複合体としてからインターコネクター５を形成す
るので、取り扱いが容易であり、しかも焼成中に酸化雰
囲気から還元雰囲気に変化させる必要がなく、工程の簡
素化を図ることができる。
【００１９】図５は、前記固体電解質−燃料極複合体の
固体電解質膜７の外側に空気極８として、ストロンチウ
ムをドープしたＬａＭｎＯ3 をデイッピング法によって
形成した状態の斜視図、すなわち本発明の製造方法によ
って得られた固体電解質燃料電池の斜視図である。な
お、空気極８の形成方法としては、デイッピング法以外
にスラリー塗布法、溶射法等がある。
【００２０】こうして得られた図５のような固体電解質
燃料電池を作動温度である７００℃から１０００℃に昇
温し、燃料極６側に燃料を、空気極８側に空気を供給す
ると、燃料によって燃料極６中の酸化ニッケルが還元さ
れる。
【００２１】従って、図５の燃料極６と空気極８とを外
部回路に接続すると、空気極８から取り入れられた酸素
は外部回路から供給される電子を取り込んで酸素イオン
となり、この酸素イオンは固体電解質膜７を通って固体
電解質膜７と燃料極６との海面に到達する。
【００２２】一方、この界面には燃料極６中を拡散して
きた水素もしくは一酸化炭素が存在し、この水素もしく
は一酸化炭素と前記酸素イオンとが反応して水蒸気およ
び二酸化炭素を生成するとともに、外部回路に電子を放
出するので、外部回路には空気極を正極、燃料極６を負
極とした起電力が生じ、電池としての作用がなされるこ
とになる。
【００２３】
【発明の効果】上記した如く、本発明は緻密な固体電解
質膜７と多孔性の燃料極６とが容易に形成でき、燃料極
６の一部に容易にインターコネクター５が形成できるの
で、固体電解質燃料電池モジュールの構成に適した高性
能な固体電解質燃料電池が得られる。
【００２４】また、吸水性を有する型１にスラリーを流
し込んで電解質成形体３と燃料極成形体４とを一体化し
て焼成し、燃料極６と固体電解質膜７とを形成している
ので、製造工程の簡素化を図ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の固体電解質燃料電池の製造方法に使用
する型１の断面図である。
【図２】図１の型１にスラリーを流し込んで一定時間放
置して電解質成形体３とした後、余剰のスラリーを除去
した状態の断面図である。
【図３】図１の型１に配した耐水性もしくは撥水性部材
２を除去した後、図２の電解質成形体３の上にスラリー
を流し込んで一定時間放置して燃料極成形体４とした
後、余剰のスラリーを除去して複合成形体とした状態の
断面図である。
【図４】図３の複合成形体から型１を除去した後焼成し
てインターコネクター５を設けてなる固体電解質−燃料
極複合体の斜視図である。
【図５】図４の固体電解質−燃料極複合体の外側に空気
極８を形成した状態の斜視図である。
【符号の説明】
１ 型 ２ 耐水性もしくは撥水性部材 ３ 電解質成形体 ４ 燃料極成形体 ５ インターコネクター ６ 燃料極 ７ 固体電解質膜 ８ 空気極
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成４年３月１０日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１２】図２は、前記型１に安定化剤としてのイッ
トリアを添加したジルコニア粉末、水、分散剤、バイン
ダー、消泡剤からなるスラリーを流し込んで一定時間放
置して電解質成形体３とした後、余剰のスラリーを除去
した状態の断面図で、前記耐水性もしくは撥水性部材２
としてのセロテープが配された部分には電解質成形体３
が形成されていないことを示すものである。なお、上記
スラリーには粒径の小さいジルコニア粉末を含有させ、
分散剤を添加することにより、後述する焼成によって緻
密な固体電解質膜を形成することができ、ジルコニア粉
末中の立方晶ジルコニアを増加させることにより、固体
電解質膜の電気抵抗を小さくすることができ、正方晶ジ
ルコニアを増加させることにより、固体電解質膜の強度
を高くすることができる。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１３】図３は、前記型１に配した耐水性もしくは
撥水性部材２としてのセロテープを除去した後、前記ス
ラリーに金属酸化物としての酸化ニッケルを添加したス
ラリーを、前記電解質成形体３が乾燥するまでに、その
上に流し込んで一定時間放置して燃料極成形体４とした
後、余剰のスラリーを除去した状態の断面図で、前記耐
水性もしくは撥水性部材２としてのセロテープを除去し
た部分には燃料極成形体４の露出部分が形成されている
ことを示すものである。なお、この燃料極成形体４を形
成するためのスラリーと電解質成形体３を形成するため
のスラリーとは同一のものでなくてもよいことは言うま
でもないが、ジルコニア粉末や金属酸化物粉末の粒径を
大きくすることにより、後述する焼成によって多孔性の
燃料極を形成することができる。

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 安定化剤を添加したジルコニアを含有す
    るスラリーを、吸水性を有し、かつ一部に耐水性もしく
    は撥水性部材を配した型に流し込んで電解質成形体とし
    た後余剰のスラリーを除去する工程と、前記耐水性もし
    くは撥水性部材を除去した後、金属酸化物もしくは金属
    を含有するスラリーを、前記電解質成形体上に流し込ん
    で燃料極成形体とした後余剰のスラリーを除去して一部
    に燃料極成形体の露出部分を有する複合成形体とする工
    程と、この複合成形体を乾燥させて型を除去した後、焼
    成して前記露出部分にインターコネクターが設けられた
    固体電解質−燃料極複合体とする工程と、この固体電解
    質−燃料極複合体のインターコネクターを除く外側に空
    気極を形成する工程とからなることを特徴とする固体電
    解質燃料電池の製造方法。
  2. 【請求項２】 安定化剤を添加したジルコニアは、立方
    晶ジルコニア、正方晶ジルコニア、部分安定化ジルコニ
    アの単独物もしくは複数種の混合物からなることを特徴
    とする請求項第１項記載の固体電解質燃料電池の製造方
    法。
  3. 【請求項３】 安定化剤は、イットリウム、カルシウ
    ム、スカンジウム、イッテルビウム、ネオジウム、ガド
    リニウムの酸化物であることを特徴とする請求項第１項
    記載の固体電解質燃料電池の製造方法。
  4. 【請求項４】 金属酸化物もしくは金属は、ニッケルま
    たはコバルトの酸化物もしくは金属ニッケルまたは金属
    コバルトであることを特徴とする請求項第１項記載の固
    体電解質燃料電池の製造方法。
  5. 【請求項５】 空気極は、ストロンチウムもしくはカル
    シウムドープしたＬａＭｎＯ3 、ＬａＣｏＯ3 、ＣａＭ
    ｎＯ3 であることを特徴とする請求項第１項記載の固体
    電解質燃料電池の製造方法。
  6. 【請求項６】 インターコネクターは、燃料極成形体の
    露出部分にＬａＣｒＯ3 、ＣｏＣｒＯ3 を含むスラリー
    が塗布またはスプレーされた後焼成して形成されている
    ことを特徴とする請求項第１項記載の固体電解質燃料電
    池の製造方法。
  7. 【請求項７】 インターコネクターは、複合成形体を焼
    成させてなる固体電解質−燃料極複合体の燃料極の露出
    部分に設けることを特徴とする請求項第１項記載の固体
    電解質燃料電池の製造方法。
JP3289148A 1990-12-10 1991-10-07 固体電解質燃料電池の製造方法 Pending JPH0629031A (ja)

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US07/915,699 US5290323A (en) 1990-12-10 1991-12-09 Manufacturing method for solid-electrolyte fuel cell
PCT/JP1991/001701 WO1992010862A1 (fr) 1990-12-10 1991-12-09 Procede de production d'une pile a combustible electrolytique a l'etat solide
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