JPH0456078A - リチウム二次電池用非水電解液並にリチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池用非水電解液並にリチウム二次電池Info
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- JPH0456078A JPH0456078A JP2163624A JP16362490A JPH0456078A JP H0456078 A JPH0456078 A JP H0456078A JP 2163624 A JP2163624 A JP 2163624A JP 16362490 A JP16362490 A JP 16362490A JP H0456078 A JPH0456078 A JP H0456078A
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- lithium secondary
- lithium
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、リチウム二次電池用非水電解液並にリチウム
二次電池に関する。
二次電池に関する。
近年、放電特性に１ｆれ且つ高エネルギー密度を有する
電池として、リチウム二次電池が注目されている。該リ
チウム二次電池は、リチウム金属又はその合金を負極と
して使用するため、水溶性電解液を使用できず、通常、
プロピレンカーボネート（ｐｃ）、エチレンカーボネー
ト（［Ｃ）、ジメトキシエタン（ＯＮＦ） 、テ１へラ
ヒドロフラン（ＴＩＩＦ）などの非水溶媒に、ＬｉＣＩ
Ｏ４、ＬｉＡｓＦ。、ＬＩＰ Ｆ、、ＬｉＢＦ、などの
リチウム無機塩を溶解した非水電解液を使用している。
電池として、リチウム二次電池が注目されている。該リ
チウム二次電池は、リチウム金属又はその合金を負極と
して使用するため、水溶性電解液を使用できず、通常、
プロピレンカーボネート（ｐｃ）、エチレンカーボネー
ト（［Ｃ）、ジメトキシエタン（ＯＮＦ） 、テ１へラ
ヒドロフラン（ＴＩＩＦ）などの非水溶媒に、ＬｉＣＩ
Ｏ４、ＬｉＡｓＦ。、ＬＩＰ Ｆ、、ＬｉＢＦ、などの
リチウム無機塩を溶解した非水電解液を使用している。
然し乍ら、上記従来の非水電解液を用いたリチウム二次
電池は、充放電サイクルの繰り返しにより負極活物質で
あるリチウム金属は、徐々に劣化していく炉内が大きく
、寿命が短い、そのａｍ劣化の大きな原因として、充電
時に負極上に析出しな電析リチウムが非常に活性であり
、電解液中の有機溶媒と反応してリチウム粒子表面に絶
縁性の不＃ｔＪ態膜を形成し、活物質として使用不可能
になることがあげられるが、これには、従来の井水溶媒
のリチウムに対する化学的不安定性か重大な影響を与え
ることが分った。
電池は、充放電サイクルの繰り返しにより負極活物質で
あるリチウム金属は、徐々に劣化していく炉内が大きく
、寿命が短い、そのａｍ劣化の大きな原因として、充電
時に負極上に析出しな電析リチウムが非常に活性であり
、電解液中の有機溶媒と反応してリチウム粒子表面に絶
縁性の不＃ｔＪ態膜を形成し、活物質として使用不可能
になることがあげられるが、これには、従来の井水溶媒
のリチウムに対する化学的不安定性か重大な影響を与え
ることが分った。
プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、γ−
ブチロラクトン等のＣ＝＝〇二重結合を有する井水溶媒
は、高誘電率溶媒であるため、溶質のイオン解離度が高
く、優れた導電率を有する傾向があるが、上記の負極リ
チウムに対する化学的安定性に問題があり、そのままで
リチウム二次電池に使用すると、電析リチウムとの反応
が生じ易く、リチウム極のサイクル特性が悪く、電池寿
命が極めて短くなる。一方、テトラヒドロフラン、２−
メチルテトラヒドロフラン、ジメトキシエチレン、ジオ
キソラン等のエーテル類は、一般に、前記の高誘電溶媒
に比べて、リチウムに対する化学的安定性かや１良いも
のの、誘電率が低いため、導電率に劣るという問題があ
る。又、上記の高誘電率溶媒と低誘電率溶媒との混合溶
媒は、導電率が著しく向上することか見出され、例えば
、ＥＣ−ＴＩＩＦ、ＰＣ−Ｔｌｌｒなどの種々の混合溶
媒が検討されているが、リチウムに対する化学的安定性
は未だ充分でなく、電池寿命は短く、実用に適しない。
ブチロラクトン等のＣ＝＝〇二重結合を有する井水溶媒
は、高誘電率溶媒であるため、溶質のイオン解離度が高
く、優れた導電率を有する傾向があるが、上記の負極リ
チウムに対する化学的安定性に問題があり、そのままで
リチウム二次電池に使用すると、電析リチウムとの反応
が生じ易く、リチウム極のサイクル特性が悪く、電池寿
命が極めて短くなる。一方、テトラヒドロフラン、２−
メチルテトラヒドロフラン、ジメトキシエチレン、ジオ
キソラン等のエーテル類は、一般に、前記の高誘電溶媒
に比べて、リチウムに対する化学的安定性かや１良いも
のの、誘電率が低いため、導電率に劣るという問題があ
る。又、上記の高誘電率溶媒と低誘電率溶媒との混合溶
媒は、導電率が著しく向上することか見出され、例えば
、ＥＣ−ＴＩＩＦ、ＰＣ−Ｔｌｌｒなどの種々の混合溶
媒が検討されているが、リチウムに対する化学的安定性
は未だ充分でなく、電池寿命は短く、実用に適しない。
そこで、従来の上記リチウム二次電池の上記の不都合を
解消し、リチウム極に対し化学的安定性が良く、長寿命
のリチウム二次電池をもならず非水電解液の開発が望ま
れる。
解消し、リチウム極に対し化学的安定性が良く、長寿命
のリチウム二次電池をもならず非水電解液の開発が望ま
れる。
本発明は、上記従来の課題に鑑み、鋭意研究を進めて来
た結果、上記の課題を解決し、上記の要望を満足した電
池寿命の向上したリチウム二次電池をもたらすリチウム
二次電池用非水電解液を提供するもので、非水電解液の
成分として、ＣＨｉ−８−（ＣＨ２）、−８−ＣＨｉ
（ｎ＝ ２”−４＞で示されるジチアアルカン類化合物
を少なくとも１ｍ含有せしめることを特徴とする。
た結果、上記の課題を解決し、上記の要望を満足した電
池寿命の向上したリチウム二次電池をもたらすリチウム
二次電池用非水電解液を提供するもので、非水電解液の
成分として、ＣＨｉ−８−（ＣＨ２）、−８−ＣＨｉ
（ｎ＝ ２”−４＞で示されるジチアアルカン類化合物
を少なくとも１ｍ含有せしめることを特徴とする。
本発明の上記非水電解液を、リチウム二次電池に用いた
場合、含有するジチアアルカン類化合物は、活性な電析
リチウムと井水溶媒の反応を抑制し、負極のサイクル特
性を高め、電池寿命の向上をもたらす。
場合、含有するジチアアルカン類化合物は、活性な電析
リチウムと井水溶媒の反応を抑制し、負極のサイクル特
性を高め、電池寿命の向上をもたらす。
この場合、上記の任意の該ジチアアルカン類化合物を、
通常の１１１又は２種以上の溶媒に対し、約０．１〜５
容量％添加して成る混合溶媒を含有した非水電解液を具
備したリチウム二次電池は、特に、充放電特性が優れ、
電池寿命の向」−をもならず。
通常の１１１又は２種以上の溶媒に対し、約０．１〜５
容量％添加して成る混合溶媒を含有した非水電解液を具
備したリチウム二次電池は、特に、充放電特性が優れ、
電池寿命の向」−をもならず。
次に、本発明の実施例を次に説明する。
本発明の上記の非水電解液の成分として添加されるジチ
アアルカン類化合物Ｃ１１３−Ｓ−（Ｃｔｂ ）−−Ｓ
−Ｃｌｈは、リチウムに対する化学的安定性が高い、
これが、電析リチウムと井水溶媒の反応を抑制する理由
の１つと考えられる。
アアルカン類化合物Ｃ１１３−Ｓ−（Ｃｔｂ ）−−Ｓ
−Ｃｌｈは、リチウムに対する化学的安定性が高い、
これが、電析リチウムと井水溶媒の反応を抑制する理由
の１つと考えられる。
次に、２．５−ジチアヘキサンを例にあげて説明する。
２，５−ジチアヘキサンＣ１ら−８−（ＣＩら）、 −
Ｓ −ＣＨ２は、ジメトキシエタンＣＨ，−Ｑ−（Ｃ１
１２）ｔ −０−ｃ Ｈｉ分子内の酸素原子を硫黄原子
で置き換えたものであるが、後記するように、ジメトキ
シエタンよりも化学的に安定である。
Ｓ −ＣＨ２は、ジメトキシエタンＣＨ，−Ｑ−（Ｃ１
１２）ｔ −０−ｃ Ｈｉ分子内の酸素原子を硫黄原子
で置き換えたものであるが、後記するように、ジメトキ
シエタンよりも化学的に安定である。
１１Ｕち、ジメトキシエタンは、リチウム電池用電解液
溶媒として用いられているが、その理由の１つに、ドナ
ー数が大きく、リチウムカチオンに対して溶姪和し易い
ことがあげられる。これは、ジメトキシエタン分子内に
存在する酸素原子のパラリングミ気陰性度３，５が、隣
接する炭素原子のそれ２，５より大きいために、０−Ｃ
共有結合に使われている電子が、より多く酸素原子上に
帰属していることに由来するものであり、電子密度が酸
素原子上で大きくなっているために、カチオン種である
リチウムイオンに配位し易くなっているものと考えられ
る。しかし乍ら、酸素原子への電子の偏りが大きいはど
０−ｃｒＪＪの結合は切れ易くなり、安定性にかける傾
向がある０例えば、文献Ｊ、、 ＥｌｅＣｔｒＯＣｈｅ
ｌｌ、 Ｓｏｃ、、１３５ １８６３によれば、ジメキ
シエタンは、リチウムに対し安定でなく、以下のように
反応し、リチウムメトキシドを生成すると言われている
。
溶媒として用いられているが、その理由の１つに、ドナ
ー数が大きく、リチウムカチオンに対して溶姪和し易い
ことがあげられる。これは、ジメトキシエタン分子内に
存在する酸素原子のパラリングミ気陰性度３，５が、隣
接する炭素原子のそれ２，５より大きいために、０−Ｃ
共有結合に使われている電子が、より多く酸素原子上に
帰属していることに由来するものであり、電子密度が酸
素原子上で大きくなっているために、カチオン種である
リチウムイオンに配位し易くなっているものと考えられ
る。しかし乍ら、酸素原子への電子の偏りが大きいはど
０−ｃｒＪＪの結合は切れ易くなり、安定性にかける傾
向がある０例えば、文献Ｊ、、 ＥｌｅＣｔｒＯＣｈｅ
ｌｌ、 Ｓｏｃ、、１３５ １８６３によれば、ジメキ
シエタンは、リチウムに対し安定でなく、以下のように
反応し、リチウムメトキシドを生成すると言われている
。
ＩＩ、 Ｃ＝ Ｃ１□＋ＬＩＯＣ１１３このように、ジ
メトキシエタンが反応して上記のようにリチウムメトキ
シドが生成することは、Ｏ−Ｃ結合が切れ易いことを示
し、この理由として上述のように酸素原子への電子の偏
りが起因しているものと推測される。ところで、硫黄原
子と酸素原子のバラリングミ気陰性度を比較すると、硫
黄原子のそれは２．５であり、酸素原子の３．５より小
さい、一方、炭素原子の電気陰性度は、前記のように２
゜５であるから、硫黄原子のそれと実質上等しい。
メトキシエタンが反応して上記のようにリチウムメトキ
シドが生成することは、Ｏ−Ｃ結合が切れ易いことを示
し、この理由として上述のように酸素原子への電子の偏
りが起因しているものと推測される。ところで、硫黄原
子と酸素原子のバラリングミ気陰性度を比較すると、硫
黄原子のそれは２．５であり、酸素原子の３．５より小
さい、一方、炭素原子の電気陰性度は、前記のように２
゜５であるから、硫黄原子のそれと実質上等しい。
従って、Ｓ−Ｃ結合の電子分極は小さく、その結合は切
れ雌い、従って、２，５−ジチアヘキサンの方がジメト
キシエタンよりも安定である。
れ雌い、従って、２，５−ジチアヘキサンの方がジメト
キシエタンよりも安定である。
同様の理由で、Ｃｆｉｚ −５−（ＣＬ ）−Ｓ −Ｃ
Ｈｉにおけるｎ＝３又は４についてもリチウムに対する
化学的安定性は優れている。ｎが５以上となると、電解
液の粘度が高くなり、導電率の低下をもたらし、不適で
ある。従って、ｎ＝２〜４の範囲に限る必要がある。
Ｈｉにおけるｎ＝３又は４についてもリチウムに対する
化学的安定性は優れている。ｎが５以上となると、電解
液の粘度が高くなり、導電率の低下をもたらし、不適で
ある。従って、ｎ＝２〜４の範囲に限る必要がある。
次に２．５−ジチアヘキサンを、ＰＣ−Ｄ１４Ｅ混合溶
蛯中に添加せしめて成る非水電解液を用いた場合の下記
の試験例で、本発明の添加剤の添加効果を明らかにする
。
蛯中に添加せしめて成る非水電解液を用いた場合の下記
の試験例で、本発明の添加剤の添加効果を明らかにする
。
試験例
作用極、対極、参照極より成る試験セルを作製し、充放
電サイクル試験を行った。即ち、作用極としては、厚さ
０．２關のリチウム箔を直径４０關のディスク状に打
ち抜いたものを、ステンレス製エキスバンドメタルを同
型に打ち抜いた集電体に圧着して成るものを用いた。こ
の作用極の容量は５１０ｍＡｈに相当する。又対極とし
ては、厚さ０．７５ｍ＋のリチウム箔を直径４０闘のデ
ィスク状に打ち抜いたものを、作用極同様に、ステンレ
ス製エキスバンドメタルに圧着して成るものを用いた。
電サイクル試験を行った。即ち、作用極としては、厚さ
０．２關のリチウム箔を直径４０關のディスク状に打
ち抜いたものを、ステンレス製エキスバンドメタルを同
型に打ち抜いた集電体に圧着して成るものを用いた。こ
の作用極の容量は５１０ｍＡｈに相当する。又対極とし
ては、厚さ０．７５ｍ＋のリチウム箔を直径４０闘のデ
ィスク状に打ち抜いたものを、作用極同様に、ステンレ
ス製エキスバンドメタルに圧着して成るものを用いた。
参照極としては、リチウムワイヤーを用いた。上記の作
用極及び対極をセパレータを挟んで相対向せしめ、その
間の空間部に本発明の井水電解液を注入しセルを構成し
た。
用極及び対極をセパレータを挟んで相対向せしめ、その
間の空間部に本発明の井水電解液を注入しセルを構成し
た。
本発明の電解液としては、プロピレンカーボネートとジ
メトキシエタンの混合溶蝶に１ｉｃｌｏ４を１モル／Ｊ
溶解し、更に、これに２．５−ジチアヘキサンをその添
加量を異にして添加して成るものを夫々用いた。尚、比
較のため、無添加の電解液を用いた同様のセルを作製し
た。
メトキシエタンの混合溶蝶に１ｉｃｌｏ４を１モル／Ｊ
溶解し、更に、これに２．５−ジチアヘキサンをその添
加量を異にして添加して成るものを夫々用いた。尚、比
較のため、無添加の電解液を用いた同様のセルを作製し
た。
このようにして構成した夫々の試験セルを、２５℃で１
軸＾の電流値にて、５１１Ａｈの定容量にて充放電を繰
り返した。寿命判定は作用極の電位変化より決定した。
軸＾の電流値にて、５１１Ａｈの定容量にて充放電を繰
り返した。寿命判定は作用極の電位変化より決定した。
リチウム作用極のサイクル特性は、次式によって１サイ
クル当たりの平均充放電効率を算出し評価した。ここで
ｎはサイクル数を表す。
クル当たりの平均充放電効率を算出し評価した。ここで
ｎはサイクル数を表す。
Ｅ ＝ １−（５１−（５１０−５１）／ ｎ ）１５
１ｘ １００その結果を図面に示す、鎖国より明らかな
ように、２．５−ジチアヘキサンを添加したセルは、平
均充放電効率が向上することが確認された。
１ｘ １００その結果を図面に示す、鎖国より明らかな
ように、２．５−ジチアヘキサンを添加したセルは、平
均充放電効率が向上することが確認された。
この場合、２．５−ジチアヘキサンの添加１は体積比で
約０，１％〜５％の範囲において有効であり、特に約０
．５〜４％の範囲で著効があることが判明した。
約０，１％〜５％の範囲において有効であり、特に約０
．５〜４％の範囲で著効があることが判明した。
尚、 Ｃ１１３−５−（ＣＩ＋７）、−５−ＣＩ＋３
（ｎ ＝ ３ 〜４ ）で示される、ジチアア
ルカン類でも上記２．５−ジチアヘキサン同様の効果が
得られた。
（ｎ ＝ ３ 〜４ ）で示される、ジチアア
ルカン類でも上記２．５−ジチアヘキサン同様の効果が
得られた。
かくして、上記の本発明のＣＨ３−８−（Ｃｌｂ ）−
Ｓ−Ｃｌｌｉ （ｎ ＝ ２〜４）で表わされるジチア
ンアルカン類化合物から撰択した少なくとも１種を含有
する井水電解液を、金属リチウム又はリチウムイオンを
吸蔵・放出できる合金、炭素剤、導電性高分子、或いは
無ａ酸化物から成るハ椿と、リチウムイオンと電気的に
可逆的反応を行える物質から成る正極とから成るリチウ
ム二次電池の梢成要素と組み合わせることにより、充放
電効率の向上した長寿命の本発明のリチウム二次電池を
構成することができる。
Ｓ−Ｃｌｌｉ （ｎ ＝ ２〜４）で表わされるジチア
ンアルカン類化合物から撰択した少なくとも１種を含有
する井水電解液を、金属リチウム又はリチウムイオンを
吸蔵・放出できる合金、炭素剤、導電性高分子、或いは
無ａ酸化物から成るハ椿と、リチウムイオンと電気的に
可逆的反応を行える物質から成る正極とから成るリチウ
ム二次電池の梢成要素と組み合わせることにより、充放
電効率の向上した長寿命の本発明のリチウム二次電池を
構成することができる。
この場合、該リチウム二次電池の非水電解液としでは、
例えば、エチレンカーボネート又はプロピレンカーボネ
ートより成る溶媒とテトラヒドロフラン又は２−メチル
テトラヒドロフランスは１，２−ジメトキシエタンより
成る溶媒とを、体積比で１＝１の割合で混合せしめて成
る溶媒系に、本発明の添加剤、ジチアアルカン類化合物
の少なくともＩｍを、体積比で約０．１％〜５％の範囲
で添加せしめて成る非水溶媒から成る非水電解液を使用
するときは、導電率の向上も得られて好ましい。
例えば、エチレンカーボネート又はプロピレンカーボネ
ートより成る溶媒とテトラヒドロフラン又は２−メチル
テトラヒドロフランスは１，２−ジメトキシエタンより
成る溶媒とを、体積比で１＝１の割合で混合せしめて成
る溶媒系に、本発明の添加剤、ジチアアルカン類化合物
の少なくともＩｍを、体積比で約０．１％〜５％の範囲
で添加せしめて成る非水溶媒から成る非水電解液を使用
するときは、導電率の向上も得られて好ましい。
このように本発明によるときは、リチウム二次電池用ｌ
）ミ水電解液として、ＣＨ，−８−（Ｃ１１□）、−８
−Ｃ１ｈ（ｎ−２〜４）からなるジチアアルカン類の少
なくとも１種を含有したものをリチウム二次電池に用い
るときは、該ジチアンアルカン類は、電解液中の非水溶
媒と電析リチウムとの反応を制御することができる効果
をもたらし、従って、本発明の上記電解液を具備したリ
チウム二次電池の負極のサイクル特性を高め、電池ｉｔ
命を向上せしめる効果をもたらず。
）ミ水電解液として、ＣＨ，−８−（Ｃ１１□）、−８
−Ｃ１ｈ（ｎ−２〜４）からなるジチアアルカン類の少
なくとも１種を含有したものをリチウム二次電池に用い
るときは、該ジチアンアルカン類は、電解液中の非水溶
媒と電析リチウムとの反応を制御することができる効果
をもたらし、従って、本発明の上記電解液を具備したリ
チウム二次電池の負極のサイクル特性を高め、電池ｉｔ
命を向上せしめる効果をもたらず。
この場合、該ジチアアルカン類の添加量を、井水／Ｂ奴
に対し、約０．１〜５容量％の範囲とすることが好まし
く、又、溶媒として混合溶媒を使用することにより、上
記の効果と共に、向上した導電率を併せ有する井水電解
液か得られて好ましい。
に対し、約０．１〜５容量％の範囲とすることが好まし
く、又、溶媒として混合溶媒を使用することにより、上
記の効果と共に、向上した導電率を併せ有する井水電解
液か得られて好ましい。
図面は、本発明の添加剤を含む非水電解液を用いた場合
の該添加剤の添加量とリチウム極の平均充放電効率の関
係を示すグラフである。 特許出願人 古河電池株式会社
の該添加剤の添加量とリチウム極の平均充放電効率の関
係を示すグラフである。 特許出願人 古河電池株式会社
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、非水電解液の成分として、ＣＨ＿３−Ｓ−（ＣＨ＿
２）＿■−ｓ−ＣＨ＿３（ｎ＝２〜４）で示されるジチ
アアルカン類化合物の少なくとも１種を含有せしめるこ
とを特徴とするリチウム二次電池用非水電解液。 ２、通常の１種又は２種以上から成る溶媒に対し、該ジ
チアアルカン類化合物の少なくとも１種を、約０．１〜
５容量％添加して成る請求項１記載のリチウム二次電池
用非水電解液。 ３、非水電解液として、請求項１又は２記載の非水電解
液を具備して成るリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2163624A JPH0456078A (ja) | 1990-06-21 | 1990-06-21 | リチウム二次電池用非水電解液並にリチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2163624A JPH0456078A (ja) | 1990-06-21 | 1990-06-21 | リチウム二次電池用非水電解液並にリチウム二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0456078A true JPH0456078A (ja) | 1992-02-24 |
Family
ID=15777469
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2163624A Pending JPH0456078A (ja) | 1990-06-21 | 1990-06-21 | リチウム二次電池用非水電解液並にリチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0456078A (ja) |
-
1990
- 1990-06-21 JP JP2163624A patent/JPH0456078A/ja active Pending
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