JPH0575581B2 - - Google Patents
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- JPH0575581B2 JPH0575581B2 JP23826888A JP23826888A JPH0575581B2 JP H0575581 B2 JPH0575581 B2 JP H0575581B2 JP 23826888 A JP23826888 A JP 23826888A JP 23826888 A JP23826888 A JP 23826888A JP H0575581 B2 JPH0575581 B2 JP H0575581B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- weight
- metal foil
- epoxy resin
- phenolic hydroxyl
- laminate
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
- H05K1/00—Printed circuits
- H05K1/02—Details
- H05K1/03—Use of materials for the substrate
- H05K1/0313—Organic insulating material
- H05K1/032—Organic insulating material consisting of one material
- H05K1/0326—Organic insulating material consisting of one material containing O
-
- H—ELECTRICITY
- H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
- H05K3/00—Apparatus or processes for manufacturing printed circuits
- H05K3/02—Apparatus or processes for manufacturing printed circuits in which the conductive material is applied to the surface of the insulating support and is thereafter removed from such areas of the surface which are not intended for current conducting or shielding
- H05K3/022—Processes for manufacturing precursors of printed circuits, i.e. copper-clad substrates
Landscapes
- Laminated Bodies (AREA)
Description
産業上の利用分野
本発明は、金属箔と強固な接着性を有し、可と
う性を有した金属箔張り積層板の製造法に関する
ものである。 従来の技術 従来、印刷配線用金属箔張り板は、硬質のフエ
ノール、エポキシ銅張り積層板やポリエステル、
ポリイミドフイルムをベースとするフレキシブル
銅張り積層板が主なものであつた。しかしなが
ら、硬質銅張り積層板は、折り曲げて、立体的に
配線する用途には適用できず、電子機器の小型軽
量化のために用いるには限界があつた。フレキシ
ブル銅張り積層板は、ポリエステルポリイミド、
ポリアミドイミドフイルム等が使用されている
が、これらベースが補強基材を含有していないた
め、全般的に柔らかすぎ、その上に1C等の各種
部品を搭載できないという欠点があつた。 これらの欠点を解決するためには、積層板を構
成する樹脂組成物を可とう化することにより、硬
質積層板を折り曲げ出来るようにする必要があ
る。一般に、樹脂組成物を可とう化するために
は、 (1)架橋密度の低下、(2)可とう性樹脂の添加が考
えられる。しかしながら、架橋密度の低下のため
に、１官能グリシジルエーテル類の反応性希釈剤
を使用すると、硬化した樹脂の分子内に未硬化物
が残り、薬品や溶剤などに侵され易く、耐熱性が
低下すると共に、積層板を折り曲げられるほど十
分に可とう化出来なかつた。一方、一般の可とう
性樹脂例えば、ダイマー酸変性エポキシ樹脂の添
加により、可とう化を行うと、一般のビスフエノ
ール型２官能エポキシ樹脂との反応性が異なるた
め、薬品や溶剤などにより可とう性樹脂が溶出し
耐薬品性が悪く、耐熱性、接着強度も悪くなるた
め、大量に添加することが出来なかつた。 発明が解決しようとする課題 この様に、耐薬品性、耐熱性、金属箔との接着
強度の優れた可とう性のエポキシ樹脂積層板を得
ることが極めて難しかつた。 本発明は、上記の欠点を除去するもので、折り
曲げ可能でしかも部品の搭載が出来、耐薬品性、
耐熱性、金属との接着強度も優れた金属箔張り積
層板を提供することを目的とする。 課題を解決するための手段 上記目的を達成するために、本発明は、エポキ
シ樹脂組成物を基材に含浸して得たプリプレグ
を、表面に積載した金属箔と共に積層成形するも
のであるが、次の(イ)〜(ニ)の物質を配合した組成物
を基材に含浸してプリプレグを得る (イ) ビスフエノール型２官能性エポキシ樹脂 (ロ) ３官能以上の多官能エポキシ樹脂 (ハ) ポリサルフアイド骨格をもつジクリシジルエ
ーテル (ニ) ２官能フエノール性水酸基をもつ化合物 そして、組成物中の前記(ロ)の配合を５〜30重量
％、(ハ)の配合を５〜40重量％、グリシジルエーテ
ルとフエノール性水酸基のモル比を0.8〜1.2とし
たものである。 また、難燃性付与のため、前記(ニ)の物質の少な
くとも一部に臭素を含有させ、臭素の含有量を全
体の15重量％以上としたものである。 作 用 本発明では、ビスフエノール型２官能エポキシ
樹脂と２官能フエノール性水酸基をもつ化合物の
併用で、架橋を生じず直接的に重合して積層板を
折り曲げ易くする。そして、３官能以上の多官能
エポキシ樹脂の添加により架橋密度を適度に調整
するのである。３官能以上の多官能エポキシ樹脂
の添加量は、５〜30重量％が良好である。３官能
以上の多官能エポキシ樹脂の添加量が、５重量％
未満であると、架橋密度が小さく成り過ぎ、耐薬
品性、耐熱性が悪くなり、添加量が30重量％を越
えるとポリサルフアイド骨格を持つたジグリシジ
ルエーテルを添加しているにも拘らず、可とう性
を保持させることができない。 一方、本発明に使用するポリサルフアイド骨格
を持つたジグリシジルエーテルは、通常の可とう
性エポキシ樹脂を添加した場合に比較して、金属
箔との接着性が良好で、耐薬品性も良好である。
その添加量は、４〜40重量％が良好であつた。ポ
リサルフアイド骨格を持つたジグリシジルエーテ
ルの添加量が５重量％未満であると、可とう性が
十分でなく折り曲げが出来ず、40重量％を越える
と耐熱性の低下が大きい。 本発明においては、通常エポキシ樹脂の硬化剤
として用いられるもの（例えばアンミン系化合
物）を使用せずに、３官能以上の多官能エポキシ
樹脂による架橋と、可とう性エポキシ樹脂である
ポリサルフアイド骨格を持つたジグリシジルエー
テルの可とう化の相乗効果により、目標を達成す
るものである。通常の硬化剤を全く使用しないた
め、ジグリシジルエーテル基とフエノール性水酸
基のモル数の比を0.8〜1.2に設定する必要があ
る。どちらのモル数が多くなつても、耐熱性、耐
薬品性が悪くなる。 全体の臭素含率が15重量％未満では、耐熱効果
が得られず、15重量％以上で顕著な効果が発揮さ
れる。特に、20重量％以上になるとUL−94規格
でＶ−０級の自己消化性が得られる。耐熱性を増
すために、酸化アンチモン等の耐燃助剤、その他
充填剤、着色剤等の小量を添加してもよい。 実施例 本発明で用いるシート状基材としては、ガラス
繊維布、ガラス繊維不織布、アラミド繊維布、ア
ラミド繊維不織布、ポリエステル繊維布ポリエス
テル繊維不織布など及びこれらの混抄不織布、混
織布等であり特に限定しない。金属箔としては、
銅箔、アルミ箔、ニツケル箔等であり、導電性の
良好な金属箔であれば種類、厚みとも特に限定し
ない。また必要により接着剤付き金属箔を用いる
ことが出来る。接着剤としては、フエノール系、
エポキシ系、ブチラール系、ポリエステル系、ポ
リウレタン系及びその混合物など汎用の金属箔用
接着剤でよい。 本発明で使用するビスフエノール型２官能エポ
キシ樹脂は、ビスフエノールＡ型、ビスフエノー
ルＦ型などで特に限定しない。２官能フエノール
性水酸基を有した化合物と併用することにより、
架橋を生じず、直線的に重合するものである。 本発明で使用する３官能以上の多官能エポキシ
樹脂は、フエノールノボラツク型、クレゾールノ
ボラツク型、ビスフエノールＡノボラツク型等で
特に限定しない。２官能フエノール性水酸基を有
した化合物は、テトラブロモビスフエノールＡ、
ビスフエノールＡなどの２官能フエノール性水酸
基を有した化合物であれば特に限定しないが、テ
トラブロモビスフエノールＡ型の２官能フエノー
ル性水酸基を有した化合物の形で臭素を含有させ
る方が耐熱性が良好である。 実施例１〜２、比較例１〜４ ビスフエノール型２官能性エポキシ樹脂Ep−
828（エポキシ当量：195、油化シエル製）、多官能
エポキシ樹脂YDCN−704（クレゾールノボラツ
クエポキシ樹脂、エポキシ当量：210東都化成
製）、ポリサルフアイド骨格をもつジグリシジル
エーテルELEP−10（エポキシ当量：340、東レチ
オコール製）、テトラブロモビスフエノールＡ
（TBA、臭素含率59％）、ビスフエノールＡ、硬
化促進剤２−エチル−４−メチルイミダゾール
0.2重量部を第１表に示す配合割合でメチルエチ
ルケトンで混合溶解し、ガラス繊維布に樹脂量42
重量％になるように含浸、乾燥してプリプレグを
作製した。 そのプリプレグの両面に35μ厚の電解銅箔を配
置し、160℃、圧力50Kg／cm2で30分間加熱加圧し
て、0.2mm厚の銅張り積層板を得た。それぞれの
特性を第１表に併せて示す。 実施例 ３ 実施例２で作製したワニスをポリエステル不織
布に樹脂量88重量％になるように含浸、乾燥して
プリプレグを作製した。そのプリプレグを両面に
35μ厚の電解銅箔を配置し、160℃、圧力50Kg／
cm2で30分間加熱加圧して、0.2mm厚の銅張り積層
板を得た。その特性を第２表に示す。 実施例 ４ 実施例２で作製したワニスをアラミド繊維織布
（厚み：0.18mm）に樹脂量76重量％になるように
含浸、乾燥してプリプレグを作製した。そのプリ
プレグの両面に35μ厚の電解銅箔を配置し、160
℃、圧力50Kg／cm2で30分間加熱加圧して、0.2mm
厚の銅張り積層板を得た。その特性を第２表に示
す。
う性を有した金属箔張り積層板の製造法に関する
ものである。 従来の技術 従来、印刷配線用金属箔張り板は、硬質のフエ
ノール、エポキシ銅張り積層板やポリエステル、
ポリイミドフイルムをベースとするフレキシブル
銅張り積層板が主なものであつた。しかしなが
ら、硬質銅張り積層板は、折り曲げて、立体的に
配線する用途には適用できず、電子機器の小型軽
量化のために用いるには限界があつた。フレキシ
ブル銅張り積層板は、ポリエステルポリイミド、
ポリアミドイミドフイルム等が使用されている
が、これらベースが補強基材を含有していないた
め、全般的に柔らかすぎ、その上に1C等の各種
部品を搭載できないという欠点があつた。 これらの欠点を解決するためには、積層板を構
成する樹脂組成物を可とう化することにより、硬
質積層板を折り曲げ出来るようにする必要があ
る。一般に、樹脂組成物を可とう化するために
は、 (1)架橋密度の低下、(2)可とう性樹脂の添加が考
えられる。しかしながら、架橋密度の低下のため
に、１官能グリシジルエーテル類の反応性希釈剤
を使用すると、硬化した樹脂の分子内に未硬化物
が残り、薬品や溶剤などに侵され易く、耐熱性が
低下すると共に、積層板を折り曲げられるほど十
分に可とう化出来なかつた。一方、一般の可とう
性樹脂例えば、ダイマー酸変性エポキシ樹脂の添
加により、可とう化を行うと、一般のビスフエノ
ール型２官能エポキシ樹脂との反応性が異なるた
め、薬品や溶剤などにより可とう性樹脂が溶出し
耐薬品性が悪く、耐熱性、接着強度も悪くなるた
め、大量に添加することが出来なかつた。 発明が解決しようとする課題 この様に、耐薬品性、耐熱性、金属箔との接着
強度の優れた可とう性のエポキシ樹脂積層板を得
ることが極めて難しかつた。 本発明は、上記の欠点を除去するもので、折り
曲げ可能でしかも部品の搭載が出来、耐薬品性、
耐熱性、金属との接着強度も優れた金属箔張り積
層板を提供することを目的とする。 課題を解決するための手段 上記目的を達成するために、本発明は、エポキ
シ樹脂組成物を基材に含浸して得たプリプレグ
を、表面に積載した金属箔と共に積層成形するも
のであるが、次の(イ)〜(ニ)の物質を配合した組成物
を基材に含浸してプリプレグを得る (イ) ビスフエノール型２官能性エポキシ樹脂 (ロ) ３官能以上の多官能エポキシ樹脂 (ハ) ポリサルフアイド骨格をもつジクリシジルエ
ーテル (ニ) ２官能フエノール性水酸基をもつ化合物 そして、組成物中の前記(ロ)の配合を５〜30重量
％、(ハ)の配合を５〜40重量％、グリシジルエーテ
ルとフエノール性水酸基のモル比を0.8〜1.2とし
たものである。 また、難燃性付与のため、前記(ニ)の物質の少な
くとも一部に臭素を含有させ、臭素の含有量を全
体の15重量％以上としたものである。 作 用 本発明では、ビスフエノール型２官能エポキシ
樹脂と２官能フエノール性水酸基をもつ化合物の
併用で、架橋を生じず直接的に重合して積層板を
折り曲げ易くする。そして、３官能以上の多官能
エポキシ樹脂の添加により架橋密度を適度に調整
するのである。３官能以上の多官能エポキシ樹脂
の添加量は、５〜30重量％が良好である。３官能
以上の多官能エポキシ樹脂の添加量が、５重量％
未満であると、架橋密度が小さく成り過ぎ、耐薬
品性、耐熱性が悪くなり、添加量が30重量％を越
えるとポリサルフアイド骨格を持つたジグリシジ
ルエーテルを添加しているにも拘らず、可とう性
を保持させることができない。 一方、本発明に使用するポリサルフアイド骨格
を持つたジグリシジルエーテルは、通常の可とう
性エポキシ樹脂を添加した場合に比較して、金属
箔との接着性が良好で、耐薬品性も良好である。
その添加量は、４〜40重量％が良好であつた。ポ
リサルフアイド骨格を持つたジグリシジルエーテ
ルの添加量が５重量％未満であると、可とう性が
十分でなく折り曲げが出来ず、40重量％を越える
と耐熱性の低下が大きい。 本発明においては、通常エポキシ樹脂の硬化剤
として用いられるもの（例えばアンミン系化合
物）を使用せずに、３官能以上の多官能エポキシ
樹脂による架橋と、可とう性エポキシ樹脂である
ポリサルフアイド骨格を持つたジグリシジルエー
テルの可とう化の相乗効果により、目標を達成す
るものである。通常の硬化剤を全く使用しないた
め、ジグリシジルエーテル基とフエノール性水酸
基のモル数の比を0.8〜1.2に設定する必要があ
る。どちらのモル数が多くなつても、耐熱性、耐
薬品性が悪くなる。 全体の臭素含率が15重量％未満では、耐熱効果
が得られず、15重量％以上で顕著な効果が発揮さ
れる。特に、20重量％以上になるとUL−94規格
でＶ−０級の自己消化性が得られる。耐熱性を増
すために、酸化アンチモン等の耐燃助剤、その他
充填剤、着色剤等の小量を添加してもよい。 実施例 本発明で用いるシート状基材としては、ガラス
繊維布、ガラス繊維不織布、アラミド繊維布、ア
ラミド繊維不織布、ポリエステル繊維布ポリエス
テル繊維不織布など及びこれらの混抄不織布、混
織布等であり特に限定しない。金属箔としては、
銅箔、アルミ箔、ニツケル箔等であり、導電性の
良好な金属箔であれば種類、厚みとも特に限定し
ない。また必要により接着剤付き金属箔を用いる
ことが出来る。接着剤としては、フエノール系、
エポキシ系、ブチラール系、ポリエステル系、ポ
リウレタン系及びその混合物など汎用の金属箔用
接着剤でよい。 本発明で使用するビスフエノール型２官能エポ
キシ樹脂は、ビスフエノールＡ型、ビスフエノー
ルＦ型などで特に限定しない。２官能フエノール
性水酸基を有した化合物と併用することにより、
架橋を生じず、直線的に重合するものである。 本発明で使用する３官能以上の多官能エポキシ
樹脂は、フエノールノボラツク型、クレゾールノ
ボラツク型、ビスフエノールＡノボラツク型等で
特に限定しない。２官能フエノール性水酸基を有
した化合物は、テトラブロモビスフエノールＡ、
ビスフエノールＡなどの２官能フエノール性水酸
基を有した化合物であれば特に限定しないが、テ
トラブロモビスフエノールＡ型の２官能フエノー
ル性水酸基を有した化合物の形で臭素を含有させ
る方が耐熱性が良好である。 実施例１〜２、比較例１〜４ ビスフエノール型２官能性エポキシ樹脂Ep−
828（エポキシ当量：195、油化シエル製）、多官能
エポキシ樹脂YDCN−704（クレゾールノボラツ
クエポキシ樹脂、エポキシ当量：210東都化成
製）、ポリサルフアイド骨格をもつジグリシジル
エーテルELEP−10（エポキシ当量：340、東レチ
オコール製）、テトラブロモビスフエノールＡ
（TBA、臭素含率59％）、ビスフエノールＡ、硬
化促進剤２−エチル−４−メチルイミダゾール
0.2重量部を第１表に示す配合割合でメチルエチ
ルケトンで混合溶解し、ガラス繊維布に樹脂量42
重量％になるように含浸、乾燥してプリプレグを
作製した。 そのプリプレグの両面に35μ厚の電解銅箔を配
置し、160℃、圧力50Kg／cm2で30分間加熱加圧し
て、0.2mm厚の銅張り積層板を得た。それぞれの
特性を第１表に併せて示す。 実施例 ３ 実施例２で作製したワニスをポリエステル不織
布に樹脂量88重量％になるように含浸、乾燥して
プリプレグを作製した。そのプリプレグを両面に
35μ厚の電解銅箔を配置し、160℃、圧力50Kg／
cm2で30分間加熱加圧して、0.2mm厚の銅張り積層
板を得た。その特性を第２表に示す。 実施例 ４ 実施例２で作製したワニスをアラミド繊維織布
（厚み：0.18mm）に樹脂量76重量％になるように
含浸、乾燥してプリプレグを作製した。そのプリ
プレグの両面に35μ厚の電解銅箔を配置し、160
℃、圧力50Kg／cm2で30分間加熱加圧して、0.2mm
厚の銅張り積層板を得た。その特性を第２表に示
す。
【表】
【表】
上記特性の試験方法は次のとおりである。
銅箔引きはがし強さ：JIS−Ｃ−6481に準拠。
はんだ耐熱性：280℃のはんだ浴上に浮かべ、ふ
くれが発生するまでの時間を測定した。 耐薬品性：トリクレンに常温で10分間浸せき後外
観を観察した。 評価基準：○ 異常なし、△ 若干肌荒れ、
× 肌荒れ 折り曲げ性：第１図に示すように、積層板１を、
クラツクを生じずに折り曲げ可能な最小半径の
円柱棒２に巻き付け(a)、その後折り曲げ力を解
除して折り曲げ状態を保持できる半径Ｒを示す
(b)。 耐燃性：UL−94の規格に従い測定した。 発明の効果 本発明は、上記のように、ビスフエノール型２
官能エポキシ樹脂、３官能以上の多官能エポキシ
樹脂、ポリサルフアイド骨格を持つたジクリシジ
ルエーテル２官能フエノール性水酸基を有した化
合物を配合した樹脂組成物を、シート状基材に含
浸乾燥して得たプリプレグを金属箔と重ね合わせ
加熱加圧して積層板を製造するものである。これ
によつて、折り曲げできるほど可とう性に富みか
つ、優れた接着強度、耐熱性、耐薬品性に優れて
おり、立体印刷配線用基板として極めて価値が高
いものである。
くれが発生するまでの時間を測定した。 耐薬品性：トリクレンに常温で10分間浸せき後外
観を観察した。 評価基準：○ 異常なし、△ 若干肌荒れ、
× 肌荒れ 折り曲げ性：第１図に示すように、積層板１を、
クラツクを生じずに折り曲げ可能な最小半径の
円柱棒２に巻き付け(a)、その後折り曲げ力を解
除して折り曲げ状態を保持できる半径Ｒを示す
(b)。 耐燃性：UL−94の規格に従い測定した。 発明の効果 本発明は、上記のように、ビスフエノール型２
官能エポキシ樹脂、３官能以上の多官能エポキシ
樹脂、ポリサルフアイド骨格を持つたジクリシジ
ルエーテル２官能フエノール性水酸基を有した化
合物を配合した樹脂組成物を、シート状基材に含
浸乾燥して得たプリプレグを金属箔と重ね合わせ
加熱加圧して積層板を製造するものである。これ
によつて、折り曲げできるほど可とう性に富みか
つ、優れた接着強度、耐熱性、耐薬品性に優れて
おり、立体印刷配線用基板として極めて価値が高
いものである。
第１図は積層板の折り曲げ性の試験の方法を示
す説明図である。
す説明図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 下記の(イ)〜(ニ)の物質を配合してなり、 (ロ)の配合が５〜30重量％ (ハ)の配合が５〜40重量％ グリシジルエーテル基とフエノール性水酸基の
モル比が0.8〜1.2 である樹脂組成物をシート状基材を含浸乾燥して
得たプリプレグを、表面に載置した金属箔と共に
積層成形する金属箔張り積層板の製造法。 (イ) ビスフエノール型２官能性エポキシ樹脂 (ロ) ３官能以上の多官能エポキシ樹脂 (ハ) ポリサルフアイド骨格をもつジグリシジルエ
ーテル (ニ) ２官能フエノール性水酸基をもつ化合物 ２ (ニ)の物質の少なくとも一部が臭素を含有し、
臭素の含有量が全体の15重量％以上である請求項
１記載の金属箔張り積層板の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP23826888A JPH0286434A (ja) | 1988-09-22 | 1988-09-22 | 金属箔張り積層板の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP23826888A JPH0286434A (ja) | 1988-09-22 | 1988-09-22 | 金属箔張り積層板の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0286434A JPH0286434A (ja) | 1990-03-27 |
| JPH0575581B2 true JPH0575581B2 (ja) | 1993-10-20 |
Family
ID=17027656
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP23826888A Granted JPH0286434A (ja) | 1988-09-22 | 1988-09-22 | 金属箔張り積層板の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0286434A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2019203291A1 (ja) * | 2018-04-20 | 2019-10-24 | 三菱瓦斯化学株式会社 | 熱硬化性組成物、プリプレグ、積層板、金属箔張積層板、プリント配線板及び多層プリント配線板 |
-
1988
- 1988-09-22 JP JP23826888A patent/JPH0286434A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0286434A (ja) | 1990-03-27 |
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