JPH05247345A - 難燃性耐熱性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 難燃性と耐熱性がともに優れ、更に低誘電率
化が必要な電子機器用プリント配線板に適したポリイミ
ド系の難燃性耐熱性樹脂組成物を提供する。 【構成】 少なくとも２個以上のマレイミド基を有する
マレイミド化合物とジアミン化合物とを加熱反応させて
得られた耐熱性樹脂組成物に、一般式［１］ 【化１】 （式中、Ｘ¹〜Ｘ⁴は、水素原子、塩素原子又は臭素原子
を示し、Ｘ¹〜Ｘ⁴のうち少なくとも一つは塩素原子又は
臭素原子であり、互いに同じであっても異なっていても
よい。Ｒ¹及びＲ²は水素原子、メチル基、エチル基、ト
リフルオロメチル基又はトリクロロメチル基を示し、互
いに同じであっても異なっていてもよい。ｍは０〜３の
整数を示す。）で表されるハロゲン原子を含むビスマレ
イミドを添加混合して難燃性を付与したことを特徴とす
る難燃性耐熱性樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、低誘電率化が必要な電
子機器用プリント配線板に用いられるポリイミド系の難
燃性樹脂組成物に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】電子機器用プリント配線板では、従来よ
りエポキシ樹脂を結合剤としたガラス布エポキシ樹脂積
層板が広く用いられており、火災に対する安全性のため
基板の難燃化や電子部品の小形化・配線の高密度化に対
応するためにプリント配線板の耐熱性向上が要求されて
いる。更に近年では、データ処理速度の向上を図るた
め、基板用樹脂の低誘電率化が必要になってきている。

【０００３】ビスマレイミドとジアミンを加熱反応させ
て得られるポリアミノビスマレイミドはエポキシ樹脂よ
りも優れた耐熱性を有しており、例えばケルイミド６０
１（ローヌ・プーラン社製品名）などを用いたプリント
配線板が開発されている。しかしながら、ケルイミド６
０１の難燃性はＵＬ９４規格Ｖ−１であり、Ｖ−０達成
のためには何らかの方法による難燃化が必要である。ま
た近年、ポリアミノビスマレイミド系樹脂組成物を低誘
電率化するため、フッ素原子を含むビスマレイミド化合
物をプリント配線板の基板用樹脂に適用することが試み
られているがフッ素原子を含むビスマレイミド化合物が
高価なため実用化されていない。

【０００４】一方、特開平３−１４８３６号公報や特開
平２−２９８５４８号公報に示されているように、アル
キレン結合型のビスマレイミド化合物並びにジアミン化
合物を用いることにより炭化水素比率を高めてポリアミ
ノビスマレイミド系樹脂組成物を低誘電率化する方法が
ある。しかし、可燃成分の構成比率が増加するため難燃
化が不可欠となる。

【０００５】ポリアミノマレイミドなどのポリイミド系
樹脂組成物を難燃化する方法としては、従来より臭素原
子を含む化合物を混合あるいは反応させる種々の方法が
提案されている。例えば、特公平１−４８２９８号公報
に示されているテトラブロモビスフェノールＡのアクリ
レート系化合物、特公昭６３−１０１７８号公報に示さ
れているアルキレンビステトラブロモフタルイミド化合
物、特開昭６３−５１４５７号公報に示されているテト
ラブロモビスフェノールＡエチレンオキシド付加物のメ
タクリレート化合物、特開平３−１３１６２９号公報に
示されているトリブロモフェニルマレイミドを用いる方
法がある。またその他の化合物を用いる方法としては、
特開平１−１１３４２７号公報に示されている環状ホス
ホニトリル化合物を用いる方法がある。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】従来の難燃化方法にお
いては、アクリル酸類エステルの含臭素化合物や反応点
を持たない添加型化合物では難燃性を付与することがで
きるものの、ポリアミノマレイミドが持っている本来の
耐熱性を損なうという問題点があった。また反応性はあ
っても単官能のトリブロモフェニルマレイミドでは耐熱
性が低下するという欠点があった。また燐系難燃剤は、
アルキレン結合型ポリアミノマレイミド系樹脂組成物の
ように酸素原子の含有量が少ない化合物に対しては難燃
化の効果が少ないという問題点があった。

【０００７】本発明は難燃性と耐熱性がともに優れ、更
に低誘電率化が必要な電子機器用プリント配線板に適し
たポリイミド系の難燃性耐熱性樹脂組成物を提供するも
のである。

【０００８】

【課題が解決するための手段】すなわち、本発明は少な
くとも２個以上のマレイミド基を有するマレイミド化合
物とジアミン化合物とを加熱反応させて得られる耐熱性
樹脂組成物に、一般式［１］

【０００９】

【化４】 （式中、Ｘ¹〜Ｘ⁴は、水素原子、塩素原子又は臭素原子
を示し、Ｘ¹〜Ｘ⁴のうち少なくとも一つは塩素原子又は
臭素原子であり、互いに同じであっても異なっていても
よい。Ｒ¹及びＲ²は水素原子、メチル基、エチル基、ト
リフルオロメチル基又はトリクロロメチル基を示し、互
いに同じであっても異なっていてもよい。ｍは０〜３の
整数を示す。）で表されるハロゲン原子を含むビスマレ
イミドを添加混合することにより難燃性を付与したこと
を特徴とする難燃性耐熱性樹脂組成物を提供するもので
ある。

【００１０】本発明の難燃性耐熱性樹脂組成物は、少な
くとも２個以上のマレイミド基を有するマレイミド化合
物とジアミン化合物とを加熱反応させて得られた反応物
に、難燃成分であるハロゲン原子を含むビスマレイミド
を単に添加混合することにより難燃性耐熱性樹脂組成物
となる。

【００１１】難燃成分であるハロゲン原子を含むビスマ
レイミドの配合量は、被難燃化樹脂組成物の可燃性の程
度によって異なるが、好ましくは樹脂組成物１００重量
部に対しハロゲン原子の含有量が０．１から３０重量部
になるように用いられる。

【００１２】本発明の一般式［１］で表されるハロゲン
原子を含むビスマレイミドの好ましい具体例としては、
２，２−ビス［３，５−ジブロモ−４−（４−マレイミ
ドフェノキシ）フェニル］プロパンや２，２−ビス
｛３，５−ジブロモ−４−［β−（４−マレイミドフェ
ノキシ）エトキシ］フェニル｝プロパンなどが挙げられ
る。

【００１３】本発明において用いられるマレイミド化合
物としては、芳香族ジアミンから誘導される芳香族ビス
マレイミド及びポリアミン化合物やアニリン−ホルムア
ルデヒド樹脂をマレイン化したポリマレイミド化合物が
用いられる。芳香族ビスマレイミドとしては、パラフェ
ニレンビスマレイミド、４，４′−ビスマレイミドジフ
ェニルメタン、４，４′−ビスマレイミドジフェニルエ
ーテル、４，４′−ビスマレイミドフェニルスルホン、
キシリレンビスマレイミド、２，２−ビス［４−（４−
マレイミドフェニキシ）フェニル］プロパン、２，２−
ビス［４−（３−マレイミドフェノキシ）フェニル］プ
ロパン、及び一般式［２］

【００１４】

【化５】 （式中、Ｒ³〜Ｒ⁸は水素原子又は炭素数１〜４のアルキ
ル基を示し、Ｒ³〜Ｒ⁸のうち少なくとも一つは炭素数１
〜４のアルキル基であり、互いに同じであっても異なっ
ていてもよい。ｎは１〜３の整数を示す。）で表される
アルキレン結合型ビスマレイミド化合物が挙げられる。
一般式［２］で表されるアルキレン結合型のビスマレイ
ミド化合物の具体例としては、３，３′，５，５′−テ
トラメチル−４，４′−ビスマレイミドジフェニルメタ
ン、３，３′，５，５′−テトラエチル−４，４′−ビ
スマレイミドジフェニルメタン、３，３′，５，５′−
テトライソプロピル−４，４′−ビスマレイミドジフェ
ニルメタン、２，２−ビス（３，４′−マレイミドフェ
ニル）プロパン、α，α′−ビス（４−マレイミドフェ
ニル）−ｍ−ジイソプロピルベンゼン、α，α′−ビス
（４−マレイミドフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベン
ゼン及びα，α′−ビス（３，５−ジメチル−４−マレ
イミドフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン等が挙
げられる。

【００１５】特に一般式［２］で表されるアルキレン結
合型ビスマレイミド化合物を用いた場合には樹脂組成物
の誘電率が低いためコンピュータなどの電子機器のプリ
ント配線板に好適であり、しかも一般式［１］で表され
るハロゲン原子を含むビスマレイミドを添加混合してい
るので樹脂組成物の難燃性も問題ない。本発明により低
誘電率の難燃性耐熱性樹脂組成物を得るには、一般式
［２］で表わされるアルキレン結合型ビスマレイミド化
合物をできる限り多く用いることが必要であるが、少な
くとも全マレイミド化合物に対して５０重量％以上用い
ることが好ましい。

【００１６】本発明の難燃性耐熱性樹脂組成物を得る際
に用いられるジアミン化合物としては各種のジアミン化
合物が用いられるが、耐熱性を考慮して芳香族系ジアミ
ンが好適に用いられる。この芳香族ジアミン化合物とし
ては、フェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメタ
ン、ジアミノジフェニルエーテル、ジアミノジフェニル
スルホン、２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキ
シ）フェニル］プロパン、ビス［４−（４−アミノフェ
ノキシ）フェニル］スルホン及び一般式［３］

【００１７】

【化６】 （式中、Ｒ³〜Ｒ⁸は水素原子又は炭素数１〜４のアルキ
ル基を示し、Ｒ³〜Ｒ⁸のうち少なくとも一つは炭素数１
〜４のアルキル基であり、互いに同じであっても異なっ
ていてもよい。ｎは１〜３の整数を示す。）で表される
アルキレン結合型芳香族ジアミンが挙げられる。一般式
［３］で表されるアルキレン結合型芳香族ジアミンの具
体例としては、３，３′，５，５′−テトラメチル−
４，４′−ジアミノジフェニルメタン、３，３′，５，
５′−テトラエチル−４，４′−ジアミノジフェニルメ
タン、３，３′，５，５′−テトライソプロピル−４，
４′−ジアミノジフェニルメタン、２，２−ビス（３，
４′−アミノフェニル）プロパン、α，α′−ビス（４
−アミノフェニル）−ｍ−ジイソプロピルベンゼン、
α，α′−ビス（４−アミノフェニル）−ｐ−ジイソプ
ロピルベンゼン及びα，α′−ビス（３，５−ジメチル
−４−アミノフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン
等が挙げられる。

【００１８】特に上記アルキレン結合型芳香族ジアミン
化合物を用いた場合には樹脂組成物の誘電率が低いため
コンピュータなどの電子機器のプリント配線板に好適で
あり、しかも一般式［１］で表されるハロゲン原子を含
むビスマレイミドを添加混合しているので難燃性にも問
題ない。本発明により低誘電率の難燃性耐熱性樹脂組成
物を得るには、一般式［３］で表されるアルキレン結合
型芳香族ジアミン化合物をできる限り多く用いることが
必要であるが、少なくとも全ジアミン化合物に対して５
０重量％以上用いることが好ましい。

【００１９】本発明の難燃性耐熱性樹脂組成物におい
て、一般式［１］で表されるハロゲン原子を含むビスマ
レイミドと、その他の少なくとも２個以上のマレイミド
基を有するマレイミド化合物とジアミン化合物を加熱反
応させて得られた耐熱性樹脂組成物とは、適当な溶剤に
双方を溶解混合することにより組成物とすることができ
る。

【００２０】本発明の難燃性耐熱性樹脂組成物には必要
に応じて付加反応及び硬化反応の触媒として酸触媒やア
ニオン重合開始剤や有機過酸化物が配合される。付加反
応の酸触媒としては、蟻酸、酢酸、安息香酸、フタル酸
及びそれらの誘導体等のカルボン酸類、無水マレイン酸
等の酸無水物などが挙げられる。これら触媒の配合量
は、樹脂組成物に対し好ましくは０．０１〜１０重量％
添加する。硬化反応のアニオン重合開始剤としては、２
−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダ
ゾール、２−フェニルイミダゾール等のイミダゾール
類、ベンジルジメチルアミン、トリエチレンジアミン、
ＤＢＵ（１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデ
セン−７）等のアミン類、ジシアンジアミド、トリフェ
ニルホスフィン及び有機金属化合物などがあり、樹脂組
成物に対し好ましくは０．１〜１０重量％添加する。ま
た、有機過酸化物としては、例えばベンゾイルパーオキ
サイド、ジクミルパーオキサイド、メチルエチルケトン
パーオキサイド、ｔ−ブチルパーベンゾエートなどがあ
り、樹脂組成物に対し好ましくは０．１〜１０重量％添
加する。

【００２１】本発明の難燃性耐熱性樹脂組成物には、エ
ポキシ樹脂、不飽和ポリエステル、トリアリルイソシア
ヌレート、ジアリルフタレート樹脂及びアニリン樹脂な
どを適宜組み合わせて使用することができる。

【００２２】本発明の難燃性耐熱性樹脂組成物を用いて
プリント配線板用プリプレグ及び積層板を製造する場合
は、難燃性耐熱性樹脂組成物を適当な有機溶剤に溶解
し、これを更に必要に応じてアニオン重合開始剤、有機
過酸化物などを硬化触媒として加えて含浸用ワニスとす
る。また、必要に応じて充填剤などの添加剤を併用する
ことができる。ついで、このワニスをガラス繊維などに
含浸・乾燥してプリプレグシートとし、それを数枚重ね
合わせて所定の温度・圧力で積層成形して積層板が製造
される。

【００２３】

【作用】本発明の難燃性耐熱性樹脂組成物は、少なくと
も２個以上のマレイミド基を有するマレイミド化合物と
ジアミン化合物とを加熱反応させて得られる耐熱性樹脂
組成物に一般式［１］で表されるハロゲン原子を含むビ
スマレイミドを添加混合して難燃性を付与したものであ
り、難燃成分がハロゲン原子を含む耐熱性の高いビスマ
レイミドであるため、耐熱性を損なうことなく可燃性で
あるポリアミノマレイミド化合物に難燃性を付与するこ
とが可能である。また、２個以上のマレイミド基を有す
るマレイミド化合物又はジアミン化合物の全部又は一部
に一般式［２］で表されるアルキレン結合型ビスマレイ
ミド又は一般式［３］で表されるアルキレン結合型芳香
族ジアミンを用いることにより樹脂組成物の低誘電率化
と難燃化が可能となる。

【００２４】

【実施例】以下、本発明を実施例に基づいて詳細に説明
するが、本発明はこれに限定されるものではない。

【００２５】実施例１ マレイミド化合物として４，４′−ビスマレイミドジフ
ェニルメタン１７９ｇを用い、ジアミン化合物としてジ
アミノジフェニルメタン４０ｇを用い、これらをＮ，Ｎ
−ジメチルホルムアミド（以下ＤＭＦ）２５０ｇに溶解
させ、１２０℃で１時間反応させ樹脂組成物を得た。反
応物を室温迄冷却した後、２，２−ビス｛３，５−ジブ
ロモ−４−［β−（４−ビスマレイミドフェノキシ）エ
トキシ］フェニル｝プロパン９７ｇを添加混合し、更に
溶媒を含まない樹脂組成物に対し、０．５重量％の２−
エチル−４−メチルイミダゾールとＤＭＦを追加し樹脂
分５０重量％のワニスを調製した。

【００２６】このワニスをＥガラスクロス（０．１ｍｍ
厚、日東紡製）に含浸・塗工後、１７０℃で３分間乾燥
し、樹脂分４５重量％のプリプレグを得た。このプリプ
レグ１６枚及び上下に３５μｍの電解銅箔を重ね、圧力
４００ＭＰａ、温度２００℃、成形時間２時間の条件で
積層成形し、更に２２５℃で４時間硬化処理して１．６
ｍｍ厚の銅張積層板を作製した。

【００２７】この銅張積層板について、誘電率、はんだ
耐熱性（以下ＪＩＳ−Ｃ−６４８１）、ガラス転移温度
Ｔｇ（ＴＭＡ法）及び難燃性（ＵＬ−９４−垂直法）を
測定した。結果を表１に示した。

【００２８】得られた銅張積層板はボイド、カスレがな
く、誘電率、はんだ耐熱性、ガラス転移温度Ｔｇ、難燃
性が優れていた。

【００２９】実施例２ マレイミド化合物として４，４′−ビスマレイミドジフ
ェニルメタン１７９ｇを用い、ジアミン化合物としてジ
アミノジフェニルメタン４０ｇを用いてＤＭＦに溶解し
反応させた後、２，２−ビス［３，５−ジブロモ−４−
（４−ビスマレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン
８９ｇを添加混合した以外は実施例１と同じようにして
樹脂分５０重量％の含浸用ワニスを調製し、ついで同様
に銅張積層板を作製しその特性を測定した。結果を表１
に示した。

【００３０】得られた銅張積層板はボイド、カスレがな
く、誘電率、はんだ耐熱性、ガラス転移温度Ｔｇ、難燃
性が優れていた。

【００３１】実施例３ マレイミド化合物としてＢＭＩ−Ｍ２０（アニリン−ホ
ルムアルデヒド樹脂のマレイン化物、三井東圧化学商品
名）１８５ｇを用い、ジアミン化合物として２，２−ビ
ス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン
７４ｇを用いてＤＭＦに溶解させ反応させた後、２，２
−ビス［３，５−ジブロモ−４−（４−マレイミドフェ
ノキシ）フェニル］プロパン８９ｇを添加混合した以外
は実施例１と同じようにして樹脂分５０重量％の含浸用
ワニスを調製し、ついで同様に銅張積層板を作製しその
特性を測定した。結果を表１に示した。

【００３２】得られた銅張積層板はボイド、カスレがな
く、誘電率、はんだ耐熱性、ガラス転移温度Ｔｇ、難燃
性が優れていた。

【００３３】実施例４ マレイミド化合物としてα，α′−ビス（４−マレイミ
ドフェニル）−ｍ−ジイソプロピルベンゼン２５２ｇを
用い、ジアミン化合物としてα，α′−ビス（４−アミ
ノフェニル）−ｍ−ジイソプロピルベンゼン６２ｇを用
いてＤＭＦに溶解させ反応させた後、２，２−ビス
［３，５−ジブロモ−４−（４−マレイミドフェノキ
シ）フェニル］プロパン８９ｇを添加混合した以外は実
施例１と同じようにして樹脂分５０重量％の含浸用ワニ
スを調製し、ついで同様に銅張積層板を作製しその特性
を測定した。結果を表１に示した。

【００３４】得られた銅張積層板はボイド、カスレがな
く、誘電率、はんだ耐熱性、ガラス転移温度Ｔｇ、難燃
性が優れていた。

【００３５】比較例１ マレイミド化合物として４，４′−ビスマレイミドジフ
ェニルメタン２８６ｇを用い、ジアミン化合物としてジ
アミノジフェニルメタン４７．５ｇを用い、ＤＭＦに溶
解させ反応させた後、サイテックスＢＴ−９３（アルキ
レンビステトラブロモフタルイミド、サイテックス社商
品名）３０ｇを添加混合した以外は実施例１と同じよう
にして樹脂分５０重量％の含浸用ワニスを調製し、つい
で同様に銅張積層板を作製しその特性を測定した。結果
を表１に示した。

【００３６】得られた銅張積層板はボイド、カスレがな
かったが、難燃成分の耐熱性が低いためはんだ耐熱性が
劣っていた。

【００３７】比較例２ マレイミド化合物としてα，α′−ビス（４−マレイミ
ドフェニル）−ｍ−ジイソプロピルベンゼン３２４ｇを
用い、ジアミン化合物としてα，α′−ビス（４−アミ
ノフェニル）−ｍ−ジイソプロピルベンゼン６２ｇを用
い、ＤＭＦに溶解させ反応させた後、市販の難燃剤であ
るＤ−５００１（ＴＢＡメタクリレート、第一工業製薬
商品名）６０ｇを添加混合した以外は実施例１と同じよ
うにして樹脂分５０重量％の含浸用ワニスを調製し、つ
いで同様に銅張積層板を作製しその特性を測定した。結
果を表１に示した。

【００３８】得られた銅張積層板はボイド、カスレがな
かったが、難燃成分の耐熱性が低いためはんだ耐熱性が
劣っていた。

【００３９】比較例３ 市販のケルイミド６０１（ポリアミノビスマレイミド、
ローヌ・プーラン社商品名）３００ｇを用いた以外は実
施例１と同じようにして樹脂分５０重量％の含浸用ワニ
スを調製し、ついで同様に銅張積層板を作製しその特性
を測定した。結果を表１に示した。

【００４０】得られた銅張積層板はボイド、カスレがな
かったが、難燃性がＵＬ規格９４Ｖ−０を達成しなかっ
た。

【００４１】

【表１】

【００４２】

【発明の効果】本発明によれば、ハロゲン原子を持つマ
レイミド化合物を添加混合することにより、耐熱性を損
なうことなく可燃性であるポリアミノマレイミドに難燃
性を付与することができ、更にアルキレン結合型のマレ
イミド化合物及び／又はジアミン化合物を用いることに
より、耐熱性と難燃性が良好でありしかも誘電率の低い
樹脂組成物を得ることが可能になり、本発明の工業的価
値は極めて大である。

【手続補正書】

【提出日】平成４年１２月１１日

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】特許請求の範囲

【補正方法】変更

【補正内容】

【特許請求の範囲】

【化１】 （式中、Ｘ^１〜Ｘ^４は、水素原子、塩素原子又は臭素原
子を示し、Ｘ^１〜Ｘ^４のうち少なくとも一つは塩素原子
又は臭素原子であり、互いに同じであっても異なってい
てもよい。Ｒ^１及びＲ^２は水素原子、メチル基、エチル
基、トリフルオロメチル基又はトリクロロメチル基を示
し、互いに同じであっても異なっていてもよい。ｍは０
〜３の整数を示す。）で表されるハロゲン原子を含むビ
スマレイミドを添加混合して難燃性を付与したことを特
徴とする難燃性耐熱性樹脂組成物。

【化２】 （式中、Ｒ^３〜Ｒ^８は水素原子又は炭素数１〜４のアル
キル基を示し、Ｒ^３〜Ｒ^８のうち少なくとも一つは炭素
数１〜４のアルキル基であり、互いに同じであっても異
なっていてもよい。ｎは１〜３の整数を示す。）で表さ
れるアルキレン結合型ビスマレイミド化合物を用いてジ
アミン化合物と加熱反応させた耐熱性樹脂組成物である
請求項１記載の難燃性耐熱性樹脂組成物。

【化３】 （式中、Ｒ^３〜Ｒ^８は水素原子又は炭素数１〜４のアル
キル基を示し、Ｒ^３〜Ｒ^８のうち少なくとも一つは炭素
数１〜４のアルキル基であり、互いに同じであっても異
なっていてもよい。ｎは１〜３の整数を示す。）で表さ
れるアルキレン結合型芳香族ジアミンを用いて少なくと
も２個以上のマレイミド基を有するマレイミド化合物と
加熱反応させた耐熱性樹脂組成物である請求項１又は２
記載の難燃性耐熱性樹脂組成物。

【手続補正２】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００２０

【補正方法】変更

【補正内容】

【００２０】本発明の難燃性耐熱性樹脂組成物には必要
に応じて付加反応及び硬化反応の触媒として塩基性触媒
及びアニオン重合開始剤や有機過酸化物が配合される。
付加反応の塩基性触媒としては、水酸化アルカリ、金属
アルカリ、アルコキシド、ピリジン、イミダゾール類な
どが挙げられる。これら触媒の配合量は、樹脂組成物に
対し好ましくは０．０１〜１０重量％添加する。硬化反
応のアニオン重合開始剤としては、２−メチルイミダゾ
ール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェ
ニルイミダゾール等のイミダゾール類、ベンジルジメチ
ルアミン、トリエチレンジアミン、ＤＢＵ（１，８−ジ
アザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７）等のアミ
ン類、ジシアンジアミド、トリフェニルホスフィン及び
有機金属化合物などがあり、樹脂組成物に対し好ましく
は０．１〜１０重量％添加する。また、有機過酸化物と
しては、例えばベンゾイルパーオキサイド、ジクミルパ
ーオキサイド、メチルエチルケトンパーオキサイド、ｔ
−ブチルパーベンゾエートなどがあり、樹脂組成物に対
し好ましくは０．１〜１０重量％添加する。

【手続補正３】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００４１

【補正方法】変更

【補正内容】

【００４１】

【表１】

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 少なくとも２個以上のマレイミド基を有
   するマレイミド化合物とジアミン化合物とを加熱反応さ
   せて得られた耐熱性樹脂組成物に、一般式［１］ 【化１】 （式中、Ｘ¹〜Ｘ⁴は、水素原子、塩素原子又は臭素原子
   を示し、Ｘ¹〜Ｘ⁴のうち少なくとも一つは塩素原子又は
   臭素原子であり、互いに同じであっても異なっていても
   よい。Ｒ¹及びＲ²は水素原子、メチル基、エチル基、ト
   リフルオロメチル基又はトリクロロメチル基を示し、互
   いに同じであっても異なっていてもよい。ｍは０〜３の
   整数を示す。）で表されるハロゲン原子を含むビスマレ
   イミドを添加混合して難燃性を付与したことを特徴とす
   る難燃性耐熱性樹脂組成物。
2. 【請求項２】 一般式［１］で表されるハロゲン原子を
   含むビスマレイミドを添加混合して難燃性を付与される
   耐熱性樹脂組成物が、少なくとも２個以上のマレイミド
   基を有するマレイミド化合物の全部又は一部として一般
   式［２］ 【化２】 （式中、Ｒ³〜Ｒ⁸は水素原子又は炭素数１〜４のアルキ
   ル基を示し、Ｒ³〜Ｒ⁸のうち少なくとも一つは炭素数１
   〜４のアルキル基であり、互いに同じであっても異なっ
   ていてもよい。ｎは１〜３の整数を示す。）で表される
   アルキレン結合型ビスマレイミド化合物を用いてジアミ
   ン化合物と加熱反応させた耐熱性樹脂組成物である請求
   項１記載の難燃性耐熱性樹脂組成物。
3. 【請求項３】 一般式［１］で表わされるハロゲン原子
   を含むビスマレイミドを添加混合して難燃性を付与され
   る耐熱性樹脂組成物が、ジアミン化合物の全部又は一部
   として一般式［３］ 【化３】 （式中、Ｒ³〜Ｒ⁸は水素原子又は炭素数１〜４のアルキ
   ル基を示し、Ｒ³〜Ｒ⁸のうち少なくとも一つは炭素数１
   〜４のアルキル基であり、互いに同じであっても異なっ
   ていてもよい。ｎは１〜３の整数を示す。）で表される
   アルキレン結合型芳香族ジアミンを用いて少なくとも２
   個以上のマレイミド基を有するマレイミド化合物と加熱
   反応させた耐熱性樹脂組成物である請求項１又は２記載
   の難燃性耐熱性樹脂組成物。
4. 【請求項４】 一般式［１］で示されるハロゲン原子を
   含むビスマレイミドが２，２−ビス［３，５−ジブロモ
   −４−（４−ビスマレイミドフェノキシ）フェニル］プ
   ロパンである請求項１、２又は３記載の難燃性耐熱性樹
   脂組成物。
5. 【請求項５】 一般式［１］で示されるハロゲン原子を
   含むビスマレイミドが２，２−ビス｛３，５−ジブロモ
   −４−［β−（４−ビスマレイミドフェノキシ）エトキ
   シ］フェニル｝プロパンである請求項１、２又は３記載
   の難燃性耐熱性樹脂組成物。