JPH05331325A

JPH05331325A - ポリマー配合体、製品及びそれらの製造方法

Info

Publication number: JPH05331325A
Application number: JP33888892A
Authority: JP
Inventors: Debra L Wilfong; リンウィルフォングデブラ; Richard J Rolando; ジェイムスローランドリチャード
Original assignee: Minnesota Mining and Manufacturing Co
Current assignee: 3M Co
Priority date: 1991-12-18
Filing date: 1992-12-18
Publication date: 1993-12-14
Also published as: CA2083750A1; EP0547834B1; DE69225683T2; EP0547834A1; DE69225683D1

Abstract

(57)【要約】【目的】本発明は医療又は食品関連用途に利用される
輻射滅菌に耐性であるポリマー配合体の提供を目的とす
る。【構成】本発明は中間相プロピレンベース材料と配合
コポリマー、例えばメソコポリマー及び／又は熱可塑性
コポリマーのポリマー配合体、それらより作った製品、
並びにこのようなポリマーの製品及び利用方法の提供を
目的とする。このようなポリマー配合体は対比の結晶ポ
リプロピレンのポリマー配合体よりも軟質及び／又は強
靱であり、そして電離線への暴露の後に実質的にその構
造保全性を維持することができる。このようなポリマー
配合体より作ったフィルム、ファイバー、マイクロファ
イバー、チューブ、パウチ及びその他の製品は、医療製
品、例えば医療品包装フィルム、小孔パウチ、医療チュ
ーブ、経皮導入パッチ等を含む種々の用途において利用
されうる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は滅菌輻射の作用に耐性で
あるポリマー配合体、このようなポリマー配合体並びに
このようなポリマー配合体より形成した製品、例えばフ
ァイバー、フィルム、チューブ及び非織物布帛を製造及
び利用する方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】医療製品又は医療製品の包装品は、この
製品の複合品を組立てるための製造工程、又は包装品の
中の活性成分もしくは医療製品を望ましくない露出から
保護するための包装工程において、通常熱シーリングを
必要とする。更に、医療製品は製造又は包装工程におけ
るしっかりとした熱シーリングに対する更なる保護を通
常必要とする。特に、これらの材料は製造時にて滅菌さ
れ、その後の貯蔵期間中に無菌状態であり続けることを
通常必要とする。この点において、滅菌の好ましい方法
はガンマー線、例えば放射性コバルトを利用し、なぜな
らこれは熱又はその他の方法によってシールされた包装
品において、その内容物の全体的且つ信頼性のある滅菌
を確実にするからである。

【０００３】輻射に耐性である構成成分は、照射された
後に構造保全性を維持することのできない成分よりも医
療製品及び包装における利用にとって有利である。従っ
て、医療製品又は包装にとって最も所望される材料は、
たとえ現在の医療製品の利用が滅菌を必要としないこと
があっても、構成的に要望される滅菌の手段に耐久性を
保有するものである。ポリプロピレンはしばしば医療製
品にとってえり抜きの材料であり、その理由はその種々
の特性、例えば無毒性、化学耐性並びに薬剤及び薬剤と
一緒に用いられる液体媒体に対する不活性さ、更にはそ
の低価格性並びに押し出し、成形等による加工のし易さ
にある。しかしながら、結晶ポリプロピレンの欠点は、
他の材料に対して熱シールされることに対するその固有
の不安定性にある。更に、結晶ポリプロピレンへのガン
マー照射は、照射中又は照射後のその構造保全性の劣
化、例えば脆化、脱色、熱感受性の原因となる。

【０００４】このような劣化の問題を解決する試みにお
いて、種々の安定剤、例えば酸化防止剤が、脱色及び劣
化を防ぐためにポリプロピレンホモポリマーに加えられ
ている。例えば米国特許第４，１１０，１８５号は輻射
滅菌されたポリプロピレンの製品を開示しており、これ
はポリマーの自由容量を高め、それ故このポリマーの密
度を下げる流動剤（モービライザー）がその中に含まれ
ている。適切な流動剤には炭化水素油、ハロゲン化炭化
水素油、フタル酸エステル油、植物油、シリコーン油及
びポリマーグリースが含まれる。

【０００５】更に、米国特許第４，１１３，５９５号
は、ポリオレフィン、例えばポリプロピレン、アセチレ
ン系結合を有する化合物、及び芳香族炭化水素置換化有
機アミン又は芳香族第二アミノ化合物の配合体の照射架
橋化ポリオレフィン成形生成物を開示している。更に、
米国特許第４，２７４，９３２号及び第４，４６７，０
６５号は照射滅菌に対して安定化されたポリプロピレン
を開示している。このポリプロピレンは狭い分子量分布
を有し、そしてその中に前記の米国特許第４，１１０，
１８５号に用いられている流動剤が含まれている。

【０００６】ポリプロピレンホモポリマー及びプロピレ
ンコポリマーへの種々の安定剤の添加は輻射による劣化
を引き下げるのに働くが、添加剤の利用は値段を高くす
る。更に、ある添加剤は薬物と接触する際に毒性的問題
を生じせしめることがあり、そしてある添加剤はポリプ
ロピレンホモポリマー及びプロピレンコポリマーの物理
特性に悪影響を及ぼすことがある。

【０００７】劣化の問題を解決するその他の試みにおい
て、ポリエチレンをポリプロピレンに配合している。例
えばヨーロッパ特許出願第０，０６８，５５５号には輻
射滅菌可能なポリプロピレンをベースとする製品が開示
されており、このポリプロピレンはそれに１〜８重量％
の低密度ポリエチレンが加えられている。特に、このポ
リエチレンは、このポリプロピレンが劣化を受ける輻射
への暴露の間に架橋される。従って、これはこのように
照射された製品に構造保全性を提供するような架橋化ポ
リエチレンである。

【０００８】劣化問題を解決するための更なる試みは結
晶ポリプロピレンに関連する。例えば、米国特許第４，
９３１，２３０号に詳細されている中間状態（メソモル
ファス）ポリプロピレン及び中間状態ポリプロピレンよ
り製造されている製品、例えば米国特許第４，９５０，
５４９号に詳細のものは滅菌照射に対する耐性を示す。
中間状態ポリプロピレンを製造する方法をコントロール
する、例えばこのようなポリプロピレンをホットメルト
押出し成形の後に急冷することを介することにより、こ
れより形成される材料又は製品は、結晶ポリプロピレン
を劣化せしめるのに十分な照射量の電離線への暴露後に
その構造保全性を実質的に保持する。更に、電子線輻射
を更なる層、例えば表面接着性促進層を、このような中
間状態材料由来のフィルム又はその他の構造体にグラフ
トさせるために用いることもできる。例えば米国特許第
４，９５０，５４９号を参照のこと。

【０００９】残念ながら、結晶ポリプロピレン、又は中
間状態ポリプロピレンより作られている包装フィルム及
びその他の製品は、引裂け及びパンクし易く、これは集
成した後の製造部品又は包装フィルムの構造保全性を崩
壊しうる。従って、滅菌した医療製品の有用性はポリプ
ロピレン包装におけるパンク又は引裂けによって損われ
る。更に、前記した通り、結晶状ポリプロピレンはその
他の材料に対して効率的に熱シールすることができな
い。更に、中間状態ポリプロピレンは結晶ポリプロピレ
ンよりは優れた熱シール性を提供するが、ある場合にお
いてはこれは多重構造医療製品を製造するため、又は有
効な輻射滅菌可能包装を提供するための十分な熱シール
を提供できないことがある。

【００１０】他方、ポリブチレン、ポリ（１−ブテン）
もしくはポリ（２−ブテン）又はその両者は、中間状態
又はその他の状態のポリプロピレンが有さない医療製品
にとっての利点を数多く授ける。ポリブチレンは強い引
裂け強度、強い衝撃強度、耐パンク性を有する。更に、
ポリブチレンはしばしば熱シールを必要とするフィルム
として利用される。ポリブチレンの利点に関する詳細は
ＳｈｅｌｌＴｅｃｈｎｉｃａｌＢｕｌｌｅｔｉｎ
ｓｃ：３９１−７９（１９７９）に見い出せうる。しか
しながら、ポリブチレンは結晶度が高い（結晶度９８
％）。照射後、ポリブチレンの溶融指数は上昇し、これ
は鎖の分断を示唆する。Ｂｒａｄｌｅｙ，Ｊｏｕｒｎａ
ｌｏｆｌｎｄｕｓｔｒｉａｌｌｒｒａｄｉａｔｉ
ｏｎＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ（２）９３−１３８（１９
８４）を参照のこと。それ故、ポリブチレン包装は通
常、医療生成物にとって要求される有効な貯蔵期間にわ
たってしばしば劣化する。従って、結晶プロピレンも結
晶ポリブチレンも滅菌照射の後に構造保全性を実質的に
維持することができず、更に中間状態ポリプロピレンは
所望される強さの包装特性を欠く。

【００１１】

【発明が解決しようとする課題】このような欠点を解決
する研究において、ヨーロッパ特許出願第０，４０５，
７９３号（本出願の譲渡人に譲渡）に詳細の通り、中間
状態ポリプロピレン及びこのようなポリプロピレンに混
和するポリマーのポリマー配合体が開発されている。こ
のようなポリマー配合体は、向上した物理特性、例えば
熱シール性及び引裂強度を、中間状態ポリプロピレンに
関連する輻射耐性を保持しながら示す。しかしながら現
在まで、中間状態構造にあるポリプロピレンは中間状態
ポリプロピレンホモポリマーに限定され、且つ非常に限
定された種類の混和性ポリマー配合体に限定されてい
た。特に、ポリプロピレンとポリエチレン配合体は非混
和性であることが当業界において知られ、従って、この
ような配合体によって示される性質は、混合物の法則
（ルールオブミクスチャー）のもとで予測されるも
のに従う。

【００１２】更に、ポリプロピレンコポリマーにポリプ
ロピレンホモポリマーを配合することは当業界において
利用されている手法である。このようなコポリマーにお
けるプロピレンは、ポリプロピレンホモポリマーとの混
和剤として働く。従って、ポリプロピレンを含まないコ
ポリマーはポリプロピレンホモポリマーと混和性でない
ことが推測される。更に、このような配合体の中でポリ
プロピレンホモポリマー成分のみが中間状態構造を帯び
ることが可能であることも推測されている。

【００１３】

【課題を解決するための具体的手段】本発明はポリマー
配合体；医療製品又はその包装にとって有用であり、且
つ高い耐輻射性、軟質性、強靱性を示し、そして他の材
料に対する優れた熱シール熱を提供するものと予測され
るこのようなポリマー配合体並びに製品、例えばフィル
ム、ファイバー、マイクロファイバー、チューブ及びパ
ウチを形成及び利用する方法に関する。更にこのような
メソポリマー配合体及び製品の表面は、電離線の照射に
よってそれらに固定されている更なるグラフト層を含む
ことができる。

【００１４】特に本発明は、中間相プロピレンベース材
料並びに少なくとも識別される量の配合コポリマー、例
えば中間状態プロピレンベース材料に混和性であるメソ
コポリマー及び／又は熱可塑性コポリマーを含んで成る
ポリマー配合体を提供する。

【００１５】本発明は更に、メソポリマー配合体を調製
する方法であって：（ａ）プロピレンベース材料及び少なくとも識別される
量の配合コポリマーを配合せしめてポリマー配合体を作
り；（ｂ）このポリマー配合体を押出し成形し；そして
（ｃ）この押出ししたポリマー配合体を押出し成形の直
後に急冷して、中間相プロピレンベース材料が中に含ま
れているメソポリマー配合体を提供することを含んで成
る方法を提供できる。更に、本方法は対比される結晶ポ
リマー配合体を劣化させることのできる照射量の電離線
によってこのメソポリマー配合体を照射せしめる更なる
段階を含んで成ることもできる。

【００１６】他の観点において、本発明は中間相ポリプ
ロピレンベース材料及び少なくとも識別される量の成分
を含んで成るメソポリマー配合体から形成せしめた製品
を提供する。典型的には、このような製品にはフィル
ム、ファイバー、マイクロファイバー、チューブ及びパ
ウチが含まれる。

【００１７】他の観点において、本発明はメソポリマー
配合体より形成せしめた製品を利用する方法であって、
（ａ）中間相プロピレンベース材料、並びにこの中間相
プロピレンベース材料に混和性であるメソコポリマー、
熱可塑性コポリマー及びそれらの組合せより成る群から
選ばれる少なくとも識別される量の配合コポリマーのポ
リマー配合体より形成した製品を用意し；そして（ｂ）
この製品を保護すべき環境と外部環境との間に配置し、
これによってこの保護すべき環境が実質的に汚染されな
いであり続けるようにすることを含んで成る方法を提供
する。

【００１８】本発明の更なる理解のため、本発明の詳細
を以降にて、図面を参照しながらより詳しく説明する。

【００１９】定義本発明の目的に関して、「ポリマー」の定義は、ホモポ
リマー、コポリマーもしくはオリゴマー、並びに１もし
くは複数種のホモポリマー及び／又は１もしくは複数種
のコポリマー及び／又は１もしくは複数種のオリゴマー
の任意の混合物あるいは配合体を含んでいる。

【００２０】「コポリマー」なる語は二種以上の異なる
モノマーであって、それに他の官能基例えば無水マレイ
ン酸がそれにグラフトされているか又はされていないも
のの重合によって製造されるポリマー材料、並びにホモ
ポリマーであってそれに官能基がグラフトされているも
のに関する。従って、「コポリマー」なる語は限定する
ことなく、ランダムコポリマー、ブロックコポリマー、
序列コポリマー及びグラフトコポリマーを含んでいる。

【００２１】「プロピレンベース材料」とはプロピレン
モノマー又はポリプロピレンポリマーを意味する。

【００２２】「中間相プロピレンベース材料」とは、処
方せしめた中間相状態にあるプロピレンベース材料を意
味し、これはアモルファスでなく、又はアイソタクチッ
クＩ結晶状態（例えば結晶ポリプロピレン）を構成する
ように処方されたもの（本明細書に参考として組入れ
た、Ｇ．Ｎａｔｔａら、“Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅａｎｄ
ＰｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆＩｓｏｔａｃｔｉｃＰ
ｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ”，ＤｅｌＮｕｏｖｏＣ
ｉｍｅｎｔｏ、付録Ａ１、第XV巻、シリーズＸ、第１
号、１９６０、頁４０−５１を参照のこと）でもよい。
中間相ポリプロピレンベース材料はポリプロピレンベー
ス材料を溶融状態から急冷することによって形成され
（例えば中間状態ポリプロピレンに関する以下の詳細の
通り）、そして限定することなく、以下に定義する中間
状態ポリプロピレン及び／又はメソコポリマーを含む。

【００２３】「急冷」とは、プロピレンベース材料を溶
融状態から直ちに且つ急速に冷却して中間相プロピレン
ベース材料を得るような工程を意味する。

【００２４】「中間状態ポリプロピレン」（ｍＰＰ）と
は、中間状態におけるポリプロピレンホモポリマーに関
する。

【００２５】「成分」なる語は、プロピレンベース材料
と組合さってコポリマーを形成することのできる任意の
物質であり、これにはモノマー、ポリマー又は分子が含
まれるが、それらに限定されない。

【００２６】「メソコポリマー」とは、中間相プロピレ
ンベース材料と少なくとも識別される量の少なくとも一
種の成分とのコポリマーを意味し、これは溶融状態から
急冷されて中間相状態におけるコポリマーを形成してい
る。

【００２７】「熱可塑性コポリマー」とは、プロピレン
ベース材料を実質的に含まない、非弾性、非脂環式、溶
融押出し可能なコポリマーに関する。

【００２８】「メソポリマー配合体」とは、中間相プロ
ピレンベース材料と、限定することなく、メソコポリマ
ー及び／又は熱可塑性コポリマーを含む識別される量の
配合コポリマーとの混合物を意味する。

【００２９】「混合物の法則」なる語は、２種以上のポ
リマーの配合体の一定の物理的性質に関する推定値を決
定するための手段に関する。この推定値は、配合体の中
に含まれている各構成ポリマーの重量％に基づく、各構
成ポリマー由来の物理的性質の実測値の相対的寄与の合
計を表わす。この「混合物の法則」のもとでは、二種の
ポリマーの配合体（ポリマーＡ及びＢ）の一定の物理的
性質（性質「Ｘ」）に関する値は、以下の式に従って計
算できる：ポリマーＡ及びＢの配合体に関する性質
「Ｘ」の推定値＝（配合体中のポリマーＡの重量％）×
（ポリマーＡに関する性質「Ｘ」の実測値）＋（配合体
中のポリマーＢの重量％）×（ポリマーＢに関する性質
「Ｘ」の実測値）。

【００３０】「グラフト層」とは、電離線の照射、好ま
しくは電子線輻射の照射の適用を介して、本発明のメソ
ポリマー配合体によって形成せしめた構造物の表面に化
合物をグラフトさせることによってこの構造物の少なく
とも一部に固定された任意の更なる層を意味する。例え
ば、アクリル酸（ＡＡ）及び／又はジメチルアクリルア
ミド（ＤＭＡ）のグラフト層は、約５kGY 〜約２００kG
Y の電子線輻射の照射に対するこのような化合物及び本
発明のメソポリマー配合体構造物の暴露を介して、この
構造物の表面の少なくとも一部にグラフトされうる。こ
のような場合において、このグラフトせしめたアクリル
酸及び／又はジメチルアクリルアミドの層は、この構造
物の改質された表面へのその他の材料の接着性を促進せ
しめるような表面接着層を形成せしめるであろう。メソ
ポリマー配合体より形成した構造物の表面のこのように
改質された特性は、メソポリマーを形成するようにコポ
リマーを溶融状態から急冷することに起因する（及びそ
の結果としての）バルク特性とは相違する。

【００３１】「混和性コポリマー」とは、任意の配合コ
ポリマー、例えばメソコポリマー及び／又は熱可塑性コ
ポリマーであって、中間相プロピレンベース材料と組合
せたときにメソポリマー配合体を形成せしめ、少なくと
も１重量分率のこのメソポリマー配合体は、混合物の法
則のもとで予測されうるよりもより所望されている物理
的性質を提供する。

【００３２】メソポリマー配合体の「構造保全性」は、
このメソポリマー配合体より形成された構造物、例えば
フィルムを破断する％伸び率（破壊歪％で表わす）によ
って測定できる。このような構造物の耐輻射性に関し
て、照射後のこのような構造物の劣化又は脆化の程度を
測定するために破断％伸び率が用いられる。照射後数ケ
月にわたる実質的に一定な破断％伸び率は、照射後のこ
の期間にわたるメソポリマー配合体構造の構造保全性の
実質的保持の指標となる。

【００３３】発明の態様の詳細な説明本発明のメソポリマー配合体は、照射の後に有効な期間
にわたってその構造保全性を実質的に維持することがで
き、そしてその他の向上された性質、例えば低い弾性率
及び高い破壊歪を提供することができる。更に、本発明
のメソポリマー配合体は、中間状態ポリプロピレン、メ
ソコポリマー及びそれらより形成された遮断構造物、及
びそれより形成されたその他の構造物と少なくとも同じ
程度の強靱性、熱シール性及び／又は静寂性（ｑｕｉｅ
ｔｎｅｓｓ）を含む数多くの利点を示すであろう。例え
ば、本出願の同時係属且つ同時出願した米国特許出願第
０７／８１０００１号、及び代理人事件番号４７００８
ＵＳＡ３Ａ及び４７００８ＵＳＡ１Ｂ、Ｗｉｌｆｏｎｇ
ら、並びに４７９９０ＵＳＡ２Ａ及び４７９９０ＵＳＡ
１Ｂ、Ｒｏｌａｎｄｏらを参照のこと（これらは全て本
発明の代理人に譲渡され、そしてその開示内容は本明細
書に参考として組入れている）。

【００３４】メソポリマー配合体は、配合コポリマーに
配合せしめた中間相プロピレンベース材料（即ち、中間
相ポリプロピレン（ｍＰＰ）及び／又はメソコポリマ
ー）より作られる。限定でない配合コポリマーの種類
は、中間相プロピレンベース材料と混和性であるメソコ
ポリマー、熱可塑性コポリマー、例えばエチレン酢酸ビ
ニルコポリマー（ＥＶＡ）、エチレンアクリル酸コポリ
マー（ＥＡＡ）及びそれらの組合せ、更にはポリブチレ
ン（ＰＢ）とＥＶＡ、ＰＢとＥＡＡ、並びにＰＢとＥＶ
Ａ及びＥＡＡの組合せを含む。従って、ｍＰＰとメソコ
ポリマー、ＥＶＡ、ＥＡＡ及び／又はＰＢの配合体、並
びにメソコポリマーとその他のメソコポリマー、ＥＶ
Ａ、ＥＡＡ及び／又はＰＢの配合体は全て本発明の範囲
に属する。

【００３５】配合コポリマーと、選ばれる中間相プロピ
レンベース材料の特定の組合せは、本発明のメソポリマ
ー配合体より形成する最終的な構造物の所望される性質
及びその意図する利用に依存するであろう。例えば、あ
る態様において、この配合コポリマーはメソコポリマ
ー、例えばポリプロピレン／ポリエチレンブロックコポ
リマーであって、驚くべきことに単独で中間相構造を形
成することのできるもの、同様に中間相プロピレンベー
ス材料例えば中間状態ポリプロピレン又はその他のメソ
コポリマーとのメソポリマー配合体を含んで成る。他の
態様において、この配合コポリマーは熱可塑性コポリマ
ー、例えばＥＶＡであって、このメソコポリマー配合体
の中間状態プロピレンベース材料成分と混和性のものを
含んで成りうる。好ましい態様において、選ばれるメソ
コポリマー及び／又は熱可塑コポリマーは共にこの中間
相プロピレンベース材料と混和性である。

【００３６】前記した通り、中間相プロピレンベース材
料とのコポリマーの混和性は、関連の配合された中間相
ポリプロピレンベース材料とコポリマーのそのつり合い
のとれた重量分率として決定される重量分率での配合体
の１又は複数の物理的性質と、その重量分率でのこの物
理的性質の推定値の比較によって決定される。典型的に
は、破壊歪％において測定される破断する％伸び率が、
配合コポリマーと中間相プロピレンベース材料の混和性
のよい指標である。しかしながら、中間相プロピレンベ
ース材料と混和性でないが、１又は複数の好都合な性
質、例えば高められた軟質性、強靱性、耐輻射性及び静
寂性を示す独特な中間状態構造を提供するような配合コ
ポリマー、例えばメソコポリマーを提供することは本発
明の範囲に属する。従って、第１のメソコポリマーと第
２のメソコポリマー及び／又は中間状態ポリプロピレン
のメソポリマー配合体は混和性でないことがありうる
が、にもかかわらずそれらは前記した一又は複数の好都
合な性質を示すことがあり、このことは当業者に知られ
ていなかった。

【００３７】中間相プロピレンベース材料との配合コポ
リマーの最適重量分率は、このメソコポリマー配合体の
最終的に意図する利用及びその所望の性質に依存する。
一般に、この中間相プロピレンベース材料によって提供
される耐輻射性を損うことなく、できる限り多量の配合
コポリマーを加えて強度、熱シール性及びその他の包装
特性を授けることが所望される。

【００３８】ところで、優秀な滅菌照射耐性、並びに中
間相プロピレンベース材料単独よりも優れた物理的性
質、例えば破断伸び率及び軟質性を有するような、急冷
されて中間状態構造を維持するメソポリマー配合体を提
供するために、識別される微量の配合コポリマーを中間
相プロピレンベース材料に加えることは本発明の範囲に
属する。更に、もしこの配合コポリマーが熱可塑性コポ
リマーを含んで成り、且つ微量な重量分率の熱可塑性コ
ポリマーを有するここで得られるメソポリマー配合体
が、前記の定義の中で詳細した式に従って計算された推
定線形値（ｌｉｎｅａｒｖａｌｕｅ）よりも高い破断
での％伸び率値又はその他の物理的性質の値を有するこ
とが識別されるなら、このメソポリマー配合体は本発明
の範囲に属する。

【００３９】任意的に、急冷して中間状態の構造を維持
するメソポリマー配合体の重量に対して１重量％程度の
少ない量の配合コポリマーは、いくつかの所望される包
装特性を伴う耐輻射性配合体を提供するため、一定の医
療包装方法にとって有用なメソポリマー配合体を形成す
ることができる。

【００４０】更に、優秀な滅菌照射耐性、並びに中間相
プロピレンベース材料単独よりも優れた物理的性質、例
えば破断伸び率及び軟質性を有する、急冷されて中間状
態構造を維持するメソポリマー配合体を提供するため
に、識別される微量のプロピレンベース材料を配合コポ
リマーに加えることは本発明の範囲に属する。同様に、
微量な重量分率の中間相プロピレンベース材料を熱可塑
性コポリマーと組合さって有するメソポリマー配合体
が、前記の定義の中で詳細した式に従って計算された推
定線形値よりも高い破断での％伸び率値又はその他の物
理的性質の値を有することが識別されるなら、このメソ
ポリマー配合体は本発明の範囲に属する。

【００４１】任意的に、メソポリマー配合体の重量に対
して９９重量％程度の多量の配合コポリマーが、一定の
医療包装目的にとって有用なメソポリマーを形成するこ
とができる。

【００４２】所望するには、この配合コポリマーの重量
分率の範囲は、このメソポリマー配合体の約５〜約９５
重量％、そしてより所望するには約１０〜約９０重量％
である。

【００４３】好ましくは、このメソポリマー配合体にお
けるこの中間相プロピレンベースと配合コポリマーの最
良なる性質のバランスをとるため、この配合コポリマー
の重量分率の範囲は、このメソポリマー配合体の約２０
〜約８０重量％、より好ましくは約２５〜約７５重量
％、そして最も好ましくは約４０〜約６０重量％であ
る。

【００４４】本発明のメソポリマー配合体においてメソ
コポリマーを用いたとき、事実上あらゆる成分又は成分
の組合せがプロピレンベース材料と一緒に用いられてメ
ソコポリマー成分を作ることができる。溶融押出し成形
及び急冷の前に、急冷に基づいてメソコポリマーをもた
らしうるプロピレンベース材料とその他の成分を任意の
重量％比で組合せることができる。好ましくは、プロピ
レンベース材料と他の成分の最適重量分率は、このメソ
ポリマー配合体のメソコポリマー成分の意図する用途及
び所望される性質に依存する。一般に、全体的中間状態
並びにその有利な性質、例えば軟質性及び耐輻射性を損
うことなく、可能な限り他の成分を加えることが所望さ
れる。メソコポリマー中のプロピレンベース材料と成分
の好ましい重量分率の更に詳しい事項については、本出
願人の同時係属且つ同時出願した米国特許出願代理人事
件番号４７９９０ＵＳＡ１Ｂ，Ｒｕｌａｎｄｏらを参照
のこと。

【００４５】好ましくは、該メソコポリマーの最も優れ
た特性のバランスをとるため、該成分の重量比率はこの
メソコポリマーの少なくとも４０重量％、より好ましく
は少なくとも２０重量％、更により好ましくは少なくと
も１０重量％、そして最も好ましくは少なくとも５重量
％を占める。

【００４６】本発明のメソポリマー配合体を形成するの
に有用なメソコポリマーは一般的に三種類に分類され
る。第一種のコポリマーは、他の成分がモノマー例えば
エチレン又はブチレン（これはコポリマー鎖の中でプロ
ピレンモノマーと一緒に挿入されている）で占められて
いるメソコポリマーを含んで成る。従って本発明の第一
種のメソコポリマーは限定ではなく、ランダム、序列及
びブロックコポリマーを含む。本発明に従って急冷され
てメソコポリマーを形成する商業的に入手できるこのよ
うなコポリマーの例は、Ｐｅｔｒｏｔｈａｎｅ（商標）
樹脂Ｎｏ．ＰＰ７３００−ＫＦ（ＱｕａｎｔｕｍＣｈ
ｅｍｉｃａｌ，Ｉｎｃ．）である。しかしながら、例え
ば触媒化又は光開始化重合反応によって形成されること
ができ、溶融次いで急冷されて中間相構造を維持するこ
とのできる全てのコポリマーが本発明の範囲に属すると
考えられる。

【００４７】本発明のメソポリマー配合体において有用
な第二種のメソコポリマーは、上記の第一種のコポリマ
ーと、このコポリマー鎖にグラフトしている他の成分と
の急冷せしめたコポリマーを含んで成る。例えばこの他
の成分は、このコポリマー鎖にグラフトされている官能
基、例えば無水マレイン酸又はアクリル酸を含んで成る
ことができ、高い溶融流動速度及びその他のバルク特性
を提供できる。例えば、本明細書に参考として組入れた
米国特許第４，００３，８７４号及び英国特許第１，３
９３，６９３号を参照のこと。商業的に入手できるこの
ようなコポリマーはＰｌｅｘａｒ（商標）樹脂Ｎｏ．４
２０（ＱｕａｎｔｕｍＣｈｅｍｉｃａｌ，Ｉｎｃ．）
である。

【００４８】急冷されてメソコポリマーを提供すること
のできる第三種、且つ最後の一般的な種類のコポリマー
は、ポリプロピレンホモポリマーであって、ポリマー鎖
にグラフトされる成分、例えば無水マレイン酸又はアク
リル酸を有するものを含んで成る。商業的に入手できる
このようなコポリマーはＡｄｍｅｒ（商標）樹脂Ｎｏ．
ＱＦ５５１Ａ（ＭｉｔｓｕｉＰｌａｓｔｉｃｓ，Ｉｎ
ｃ．）である。

【００４９】好ましい態様において、本発明のメソポリ
マー配合体のこのメソコポリマー成分は、溶融され次い
で急冷されて中間相構造を維持することのできるランダ
ム、序列又はブロックコポリマーを形成する、第一種の
プロピレンモノマーとそれに組合さっている識別される
量の少なくとも一種のその他のモノマーのコポリマーを
含んで成る。好ましくは、このプロピレンモノマーはこ
のメソコポリマーの約１〜約９９重量％、より好ましく
は約５０〜約９９重量％、そして最も好ましくは約９０
〜約９９重量％を占め、そして残りは他のモノマーによ
って占められる。メソコポリマーを形成するためにプロ
ピレンと組合せるモノマーには、適切な触媒の存在下に
おいてプロピレンと重合するであろう任意のモノマーで
あってエチレン、ブチレン、ペンテン、メチルペンテン
等を含むモノマーが挙げられる。好ましいモノマーには
エチレン及びブチレンが挙げられ、そしてエチレンが特
に好ましい。

【００５０】特に好ましい態様において、メソコポリマ
ーは、急冷されてメソコポリマーを提供する、エチレン
モノマーとプロピレンモノマーのコポリマーを含んで成
る。好ましくはこのエチレンモノマーはこのメソコポリ
マーの約１〜約９９％、より好ましくは約１〜約２５重
量％、更により好ましくは約１〜約２０重量％、そして
最も好ましくは約１〜約１０重量％を占め、そして残り
のモノマーはプロピレンによって占められる。

【００５１】数多くの商業的に入手できるプロピレンベ
ースコポリマーが、溶融状態から急冷されたときに、本
発明に関するメソポリマー配合体のメソコポリマー成分
を形成することが提供できる。このような商業的に入手
できるプロピレンコポリマーの限定でない例には、Ａｄ
ｍｅｒ（商標）樹脂Ｎｏ．ＱＦ５５１Ａ：ポリプロピレ
ングラフトコポリマー（ＭｉｔｓｕｉＰｌａｓｔｉｃ
ｓ，Ｉｎｃ．；溶融指数＝５．７ｇ／１０分）；Ｐｌｅ
ｘａｒ（商標）樹脂Ｎｏ．４２０：ポリプロピレン／ポ
リエチレングラフトコポリマー（ＱｕａｎｔｕｍＣｈ
ｅｍｉｃａｌＣｏｒｐ；溶融指数＝２．５ｇ／１０
分）；Ｓｈｅｌｌ樹脂Ｎｏ．７ＣＯ５Ｎ：１４重量％の
ポリプロピレン／ポリエチレン（ＰＰ／ＰＥ）〔４０重
量％：６０重量％〕と組合さった８６重量％のポリプロ
ピレンホモポリマー（ＳｈｅｌｌＣｈｅｍｉｃａｌＣ
ｏｒｐ；溶融指数＝１５ｇ／１０分）；ＰＰ／ＰＥコポ
リマー樹脂Ｎｏ．６５７１（ＦｉｎａｌＯｉｌａｎ
ｄＣｈｅｍｉｃａｌＣｏ．；溶融指数＝８ｇ／１０
分；低エチレン含有；融点（ＭＰ）＝１４８℃）；ＰＰ
／ＰＥコポリマー樹脂Ｎｏ．７３７１（Ｆｉｎａ；溶融
指数＝３．５ｇ／１０分；中程度エチレン含有；ＭＰ＝
１４３℃）；ＰＰ／ＰＥコポリマー樹脂Ｎｏ．８４７３
（Ｆｉｎａ；溶融指数＝４．６ｇ／１０分；高エチレン
含有；ＭＰ＝１３４℃）；及びＰＰ／ＰＥコポリマー樹
脂Ｎｏ．Ｚ９３５０（Ｆｉｎａ；溶融指数＝３．５ｇ／
１０分；ランダムコポリマー；ＭＰ＝１２９℃）。

【００５２】任意的に特別なる更なる特性を提供するた
めに、本発明のメソポリマー配合体をその他の常用の添
加剤、例えば帯電防止剤、顔料、染料、可塑剤、紫外線
吸収剤、成核剤、急冷剤、例えば鉱物油等と一緒に押出
し成形してよい。このような物質の量は典型的にはこの
メソポリマー配合体の１０重量％以下、好ましくはこの
配合体の２重量％以下である。ところで、この配合体
は、安定剤、酸化防止剤等の、このメソポリマー配合体
を電離線の作用に耐性にし、従って照射後の有用な期間
にわたって構造保全性を実質的に維持し続けるようにす
る物質を全っく必要としない。

【００５３】更に、本発明のメソポリマー配合体から形
成せしめた構造物例えばフィルムの外部表面は、その他
の性質、例えば表面接着性、酸素及び／もしくは水分透
過性、摩擦係数又は当業界で所望されるその他の性質を
向上させるために、それに固定された１もしくは複数の
グラフト層を有することも所望されうる。例えば限定す
るわけではないが、本発明の構造物にあまりよく接着し
ない下塗剤及びその他のコーティングの適用を施すため
に表面接着性が所望される。この点において、本発明の
メソポリマー配合体から形成せしめた構造物の表面の改
質された特性は、本発明の方法に従うその溶融及び急冷
に基づいてメソコポリマーに起因するバルク特性、例え
ば高められた軟質性及び耐輻射性とは相違し、且つ区別
される。従って、プロピレングラフトコポリマー例えば
Ａｄｍｅｒ（商標）樹脂Ｎｏ．ＱＦ５５１Ａを、その材
料全体にわたり高められた軟質性及び耐輻射性、並びに
本発明のメソポリマー配合体の成分としての有用性を授
けるために溶融及び急冷することは、メソポリマー配合
体から形成せしめた製品に更なる化合物をグラフトせし
める輻射による表面の改質とは相違する。

【００５４】好ましい態様において、グラフト層、例え
ば表面接着層を、本明細書に参考として組入れた米国特
許第４，９５０，５４９号に提供された手順に従って、
約５kGy(０．５Ｍｒａｄ）〜約２００kGy(２０Ｍｒａ
ｄ）、そして好ましくは約５０kGy(０．５Ｍｒａｄ）の
照射量での電子線輻射によってメソポリマー配合体より
形成した構造物の外部表面にグラフトさせる。表面接着
性促進層を形成する、本発明のメソポリマー配合体構造
物にグラフトさせることのできる限定でない化合物の例
には、アクリル酸（ＡＡ）、ジメチルアクリルアミド
（ＤＭＡ）、Ｎ−ビニル−２−ピロリドン（ＮＶＰ）及
びＮＶＰとトリメチロールプロパン−トリアクリレート
のコポリマー（ＮＶＰ／ＴＭＰＴＡ）が含まれる。グラ
フト層として利用できうるその他の可能な化合物には、
グリシジルアクリレート、ヒドロキシエチルアクリレー
ト、ヒドロキシメチルアクリレート、２−ビニルピリジ
ン、スルホエチルメタクリレート、ジイソプロピルアク
リルアミド又はＮ，Ｎ−ジエチルアミノアクリレートが
含まれる。本発明に関するこのようなメソポリマー配合
体構造物の少なくとも一部の上に表面接着層を形成する
のに用いられる特に好ましいグラフト化合物には、ＡＡ
（ＡｌｄｒｉｃｈＣｈｅｍｉｃａｌＣｏ．，Ｍｉｌ
ｗａｕｋｅｅ，ＷＩ）及びＤＭＡ（ＣｈｅｍＳｅｒｖ
ｉｃｅ，Ｉｎｃ．，Ｗｅｓｔｃｈｅｓｔｅｒ，ＰＡ）が
含まれる。

【００５５】本発明に関するメソポリマー配合体は、対
比の非急冷化結晶コポリマーよりも実質的に軟質であ
る。特にこのメソポリマー配合体は、対比の結晶構造よ
りも約１〜約９９％低い、好ましくは約５〜約５０％低
い弾性率（即ち、メガパスカル（ＭＰａ）において測定
したヤング率）を示す。更に、本発明のメソポリマー配
合体は結晶プロピレンベースポリマーと比べたときに、
ある程度の重量分率にわたって高い耐輻射性及び高めら
れた強靱性（破壊歪により測定）も示し、そして更には
静寂性（発した音のヘルツ（Ｈｚ）の測定）を示すもの
と予測される。特に、本発明のメソポリマー配合体は約
１kGy(０．１Ｍｒａｄ）〜２００kGy(２０．０Ｍｒａ
ｄ）の電離線照射量に耐え、且つ長い期間にわたって構
造保全性を維持し続けることができるものと予測され
る。

【００５６】中間状態ポリプロピレン及び非常に限られ
た種類の混和性ポリマー配合体が知られているが（Ｎａ
ｔｔａ，Ｇ．ら、ＳｔｒｕｃｔｕｒｅａｎｄＰｒｏ
ｐｅｒｔｉｅｓｏｆＩｓｏｔａｃｔｉｃＰｏｌｙ
ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ，ＤｅｌＮｕｏｖｏＣｉｍｅｎｔ
ｏ付録Ａ１、第XV巻、シリーズＸ、Ｎ．１、１９６０、
頁４０−５１；ＥＰＯ出願第０４０５７９３号）、本発
明はメソポリマー配合体及びそれより製造した製品を提
供し、これは従来、中間相構造を形成することが可能で
あると考えられていなかった。特に、当業界はポリプロ
ピレンとポリエチレンの配合体が非混和性である、即
ち、得られる配合体の性質が混合物の法則のもとで予期
されるものに従うと教示していた。しかしながら驚くべ
きことに、本発明に関するプロピレンベース材料並びに
混和性熱可塑性コポリマー例えばＥＶＡ及びＥＡＡ（更
にＰＢ）のメソポリマー配合体は、混合物の法則のもと
でこのような配合体の予期される値よりも高い、破壊歪
における相乗性を示した。更に、中間相プロピレンベー
ス材料及び／又は混和性コポリマーがメソコポリマーを
占めているメソポリマー配合体は、そのメソコポリマー
成分がその中で及びそれ自体にて中間相構造を示すよう
に形成されることができることも予期に反して発見され
た。従って、本発明によって、中間相構造を示すコポリ
マーを、１又は複数の成分が構成しているメソポリマー
配合体を形成することが可能である。現在まで、メソポ
リマー配合体はいうまでもなく、単独でのメソコポリマ
ーの存在も知られていなかった。

【００５７】特定の理論に拘束されるわけではないが、
本発明のメソポリマー配合体の輻射安定性、並びにこの
ような配合体のメソコポリマー及び／又はｍＰＰ成分は
その形態のコントロールに関連する。中間状態ポリプロ
ピレンはＰ．Ｈ．Ｇｅｉｌ（ＤｏｌｙｍｅｒＳｉｎｇ
ｌｅＣｒｙｓｔａｌｓ，Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，
Ｎ．Ｙ．１９６３、頁２７０）によって非球晶構造とし
て詳細されている。一方、結晶ポリプロピレンはその構
造の中に「鎖折りたたみ」、即ち結晶／アモルファス折
りたたみを有し、これはその高いエネルギーに基づいて
ラジカルの攻撃のための領域を提供する。反対に、例え
ば本発明のメソポリマー配合体に存在している中間相構
造は、房状ミセルモデル、即ち鎖折りたたみ欠陥を有さ
ない状態における整列を相するものと考えられる。この
鎖折りたたみ欠陥を欠くことは、ラジカル攻撃のための
部位の数を減らし、従って本発明のメソポリマー配合体
において観察される輻射劣化に対する耐性を授けるもの
と考えられる。

【００５８】ポリマー及びコポリマーの既知の混合物を
配合する方法は当業者によく知られている。この配合の
有用な方法は論文、例えば開示内容を本明細書に参考と
して組入れた、ＭａｔｈｅｗｓのＰｏｌｙｍｅｒＭｉ
ｘｉｎｇＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ第３章（Ａｐｐｌｉｅ
ｄＳｃｉｅｎｃｅＰｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，Ｆｓｓｅ
ｘ，Ｅｎｇｌａｎｄ，１９８２）に詳細されている。本
発明の場合、この配合は押出し機の利用を含み、溶融押
出し工程にかける前に乾燥配合せしめたポリマー及び／
又はコポリマー（適切な重量％における）を供給するこ
とによる。

【００５９】種々のポリマー配合体は任意の形態におい
てこのポリマー溶融物から押出し成形されることがで
き、そしてこれは急速に冷却されてメソポリマー配合体
を提供することができる。押出し成形した材料の形及び
／又は厚みは利用する急冷システムの効率性に依存しう
る。一般に、フィルム、チューブ及びブラウンマイクロ
ファイバーウェブが好ましい押出し成形材料である。と
ころで押出し成形したメソポリマー配合体は、このメソ
ポリマー配合体の中間相状態を結晶相へと変化せしめう
る温度処理にはかけないべきである。照射後、このメソ
ポリマー配合体を伸張又は延伸することが、もしこのよ
うな処理により提供される特性が所望される場合に行う
ことができる。

【００６０】中間相ポリプロピレンベース材料を中に含
んでいるメソポリマー配合体を得るため、まずこのプロ
ピレンベース材料の中間状態相を得るような方法におい
てこの押出し成形した配合体を急冷すべきである。本明
細書にその開示内容を参考として組入れた、Ｍｉｌｌｅ
ｒの“ＯｎｔｈｅＥｘｉｓｔｅｎｃｅｏｆＮｅ
ａｒ−ＲａｎｇｅＯｒｄｅｒｉｎＩｓｏｔａｃｔ
ｉｃＰｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅｓ”Ｐｏｌｙｍｅｒ
１１３５（１９６０）及び米国特許第４，９３１，
２３０号は、中間状態ポリプロピレンの製造に関する当
業者に知られている適切な方法を開示している。この点
において、可能な限り早く、そして好ましくは押出し成
形の直後に急冷する種々の知られている方法が、中間相
ポリプロピレンベース材料を中に有するメソポリマー配
合体を得るために用いることができ、それには、押出し
成形材料を低温液、例えば氷冷水浴に浸す、押出し成形
した材料に液体、例えば水を噴霧する、及び／又は押出
し成形した材料を低温ロール又ドラムに流すことが含ま
れる。

【００６１】好ましい態様において、本発明のメソポリ
マー配合体はフィルムであって、急冷却ロールとの接触
又はこのフィルムを急冷却水浴に浸すことによって好適
に急冷したフィルムを含んで成る。急冷却ロールを用い
るとき、約０．０２５mm〜約０．２５mmの厚みのフィル
ムに関して、このロールの温度は好ましくは約３８℃以
下、より好ましくは約２４℃以下に維持し、そしてこの
フィルムは一般に固形化するまでこのロールと接触させ
る。急冷却ロールは押出しダイに比較的近く位置すべき
であり、その距離はロールの温度、押出し速度、フィル
ムの厚み、及びロールのスピードに依存する。一般に、
ダイからロールへの距離は約０．２５〜約５cmにする。
急冷水浴を用いるとき、この水浴の温度は好ましくは約
４℃以下の温度に維持する。この水浴はこのダイに比較
的に近く位置すべきであり、一般にダイから水浴の距離
は約０．２５cm〜約１３cmにする。

【００６２】他の好ましい態様において、このメソポリ
マー配合体は溶融ブラウンマイクロファイバーであっ
て、約１０ミクロン以下のファイバー径を有するファイ
バーを提供するように溶融コポリマーをダイを介して高
速熱風流へと押出すことによって作られたものを含んで
成る。このファイバーはウェブの形態においてドラム上
に集める。マイクロファイバーウェブの製造はＮａｖａ
ｌＲｅｓｅａｒｃｈＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓの１９
５４年５月２５日に出版された報告書No. ４３６４、表
題“ＭａｎｕｆａｃｔｕｒｅｏｆＳｕｐｅｒｆｉｎ
ｅＯｒｇａｎｉｃＦｉｂｅｒｓ”，Ｗｅｎｔｅ，Ｖ
ａｎＡ．ら、及びＷｅｎｔｅ，ＶａｎＡ．の“Ｓｕｐｅ
ｒｆｉｎｅＴｈｅｒｍｏｐｌａｓｔｉｃＦｉｂｅｒ
ｓ”ＩｎｄｕｓｔｒｉａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ
Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，第４８巻、第８号、１９５６年８
月、頁１３４２−１３４６に詳細され、その開示内容は
本明細書に参考として組入れている。

【００６３】メソポリマー配合体のウェブを得るため、
このブラウンマイクロファイバーウェブは好ましくは、
液体例えば水を噴霧することによって急冷させるか、又
はこのマイクロファイバーウェブを回収するコレクター
ドラムを冷やすことによって急冷させる。最適なる急冷
は、このファイバーウェブをダイの近くで噴霧し、次い
でこのウェブを冷却ドラム上で回収することによって行
われうる。水噴霧は好ましくは約１０℃以下の温度に
て、ダイから約２．５cm以下の距離にて行い、そしてコ
レクタードラムは好ましくはダイから約５cm〜約１０cm
の距離にあり、しかしながら押出し速度に依存して約２
０〜約２５cmでもよい。

【００６４】更に、有用な製品、例えばテープ、チュー
ブ、容器、経皮的薬剤導入パッチ及び種々の包装材料も
本発明のメソポリマー配合体から作ることができる。従
って、本発明のメソポリマー配合体から形成した製品は
外部環境に対する保護環境を形成する又は覆うため、即
ち、この保護された環境が実質的に汚染されないため、
例えばその中に含まれている劣化性生成物又はそれを覆
う表面を保護するために有用である。例えば、このよう
な製品は、外部環境からの汚染から実質的に守られてい
る保護された環境の中で食製品又は薬品を含むようにす
るために利用できる。同様に該製品は経皮的薬剤導入パ
ッチ、医療テープ、医療チューブ又は小孔パウチであっ
て哺乳類の自体又は哺乳類によって作られた体液及び／
もしくは排出物を、外部環境由来の汚染に基づく劣化か
ら保護するものを含んで成ることができる。

【００６５】

【実施例】例１−１７，３５−３６、及び比較例１８−３４３６種の、単層押出し成形フィルムをフラットフィルム
工程を利用して作った。例１−１４，３５−３６及び比
較例１８−３１のフィルムは、ポリプロピレンホモポリ
マー（ＰＰ１)(樹脂No. ＰＰ３５７６；ＦｉｎａＯｉ
ｌａｎｄＣｈｅｍｉｃａｌＣｏ．；溶融指数＝９
ｇ／１０分）と、エチレン酢酸ビニルコポリマー（ＥＶ
Ａ)(樹脂No. ＵＥ６５６；ＱｕａｎｔｕｍＣｈｅｍｉｃ
ａｌＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ；酢酸ビニルコモノマー
１２％、溶融指数＝５．４ｇ／１０分）、又はエチレン
アクリル酸コポリマー（ＥＡＡ)(ＰＲＩＭＡＣＯＲ〔商
標〕樹脂No. ３３４０；ＤｏｗＣｈｅｍｉｃａｌＣ
ｏｍｐａｎｙ；アクリル酸コモノマー６．５％；溶融指
数＝９ｇ／１０分）、又はＥＶＡ及びポリブチレンホモ
ポリマー（ＰＢ)(樹脂No. ＰＢ４００；ＳｈｅｌｌＣ
ｈｅｍｉｃａｌＣｏ．；溶融指数＝２０ｇ／１０分）
の両方、又はＥＡＡ及びＰＢの両方、との混合物を含ん
で成る。

【００６６】例１５−１７及び比較例３２−３４のフィ
ルムは、その他のポリプロピレンホモポリマー（ＰＰ
２)(樹脂No. ５Ａ９５；ＳｈｅｌｌＣｈｅｍｉｃａｌ
Ｃｏ．；溶融指数＝９ｇ／１０分）、又はエチレン酢
酸ビニルコポリマー（ＥＶＡ)(樹脂No. ＵＥ６５６；Ｑ
ｕａｎｔｕｍＣｈｅｍｉｃａｌＣｏｒｐ．）と、ポリ
プロピレン／ポリエチレンコポリマー（Ｃｏｌ)(樹脂N
o. ７３７１；ＦｉｎａＯｉｌａｎｄＣｈｅｍｉ
ｃａｌＣｏ．；中程度のエチレン含有；溶融指数＝
３．５ｇ／１０分）の混合物、又はＣｏ１と第二ポリプ
ロピレン／ポリエチレンコポリマー（Ｃｏ２)(樹脂No.
６５７１；ＦｉｎａＯｉｌａｎｄＣｈｅｍｉｃａ
ｌＣｏ．；低エチレン含有；溶融指数＝８ｇ／１０
分）の混合物、を含んで成る。

【００６７】例１−１４、３５−３６及び比較例１８−
３１のフィルムは２２０℃の溶融温度で押出し成形し、
そして例１５−１７及び比較例３２−３４は２６０℃の
溶融温度で押出し成形した。例１−１７及び３５−３６
に関する急冷却ロールの温度は、メソポリマー配合体フ
ィルムにおいてポリプロピレンの中間状態構造（ｍｅｓ
ｏ）をコントロールするために１０℃又は１８℃にて、
そして比較例１８−３４に関しては配合フィルムに結晶
構造化（ｃｒｙｓ）ポリプロピレンを提供するためにこ
れを６６℃に維持した。フィルムは一般に約０．０５mm
〜約０．０７５mmの厚みのフィルムにて押出し成形し
た。

【００６８】例１−１７のフィルム及び比較例１８−３
４のフィルムに関するポリマー配合組成、配合比（重量
％）、広角Ｘ線回折（ＷＡＸＤ）構造（即ち、中間状態
＝ｍｅｓｏ；結晶＝ｃｒｙｓ）、及びキャスティングロ
ール温度を表１に示す。表１に示すフィルムの他に、２
種類の更なる例のフィルムを作った。例３５のフィルム
は１００重量％のＥＡＡコポリマーフィルムを、そして
例３６のフィルムは１：１：６の重量比でＰＰ：ＰＢ：
ＥＡＡを含んで成る。

【００６９】

【表１】

【００７０】単層フィルムの結晶又は中間状態構造は広
角Ｘ線回折（ＷＡＸＤ）によって決定し、そして図１に
おいて示す中間状態ポリプロピレンホモポリマーのＷＡ
ＸＤ（例１）と、図２において示す結晶ポリプロピレン
ホモポリマー（比較例１８）のＷＡＸＤを比較した。こ
れらのＷＡＸＤパターンの代表例を図１−１８に示す。
例５／比較例２２に関するＷＡＸＤは測定しておらず、
なぜならこれらのフィルムは純粋なＥＶＡコポリマーを
含んで成るからである。図面を通して、本発明の急冷メ
ソポリマー配合体の中間相状態は、急冷していないポリ
マー配合体フィルムの結晶状態から容易に区別できる。
例えば、図３において示す例３のＰＰ及びＥＶＡの急冷
メソポリマー配合体は中間状態ポリプロピレンホモポリ
マー（即ち図１）に匹敵する中間相を有するが、図４に
示す比較例２０の非急冷結晶ポリマー配合体フィルムは
結晶ポリプロピレンホモポリマー（即ち図２）のそれに
匹敵するアイソタクチックＩ結晶状態を示した。同様
に、図７に示す、例８の急冷したＰＰ：ＰＢ：ＥＶＡの
メソポリマー配合体フィルムは明らかに中間相状態を示
し、そして図８に示す比較例２５の対比非急冷配合体フ
ィルムは純粋な結晶ポリプロピレンホモポリマー（図
２）のそれに類似する結晶状態を示した。更に、急冷メ
ソポリマー配合体フィルムの中間相状態は、この配合成
分がメソコポリマーを含んで成るとき（即ち、図１３，
１５及び１７）でさえも維持され、そして非急冷状態に
おける対比のコポリマー配合フィルムによって示される
結晶状態（即ち、図１４，１６及び１８）と明確に区別
される。

【００７１】Ｉｎｓｔｒｏｎ（商標）モデル１１２２装
置を用い、５cm×２．５cmのフィルムサンプルを利用し
て、例及び比較例のフィルムにおける引張り特性を調べ
る。ＡＳＴＭＤ８８２−８８手順を利用して、各サン
プルを１分間当り１０００％の歪速度にて変形させた
（サンプルゲージの長さ５cm、そしてクロスヘッドスピ
ード５０cm／分）。各ケースにおいて、報告する各値は
少なくとも３個のサンプルを測定した。表２は各例及び
比較例フィルムの弾性値を示す。例１−１７の急冷メソ
ポリマー配合体に関する弾性率（ヤング率、メガパスカ
ル（ＭＰａ）で報告）は、対比の結晶ポリマー配合体よ
りを形成した比較例フィルム１８−３４よりも低かっ
た。従って、本発明のメソポリマー配合体は対比の結晶
状態材料よりも軟質な構造を提供する。

【００７２】

【表２】

【００７３】例２，３，７，１０，１１及び１３のメソ
ポリマー配合体フィルム、並びに比較例１９，２０，２
４，２７，２８及び３０の結晶ポリマー配合体フィルム
を５０kGy(５Ｍｒａｄ）の照射量にて電子線照射し、そ
の直後に液体窒素に入れた。電子常磁性共鳴（ＥＰＲ）
分析を、まずこれらのフィルムを室温に温め、それらを
１．３cm×７．６cmのサイズに切り、秤量し、次いでこ
のフィルムストリップをチューブに取付けることによっ
て行った。この技術はＥＰＲキヤビテイーの中に位置す
るサンプルの再現性（ｒｅｐｒｏｄｕｃｉｂｌｅ）を可
能にする。「Ｘ」帯において働く２３cmのマグネットの
付いたＶａｒｉａｎ（商標）モデル４５０２光度計を用
い、初期測定からの経過時間の関数としての各サンプル
に関するラジカルピーク高を記録した。磁場対照として
フレミー（Ｆｒｅｍｙ）塩を用いた。ピーク高はスピン
／グラムにおいて測定されるラジカル濃度を示す。最初
の実験はラジカル濃度を見積るために利用し、そして傾
斜する値は初期値に対する比率である。各サンプルに関
して異なる装置セッティングを利用しているため、全て
の値は標準化させた。スピン濃度はナショナルビューリ
ューオブスタンダード（ＮａｔｉｏｎａｌＢｕｒｅａ
ｕｏｆＳｔａｎｄａｒｄｓ）No. ２６１ルビー（Ｒ
ｕｂｙ）基準に対して計算した。

【００７４】コポリマーフィルムに関する経過時間（時
間）の関数としてのスピン／グラムにおける標準化ラジ
カルピーク高を図１９−２４に示す。全てのケースにお
いて、急冷フィルム（例２，７及び１０）におけるラジ
カル減衰は対比の非急冷フィルム（比較例１９，２４及
び２７）よりも速い速度にて起きた。例えば図１９に示
す通り、ラジカル減衰は、比較例１９（線分Ｂ）の非急
冷結晶フィルムと比べて、例２（線分Ａ）の急冷したＰ
Ｐ：ＥＶＡのメソポリマー配合体フィルムに関してまち
がいなくより速い速度にて生じている。同様に、例１０
の急冷したＰＰ：ＥＡＡのメソポリマー配合体フィルム
（線分Ａ）と比較例２７の非急冷結晶ポリマー配合体フ
ィルム（線分Ｂ）による類似の結果を図２２に示す。従
って、メソポリマー配合体を含んで成る急冷フィルム
は、非急冷コポリマー対応物よりも高い度合いの構造保
全性及び性質を有するものと予測され、なぜなら劣化の
原因となるラジカルは、非急冷フィルムよりも急冷フィ
ルムにおいてより急速に減少するからである。

【００７５】メソポリマー配合体中の中間状態ポリプロ
ピレン（ｍＰＰ）の量の、種々の例のフィルムの破壊歪
（破断する％伸び率）における影響を図２５〜２８に示
す。特に、これらの図面それぞれは、本明細書に定義し
た混合物の法則のもとで予測されるよりも高い、種々の
濃度での破壊歪における相乗性を示している。例えば、
図２５において見い出すことのできる通り、中間状態ポ
リプロピレン（ｍＰＰ）とエチレン酢酸ビニルコポリマ
ーのメソポリマー配合体は、ｍＰＰがこのメソポリマー
配合体の約７５％以下を占めるときに、混合物の法則の
もとでこのような配合体から予測される値（線分Ｂ）よ
りも高い破壊歪強度（線分Ａ）を示す。同様に、図２８
に示す通り、試験した全ての濃度のｍＰＰのメソポリマ
ー配合体及びエチレンアクリル酸コポリマーは、混合物
の法則のもとでこのようなポリマー配合から予測される
値（線分Ｂ）よりも高い破壊歪強度（線分Ｂ）を示す。
従って、ｍＰＰとＥＶＡ，ＥＡＡ及び又はポリブチレン
（ＰＢ）のポリマー配合体を利用することは、予測より
も驚くべき強い（即ち、破壊に対する高い歪を示す）フ
ィルムをもたらす。

【００７６】比較例３７−４０及び例４１−４４例３及び１１のメソポリマー配合体フィルムのサンプル
にアクリル酸（ＡＡ）モノマー（例４１及び４３）又は
ジメチルアクリルアミド（ＤＭＡ）モノマー（例４２及
び４４）をコートした。これらのコート化フィルムを次
に不活性窒素雰囲気の中で５０kGy(５ＭＲａｄｓ）の照
射量にて電子線を用いて照射し、このコート化フィルム
の表面へのこれらのモノマーのグラフト化をもたらし
た。更に、２種類のコントロールフィルムをそれぞれ例
３及び例１１のフィルムに関して作った。第一のコント
ロールフィルムは、コートされていなく、且つ輻射せし
めていない例３及び例１１のフィルムのサンプルを含ん
で成る（比較例３７及び３９）。第二のコントロールフ
ィルムは、コートされていなく、そして例４１−４４と
同様の手順に従って５０kGy の照射量にて照射せしめた
フィルムを含んで成る（比較例３８及び４０）。

【００７７】グラフト化層の強度を評価するため、１８
０°のピール接着測定を以下の手順に従って行った。幅
２．５cm、長さ２０．３cmの感圧接着剤テープ（Ｓｃｏ
ｔｃｈ（商標）ブランドテープNo. ８４１１；３Ｍ社）
のストリップを、幅１０．１cm、長さ１５．２cmの例及
び比較例フィルムの各シートにテープの自由端が各フィ
ルムの端を超えるように接着させた。このサンプルフィ
ルムを次に１．３５kgの硬質ゴムローラーで２回ロール
し、接着剤とサンプルフィルムの接触を完全なものとし
た。このサンプルを室温（２２℃）で２４時間老化さ
せ、その後、このテープの自由端をこのサンプルから、
ストリップ／ピール試験装置（Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｏ
ｒｓ，Ｉｎｃ．，Ｓｔｒｏｎｇｚｖｉｌｌｅ，ＯＨ）を
用いて１５．２cm／分の速度にて剥した。比較例３７−
４０及び例４１−４４に関する利用したグラフトモノマ
ー、利用した電子線輻射照射量及びグラム／２．５cmに
おいて測定したピール接着力のピーク値を表３に示す。

【００７８】

【表３】

【００７９】表３のデータが示すところによると、更な
るモノマー層がグラフトされている本発明のメソポリマ
ー配合体フィルムは、更なるモノマーを欠き、且つ不活
性雰囲気下の中で電子線輻射に暴露されていない同一の
配合体フィルムよりも高いピール強度を有する。従っ
て、接着促進層、及びその他の層は、上記の技術を利用
して本発明のメソポリマー配合体フィルムに加えること
ができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】中間状態ポリプロピレン（例１）の広角Ｘ線回
折パターン。

【図２】結晶ポリプロピレン（比較例１８）の広角Ｘ線
回折パターン。

【図３】重量比５０／５０の、中間状態ポリプロピレン
とエチレン酢酸ビニルコポリマーのメソポリマー配合体
（例３）の広角Ｘ線回折パターン。

【図４】重量比５０／５０の、結晶ポリプロピレンとエ
チレン酢酸ビニルコポリマーのポリマー配合体（比較例
２０）の広角Ｘ線回折パターン。

【図５】重量比５０／５０の、中間状態ポリプロピレン
とポリブチレンのメソポリマー配合体（例６）の広角Ｘ
線回折パターン。

【図６】重量比５０／５０の、結晶ポリプロピレンとポ
リブチレンのポリマー配合体（比較例２３）の広角Ｘ線
回折パターン。

【図７】重量比２５／２５／５０の中間状態ポリプロピ
レン、ポリブチレン及びエチレン酢酸ビニルコポリマー
のメソポリマー配合体（例８）の広角Ｘ線回折パター
ン。

【図８】重量比２５／２５／５０の結晶ポリプロピレ
ン、ポリブチレン及びエチレン酢酸ビニルコポリマーの
ポリマー配合体（比較例２５）の広角Ｘ線回折パター
ン。

【図９】重量比５０／５０の中間状態ポリプロピレンと
エチレンアクリル酸コポリマーのメソポリマー配合体
（例１１）の広角Ｘ線回折パターン。

【図１０】重量比５０／５０の結晶ポリプロピレンとエ
チレンアクリル酸コポリマーのポリマー配合体（比較例
２８）の広角Ｘ線回折パターン。

【図１１】重量比２５／２５／５０の中間状態ポリプロ
ピレン、ポリブチレン及びエチレンアクリル酸コポリマ
ーのメソポリマー配合体（例１４）の広角Ｘ線回折パタ
ーン。

【図１２】重量比２５／２５／５０の結晶ポリプロピレ
ン、ポリブチレン及びエチレンアクリル酸コポリマーの
ポリマー配合体（比較例３１）の広角Ｘ線回折パター
ン。

【図１３】重量比５０／５０のポリプロピレン／ポリエ
チレンメソコポリマー（Ｃｏ１）と他のポリプロピレン
／ポリエチレンメソコポリマー（Ｃｏ２）のメソポリマ
ー配合体（例１５）の広角Ｘ線回折パターン。

【図１４】重量比５０／５０のポリプロピレン／ポリエ
チレンコポリマー（Ｃｏ１）と他のポリプロピレン／ポ
リエチレンコポリマー（Ｃｏ２）のポリマー配合体（比
較例３２）の広角Ｘ線回折パターン。

【図１５】重量比５０／５０の中間状態ポリプロピレン
とポリプロピレン／ポリエチレンメソコポリマー（Ｃｏ
１）のメソポリマー配合体（例１６）の広角Ｘ線回折パ
ターン。

【図１６】重量比５０／５０の結晶ポリプロピレンとポ
リプロピレン／ポリエチレンコポリマー（Ｃｏ１）のポ
リマー配合体（比較例３３）の広角Ｘ線回折パターン。

【図１７】重量比５０／５０のエチレン酢酸ビニルコポ
リマーとポリプロピレン／ポリエチレンメソコポリマー
（Ｃｏ１）のメソポリマー配合体（例１７）の広角Ｘ線
回折パターン。

【図１８】重量比５０／５０のエチレン酢酸ビニルコポ
リマーとポリプロピレン／ポリエチレンコポリマー（Ｃ
ｏ１）のポリマー配合体（比較例３４）の広角Ｘ線回折
パターン。

【図１９】例２のメソポリマー配合体フィルム（線分
Ａ）及び比較例１９の結晶ポリマー配合体フィルム（線
分Ｂ）に関する、５０kGy の照射量の電子線輻射への暴
露後の、時間における経過時間の関数としての、スピン
／グラムにおける標準化ラジカルピーク高において測定
したラジカル減衰の比較を示す図。

【図２０】例３のメソポリマー配合体フィルム（線分
Ａ）及び比較例２０の結晶ポリマー配合体フィルム（線
分Ｂ）に関する、５０kGy の照射量の電子線輻射への暴
露後の、時間における経過時間の関数としての、スピン
／グラムにおける標準化ラジカルピーク高において測定
したラジカル減衰の比較を示す図。

【図２１】例７のメソポリマー配合体フィルム（線分
Ａ）及び比較例２４の結晶ポリマー配合体フィルム（線
分Ｂ）に関する、５０kGy の照射量の電子線輻射への暴
露後の、時間における経過時間の関数としての、スピン
／グラムにおける標準化ラジカルピーク高において測定
したラジカル減衰の比較を示す図。

【図２２】例１０のメソポリマー配合体フィルム（線分
Ａ）及び比較例２７の結晶ポリマー配合体フィルム（線
分Ｂ）に関する、５０kGy の照射量の電子線輻射への暴
露後の、時間における経過時間の関数としての、スピン
／グラムにおける標準化ラジカルピーク高において測定
したラジカル減衰の比較を示す図。

【図２３】例１１のメソポリマー配合体フィルム（線分
Ａ）及び比較例２８の結晶ポリマー配合体フィルム（線
分Ｂ）に関する、５０kGy の照射量の電子線輻射への暴
露後の、時間における経過時間の関数としての、スピン
／グラムにおける標準化ラジカルピーク高において測定
したラジカル減衰の比較を示す図。

【図２４】例１３のメソポリマー配合体フィルム（線分
Ａ）及び比較例３０の結晶ポリマー配合体フィルム（線
分Ｂ）に関する、５０kGy の照射量の電子線輻射への暴
露後の、時間における経過時間の関数としての、スピン
／グラムにおける標準化ラジカルピーク高において測定
したラジカル減衰の比較を示す図。

【図２５】例１−５のメソポリマー配合体の破壊歪（破
断伸び率)(線分Ａ）と例１−５に関する推定線形値（線
分Ｂ）を比較したグラフ。

【図２６】例５−９のメソポリマー配合体の破壊歪（線
分Ａ）と例５−９に関する推定線形値（線分Ｂ）を比較
したグラフ。

【図２７】例１，１０−１２及び３５のメソポリマー配
合体の破壊歪（線分Ａ）と例１，１０−１２及び３５に
関する推定線形値（線分Ｂ）を比較したグラフ。

【図２８】例６，１３−１４及び３５−３６のメソポリ
マー配合体の破壊歪（線分Ａ）と例６，１３−１４及び
３５−３６に関する推定線形値（線分Ｂ）を比較したグ
ラフ。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者リチャードジェイムスローランドアメリカ合衆国，ミネソタ 55144−1000, セントポール，スリーエムセンター（番地なし)

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】中間相プロピレンベース材料及び少なく
とも識別される量の配合コポリマーを含んで成るポリマ
ー配合体。
【請求項２】前記中間相プロピレンベース材料が、中
間状態ポリプロピレン、メソコポリマー及びそれらの組
合せより成る群から選ばれる、請求項１に記載のポリマ
ー配合体。
【請求項３】前記配合コポリマーが、前記中間相プロ
ピレンベース材料に混和性のメソコポリマー、熱可塑性
コポリマー及びそれらの組合せより成る群から選ばれ
る、請求項１に記載のポリマー配合体。
【請求項４】前記熱可塑性コポリマーが、エチレン酢
酸ビニルコポリマー、エチレンアクリル酸コポリマー及
びそれらの組合せより成る群から選ばれる、請求項１に
記載のポリマー配合体。
【請求項５】前記メソコポリマーが、少なくとも一種
の成分と組合さった中間相プロピレンベース材料を含ん
で成る、請求項３に記載のポリマー配合体。
【請求項６】前記中間相プロピレンベース材料が、プ
ロピレンモノマー、ポリプロピレンポリマー及びその組
合せより成る群から選ばれる、請求項５に記載のポリマ
ー配合体。
【請求項７】前記成分が、分子、モノマー、ポリマー
及びそれらの組合せより成る群から選ばれる、請求項５
に記載のポリマー配合体。
【請求項８】前記モノマーが、エチレン、ブチレン、
ペンテン、メチルペンテン及びそれらの組合せより成る
群から選ばれる、請求項７に記載のポリマー配合体。
【請求項９】前記ポリマー配合体がポリブチレンを更
に含んでなる、請求項１に記載のポリマー配合体。
【請求項１０】前記配合コポリマーが、前記ポリマー
配合体の重量の少なくとも１重量％を占めている、請求
項１に記載のポリマー配合体。
【請求項１１】前記配合コポリマーが、前記ポリマー
配合体の重量の少なくとも５重量％を占めている、請求
項１に記載のポリマー配合体。
【請求項１２】前記配合コポリマーが、前記ポリマー
配合体の重量の少なくとも１０重量％を占めている、請
求項１に記載のポリマー配合体。
【請求項１３】前記配合コポリマーが、前記ポリマー
配合体の重量の約２０〜約８０重量％を占めている、請
求項１に記載のポリマー配合体。
【請求項１４】前記配合コポリマーが、前記ポリマー
配合体の重量の約２５〜約７５重量％を占めている、請
求項１に記載のポリマー配合体。
【請求項１５】前記配合コポリマーが、前記ポリマー
配合体の重量の約４０〜約６０重量％を占めている、請
求項１に記載のポリマー配合体。
【請求項１６】前記配合コポリマーが、前記ポリマー
配合体の重量の少なくとも約９０重量％を占めている、
請求項１に記載のポリマー配合体。
【請求項１７】前記配合コポリマーが、前記ポリマー
配合体の重量の少なくとも約９５重量％を占めている、
請求項１に記載のポリマー配合体。
【請求項１８】前記配合コポリマーが、前記ポリマー
配合体の重量の少なくとも約９９重量％を占めている、
請求項１に記載のポリマー配合体。
【請求項１９】前記ポリプロピレンの量が識別されう
るような量で前記配合コポリマーを含んで成る、請求項
１に記載のポリマー配合体。
【請求項２０】前記配合体が、混合物の法則のもとで
予測されうるものより高い、少なくとも一種の物理的性
質の相乗的増強を示す、請求項３に記載のポリマー配合
体。
【請求項２１】前記配合体が破壊歪における相乗的上
昇を示す、請求項２０に記載のポリマー配合体。
【請求項２２】前記配合体が、対比される結晶コポリ
マーとプロピレンベース材料の配合体よりも実質的に低
い弾性率を示す、請求項１に記載のポリマー配合体。
【請求項２３】前記配合体が、対比されるプロピレン
ベース材料と結晶コポリマーの配合体を実質的に劣化せ
しめるのに十分なる照射量の電離線に暴露された後に、
その構造保全性を実質的に保持していることのできる、
請求項１に記載のポリマー配合体。
【請求項２４】前記配合体が、それ自体又はその他の
熱シール性材料に対して熱シール可能である、請求項１
に記載のポリマー配合体。
【請求項２５】前記ポリマー配合体がフィルム、ファ
イバー、マイクロファイバー、チューブ又はパウチを構
成している、請求項１に記載のポリマー配合体。
【請求項２６】前記配合体が、電離線の照射によって
このポリマー配合体の表面に固定されているグラフト層
を更に含んで成る、請求項１に記載のポリマー配合体。
【請求項２７】前記グラフト層が、表面接着性、摩擦
係数、酸素透過性、水分透過性又はそれらの組合せを含
む、前記ポリマー配合体の１又は複数の性質を向上させ
ている、請求項２６に記載のポリマー配合体。
【請求項２８】前記グラフト層が、アクリル酸、ジメ
チルアクリルアミド、Ｎ−ビニル−２−ピロリドン、Ｎ
−ビニル−２−ピロリドンとトリメチロールプロパント
リアクリレートのコポリマー、グリシジルアクリレー
ト、ヒドロキシエチルアクリレート、ヒドロキシメチル
アクリレート、２−ビニルピリジン、スルホエチルメタ
クリレート、ジイソプロピルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−
ジエチルアミノアクリレート及びそれらの組合せより成
る群から選ばれる化合物を前記ポリマー配合体の表面に
固定することによって形成される表面接着層を構成して
いる、請求項２７に記載のポリマー配合体。
【請求項２９】メソポリマー配合体を製造する方法で
あって：（ａ）プロピレンベース材料と少なくとも識別される量
の配合コポリマーを配合せしめてポリマー配合体を作
り；（ｂ）このポリマー配合体を押出し成形し；そして（ｃ）この押出し成形した配合体を押出しの後に直ちに
急冷して、中間相プロピレンベース材料が中に含まれて
いるメソポリマーを提供せしめること、を含んで成る方
法。
【請求項３０】前記配合コポリマーが、中間相プロピ
レンベース材料に混和性のメソコポリマー熱可塑性コポ
リマー及びそれらの組合せより成る群から選ばれる、請
求項２９に記載のメソポリマー配合体を製造する方法。
【請求項３１】ポリブチレンを前記配合コポリマー及
びプロピレンベース材料に混ぜてポリマー配合体を提供
せしめることを更に含んで成る、請求項３０に記載のメ
ソポリマー配合体を製造する方法。
【請求項３２】前記の急冷を約３８℃以下の温度で行
う、請求項２９に記載のメソポリマー配合体を製造する
方法。
【請求項３３】前記の急冷段階の後、対比される結晶
ポリマー配合体を劣化せしめるであろう照射量の電離線
によって前記メソポリマー配合体を照射せしめることを
更に含んで成り、ここでこの照射されたメソポリマー配
合体は実質的に劣化されないままであり続ける、請求項
２９に記載のメソポリマー配合体を製造する方法。
【請求項３４】前記の急冷段階の後、電離線の照射へ
の暴露を介して前記メソポリマー配合体の表面にグラフ
ト層をグラフトせしめることを更に含んで成る、請求項
２９に記載のメソポリマー配合体を製造する方法。
【請求項３５】前記電離線が、約５kGy 〜約２００kG
y の照射量の電子線輻射を含んで成る、請求項３４に記
載のメソポリマー配合体を製造する方法。
【請求項３６】前記グラフト層が、表面接着性、摩擦
係数、酸素透過性、水分透過性又はそれらの組合せを含
む、前記メソポリマー配合体の１又は複数の性質を向上
せしめる、請求項３４に記載のメソポリマー配合体の製
造方法。
【請求項３７】中間相プロピレンベース材料及び少な
くとも識別される量の配合コポリマーを含んで成るメソ
ポリマー配合体より形成せしめた製品。
【請求項３８】前記配合コポリマーが、中間相プロビ
レンベース材料と混和性であるメソコポリマー、熱可塑
性コポリマー及びそれらの組合せより成る群から選ばれ
る、請求項３７に記載のメソポリマー配合体より形成さ
れた製品。
【請求項３９】前記製品がフィルム、ファイバー、マ
イクロファイバー、チューブ又はパウチを含んで成る、
請求項３７に記載の製品。
【請求項４０】電離線の照射によって前記製品の表面
に固定せしめたグラフト層を更に含んで成る、請求項３
７に記載の製品。
【請求項４１】前記グラフト層が、表面接着性、摩擦
係数、酸素透過性、水分透過性又はそれらの組合せを含
む前記製品の１又は複数の性質を向上せしめている、請
求項４０に記載の製品。
【請求項４２】前記グラフト層が、アクリル酸、ジメ
チルアクリルアミド、Ｎ−ビニル−２−ピロリドン、Ｎ
−ビニル−２−ピロリドンとトリメチロールプロパント
リアクリレートのコポリマー、グリシジルアクリレー
ト、ヒドロキシエチルアクリレート、ヒドロキシメチル
アクリレート、２−ビニルピリジン、スルホエチルメタ
クリレート、ジイソプロピルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−
ジエチルアミノアクリレート及びそれらの組合せより成
る群から選ばれる化合物を前記製品に固定することによ
って形成される表面接着層を構成している、請求項４１
に記載の製品。
【請求項４３】メソポリマー配合体より形成された製
品を利用する方法であって：（ａ）中間相プロピレンベース材料と少なくとも識別さ
れる量の配合コポリマー（この配合コポリマーは、この
中間相プロピレンベース材料に混和性であるメソコポリ
マー、熱可塑性コポリマー及びそれらの組合せより成る
群から選ばれる）のポリマー配合体より形成せしめた製
品を用意し；そして（ｂ）この製品を、保護すべき環境と外部環境との間に
配置し、これによってこの保護すべき環境が汚染から実
質的に守られ続けられるようにすること、を含んで成る
方法。
【請求項４４】前記製品が、保護すべき環境の中に劣
化性生成物を含む包装フィルムを構成する、請求項４３
に記載の製品を利用する方法。
【請求項４５】前記劣化性生成物が食品又は薬品を含
んで成る、請求項４４に記載の製品を利用する方法。
【請求項４６】前記製品が、経皮薬剤導入パッチ、医
療テープ、医療チューブ又は小孔パウチを構成する、請
求項４３に記載の製品を利用する方法。
【請求項４７】前記製品が、電離線の照射によってこ
の製品の表面に固定されているグラフト層を更に含んで
成る、請求項４３に記載の製品を利用する方法。