JPH059387B2 - - Google Patents
Info
- Publication number
- JPH059387B2 JPH059387B2 JP59242535A JP24253584A JPH059387B2 JP H059387 B2 JPH059387 B2 JP H059387B2 JP 59242535 A JP59242535 A JP 59242535A JP 24253584 A JP24253584 A JP 24253584A JP H059387 B2 JPH059387 B2 JP H059387B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- equivalent
- polycrystalline
- yttrium
- aluminum nitride
- oxygen
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
Links
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 83
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 claims description 83
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 claims description 83
- VWQVUPCCIRVNHF-UHFFFAOYSA-N yttrium atom Chemical compound [Y] VWQVUPCCIRVNHF-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 79
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 77
- 229910052727 yttrium Inorganic materials 0.000 claims description 77
- PMHQVHHXPFUNSP-UHFFFAOYSA-M copper(1+);methylsulfanylmethane;bromide Chemical compound Br[Cu].CSC PMHQVHHXPFUNSP-UHFFFAOYSA-M 0.000 claims description 66
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims description 62
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 claims description 38
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 claims description 33
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminium Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 31
- 239000000654 additive Substances 0.000 claims description 29
- 230000000996 additive effect Effects 0.000 claims description 29
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims description 25
- 238000005245 sintering Methods 0.000 claims description 20
- 238000000034 method Methods 0.000 claims description 19
- 239000012071 phase Substances 0.000 claims description 19
- 239000007791 liquid phase Substances 0.000 claims description 14
- AJXBBNUQVRZRCZ-UHFFFAOYSA-N azanylidyneyttrium Chemical group [Y]#N AJXBBNUQVRZRCZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 12
- XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N Argon Chemical compound [Ar] XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 10
- 229910000047 yttrium hydride Inorganic materials 0.000 claims description 6
- 229910052786 argon Inorganic materials 0.000 claims description 5
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 claims description 5
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 claims description 5
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 claims description 5
- 239000000463 material Substances 0.000 claims description 5
- 239000000126 substance Substances 0.000 claims 2
- 125000004435 hydrogen atom Chemical class [H]* 0.000 claims 1
- 229910018072 Al 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 6
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 6
- 239000013078 crystal Substances 0.000 description 5
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 5
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 5
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 125000004429 atom Chemical group 0.000 description 4
- 229910001873 dinitrogen Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 3
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 2
- 239000004615 ingredient Substances 0.000 description 2
- 238000003947 neutron activation analysis Methods 0.000 description 2
- QJGQUHMNIGDVPM-UHFFFAOYSA-N nitrogen group Chemical group [N] QJGQUHMNIGDVPM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 125000004430 oxygen atom Chemical group O* 0.000 description 2
- 238000010587 phase diagram Methods 0.000 description 2
- 238000004438 BET method Methods 0.000 description 1
- 230000002411 adverse Effects 0.000 description 1
- AZDRQVAHHNSJOQ-UHFFFAOYSA-N alumane Chemical group [AlH3] AZDRQVAHHNSJOQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000011248 coating agent Substances 0.000 description 1
- 238000000576 coating method Methods 0.000 description 1
- 230000003247 decreasing effect Effects 0.000 description 1
- 230000001419 dependent effect Effects 0.000 description 1
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 1
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 1
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 1
- 238000000465 moulding Methods 0.000 description 1
- 150000004767 nitrides Chemical class 0.000 description 1
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 description 1
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 1
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
- C04B35/515—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
- C04B35/58—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
- C04B35/581—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on aluminium nitride
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Ceramic Engineering (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Structural Engineering (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Ceramic Products (AREA)
Description
本発明は、熱伝導率が22℃で、1.0W/cm〓よ
り大きい多結晶窒化アルミニウム体の製造に関す
る。 発明の背景 300ppmの溶存酸素を含有するような適当な純
度の窒化アルミニウム単結晶は室温での熱伝導率
2.8W/cm〓と測定されており、この熱伝導率の
値はBeO単結晶の熱伝導率3.7W/cm〓と同じく
らい高く、α−Al2O3単結晶の熱伝導率0.44W/
cm〓よりはるかに高い。窒化アルミニウム単結晶
の熱伝導率は溶存酸素に大きく依存する関数であ
り、溶存酸素含量の増加につれて減少する。例え
ば、0.8wt%の溶存酸素を含有する窒化アルミニ
ウム単結晶の熱伝導率は約0.8W/cm〓である。 現行の理論では窒化アルミニウムが酸素に対し
て強い親和性をもつと認められる。窒化アルミニ
ウム粉末の窒化アルミニウム格子中に酸素を導入
すると、次式 3N-3(N-3)30-2 (N-3)+V (Al+3) (1) に従つてAl空孔が形成される。つまり、3個の
窒素位に3個の酸素原子を入れるとアルミニウム
位に1つの空孔が形成される。窒素位に存在する
酸素原子がAlNの熱伝導率に与える影響はおそ
らく無視できる程度であろう。しかし、アルミニ
ウム原子と空孔との間の質量の差は大きいので、
アルミニウム位に存在する空孔は、AlNの熱伝
導率に強い影響力をもち、あらゆる実用目的に関
して、おそらくAlNの熱伝導率の減少のすべて
の原因となつている。 公称では純粋なAlN粉末に対して通常3つの
異なる酸素導入源が存在する。第1酸素源は
Al2O3の独立粒子である。第2酸素源はAlN粉末
粒子を被覆する酸化物被膜−おそらくAl2O3とし
て−である。第3酸素源はAlN格子に溶解して
いる酸素である。AlN粉末のAlN格子中に存在
する酸素の量はそのAlN粉末の製造方法に依存
する。AlN粉末を高温に加熱することにより余
分な酸素がAlN格子に導入される。約1900℃で
AlN格子が約1.2wt%の酸素を溶存し得ることが
測定値から示唆される。 発明の開示 本発明においては、イツトリウム添加剤を
AlN粉末に加えてAlNを脱酸素し、熱伝導率の
著しく向上したAlN多結晶体を生成する。さら
に詳しくは、イツトリウム添加剤により導入され
たイツトリウムがAlN中に存在する酸素と反応
し、イツトリウムおよび酸素を含む第2相(1つ
または複数)を形成することによりこのような酸
素を拘束し、こうしてAlN結晶粒の酸素含量を
減らす。本発明の組成では、本液相焼結(liquid
phase sintering)を行い本生成物を生成する焼
結温度で、十分なイツトリウムおよび酸素含有液
相が形成される。 当業者であれば、添付図面と関連して以下に述
べる詳細な説明から本発明を一層よく理解するこ
とができるであろう。 第1図は、AlN、YN、Y2O3およびAl2O3より
なる互変3相系(reciprocal ternary system)
におけるサブソリダス相平衡(subsolidus phase
equiliria)を示す組成状態図である。第1図は当
量%でプロツトされており、縦軸それぞれに沿つ
て酸素の当量%が示されている(窒素の当量%は
100%マイナス酸素の当量%である)。横軸に沿つ
てイツトリウムの当量%が示されている(アルミ
ニウムの当量%は100%マイナスイツトリウムの
当量である)。第1図において、線分CDおよび
EFを含まない線分ABCDEFAは本発明の焼結体
の組成を包囲、画定し、また線分IJを含まない線
分GHIJGは本発明の焼結体の好適組成を包囲、
画定する。第1図には、YN添加剤および窒化ア
ルミニウム粉末の酸素含量を結ぶ両縦軸間の直線
ZZ′も示されている。本組成を通過する両縦軸間
直線上の任意の点で与えられるイツトリウムおよ
びAlの当量%から、本組成物を生成するのに必
要なイツトリウム添加剤およびAlNの量を計算
することができる。第2図は本発明の多結晶体の
組成を示す第1図の部分の拡大図である。 簡潔に述べると、本発明は第1図において線分
CDおよびEFを含まない線分ABCDEFAで包囲画
定された組成をもち、多結晶体の約10容量%より
小さい気孔率および22℃で1.0W/cm〓より大き
い熱伝導率を有する多結晶窒化アルミニウムセラ
ミツク体を製造する方法を提供するもので、この
方法は、窒化アルミニウム粉末とイツトリウム、
水素化イツトリウム、窒化イツトリウムおよびこ
れらの混合物よりなる群から選ばれるイツトリウ
ム添加剤とよりなる混合物を形成し、但し上記窒
化アルミニウムおよびイツトリウム添加剤は所定
の酸素含量を有し、上記混合物をコンパクトに成
形し、但し上記混合物および/またはコンパクト
はイツトリウム、アルミニウム、窒素および酸素
の当量%が第1図において線分CDおよびEFを含
まない線分ABCDEFAで包囲画定された組成を
有し、上記コンパクトを約1850℃〜約2170℃の範
囲の温度で窒素、アルゴン、水素およびこれらの
混合物よりなる群から選ばれる雰囲気中で焼結し
て上記多結晶体を生成する工程よりなる。 本発明において、酸素含量は中性子放射化分析
によつて測定できる。 簡潔に述べると、本発明の好適例においては、
本発明は第1図において線分IJを含まない線分
GHIJGで包囲画定された組成をもち、多結晶体
の約10容量%より小さい気孔率および22℃で、
1.5W/cm〓より大きい熱伝導率を有する多結晶
窒化アルミニウムセラミツク体を製造する方法を
提供するもので、この方法は、窒化アルミニウム
粉末とイツトリウム、水素化イツトリウム、窒化
イツトリウムおよびこれらの混合物よりなる群か
ら選ばれるイツトリウム添加剤とよりなる粒状混
合物を形成し、但し上記窒化アルミニウムおよび
イツトリウム添加剤は所定の酸素含量を有し、上
記混合物をコンパクトに成形し、但し上記混合物
および/またはコンパクトはイツトリウム、アル
ミニウム、窒素および酸素の当量%が第1図にお
いて線分IJを含まない線分GHIJGで包囲画定さ
れた組成を有し、上記コンパクトを約1860℃〜約
2170℃の範囲の温度で窒素、アルゴン、水素およ
びこれらの混合物よりなる群から選ばれる雰囲気
中で焼結して上記多結晶体を生成する工程よりな
る。 簡潔に述べると、本発明の別の好適例では本発
明は、約1.6当量%より多くて約19.75当量%まで
のイツトリウム、約80.25当量%から約98.4当量
%までのアルミニウム、約4.0当量%より多くて
約15.25当量%までの酸素および約84.75当量%か
ら約96.0当量%までの窒素よりなる組成をもち、
多結晶体の約10容量%より小さい気孔率および22
℃で1.0W/cm〓より大きい熱伝導率を有する多
結晶セラミツク体を製造する方法を提供し、この
方法は、窒化アルミニウム粉末とイツトリウム、
水素化イツトリウム、窒化イツトリウムおよびこ
れらの混合物よりなる群から選ばれるイツトリウ
ム添加剤とよりなる粒状混合物を形成し、但し上
記窒化アルミニウムおよびイツトリウム添加剤は
所定の酸素含量を有し、上記混合物をコンパクト
に成形し、但し上記混合物および/またはコンパ
クトは上記多結晶体と同じか有意な差のない当量
%のイツトリウム、アルミニウム、酸素および窒
素よりなる組成を有し、上記コンパクトを約1850
℃〜約2170℃の範囲の温度で窒素、アルゴン、水
素およびこれらの混合物よりなる群から選ばれる
雰囲気中で焼結して上記多結晶体を生成する工程
よりなる。 簡潔に述べると、本発明の他の好適例では本発
明は、約2.5当量%より多くて約9.5当量%までの
イツトリウム、約90.5当量%から約97.5当量%ま
でのアルミニウム、約4.1当量%より多くて約8.0
当量%までの酸素および約92.0当量%から約95.9
当量%までの窒素よりなる組成をもち、多結晶体
の約5容量%より小さい気孔率および22℃で
1.5W/cm〓より大きい熱伝導率を有する多結晶
セラミツク体を製造する方法を提供し、この方法
は、窒化アルミニウム粉末とイツトリウム、水素
化イツトリウム、窒化イツトリウムおよびこれら
の混合物よりなる群から選ばれるイツトリウム添
加剤とよりなる粒状混合物を形成し、但し上記窒
化アルミニウムおよびイツトリウム添加剤は所定
の酸素含量を有し、上記混合物をコンパクトに成
形し、但し上記混合物および/またはコンパクト
は上記多結晶体と同じか有意な差のない当量%の
イツトリウム、アルミニウム、酸素および窒素よ
りなる組成を有し、上記コンパクトを約1860℃〜
約2170℃の範囲の温度で窒素、アルゴン、水素お
よびこれらの混合物よりなる群から選ばれる雰囲
気中で焼結して上記多結晶体を生成する工程より
なる。 好ましくは、本発明の多結晶アルミニウム体
は、第1図において線分IJを含まない線分
GHIJGで包囲画定された組成をもち、多結晶体
の全体積の約10容量%より小さい、好ましくは約
5容量%より小さい、特に好ましくは約2容量%
より小さい気孔率および22℃で1.5W/cm〓より
大きい熱伝導率を有する。 さらに別の好適例では、本発明の多結晶体は、
約2.5当量%より多くて約9.5当量%までのイツト
リウム、約90.5当量%から約97.5当量%までのア
ルミニウム、約4.1当量%より多くて約8.0当量%
までの酸素および約92.0当量%から約95.9当量%
までの窒素よりなる組成をもち、多結晶体の全体
積の約10容量%より小さい、好ましくは約5容量
%より小さい、特に好ましくは約2容量%より小
さい気孔率および22℃で約1.5W/cm〓より大き
い熱伝導率を有する。 第1図および第2図は、所定の酸素含量のYN
および所定の酸素含量のAlN粉末の粒状混合物
を窒素ガス中で形成し、この混合物を窒素ガス中
でコンパクトに成形し、さらにコンパクトを周囲
圧の窒素ガス中約1860℃〜約2050℃の範囲の焼結
温度で1〜1.5時間の範囲の期間焼結することに
よつて得られた、データに基づいて数学的に展開
されたものである。さらに具体的には、YNおよ
びAlN粉末の混合からその混合物からのコンパ
クトの焼結までの全過程を窒素の非酸化性雰囲気
中で行つた。 オキシ窒化物および2つの異なる金属原子を含
み、その金属原子が原子価を変えない相平衡をプ
ロツトする最良の方法は、第1図で行つたように
組成を互変3相系としてプロツトすることであ
る。第1図の特定の系では2種の非金属原子(酸
素と窒素)と2種の金属原子(イツトリウムとア
ルミニウム)とがある。Al、Y、酸素および窒
素がそれぞれ+3、+3、−2および−3の原子価
をもつと仮定する。Al、Y、酸素および窒素の
すべてが酸化物、窒化物またはオキシ窒化物とし
て存在し、それらが前述した原子価をもつかのよ
うに働くと仮定する。 第1図の相図は当量%でプロツトされている。
これらの元素それぞれの当量の数は特定の元素の
モル数にその原子価をかけた積に等しい。縦軸に
沿つて、酸素の当量数に100%をかけ、酸素当量
と窒素当量の和で割つた値をプロツトする。横軸
に沿つて、イツトリウムの当量数に100%をかけ、
イツトリウム当量とアルミニウム当量の和で割つ
た値をプロツトする。第1図の全組成をこのよう
にプロツトする。 この相図上の組成を用いて種々の相の重量パー
セントと容量パーセントを求めることもできる。
即ち、第1図の本組成上の特定の点を用いて本多
結晶体の相組成を定めることができる。 第1図は固体領域、、、およびにあ
る多結晶体の組成および相平衡を示す。 第1図において、本多結晶体の組成は線分CD
およびEFを含まない線分ABCDEFAで包囲画定
される。本多結晶体の好適組成は線分IJを含まな
い線分GHIJGで包囲画定される。 さらに詳しくは、第1図において、線分BKを
含まない線分ABKAで包囲画定される区域は領
域内に入り、これはAlN、Y2O3およびYNよ
りなる相組成を有する多結晶体である。 線分BKで画定される区域は領域内に入り、
これはAlNおよびY2O3よりなる相組成を有する
多結晶体である。 線分BKおよびCJを含まない線分BCJKBで包
囲画定される区域は領域内に入り、この区域は
AlN、Y2O3およびY4Al2O9よりなる相組成を有
する多結晶体である。 線分DJで画定される区域は領域内に入り、
これはAlNおよびY4Al2O9よりなる多結晶体であ
る。 線分EFおよびDJを含まない線分DEFJDで包囲
画定される区域は領域内に入り、これはAlN、
Y4Al2O9およびYAlO3よりなる多結晶体である。 第1図における線分ABCDEFGHIJK上の特定
点の計算した組成を次の第表に示す。
り大きい多結晶窒化アルミニウム体の製造に関す
る。 発明の背景 300ppmの溶存酸素を含有するような適当な純
度の窒化アルミニウム単結晶は室温での熱伝導率
2.8W/cm〓と測定されており、この熱伝導率の
値はBeO単結晶の熱伝導率3.7W/cm〓と同じく
らい高く、α−Al2O3単結晶の熱伝導率0.44W/
cm〓よりはるかに高い。窒化アルミニウム単結晶
の熱伝導率は溶存酸素に大きく依存する関数であ
り、溶存酸素含量の増加につれて減少する。例え
ば、0.8wt%の溶存酸素を含有する窒化アルミニ
ウム単結晶の熱伝導率は約0.8W/cm〓である。 現行の理論では窒化アルミニウムが酸素に対し
て強い親和性をもつと認められる。窒化アルミニ
ウム粉末の窒化アルミニウム格子中に酸素を導入
すると、次式 3N-3(N-3)30-2 (N-3)+V (Al+3) (1) に従つてAl空孔が形成される。つまり、3個の
窒素位に3個の酸素原子を入れるとアルミニウム
位に1つの空孔が形成される。窒素位に存在する
酸素原子がAlNの熱伝導率に与える影響はおそ
らく無視できる程度であろう。しかし、アルミニ
ウム原子と空孔との間の質量の差は大きいので、
アルミニウム位に存在する空孔は、AlNの熱伝
導率に強い影響力をもち、あらゆる実用目的に関
して、おそらくAlNの熱伝導率の減少のすべて
の原因となつている。 公称では純粋なAlN粉末に対して通常3つの
異なる酸素導入源が存在する。第1酸素源は
Al2O3の独立粒子である。第2酸素源はAlN粉末
粒子を被覆する酸化物被膜−おそらくAl2O3とし
て−である。第3酸素源はAlN格子に溶解して
いる酸素である。AlN粉末のAlN格子中に存在
する酸素の量はそのAlN粉末の製造方法に依存
する。AlN粉末を高温に加熱することにより余
分な酸素がAlN格子に導入される。約1900℃で
AlN格子が約1.2wt%の酸素を溶存し得ることが
測定値から示唆される。 発明の開示 本発明においては、イツトリウム添加剤を
AlN粉末に加えてAlNを脱酸素し、熱伝導率の
著しく向上したAlN多結晶体を生成する。さら
に詳しくは、イツトリウム添加剤により導入され
たイツトリウムがAlN中に存在する酸素と反応
し、イツトリウムおよび酸素を含む第2相(1つ
または複数)を形成することによりこのような酸
素を拘束し、こうしてAlN結晶粒の酸素含量を
減らす。本発明の組成では、本液相焼結(liquid
phase sintering)を行い本生成物を生成する焼
結温度で、十分なイツトリウムおよび酸素含有液
相が形成される。 当業者であれば、添付図面と関連して以下に述
べる詳細な説明から本発明を一層よく理解するこ
とができるであろう。 第1図は、AlN、YN、Y2O3およびAl2O3より
なる互変3相系(reciprocal ternary system)
におけるサブソリダス相平衡(subsolidus phase
equiliria)を示す組成状態図である。第1図は当
量%でプロツトされており、縦軸それぞれに沿つ
て酸素の当量%が示されている(窒素の当量%は
100%マイナス酸素の当量%である)。横軸に沿つ
てイツトリウムの当量%が示されている(アルミ
ニウムの当量%は100%マイナスイツトリウムの
当量である)。第1図において、線分CDおよび
EFを含まない線分ABCDEFAは本発明の焼結体
の組成を包囲、画定し、また線分IJを含まない線
分GHIJGは本発明の焼結体の好適組成を包囲、
画定する。第1図には、YN添加剤および窒化ア
ルミニウム粉末の酸素含量を結ぶ両縦軸間の直線
ZZ′も示されている。本組成を通過する両縦軸間
直線上の任意の点で与えられるイツトリウムおよ
びAlの当量%から、本組成物を生成するのに必
要なイツトリウム添加剤およびAlNの量を計算
することができる。第2図は本発明の多結晶体の
組成を示す第1図の部分の拡大図である。 簡潔に述べると、本発明は第1図において線分
CDおよびEFを含まない線分ABCDEFAで包囲画
定された組成をもち、多結晶体の約10容量%より
小さい気孔率および22℃で1.0W/cm〓より大き
い熱伝導率を有する多結晶窒化アルミニウムセラ
ミツク体を製造する方法を提供するもので、この
方法は、窒化アルミニウム粉末とイツトリウム、
水素化イツトリウム、窒化イツトリウムおよびこ
れらの混合物よりなる群から選ばれるイツトリウ
ム添加剤とよりなる混合物を形成し、但し上記窒
化アルミニウムおよびイツトリウム添加剤は所定
の酸素含量を有し、上記混合物をコンパクトに成
形し、但し上記混合物および/またはコンパクト
はイツトリウム、アルミニウム、窒素および酸素
の当量%が第1図において線分CDおよびEFを含
まない線分ABCDEFAで包囲画定された組成を
有し、上記コンパクトを約1850℃〜約2170℃の範
囲の温度で窒素、アルゴン、水素およびこれらの
混合物よりなる群から選ばれる雰囲気中で焼結し
て上記多結晶体を生成する工程よりなる。 本発明において、酸素含量は中性子放射化分析
によつて測定できる。 簡潔に述べると、本発明の好適例においては、
本発明は第1図において線分IJを含まない線分
GHIJGで包囲画定された組成をもち、多結晶体
の約10容量%より小さい気孔率および22℃で、
1.5W/cm〓より大きい熱伝導率を有する多結晶
窒化アルミニウムセラミツク体を製造する方法を
提供するもので、この方法は、窒化アルミニウム
粉末とイツトリウム、水素化イツトリウム、窒化
イツトリウムおよびこれらの混合物よりなる群か
ら選ばれるイツトリウム添加剤とよりなる粒状混
合物を形成し、但し上記窒化アルミニウムおよび
イツトリウム添加剤は所定の酸素含量を有し、上
記混合物をコンパクトに成形し、但し上記混合物
および/またはコンパクトはイツトリウム、アル
ミニウム、窒素および酸素の当量%が第1図にお
いて線分IJを含まない線分GHIJGで包囲画定さ
れた組成を有し、上記コンパクトを約1860℃〜約
2170℃の範囲の温度で窒素、アルゴン、水素およ
びこれらの混合物よりなる群から選ばれる雰囲気
中で焼結して上記多結晶体を生成する工程よりな
る。 簡潔に述べると、本発明の別の好適例では本発
明は、約1.6当量%より多くて約19.75当量%まで
のイツトリウム、約80.25当量%から約98.4当量
%までのアルミニウム、約4.0当量%より多くて
約15.25当量%までの酸素および約84.75当量%か
ら約96.0当量%までの窒素よりなる組成をもち、
多結晶体の約10容量%より小さい気孔率および22
℃で1.0W/cm〓より大きい熱伝導率を有する多
結晶セラミツク体を製造する方法を提供し、この
方法は、窒化アルミニウム粉末とイツトリウム、
水素化イツトリウム、窒化イツトリウムおよびこ
れらの混合物よりなる群から選ばれるイツトリウ
ム添加剤とよりなる粒状混合物を形成し、但し上
記窒化アルミニウムおよびイツトリウム添加剤は
所定の酸素含量を有し、上記混合物をコンパクト
に成形し、但し上記混合物および/またはコンパ
クトは上記多結晶体と同じか有意な差のない当量
%のイツトリウム、アルミニウム、酸素および窒
素よりなる組成を有し、上記コンパクトを約1850
℃〜約2170℃の範囲の温度で窒素、アルゴン、水
素およびこれらの混合物よりなる群から選ばれる
雰囲気中で焼結して上記多結晶体を生成する工程
よりなる。 簡潔に述べると、本発明の他の好適例では本発
明は、約2.5当量%より多くて約9.5当量%までの
イツトリウム、約90.5当量%から約97.5当量%ま
でのアルミニウム、約4.1当量%より多くて約8.0
当量%までの酸素および約92.0当量%から約95.9
当量%までの窒素よりなる組成をもち、多結晶体
の約5容量%より小さい気孔率および22℃で
1.5W/cm〓より大きい熱伝導率を有する多結晶
セラミツク体を製造する方法を提供し、この方法
は、窒化アルミニウム粉末とイツトリウム、水素
化イツトリウム、窒化イツトリウムおよびこれら
の混合物よりなる群から選ばれるイツトリウム添
加剤とよりなる粒状混合物を形成し、但し上記窒
化アルミニウムおよびイツトリウム添加剤は所定
の酸素含量を有し、上記混合物をコンパクトに成
形し、但し上記混合物および/またはコンパクト
は上記多結晶体と同じか有意な差のない当量%の
イツトリウム、アルミニウム、酸素および窒素よ
りなる組成を有し、上記コンパクトを約1860℃〜
約2170℃の範囲の温度で窒素、アルゴン、水素お
よびこれらの混合物よりなる群から選ばれる雰囲
気中で焼結して上記多結晶体を生成する工程より
なる。 好ましくは、本発明の多結晶アルミニウム体
は、第1図において線分IJを含まない線分
GHIJGで包囲画定された組成をもち、多結晶体
の全体積の約10容量%より小さい、好ましくは約
5容量%より小さい、特に好ましくは約2容量%
より小さい気孔率および22℃で1.5W/cm〓より
大きい熱伝導率を有する。 さらに別の好適例では、本発明の多結晶体は、
約2.5当量%より多くて約9.5当量%までのイツト
リウム、約90.5当量%から約97.5当量%までのア
ルミニウム、約4.1当量%より多くて約8.0当量%
までの酸素および約92.0当量%から約95.9当量%
までの窒素よりなる組成をもち、多結晶体の全体
積の約10容量%より小さい、好ましくは約5容量
%より小さい、特に好ましくは約2容量%より小
さい気孔率および22℃で約1.5W/cm〓より大き
い熱伝導率を有する。 第1図および第2図は、所定の酸素含量のYN
および所定の酸素含量のAlN粉末の粒状混合物
を窒素ガス中で形成し、この混合物を窒素ガス中
でコンパクトに成形し、さらにコンパクトを周囲
圧の窒素ガス中約1860℃〜約2050℃の範囲の焼結
温度で1〜1.5時間の範囲の期間焼結することに
よつて得られた、データに基づいて数学的に展開
されたものである。さらに具体的には、YNおよ
びAlN粉末の混合からその混合物からのコンパ
クトの焼結までの全過程を窒素の非酸化性雰囲気
中で行つた。 オキシ窒化物および2つの異なる金属原子を含
み、その金属原子が原子価を変えない相平衡をプ
ロツトする最良の方法は、第1図で行つたように
組成を互変3相系としてプロツトすることであ
る。第1図の特定の系では2種の非金属原子(酸
素と窒素)と2種の金属原子(イツトリウムとア
ルミニウム)とがある。Al、Y、酸素および窒
素がそれぞれ+3、+3、−2および−3の原子価
をもつと仮定する。Al、Y、酸素および窒素の
すべてが酸化物、窒化物またはオキシ窒化物とし
て存在し、それらが前述した原子価をもつかのよ
うに働くと仮定する。 第1図の相図は当量%でプロツトされている。
これらの元素それぞれの当量の数は特定の元素の
モル数にその原子価をかけた積に等しい。縦軸に
沿つて、酸素の当量数に100%をかけ、酸素当量
と窒素当量の和で割つた値をプロツトする。横軸
に沿つて、イツトリウムの当量数に100%をかけ、
イツトリウム当量とアルミニウム当量の和で割つ
た値をプロツトする。第1図の全組成をこのよう
にプロツトする。 この相図上の組成を用いて種々の相の重量パー
セントと容量パーセントを求めることもできる。
即ち、第1図の本組成上の特定の点を用いて本多
結晶体の相組成を定めることができる。 第1図は固体領域、、、およびにあ
る多結晶体の組成および相平衡を示す。 第1図において、本多結晶体の組成は線分CD
およびEFを含まない線分ABCDEFAで包囲画定
される。本多結晶体の好適組成は線分IJを含まな
い線分GHIJGで包囲画定される。 さらに詳しくは、第1図において、線分BKを
含まない線分ABKAで包囲画定される区域は領
域内に入り、これはAlN、Y2O3およびYNよ
りなる相組成を有する多結晶体である。 線分BKで画定される区域は領域内に入り、
これはAlNおよびY2O3よりなる相組成を有する
多結晶体である。 線分BKおよびCJを含まない線分BCJKBで包
囲画定される区域は領域内に入り、この区域は
AlN、Y2O3およびY4Al2O9よりなる相組成を有
する多結晶体である。 線分DJで画定される区域は領域内に入り、
これはAlNおよびY4Al2O9よりなる多結晶体であ
る。 線分EFおよびDJを含まない線分DEFJDで包囲
画定される区域は領域内に入り、これはAlN、
Y4Al2O9およびYAlO3よりなる多結晶体である。 第1図における線分ABCDEFGHIJK上の特定
点の計算した組成を次の第表に示す。
【表】
【表】
第表からわかるように、点Aの組成の多結晶
体には最大量の第2相が存在し、他方点Fの多結
晶体には最小量の第2相が存在する。 本方法では、窒化アルミニウム粉末を商業また
は工業用級のものとすることができる。さらに詳
しくは、窒化アルミニウム粉末は得られる焼結生
成物の望ましい特性に有意な悪影響を有する不純
物を含有すべきでなく、好ましくは窒化アルミニ
ウムは酸素を除いては純度約99%以上である。代
表的には、商業的に入手できる窒化アルミニウム
は約1.5重量%(2.6当量%)から約3重量%(5.2
当量%)までの酸素を含有する。 窒化アルミニウムの酸素含量は中性子放射化分
析によつて測定できる。 一般に、本窒化アルミニウム粉末は、BET表
面積測定法で測定して、約13.1〜約2.6m2/g、
好ましくは約9.2〜約3.7m2/gの範囲の比表面積
を有する。この比表面積から計算して、窒化アル
ミニウム粉末は平均球相当粒径約0.14〜約0.70ミ
クロン、好ましくは約0.20〜約0.50ミクロンを有
する。 ここである成分のwt%または重量%は、全成
分の合計重量%が100%であることを意味する。 本発明のイツトリウム添加剤はイツトリウム、
水素化イツトリウム、窒化イツトリウムおよびこ
れらの混合物よりなる群から選択される。本イツ
トリウム添加剤をイツトリウム金属とするのが好
ましい。 本イツトリウム添加剤はイツトリウムを導入
し、このイツトリウムが本組成物中に存在する酸
素と反応し、本液相焼結を遂行して本焼結体を生
成するのに十分な量の液相を形成する。 一般に、本イツトリウム添加剤の比表面積は、
使用する特定のイツトリウム添加剤ならびに本焼
結体を製造する特定の加工技術に大きく依存す
る。イツトリウムをYNまたはYH3として導入す
る場合、添加剤は約0.3m2/gより大きい比表面
積を有するのが好ましい。イツトリウムをY金属
として導入する場合、添加剤が0.15m2/gより大
きい比表面積を有するのが好ましい。 本方法を実施する場合、1実施例では、所定の
酸素含量のイツトリウム添加剤を所定の酸素含量
のAlN粉末と混合して、イツトリウム、アルミ
ニウム、窒素および酸素の当量%が第1図におい
て線分EFを含まない線分ABCDEFAで包囲、画
定される組成を有する粒状混合物を形成する。さ
らに詳しくは、本方法を実施するにあたり、イツ
トリウム添加剤の酸素含量および窒化アルミニウ
ムの酸素含量を測定する。窒化イツトリウムを添
加剤の例にとると、その酸素含量を知つたら、窒
化イツトリウムおよびAlN中の酸素の当量%を
計算する。次に第1図に、窒化イツトリウム中の
酸素の当量%とAlN中の酸素の当量%とを結ぶ
破線ZZ′で示されるように、直線をひく。本組成
を通過するこの直線(ZZ′)上の任意の点につい
て、Yの当量%が横軸に沿つて与えられる。100
%からYの当量%を引いた値がAlの当量%であ
る。こうして与えられたイツトリウムとAlの当
量%から、本多結晶体を製造するのに必要な窒化
イツトリウムおよびAlN粉末の量を計算する。 当量%の計算例は次の通りである。 2.2重量%の酸素を含有すると測定されたAlN
粉末について、その酸素のすべてがAlNにAl2O3
として結合しており、かつ2.2重量%と測定され
た酸素が4.67重量%のAl2O3として存在すると仮
定する。 4.2重量%の酸素を含有すると測定されたYN粉
末について、その酸素のすべてがYにY2O3とし
て結合しており、かつ4.2重量%と測定された酸
素が19.76重量%のY2O3として存在すると仮定す
る。 これらの値を用いると、10gのこのAlN粉末
および2gのこのYN粉末が下記に相当すると認
められる。
体には最大量の第2相が存在し、他方点Fの多結
晶体には最小量の第2相が存在する。 本方法では、窒化アルミニウム粉末を商業また
は工業用級のものとすることができる。さらに詳
しくは、窒化アルミニウム粉末は得られる焼結生
成物の望ましい特性に有意な悪影響を有する不純
物を含有すべきでなく、好ましくは窒化アルミニ
ウムは酸素を除いては純度約99%以上である。代
表的には、商業的に入手できる窒化アルミニウム
は約1.5重量%(2.6当量%)から約3重量%(5.2
当量%)までの酸素を含有する。 窒化アルミニウムの酸素含量は中性子放射化分
析によつて測定できる。 一般に、本窒化アルミニウム粉末は、BET表
面積測定法で測定して、約13.1〜約2.6m2/g、
好ましくは約9.2〜約3.7m2/gの範囲の比表面積
を有する。この比表面積から計算して、窒化アル
ミニウム粉末は平均球相当粒径約0.14〜約0.70ミ
クロン、好ましくは約0.20〜約0.50ミクロンを有
する。 ここである成分のwt%または重量%は、全成
分の合計重量%が100%であることを意味する。 本発明のイツトリウム添加剤はイツトリウム、
水素化イツトリウム、窒化イツトリウムおよびこ
れらの混合物よりなる群から選択される。本イツ
トリウム添加剤をイツトリウム金属とするのが好
ましい。 本イツトリウム添加剤はイツトリウムを導入
し、このイツトリウムが本組成物中に存在する酸
素と反応し、本液相焼結を遂行して本焼結体を生
成するのに十分な量の液相を形成する。 一般に、本イツトリウム添加剤の比表面積は、
使用する特定のイツトリウム添加剤ならびに本焼
結体を製造する特定の加工技術に大きく依存す
る。イツトリウムをYNまたはYH3として導入す
る場合、添加剤は約0.3m2/gより大きい比表面
積を有するのが好ましい。イツトリウムをY金属
として導入する場合、添加剤が0.15m2/gより大
きい比表面積を有するのが好ましい。 本方法を実施する場合、1実施例では、所定の
酸素含量のイツトリウム添加剤を所定の酸素含量
のAlN粉末と混合して、イツトリウム、アルミ
ニウム、窒素および酸素の当量%が第1図におい
て線分EFを含まない線分ABCDEFAで包囲、画
定される組成を有する粒状混合物を形成する。さ
らに詳しくは、本方法を実施するにあたり、イツ
トリウム添加剤の酸素含量および窒化アルミニウ
ムの酸素含量を測定する。窒化イツトリウムを添
加剤の例にとると、その酸素含量を知つたら、窒
化イツトリウムおよびAlN中の酸素の当量%を
計算する。次に第1図に、窒化イツトリウム中の
酸素の当量%とAlN中の酸素の当量%とを結ぶ
破線ZZ′で示されるように、直線をひく。本組成
を通過するこの直線(ZZ′)上の任意の点につい
て、Yの当量%が横軸に沿つて与えられる。100
%からYの当量%を引いた値がAlの当量%であ
る。こうして与えられたイツトリウムとAlの当
量%から、本多結晶体を製造するのに必要な窒化
イツトリウムおよびAlN粉末の量を計算する。 当量%の計算例は次の通りである。 2.2重量%の酸素を含有すると測定されたAlN
粉末について、その酸素のすべてがAlNにAl2O3
として結合しており、かつ2.2重量%と測定され
た酸素が4.67重量%のAl2O3として存在すると仮
定する。 4.2重量%の酸素を含有すると測定されたYN粉
末について、その酸素のすべてがYにY2O3とし
て結合しており、かつ4.2重量%と測定された酸
素が19.76重量%のY2O3として存在すると仮定す
る。 これらの値を用いると、10gのこのAlN粉末
および2gのこのYN粉末が下記に相当すると認
められる。
【表】
酸素当量+窒素当量
1.05×10−2
=
1.05×10−2
=
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 多結晶体の5容量%未満の気孔率および22℃
で1.0W/cm〓より大きい熱伝導率を有する多結
晶体を製造する下記の諸工程を含む方法; 窒化アルミニウム粉末と、イツトリウム、水素
化イツトリウム、窒化イツトリウムおよびこれら
の混合物よりなる群から選ばれるイツトリウム添
加剤とよりなる混合物を形成し、但し上記窒化ア
ルミニウムおよびイツトリウム添加剤が酸素を含
有し; 上記混合物をコンパクトに成形し、但し上記混
合物、コンパクト及び多結晶体は1.6当量%より
多く19.75当量%までのイツトリウム、80.25当量
%から98.4当量%までのアルミニウム、4.0当量
%より多く15.25当量%までの酸素および84.75当
量%から96当量%までの窒素よりなり; さらに上記コンパクトを1850℃〜2170℃の範囲
の温度で窒素、アルゴン、水素およびこれらの混
合物よりなる群から選ばれる大気圧の雰囲気中で
焼結して上記多結晶体を製造する、但し上記コン
パクトは、上記コンパクトに対する焼結温度にて
十分な量の液相を生成するに足る当量%のイツト
リウム及び酸素を含んで、上記コンパクトが緻密
化し、上記多結晶体が製造される。 2 上記イツトリウム添加剤がイツトリウムであ
る特許請求の範囲第1項記載の方法。 3 上記イツトリウム添加剤が窒化イツトリウム
である特許請求の範囲第1項記載の方法。 4 上記コンパクトおよび上記多結晶体が4.4当
量%より多く19.75当量%までのイツトリウム、
80.25当量%から95.6当量%までのアルミニウム、
4.4当量%より多く15.25当量%までの酸素及び
84.75当量%から95.6当量%までの窒素よりなり、
上記焼結温度が1940℃〜2050℃の範囲にある特許
請求の範囲第1項記載の方法。 5 上記コンパクトおよび上記多結晶体が4.4当
量%から15.25当量%までのイツトリウム、84.75
当量%から95.6当量%までのアルミニウム、4.4
当量%から15.25当量%までの酸素及び84.75当量
%から95.6当量%までの窒素からなり、上記焼結
温度が1940℃〜2150℃の範囲にある特許請求の範
囲第1項記載の方法。 6 上記コンパクトおよび上記多結晶体が2.5当
量%より多く15.25当量%までのイツトリウム、
84.75当量%より多く97.5当量%までのアルミニ
ウム、4.1当量%より多く15.25当量%までの酸素
及び84.75当量%より多く95.9当量%までの窒素
からなり、上記焼結温度が1860℃〜2080℃の範囲
にある特許請求の範囲第1項記載の方法。 7 上記コンパクトおよび上記多結晶体が2.5当
量%から5.5当量%のイツトリウム、94.5当量%
から97.5当量%のアルミニウム、4.1当量%から
8.5当量%の酸素及び91.5当量%から95.9当量%の
窒素からなり、上記焼結温度が1850℃〜2070℃の
範囲にある特許請求の範囲第1項記載の方法。 8 上記コンパクトおよび上記多結晶体が1.6当
量%より多く5.5当量%までのイツトリウム、
94.5当量%より多く98.4当量%までのアルミニウ
ム、4.0当量%より多く11.25当量%までの酸素及
び88.75当量%より多く96当量%までの窒素から
なり、上記焼結温度が1850℃〜2050℃の範囲にあ
る特許請求の範囲第1項記載の方法。 9 多結晶体の5容量%より小さい気孔率および
22℃で1.0W/cm〓より大きい熱伝導率を有する
多結晶窒化アルミニウムセラミツク体を製造する
下記の工程を含む特許請求の範囲第1項記載の方
法;窒化アルミニウム粉末と、イツトリウム、水
素化イツトリウム、窒化イツトリウムおよびこれ
らの混合物よりなる群から選ばれるイツトリウム
添加剤とよりなる混合物を形成し、但し上記窒化
アルミニウムおよびイツトリウム添加剤が酸素を
含有し; 上記混合物をコンパクトに成形し、但し上記混
合物、コンパクト及び多結晶体が2.5当量%より
多く9.5当量%までのイツトリウム、90.5当量%
から97.5当量%までのアルミニウム、4.1当量%
より多く8.0当量%までの酸素及び92.0当量%か
ら95.9当量%までの窒素からなる組成を有し; さらに上記コンパクトを1860℃〜2170℃の範囲
の温度で窒素、アルゴン、水素およびこれらの混
合物よりなる群から選ばれる大気圧の雰囲気中で
焼結して上記多結晶体を製造する、但し上記コン
パクトは、上記焼結温度にて十分な量の液相を生
成するに足る当量%のイツトリウム及び酸素を含
んで、上記コンパクトが緻密化し、上記多結晶体
が製造される。 10 1.6当量%より多く19.75当量%までのイツ
トリウム、80.25当量%から98.4当量%のアルミ
ニウム、4.0当量%より多く15.25当量%までの酸
素及び84.75当量%から96当量%の窒素からなる
多結晶窒化アルミニウム体であつて、この多結晶
体の5容量%より小さい気孔率および22℃で
1.0W/cm〓より大きい熱伝導率を有する多結晶
窒化アルミニウム体。 11 前記多結晶体の2容量%より小さい気孔率
を有することを特徴とする特許請求の範囲第10
項記載の多結晶窒化アルミニウム体。 12 前記多結晶体が液相焼結体であることを特
徴とする特許請求の範囲第10項記載の多結晶窒
化アルミニウム体。 13 4.4当量%より多く19.75当量%までのイツ
トリウム、80.25当量%から95.6当量%のアルミ
ニウム、4.4当量%より多く15.25当量%までの酸
素及び84.75当量%から95.6当量%の窒素からな
る多結晶窒化アルミニウム体であつて、AlN、
Y2O3およびYNよりなる相組成、この多結晶体
の5容量%より小さい気孔率および22℃で
1.0W/cm〓より大きい熱伝導率を有する特許請
求の範囲第10項記載の多結晶窒化アルミニウム
体。 14 前記多結晶体の2容量%より小さい気孔率
を有することを特徴とする特許請求の範囲第13
項記載の多結晶窒化アルミニウム体。 15 前記多結晶体が液相焼結体であることを特
徴とする特許請求の範囲第13項記載の多結晶窒
化アルミニウム体。 16 4.4当量%から15.25当量%のイツトリウ
ム、84.75当量%から95.6当量%のアルミニウム、
4.4当量%から15.25当量%の酸素及び84.75当量%
から95.6当量%の窒素からなる多結晶窒化アルミ
ニウム体であつて、AlNおよびY2O3よりなる相
組成、この多結晶体の5容量%より小さい気孔率
および22℃で1.0W/cm〓より大きい熱伝導率を
有する特許請求の範囲第10項記載の多結晶窒化
アルミニウム体。 17 前記多結晶体の2当量%より小さい気孔率
を有することを特徴とする特許請求の範囲第16
項記載の多結晶窒化アルミニウム体。 18 前記多結晶体が液相焼結体であることを特
徴とする特許請求の範囲第16項記載の多結晶窒
化アルミニウム体。 19 2.5当量%より多く15.25当量%までのイツ
トリウム、84.75当量%より多く97.5当量%まで
のアルミニウム、4.1当量%より多く15.25当量%
までの酸素及び84.75当量%より多く95.9当量%
までの窒素からなる多結晶窒化アルミニウム体で
あつて、AlN、Y2O3およびY4Al2O9よりなる相
組成、この多結晶体の5容量%より小さい気孔率
および22℃で1.0W/cm〓より大きい熱伝導率を
有する特許請求の範囲第10項記載の多結晶窒化
アルミニウム体。 20 前記多結晶体の2容量%より小さい気孔率
を有することを特徴とする特許請求の範囲第19
項記載の多結晶窒化アルミニウム体。 21 前記多結晶体が液相焼結体であることを特
徴とする特許請求の範囲第19項記載の多結晶窒
化アルミニウム体。 22 2.5当量%から5.5当量%のイツトリウム、
94.5当量%から97.5当量%のアルミニウム、4.1当
量%から8.5当量%の酸素及び91.5当量%から95.9
当量%の窒素からなる多結晶窒化アルミニウム体
であつて、AlNとY4Al2O9とよりなる相組成、こ
の多結晶体の10容量%より小さい気孔率及び22℃
で1.0W/cm〓より大きい熱伝導率を有する特許
請求の範囲第10項記載の多結晶窒化アルミニウ
ム体。 23 2.5当量%から5.5当量%のイツトリウム、
94.5当量%から97.5当量%のアルミニウム、4.1当
量%から8.5当量%の酸素及び91.5当量%から95.9
当量%の窒素からなる多結晶窒化アルミニウム体
であつて、AlNおよびY4Al2O9よりなる相組成、
この多結晶体の5容量%より小さい気孔率および
22℃で1.0W/cm〓より大きい熱伝導率を有する
特許請求の範囲第22項記載の多結晶窒化アルミ
ニウム体。 24 前記多結晶体の2容量%より小さい気孔率
を有することを特徴とする特許請求の範囲第23
項記載の多結晶窒化アルミニウム体。 25 前記多結晶体が液相焼結体であることを特
徴とする特許請求の範囲第23項記載の多結晶窒
化アルミニウム体。 26 1.6当量%より多く5.5当量%までのイツト
リウム、94.5当量%より多く98.4当量%までのア
ルミニウム、4.0当量%より多く11.25当量%まで
の酸素、88.75当量%より多く96当量%までの窒
素からなる多結晶窒化アルミニウム体であつて、
AlN、Y4Al2O9及びYAlO3からなる相組成、この
多結晶体の10容量%より小さい気孔率、及び22℃
で1.0W/cm〓より大きい熱伝導率を有する特許
請求の範囲第10項記載の多結晶窒化アルミニウ
ム体。 27 1.6当量%より多く5.5当量%までのイツト
リウム、94.5当量%より多く98.4当量%までのア
ルミニウム、4.0当量%より多く11.25当量%まで
の酸素及び88.75当量%より多く96当量%までの
窒素からなる多結晶窒化アルミニウム体であつ
て、AlN、Y4Al2O9およびYAlO3よりなる相組
成、この多結晶体の5容量%より小さい気孔率お
よび22℃で1.0W/cm〓より大きい熱伝導率を有
する特許請求の範囲第26項記載の多結晶窒化ア
ルミニウム体。 28 前記多結晶体の2容量%より小さい気孔率
を有することを特徴とする特許請求の範囲第27
項記載の多結晶窒化アルミニウム体。 29 前記多結晶体が液相焼結体であることを特
徴とする特許請求の範囲第27項記載の多結晶窒
化アルミニウム体。 30 2.5当量%より多く9.5当量%までのイツト
リウム、90.5当量%から97.5当量%のアルミニウ
ム、4.1当量%より多く8.0当量%までの酸素及び
92.0当量%から95.9当量%の窒素からなる多結晶
窒化アルミニウム体であつて、この多結晶体の10
容量%より小さい気孔率及び22℃で1.0W/cm〓
より大きい熱伝導率を有する特許請求の範囲第1
0項記載の多結晶窒化アルミニウム体。 31 2.5当量%より多く9.5当量%までのイツト
リウム、90.5当量%から97.5当量%のアルミニウ
ム、4.1当量%より多く8.0当量%までの酸素及び
92.0当量%から95.9当量%の窒素からなる多結晶
窒化アルミニウム体であつて、この多結晶体の5
容量%より小さい気孔率および22℃で1.0W/cm
〓より大きい熱伝導率を有する特許請求の範囲第
30項記載の多結晶窒化アルミニウム体。 32 前記多結晶体の2当量%より小さい気孔率
及び22℃で1.5W/cm〓より大きい熱伝導率を有
することを特徴とする特許請求の範囲第31項記
載の多結晶窒化アルミニウム体。 33 前記多結晶体が液相焼結体であることを特
徴とする特許請求の範囲第31項記載の多結晶窒
化アルミニウム体。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US553213 | 1983-11-18 | ||
| US06/553,213 US4547471A (en) | 1983-11-18 | 1983-11-18 | High thermal conductivity aluminum nitride ceramic body |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60180965A JPS60180965A (ja) | 1985-09-14 |
| JPH059387B2 true JPH059387B2 (ja) | 1993-02-04 |
Family
ID=24208565
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59242535A Granted JPS60180965A (ja) | 1983-11-18 | 1984-11-19 | 高熱伝導率の窒化アルミニウムセラミツク体とその製法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4547471A (ja) |
| EP (1) | EP0152545B1 (ja) |
| JP (1) | JPS60180965A (ja) |
| CA (1) | CA1230620A (ja) |
| DE (1) | DE3480086D1 (ja) |
Families Citing this family (52)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS60127267A (ja) * | 1983-12-12 | 1985-07-06 | 株式会社東芝 | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
| US4698320A (en) * | 1984-06-26 | 1987-10-06 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Aluminum nitride sintered body |
| US4578234A (en) * | 1984-10-01 | 1986-03-25 | General Electric Company | Process of pressureless sintering to produce dense high thermal conductivity ceramic body of deoxidized aluminum nitride |
| US4672046A (en) * | 1984-10-15 | 1987-06-09 | Tdk Corporation | Sintered aluminum nitride body |
| US4578233A (en) * | 1984-11-01 | 1986-03-25 | General Electric Company | Pressureless sintering process to produce high thermal conductivity ceramic body of aluminum nitride |
| US4746637A (en) * | 1984-11-08 | 1988-05-24 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Aluminum nitride sintered body and process for producing the same |
| DE3538840C2 (de) * | 1984-12-03 | 1997-01-16 | Gen Electric | Verfahren zur Herstellung eines gesinterten, polykristallinen Aluminiumnitrid-Keramikkörpers |
| US4578364A (en) * | 1984-12-07 | 1986-03-25 | General Electric Company | High thermal conductivity ceramic body of aluminum nitride |
| US4578232A (en) * | 1984-12-17 | 1986-03-25 | General Electric Company | Pressureless sintering process to produce high thermal conductivity ceramic body of aluminum nitride |
| JPS61183174A (ja) * | 1985-02-08 | 1986-08-15 | 株式会社東芝 | 窒化アルミニウム焼結体 |
| JPS61201669A (ja) * | 1985-03-01 | 1986-09-06 | 住友電気工業株式会社 | 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 |
| JPS61205670A (ja) * | 1985-03-07 | 1986-09-11 | 住友電気工業株式会社 | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 |
| GB2213500B (en) * | 1985-08-13 | 1990-05-30 | Tokuyama Soda Kk | Sinterable aluminum nitride composition |
| JP2525160B2 (ja) * | 1985-10-31 | 1996-08-14 | 京セラ株式会社 | 窒化アルミニウム質焼結体の製造方法 |
| JP2525167B2 (ja) * | 1985-10-31 | 1996-08-14 | 京セラ株式会社 | 窒化アルミニウム質焼結体 |
| US5314850A (en) * | 1985-10-31 | 1994-05-24 | Kyocera Corporation | Aluminum nitride sintered body and production thereof |
| JPS62171964A (ja) * | 1986-01-24 | 1987-07-28 | 東芝セラミックス株式会社 | 窒化アルミニウム系焼結体 |
| US4764321A (en) * | 1986-03-28 | 1988-08-16 | General Electric Company | High thermal conductivity ceramic body |
| US4843042A (en) * | 1986-06-30 | 1989-06-27 | General Electric Company | Alkaline earth fluoride additive for sintering aluminum nitride |
| US4810679A (en) * | 1986-07-21 | 1989-03-07 | General Electric Company | Rare earth fluoride additive for sintering aluminum nitride |
| JPH0717456B2 (ja) * | 1986-07-24 | 1995-03-01 | ティーディーケイ株式会社 | 窒化アルミニウム焼結体 |
| US4847221A (en) * | 1987-01-13 | 1989-07-11 | Kabushiki Kaisha Toshiba | AlN sintered body having high thermal conductivity and a method of fabricating the same |
| US5529852A (en) * | 1987-01-26 | 1996-06-25 | Sumitomo Electric Industries, Ltd. | Aluminum nitride sintered body having a metallized coating layer on its surface |
| US4778778A (en) * | 1987-06-03 | 1988-10-18 | Keramont Advanced Ceramic Products Corporation | Process for the production of sintered aluminum nitrides |
| CA1318691C (en) * | 1987-08-28 | 1993-06-01 | Akira Yamakawa | Sintered body of aluminum nitride and method for producing the same |
| US4988646A (en) * | 1988-05-12 | 1991-01-29 | International Business Machines | Method for producing a ceramic |
| JPH01305582A (ja) * | 1988-06-03 | 1989-12-08 | Sumitomo Electric Ind Ltd | 空冷式ガスレーザー管用プラズマ細管 |
| KR900701686A (ko) * | 1988-09-02 | 1990-12-04 | 원본미기재 | 예비조밀화 처리에 의한 질화알루미늄의 열전도율 증가방법 |
| US5212125A (en) * | 1990-11-20 | 1993-05-18 | The Carborundum Company | Process for sintering aluminum nitride using organometallic compounds |
| US5424261A (en) * | 1993-12-22 | 1995-06-13 | The Carborundum Company | Low temperature sintering route for aluminum nitride ceramics |
| US5541145A (en) * | 1993-12-22 | 1996-07-30 | The Carborundum Company/Ibm Corporation | Low temperature sintering route for aluminum nitride ceramics |
| US6017485A (en) * | 1996-03-28 | 2000-01-25 | Carborundum Corporation | Process for making a low electrical resistivity, high purity aluminum nitride electrostatic chuck |
| US8545629B2 (en) | 2001-12-24 | 2013-10-01 | Crystal Is, Inc. | Method and apparatus for producing large, single-crystals of aluminum nitride |
| US20060005763A1 (en) * | 2001-12-24 | 2006-01-12 | Crystal Is, Inc. | Method and apparatus for producing large, single-crystals of aluminum nitride |
| US7638346B2 (en) | 2001-12-24 | 2009-12-29 | Crystal Is, Inc. | Nitride semiconductor heterostructures and related methods |
| TW200607754A (en) * | 2004-07-08 | 2006-03-01 | Mitsui Chemicals Inc | Aluminum nitride powder, method for producing the same and use thereof |
| US8349077B2 (en) | 2005-11-28 | 2013-01-08 | Crystal Is, Inc. | Large aluminum nitride crystals with reduced defects and methods of making them |
| EP1954857B1 (en) | 2005-12-02 | 2018-09-26 | Crystal Is, Inc. | Doped aluminum nitride crystals and methods of making them |
| US9034103B2 (en) | 2006-03-30 | 2015-05-19 | Crystal Is, Inc. | Aluminum nitride bulk crystals having high transparency to ultraviolet light and methods of forming them |
| CN101454487B (zh) | 2006-03-30 | 2013-01-23 | 晶体公司 | 氮化铝块状晶体的可控掺杂方法 |
| CN107059116B (zh) | 2007-01-17 | 2019-12-31 | 晶体公司 | 引晶的氮化铝晶体生长中的缺陷减少 |
| US9771666B2 (en) | 2007-01-17 | 2017-09-26 | Crystal Is, Inc. | Defect reduction in seeded aluminum nitride crystal growth |
| US8080833B2 (en) | 2007-01-26 | 2011-12-20 | Crystal Is, Inc. | Thick pseudomorphic nitride epitaxial layers |
| WO2008094464A2 (en) | 2007-01-26 | 2008-08-07 | Crystal Is, Inc. | Thick pseudomorphic nitride epitaxial layers |
| US8088220B2 (en) * | 2007-05-24 | 2012-01-03 | Crystal Is, Inc. | Deep-eutectic melt growth of nitride crystals |
| DE102009017924B4 (de) * | 2009-04-16 | 2012-05-31 | rtw RÖNTGEN-TECHNIK DR. WARRIKHOFF GmbH & Co. KG | Isolator für Röntgenröhren und Verwendung von zweiphasigem Aluminium-Nitrid als Isolator für Röntgenröhren |
| CN105951177B (zh) | 2010-06-30 | 2018-11-02 | 晶体公司 | 使用热梯度控制的大块氮化铝单晶的生长 |
| US8962359B2 (en) | 2011-07-19 | 2015-02-24 | Crystal Is, Inc. | Photon extraction from nitride ultraviolet light-emitting devices |
| JP6275817B2 (ja) | 2013-03-15 | 2018-02-07 | クリスタル アイエス, インコーポレーテッドCrystal Is, Inc. | 仮像電子及び光学電子装置に対する平面コンタクト |
| CN106800413B (zh) * | 2015-11-26 | 2019-10-22 | 中国科学院金属研究所 | 一种钇铝碳陶瓷材料的制备方法 |
| PL442163A1 (pl) * | 2022-08-30 | 2024-03-04 | Sieć Badawcza Łukasiewicz - Instytut Ceramiki I Materiałów Budowlanych | Sposób wytwarzania elementów z ceramiki funkcjonalnej na bazie azotku glinu |
| CN116589286B (zh) * | 2023-06-02 | 2025-04-15 | 武汉理工大学 | 一种以乙酰丙酮钇为烧结助剂的氮化铝陶瓷的制备方法 |
Family Cites Families (15)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3108887A (en) * | 1959-05-06 | 1963-10-29 | Carborundum Co | Refractory articles and method of making same |
| US4097293A (en) * | 1969-04-30 | 1978-06-27 | Tokyo Shibaura Electric Co., Ltd. | Method for manufacturing heat-resistant reinforced composite materials |
| GB1377487A (en) * | 1970-12-23 | 1974-12-18 | Tokyo Shibaura Electric Co | Heat resistant composite materials |
| BE790813A (fr) * | 1972-02-07 | 1973-02-15 | Ims Ltd | Seringue d'injection |
| JPS491427A (ja) * | 1972-04-25 | 1974-01-08 | ||
| US4143107A (en) * | 1974-06-28 | 1979-03-06 | Tokyo Shibaura Electric Co., Ltd. | Silicon nitride-based sintered material and method for manufacturing the same |
| US4127416A (en) * | 1976-07-24 | 1978-11-28 | Lucas Industries Limited | Method of producing a ceramic product |
| US4146379A (en) * | 1977-08-24 | 1979-03-27 | University Of Southern California | Process for densifying polycrystalline articles |
| JPS5832072A (ja) * | 1981-08-14 | 1983-02-24 | 株式会社日立製作所 | 窒化アルミニウム焼結体およびその製法並びに焼結体製造用粉末組成物 |
| JPS5832073A (ja) * | 1981-08-21 | 1983-02-24 | 株式会社日立製作所 | 焼結体 |
| FR2512012B1 (fr) * | 1981-08-31 | 1986-09-05 | Raytheon Co | Oxynitrure d'aluminium transparent et son procede de fabrication |
| DE3247985C2 (de) * | 1982-12-24 | 1992-04-16 | W.C. Heraeus Gmbh, 6450 Hanau | Keramischer Träger |
| DE3248103C1 (de) * | 1982-12-24 | 1987-11-12 | W.C. Heraeus Gmbh, 6450 Hanau | Tiegel zum Ziehen von Einkristallen |
| DE3313836C2 (de) * | 1983-04-16 | 1985-08-29 | W.C. Heraeus Gmbh, 6450 Hanau | Verwendung von Aluminiumnitrid für Laserröhrenbauteile |
| US4478785A (en) * | 1983-08-01 | 1984-10-23 | General Electric Company | Process of pressureless sintering to produce dense, high thermal conductivity aluminum nitride ceramic body |
-
1983
- 1983-11-18 US US06/553,213 patent/US4547471A/en not_active Expired - Lifetime
-
1984
- 1984-11-09 EP EP84113551A patent/EP0152545B1/en not_active Expired
- 1984-11-09 DE DE8484113551T patent/DE3480086D1/de not_active Expired
- 1984-11-16 CA CA000468028A patent/CA1230620A/en not_active Expired
- 1984-11-19 JP JP59242535A patent/JPS60180965A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DE3480086D1 (en) | 1989-11-16 |
| EP0152545A1 (en) | 1985-08-28 |
| CA1230620A (en) | 1987-12-22 |
| JPS60180965A (ja) | 1985-09-14 |
| EP0152545B1 (en) | 1989-10-11 |
| US4547471A (en) | 1985-10-15 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JPH059387B2 (ja) | ||
| Greskovich et al. | Sintering of covalent solids | |
| Kaysser et al. | Effect of a liquid phase on the morphology of grain growth in alumina | |
| US3950464A (en) | Method for producing a sintered silicon nitride base ceramic and said ceramic | |
| US4127416A (en) | Method of producing a ceramic product | |
| JPH0217508B2 (ja) | ||
| Chung et al. | Relation of single‐crystal elastic Constants to polycrystalline isotropic elastic moduli of MgO | |
| Einarsrud et al. | Mechanism of Grain Growth of β‐SiAlON | |
| JPS627151B2 (ja) | ||
| US20060087063A1 (en) | Process for preparing improved silicon carbide powder | |
| JP4420171B2 (ja) | サイアロンセラミックス多孔体及びその製造方法 | |
| JPS59190270A (ja) | 窒化けい素質焼結体およびその製造法 | |
| JP3268020B2 (ja) | 窒化珪素粉末の製造方法 | |
| JP2846375B2 (ja) | 窒化アルミニウム粉末及びその製造方法 | |
| Can et al. | Titanium carbide-silicon nitride reactions at high temperature | |
| JPS6272567A (ja) | 窒化ケイ素セラミツクス | |
| JP2892246B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 | |
| JPS63147867A (ja) | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 | |
| JPS61227908A (ja) | 窒化珪素質焼結体用原料粉末の製法 | |
| JP2003201502A (ja) | 線膨張制御材料の製造方法 | |
| Parlier et al. | Dilatometric study of β-alumina single crystals | |
| JPH0948667A (ja) | 高温において安定な焼結複合材料、およびその製造法並びに使用法 | |
| JP3124862B2 (ja) | 窒化珪素質焼結体の製造方法 | |
| JP2005170783A (ja) | ビスマス・テルビウム・タングステン酸化物固溶体からなる電気伝導材料及びその製造方法 | |
| JPS59182275A (ja) | 高強度窒化ケイ素焼結体の製造法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |