JPH0556377B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

［産業上の利用分野］ 本発明は塗装性に優れ、物性バランスも良好
で、成形加工性、外観や印刷性、メツキ性等も良
好なプロピレン系重合体組成物に関するものであ
る。 プロピレン系重合体樹脂組成物は、物性バラン
ス、成形加工性に優れ、比較的低廉な価格等があ
いまつて、自動車部品、家電部品、OA機器部品
等の工業部品や各種産業資材等に広く用いられて
いる。しかしながら、応用製品の広範囲化に伴い
意匠性の高度化が求められつつある。例えば、自
動車用内・外装部品（インストルメントパネル、
トリム、フエンダー、バンパー、スポイラー、ド
ア板等）や、家電、OA機器（テレビハウジン
グ、パソコンハウジング、VTRハウジング等）
においては高度な塗装性能が要求される。 ［従来の技術］ 従来、プロピレン系樹脂組成物の塗装性を向上
させる手法としては、特定の成分を添加する方
法、例えばポリエチレンやエチレン・プロピレン
共重合ゴム、各種ゴム、ABS樹脂、特殊なフイ
ラー等を特定割合添加すること等が試みられてい
る（例えば、特開昭48−23535号、特開昭55−
50008号、特開昭54−37150、特開昭54−124050
号、特開昭55−34271号、特開昭53−64257号、特
開昭52−21049号、特開昭57−12046号、特開昭57
−76041号、特開昭57−70141号、特開昭57−
55952号、特開昭57−159841号等各公報）。 ［発明が解決しようとする問題点］ しかしながら、かかる分野の用途製品は益々デ
ザインの多様化、大型化の傾向にあり、良好な外
観、成形加工性、物性バランスと共に、極めて高
度な塗装性能を有する素材が比較的低廉な価格下
で要求されている。これに対して先行技術は、塗
装性や物性バランスの向上を図るあまり、ややも
すると各種成分の添加必要量が過多となつたり、
それらの各種性能のバランスが悪化したり、ある
いは材料コストの大幅なアツプ等を余儀なくされ
ている。 ［問題点を解決するための手段］ 本発明はかかる欠点を改良することを目的と
し、特定のプロピレン・エチレン共重合体に、ゴ
ム成分、場合によりフイラー、エチレン重合体を
配合することにより優れた物性バランス、外観、
成形加工性と共に高度な塗装性能を発現し得るこ
とを見出した。なお、ここで塗装性とは塗膜の初
期密着性のほかに耐湿性、耐温水性、耐溶剤処理
性等が含まれる。 即ち本発明は、(a)エチレン含量が１〜30重量
％、MFRが0.1ｇ／10分以上、常温キシレン可溶
分が１〜30重量％で、かつ、該可溶分の分子量分
布が低分子量側からの積分値で分子量１×10⁴ま
でが２〜６重量％未満、同１×10^4.5までが８重量
％以上、同１×10⁵までが25重量％以上であるプ
ロピレン・エチレン共重合体30〜99重量％、(b)ゴ
ム成分１〜40重量％、(c)フイラー５〜35重量％お
よび(d)エチレン重合体０〜50重量％から成ること
を特徴とするプロピレン系重合体樹脂組成物であ
る。 本発明に用いる(a)成分のプロピレン・エチレン
共重合体は、重合体全体のエチレン含量が１〜30
重量％で、かつ、MFR（JIS K7210、230℃、
2.16Kg）が0.1ｇ／10分以上、好ましくは0.1〜200
ｇ／10分、特に好ましくは0.5〜100ｇ／10分で、
全体の１〜30重量％のキシレン可溶分を含み、か
つ、その可溶分の分子量分布が低分子量側からの
積分値で１×10⁴までが２〜６重量％未満、好ま
しくは５重量％以下、同１×^4.5までが８重量％以
上、好ましくは10重量％以上、同１×10⁵までが
25重量％以上、好ましくは30重量％以上のもので
ある。 (a)成分としての共重合体のエチレン含量が１重
量％未満のものは、得られる組織物の塗装性が劣
る外、物性バランス、特に衝撃強度が劣るので好
ましくなく、30重量％を超えるものは物性バラン
スの剛性が劣り好ましくない。更にMFRが0.1
ｇ／10分未満のものは組成物の成形加工性、外観
性が劣り好ましくない。また、常温キシレン可溶
分が１重量％未満のものは組織物の塗装性および
衝撃強度が劣り、30重量％を超えるものは剛性が
低下し、いずれも好ましくない。 一方、該キシレン可溶成分の分子量分布値にお
いて、低分子量側からの積分値で１×10⁴までの
ものが２重量％未満のものは組成物の塗装性が劣
り、一方、６重量％以上のものでは外観、塗装性
が劣り、同１×10^4.5までが８重量％未満および同
１×10⁵までが25重量％未満のものはそれぞれ塗
装性が劣り好ましくない。なお、分子量が１×
10⁵を超える域においての分子量分布値は特に限
定されないが、どちらかというと分子量が１×
10⁶で、分子量分布値が低分子量側からの積分値
で80重量％以上が好ましく、とりわけ85重量％以
上が好ましい。 また、該キシレン可溶成分中のエチレン含量は
特に限定されないが、あまりに過多であつたり過
少であると、組成物の塗装性や物性のバランスが
比較的低くなる傾向にあるので、通常15〜90重量
％であり、好ましくは25〜85重量％、特に好まし
くは25〜60重量％である。ここで共重合体全体の
エチレン含量の測定は、赤外スペクトル分析や
NMRを用いる等の通常の方法で行なう。本共重
合体の固有粘度（デカリン135℃）は６以下、好
ましくは0.5〜４である。 また、常温キシレン可溶分の含量測定は２ｇの
試料は沸騰キシレン500c.c.中に15分間浸漬して溶
解させた後、室温迄冷却し、G4型ガラスフイル
ターで濾過した液を乾燥して求めた固相重量から
値を求める方法による。また、該成分の分子量分
布値の測定は上記の濾過液、即ち該成分を試料と
してゲル・パーミエーシヨン・クロマトグラフイ
ー（以下GPC略称する）によつて実施した。具
体的には下記条件によつて求める。 カラム：ミツクスポリスチレンレンゲルカラム 内径７mmφ、長さ25cm 溶媒：ｏ−ジクロルベンゼン 温度：140℃ 検出器：赤外吸収（3.42μ） 濃度：２mg／ml 注入量：200μ 流速：１ml／分 検出線：NES SRM1475（標準高密度ポリエチレ
ン使用） 計算方法： ●分子量はポリプロピレンとして換算する。この
際の換算はユニバーサル法を用いる。 ●粘度式は次式による。 ［η］_PP＝2.42×10^-4M_PP ^0.707 ［η］_PE＝3.915×10^-4M_PE ^0.733 ●各分子量範囲の重量分率は常法により求める。 一方、常温キシレン可溶分の固有粘度（デカリ
ン135℃）は特に限定されないが、通常６以下で
ある。 また、このプロピレン・エチレン共重合体のア
イソタクチツクインデツクス（）については、
40重量％以上、好ましくは60重量％以上、とりわ
け90重量％以上のものが望ましい。 更にこのEPP中のホモプロピレン部のはど
ちらかというと低めが塗装性の点で好ましい。具
体的には、好ましくは90〜98重量％、更に好まし
くは91〜97重量％である。 この共重合体のエチレン含量、MFR、常温キ
シレン可溶分の含量および分子量分子量分布値が
上記範囲外のものは、得られる組成物成形品の塗
装性、外観、物性バランス、成形加工性が劣り不
適当である。 本発明に用いられる上記のプロピレン・エチレ
ン共重合体の製造には、通常の立体規則性触媒が
用いられる。代表的には、遷移金属ハロゲン化合
物、特にハロゲン化チタン化合物と有機アルミニ
ウム化合物とを組合せたものが用いられる。この
触媒系では、必要に応じて安息香酸エステル等の
電子共与体を加えたり、共粉砕等により活性化し
たものを利用することができる。また、近年開発
されたマグネシウム化合物にチタン化合物を担持
させた固体触媒成分と有機アルミニウム化合物お
よびシリコン化合物またはアミン等の電子共与体
からなる触媒系等を用いることにより、高収率で
重合体を得ることができる。 重合法としては、一般には、まずプロピレン単
独かエチレン含量５重量％以下のプロピレン／エ
チレン混合物を一段ないし多段に重合させて、全
重合量の60〜95重量％、好ましくは65〜98重量％
に相当する量の重合体を生成させる。この場合、
重合温度は通常50〜85℃であり、分子量の調節に
水素が用いることが好ましい。 次いで、エチレン含量が好ましくは25〜85重量
％、更に好ましくは35〜65重量％のプロピレン／
エチレン混合物を、前記触媒系に供給し、一段な
いし多段に重合させてプロピレン／エチレン共重
合体を製造する。この場合、分子量の調節剤とし
て水素の使用は任意であるが、大量の水素を用い
ることは最終製品のゴムが減少するので好ましく
ない。 一方、前述の方法で予め重合したものをジアシ
ルペルオキシド、ジアルキルペルオキシド等の有
機過酸化物で処理してMFRを調整することがで
きる。 ここで、この共重合体は、前記の性状範囲内で
あれば、２種以上の樹脂の併用混合物であつても
一向に差支えなく、その際、前記の性状範囲外の
プロピレン系樹脂を前記の共重合体の量（重量）
を超えない範囲で用いることもできる。 また、この共重合体は、本発明の効果を著しく
損なわない範囲で他の不飽和単量体｛例えばブテ
ン−１、ヘキサン−１、オクテン−１、４−エチ
ルペンテン−１等のα−オレフイン；酢酸ビニル
の如きビニルエステル；（メタ）アクリル酸（エ
ステル）、無水マレイン酸等の不飽和有機酸また
はその誘導体等｝を含有する三元以上の共重合体
（グラフト型、ランダム型、ブロツク型いずれで
も構わない）であつてもよい。更にこれらの混合
物であつてもよい。 次に本発明で用いる(b)成分のゴムは特に限定さ
れないが、エチレン・プロピレン共重合ゴム、ス
チレン・ブタジエンブロツク共重合ゴム、スチレ
ン・ブタジエンブロツク共重合体の水素添加物、
ポリイソプレンゴム、イソブチレン・イソプレン
共重合ゴム、アクリロニトリル・ブタジエン共重
合ゴム等やこれらの混合物を用いることができ
る。中でも、エチレン・プロピレ共重合ゴム、あ
るいはスチレン・ブタジエンブロツク共重合体の
水素添加物が特に好ましい。 ここでエチレン・プロピレン共重合ゴムはプロ
ピレン含量が一般に10〜60重量％、好ましくは20
〜55重量％であり、ムーニー粘度ML₁₊₄（100℃）
が一般に５〜120、好ましくは７〜105、MFR
（JIS−K7210、230℃、2.16Kg荷重）が一般には
0.1〜30ｇ／10分、好ましくは0.2〜20ｇ／10分の
エチレン・プロピレン二元共重合体またはエチレ
ン・プロピレン・ジエン三元共重合体である。こ
こで後者の場合、ヨウ素価は一般に５〜30の範囲
のものが用いられる。プロピレン含量が10重量％
未満のものは組成物の剛性が劣り、他方60重量％
超過では衝撃強度や塗装性が劣り好ましくない。
またムーニー粘度が５以下のものは組成物の塗装
性が劣る外、外観（デラミ）不良が発生し易く好
ましくなく、120超過では成形性や外観、塗装性
が劣り好ましくない。また、MFRが0.1未満のも
のは分散不良となり易く、外観や塗装性も劣り好
ましくなく、30を超えるものは塗装性や外観も劣
り好ましくない。 また、スチレン・ブタジエンブロツク共重合体
の水素添加物は一般式Ａ（―Ｂ−Ａ）ｎで表わされ
るブロツク共重合体を水素添加処理して得られる
水素添加誘導体で、Ａはスチレンまたはαメチル
スチレンであり、Ｂはブタジエンまたはそれとイ
ソプレンとの混合物である。このものの製造方法
としては、例えばブロツク共重合体に関しては特
公昭40−23798号公報に、またブロツク共重合体
の水素添加処理は特公昭42−8704号、特公昭43−
6636号あるいは特公昭46−20814号の各公報に提
案されている。この様な水素添加されたブロツク
共重合体の１つとしてシエルケミカル社より
「KRATON−Ｇ」という商品名で市販されてい
るものがある。なお、本発明においてゴム成分(b)
としてこのようなブロツク共重合体水素添加物を
用いる場合には、プロセスオイル等のいわゆるゴ
ム軟化剤を併用することが好ましい。 次に本発明で場合により用いる(c)成分のフイラ
ーは、表面処理を施したかまたは無処理の無機ま
たは有機フイラー、例えば炭酸カルシウム（重
質、軽質、膠質）、タルク、硫酸バリウム、クレ
ー、炭酸マグネシウム、アルミナ、シリカ、酸化
鉄、硫酸カルシウム、ガラス繊維、ガラスビー
ズ、ホワイトカーボン、中空ガラス球、けい砂、
けい石、カーボンブラツク、水酸化アルミニウ
ム、水酸化マグネシウム、酸化亜鉛、塩基性炭酸
マグネシウム、アスベスト、ゼオライト、白鉛
華、モリブデン、酸化チタン、けいそう土、セリ
サイト、シラス、黒鉛、水酸化カルシウム、亜硫
酸カルシウム、石膏繊維、炭素繊維、合成ケイ酸
系フアイバー（PMF：プロセスドミネラルフア
イバー）、石英粉、ベントナイト、金属ホイスカ
ー、木粉、硫酸ソーダ、各種天然繊維、ポリエス
テル繊維、ポリアミド繊維、故紙、各種樹脂繊維
等である。中でも平均粒径が0.2〜10μｍ、好まし
くは0.2〜5μｍのタルク、同１〜150μｍ、好まし
くは２〜50μｍのマイカ、同0.1〜1μｍ、好ましく
は0.1〜0.5μｍの硫酸バリウム、同0.1〜0.5μｍ、
好ましくは0.16〜0.4μｍの膠質炭酸カルシウム、
同１〜15μｍ、好ましくは２〜10μｍのけい酸カ
ルシウム（ウオラストナイト）、直径が３〜15μ
ｍ、好ましくは６〜14μｍのガラス繊維が好まし
い。ここで平均粒径は液相沈降方式の光透過法に
よる粒度分布測定装置、例えば島津製作所CP型
（例えばSA−CP2−20型）により測定した粒度の
累積分布曲線における50％の点での粒径値であ
る。 なかでもタルクについては、空気透過法に基づ
く恒圧通気式測定法（例えば島津製作所製SS−
100型）による比表面積が30000cm²／ｇ以上で、か
つ前述の液相沈降方式の光透過法による粒度分布
が10μｍ以下が95％以上、5μｍ以下85％以上、1μ
ｍ以下が５〜95％のタルクが好ましい。また、マ
イカについては白マイカ（ムスコバイト）が好ま
しい。 また、ガラス繊維はその集束剤付着量が0.3重
量％以下ものもが好ましい。 表面処理としては、例えばシランカツプリング
剤系、高級脂肪酸系、脂肪酸金属塩系、不飽和有
機酸またはその誘導体系（無水マレイン酸系、ア
クリル酸系等）、有機チタネート系、樹脂酸系、
ポリエチレングリゴールエーテル等の各種処理剤
での化学的または物理的表面処理を挙げることが
できる。 表面処理は、本発明の効果の外、印刷性、ウエ
ルド強度、接着性、タツピング性、混練性等の改
良に有効である。 本発明で場合により用いる(d)成分のエチレン重
合体は、密度が0.910ｇ／cm³以上のもので、種類
としては、エチレンの単独重合体（ポリエチレ
ン）、エチレンと他のα−オレフイン（例えばプ
ロピレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン、ヘプテ
ン等）、あるいは不飽和有機酸やその無水物（例
えばアクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無
水マレイン酸、イタコン酸等）ないし不飽和エス
テル（例えば酢酸ビニル、アクリル酸メチル、メ
タクリル酸メチル等）やビニルシランまたは芳香
族ビニル化合物等のいわゆるビニルモノマーとの
二元以上の共重合体を挙げることができる。これ
らの共重合体は、ブロツク、ランダムあるいはグ
ラフト共重合のいずれによるものでもよく、ま
た、これらの重合体の混合物でもよい。但し、上
記のエチレン系共重合体の場合、エチレンが重量
で少なくとも50％を占めている必要がある。本発
明で用いることのできるエチレン重合体のMFR
は0.01〜300ｇ／10分、好ましくは0.1〜100ｇ／
10分である。 以上のような(a)〜(d)成分の配合割合は(a)＋(b)＋
(c)＋(d)合計量に対してそれぞれ (a) 30〜99重量％、好ましくは50〜98重量％、 (b) １〜40重量％、好ましくは２〜35重量％、 (c) ５〜35重量％、 (d) ０〜50重量％、好ましくは15重量％ である。 (a)成分が30重量％未満のものは成形性や物性が
不満足であり、一方、超過のものは塗装性が劣り
好ましくない。また、(b)成分が、１重量％未満の
ものは塗装性が劣り、また40重量％を超えると剛
性が劣り、それぞれ好ましくない。(c)成分が５重
量％未満では物性バランスが劣り、一方、35重量
％を超えると成形性、外観が劣り好ましくない。
更に(d)成分が50重量％を超えると剛性や耐熱性が
劣り好ましくない。 本発明組成物は本発明の効果を著しく損なわな
い範囲内で、これら(a)〜(d)成分の外に種々の付加
的成分を添加することが出来る。それらの付加的
成分としては、本発明で用いる(a)成分のプロピレ
ン系重合樹脂および(d)成分以外の熱可塑性樹脂
（例えばポリブテン等のプロピレン、ポリエチレ
ン以外のα−オレフインの単独重合体、プロピレ
ン、エチレン以外のα−オレフイン同志の共重合
体、プロピレン、エチレン以外のα−オレフイン
とビニル単量体との共重合体等のオレフイン重合
体樹脂、ならびにナイロン・ポリカーボネート、
アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン樹脂
（ABS樹脂）、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、
ポリフエニレンオキサイド等のオレフイン重合体
樹脂以外の樹脂）、酸化防止剤（フエノール剤、
イオウ糸等）、滑剤、有機・無機系の各種顔料、
紫外線吸収剤、帯電防止剤、分散剤、銅害防止
剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、気泡防止剤、難燃
剤、架橋剤、流れ性改良剤、ウエルド強度改良剤
等を挙げることができる。これらの付加的成分は
併用して添加することもできる。 本発明の樹脂組成物は、一軸押出機、二軸押出
機、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダー
プラストグラフ、ニーダー等の通常の造粒機、混
練機を用いて製造することができる。通常は押出
機等でペレツト状のコンパウンドにした後、加工
に供するが、特殊な場合は４成分を直接各種成形
機に供給し、成形機で訓練しながら成形すること
もできる。また、予め(b)、(c)、(d)成分を単独また
は必要に応じて選らんだ成功を必要成分と共に高
濃度に混練してマスターバツチとし、それを別途
プロピレン・エチレン共重合体等で希釈しながら
ブレンドコンパウデイングしたり、成形したりす
ることもできる。 本発明の組成物の成形加工法は特に限定される
ものではなく、押出成形、中空成形、射出成形、
シート成形、熱成形、回転成形、積層成形等成形
法の違いを問わず、成形品において本発明効果は
発揮されるが、なかでも射出成形が最も適する。 ［作用および効果］ このようにして得られた本発明の組成物は、従
来のポリプロピレンにはない優れた塗装性（１，
１，１−トリクロルエタン等による蒸気洗浄に伴
う光沢低下も少ないこと等のいわゆる耐溶剤処理
性を含め）を有する外、高度な物性バランス（剛
性、低温耐衝撃性）、良好な外観、成形加工性を
有し、また、ヒケ、反りも目立ち難く、寸法安定
性、印刷性、接着性、耐傷性も良好で、ウエルド
ラインも目立ち難く、ウエルド強度や引張伸び性
も良好である。 その結果、本発明の樹脂組成物は高度な塗装性
能を要求される用途分野、例えば自動車部品や
OA機器部品等の工業部品分野、特にバンパー、
フエンダー、フエーシヤー、ドア板、サイドマツ
トガード、キツキングプレート、スポイラー、イ
ンストルメントパネル、トリム等の大型自動車部
品、コンピユーター、パソコン、VTR、テレビ
等のいわゆるOA機器や家電製品等のハウジング
類等への高品質下での応用を可能にした。その結
果、高品質の塗装成形体も得られる様になつた。 ［実施例］ 以下に実施例を示して本発明を具体的に説明す
る。ここで用いる各種測定法は次の通りである。 (1) 塗装性 (a)塗装方法：試験片にポリプロピレン用塗料
［オリジン電気(株)社製プラネツトPP−３］を
膜厚約7μｍになるように吹付け塗装し、60
℃で20分焼付けた。 (b)塗膜初期密着性：(a)で作成した塗装試験片を
２mm昼夜常温放置後、カツターで塗膜に、２
mm角の升目を10×10個の計100個入れ、その
上に24mm幅のセロテープ（ニチバン社製）を
貼りつけ、これを塗装面に対して垂直方向に
急激に剥離し、剥離していない升目数を数え
た。 (c)塗膜耐湿性試験：(a)で作成した塗装試験片を
２昼夜常温放置後、50℃、95％RHに保つた
恒温恒湿槽内に、240時間吊るした。槽より
取出して２時間後に、(b)と同様の基盤目試験
を行つた。 (d)塗膜耐温水試験：(a)で作成した塗装試験片を
２昼夜常温放置後、40℃の恒温水槽内に300
時間浸漬した。取出し２時間後に(b)と同様の
基盤目試験を行つた。 (2) 曲げ弾性率：JIS−K7203準拠（23℃） (3) ダート衝撃強度：サポート（穴径φ40mm）上
に設置した試験片（100×100×２各mm）に荷重
センサであるダートを落下させ（２ｍ×５Kg
ｆ）、試験片の衝撃荷重における変形破壊挙動
を測定し、得られた衝撃パターンにおける亀裂
発生点までにおいて吸収された衝撃エネルギー
を算出し、材料の衝撃強度とした。測定雰囲気
温度は23℃である。 (4) 成形加工性および外観：茶色顔料着色ポリプ
ロピレンマスターバツチを５重量部ドライブレ
ンドして、三菱ナトコ800EXL型射出成形機で
自動車部品、OA機器部品等の工業部品を想定
したモデルサンプル（1200×350×310×３各
mm）を成形し、その際の流動性、離型性やヒ
ケ、反り、フローマーク、シルバーストリー
ク、色むら等を観察し、それらが実用上特に問
題のないレベルであれば良好とし、実用に供し
得ないレベルのものは不良と判断した。 (5) GPC分析： 装置：Waters社製ALC／GPC150C。 カラム：昭和電工社製AD80M／Ｓ、３本。 以下の実施例および比較例において(a)成分とし
て次のEPPが用いられた。 EPP−Ａ 内容積200の撹拌式重合槽をプロピレンにて
充分置換した後、ｎ−ヘプタン70を装入した。
温度を60℃に昇温した後、三塩化チタン（丸紅ソ
ルベイ社製、TPB01）を12ｇ、ジエチルアルミ
ニウムクロリド50ｇを装入した。次いで重合槽内
を70℃に昇温し、プロピレンを10Kg／hrで210分
間装入した。水素濃度は６％に制御した。同一温
度で反応槽内圧力が２Kg／cm²Ｇになるまで断続
し、次いで気相部のガスをパージして、圧力を
0.5Kg／cm²Ｇとした。 引き続き、プロピレンを３Kg／hr、エチレンを
２Kg／hrの速度で30分間、プロピレン／エチレン
の混合ガスとして装入した。この間、反応槽の温
度は65℃に制御した。 この様にして得られた重合体スラリーを300
の撹拌槽に移し、ｎ−ヘプタン40およびブタノ
ール５を加えて70℃で２時間撹拌した。次いで
純水60を加え、70℃で30分間撹拌した後、下層
の水を除去した。上層のスラリーを遠心分離機に
かけて重合体を分離し、ドライヤーで乾燥して重
合体パウダー（EPP−Ａ）を得た。得られた重
合体の性状は第１表に示す。 なお、以下に述べる他のEPPの重合において
は、第１段の重合に際して、それぞれの重合体の
MFRが第１表に示す値になるように水素濃度を
設定した。 EPP−Ｂ 前記EPP−Ａの重合において、第１段のプロ
ピレン装入時間を225分、とした以外は同様の操
作を行つて重合を実施し、重合体パウダー
（EPP−Ｂ）を得た。 EPP−Ｃ 前記EPP−Ａの重合において、第２段の混合
ガスの装入速度をプロピレン0.5Kg／hr、エチレ
ン4.5Kg／hrとした以外はすべて同様に実施し、
重合体パウダー（EPP−Ｃ）を得た。 EPP−Ｄ 前記EPP−Ａの重合において、第１段の重合
温度を65℃とし、プロピレンの装入時間を220分
とし、第２段の混合ガスの装入を、プロピレン
1.5Kg／hr、エチレン3.5Kg／hrで、65分間装入し
た以外は同様に実施し、重合体パウダー（EPP
−Ｄ）を得た。 EPP−Ｅ 前記EPP−Ａの重合において、第１段のパー
ジ後の圧力を1.0Kg／cm²Ｇとし、第２段の混合ガ
スの装入速度をプロピレン1.5Kg／hr、エチレン
４Kg／hrとした以外は同様に実施し、重合体パウ
ダー（EPP−Ｅ）を得た。 これらの重合体の性状を第１表に示す。

【表】 組成物の配合に用いられた他の(b)、(c)、(d)成分
は次のものである。 (b) ゴム成分 EPM：プロピレン含量＝25重量％、ムーニー粘
度＝ML₁₊₄（100℃）70、MFR＝0.8ｇ／10分の
プロピレン・エチレン共重合体ゴム。 SEBS：ブルツクフイールド粘度＝500cps（20重
量％トルエン溶液、77〓）のスチレン・ブタジ
エンブロツク共重合体の水素添加物（シエル化
学社製、クレイトンG1652）。但し、ゴム軟化
剤としてプロセスオイル（出光興産PW−90）
をSEBS100重量部に対して10重量部併用添加
した。 (c) フイラー タルク：平均粒径1.9μｍ、10μｍ以下97重量％、
5μｍ以下91重量％、1μｍ以下17重量％。 膠質炭酸カルシウム：平均粒径0.3μｍ。 (d) エチレン重合体 密度＝0.950ｇ／cm²、MFR＝５ｇ／10分のポリ
エチレン（PE）。 実施例１〜３および比較例１〜９

【表】 第２表に示す配合で、二軸混練機を用い、210
℃で混練造粒して組成物のペレツトを得た。この
ペレツトをスクリユーインライン射出成形機にて
230℃で試験片を成形し、その塗装性、物性バラ
ンスを測定した。また、前記ペレツトによつて、
成形加工性、外観を評価した。 第２表に示すとおり、実施例１〜３の組成物は
いずれも塗装性、物性バランス、成形加工性およ
び外観の全てが良好であるほか、印刷性、メツキ
性、ウエルド強度等も良好であつた。 これに対し、比較例１〜６の組成物はいずれも
塗装性が不良であり、比較例７〜９の組成物はい
ずれも物性バランスが実施例の組成物に比べて劣
つたものであつた。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 下記(a)乃至(d)の各成分からなり、(a)、(b)、
   (c)、(d)各成分の配合割合は、(a)＋(b)＋(c)＋(d)に対
   してそれぞれ30〜99重量％、１〜40重量％、５〜
   35重量％、０〜50重量％であることを特徴とする
   プロピレン重合体樹脂組成物。 (a) エチレン含量が１〜30重量％、MFRが0.1
   ｇ／10min以上、常温キシレン可溶分１〜30重
   量％で、かつ該可溶分の分子量分布が低分子側
   からの積分値で分子量１×10⁴までが２〜６重
   量％未満、同１×10^4.5までが８重量％以上、同
   １×10⁵までが25重量％以上であるプロピレ
   ン・エチレン共重合体 (b) ゴム成分 (c) フイラー (d) エチレン重合体